Введение к работе
Актуальность проблемы
Неуклонный рост потребления синтетических витаминов предполагает увеличение эффективности действующих производств на основе новых научных подходов. В современном промышленном методе синтеза рибофлавина одной из основных является стадия получения и(0)-рибитил-3,4-ксилидина жидкофазной гетерогенной восстановительной конденсацией D-рибозы и 3,4-ксилидина. Используемый в данной реакции катализатор - Ni-Raney, является нестабильным, пирофорным и недостаточно селективным. Процесс проводят в периодических условиях.
Из анализа научной 'и патентной литературы известно, что осуществление в одном реакторе последовательных реакций конденсации и гидрирования, предъявляет определенные требования к условиям проведения процесса, в особенности к используемому ката^-лизатору. Значительный интерес представляет использование катализаторов на носителях, которые отличаются от никеля Ренея высокой стабильностью и селективностью, при этом носитель может влиять или быть инертным к сопряженной реакции конденсации. При проведении реакции восстановительной конденсации наряду с 3,4-ксилидином может быть успешно использован 4-нитро-орто-кси-лол и другие производные 3.4-диметилбензола. Однако опубликованные материалы не содержат систематических исследований кинетики восстановительной конденсации, а данные по осуществлению данного процесса в непрерывных условиях отсутствуют.
Целью данной работы явилось изучение реакции восстановительной конденсации D-рибозы (At) и производных 3,4-диметилбензола (3,4-ксилидина (А2) и 4-нитро-орш-ксилола (Az')) в жидкой фазе на гетерогенном катализаторе с получением N(D)-pn6H-тил-3,4-ксилидина.
Для достижения этой цели решались следующие задачи:
создание и выбор селективнодействующей каталитической системы;
всестороннее физико-химическое исследование катализаторов и
субстратов;
выявление закономерностей восстановительной конденсации;
исследование кинетики реакции восстановительной конденсации на Ni/Al203 и Pd/''Сибунит" в широком интервале температур, концентраций и парциального давления водорода;
конструирование кинетических моделей;
установление возможного механизма восстановительной конденсации;
проведение процесса в непрерывном режиме.
Работа проводилась в рамках программы "Нефтехим".
Научная новизна работы
Созданы новые селективнодействущие каталитические системы на основе Ni/Al203 и Pd/''Сибунит" для восстановительной конденсации D-рибозы и производных 3,4-диметилбензола (3,4-ксилидина и 4-нитро-орлю-ксилола). На данных каталитических системах осуществлен процесс синтеза Щ0)-рибитил-3, 4-ксилидина. Разработан ПК-анализ реакционной смеси. Изучена кинетика и некоторые вопросы механизма восстановительной конденсации на предложенных катализаторах. С помощью спектральных и других методов установлено взаимодействие активного компонента катализаторов с растворителем, носителем и субстратами. На основе полученных экспериментальных данных предложена кинетическая модель реакции, удовлетворительно описывающая эксперимент. Впервые осуществлена восстановительная конденсация в непрерывном режиме на стационарном катализаторе с высокой степенью селективности.
Разработанный процесс получения М(В)-рибитил-3,4-ксилидина признан изобретением.
Практическая значимость работы
На основании проведенных экспериментов и предложенных кинетических моделей рассчитаны реактора непрерывного действия получения ЩЮЬрибитил-3,4-ксилидина и разработаны технологические регламенты на процессы восстановительной конденсации D-рибозы с производными 3,4-диметилбензола: 3.4-ксилйдином и 4-нитро-ор-mo-ксилолом.'
Разработанные процессы легли в основу данных на проектирование производства ЩВ)-рибитил-3,4-ксилидина, которые переданы ОАО "Белвитамины" и АК "Синтвита".
Апробация работы
Основные положения работы докладывались на 8-ой Всероссийской конференции (ММХ-8) г. Тула (1993), на IV Всероссийской научной конференции "Динамика процессов и аппаратов химической технологии" г. Ярославль (1994), III Международной конференции "Наукоемкие химические технологии" г. .ТЕерь (1995).
Публикации
По результатам исследований и разработок опубликовано 8 печатных работ. Список этих работ приведен в заключительной части автореферата.
Структура и объем диссертации
Работа состоит из введения, трех глав, выводов, приложения и списка литературы. Основной текст изложен на /33 страницах, включая 2 рисунок , /У таблиц. Список использованных источников содержит /^"наименований.
