Содержание к диссертации
Введение
1. Влияние радиационной обработки на люминесцентные и взрывные характеристики ATM 9
1.1. Радиолюминесценция 9
1.2. Влияние радиационной обработки на предвзрывную люминесценцию 22
1.3. Кинетическая (дивакансионная) модель инициирования ATM 30
1.4. Влияние радиационной обработки на взрывную чувствительность 37
1.5. Постановка задачи исследования 41
2. Объекты и методика 43
2.1. Объекты исследования 43
2.2. Радиационная обработка и дозиметрия 44
2.3. Люминесцентные измерения 47
2.4. Измерение проводимости 52
2.5. Синхронное измерение тока проводимости и акустического сигнала 57
2.6. Определение влияния радиационной обработки на взрывную чувствительность 59
3. Влияние радиационной обработки на кинетику предвзрывных процессов 64
3.1. Взрывная проводимость азида серебра 65
3.1.1 Проводимость продуктов взрывного разложения азида серебра 65
3.1.2. Влияние радиационной обработки на предвзрывную проводимость азида серебра 70
3.2. Взрывная проводимость азида свинца 73
3.2.1. Кинетика предвзрывной проводимости азида свинца 73
3.2.2. Влияние радиационной обработки на предвзрывную проводимость азида свинца 75
3.3. Влияние радиационной обработки на предвзрывную люминесценцию азида серебра 79
3.4. Влияние радиационной обработки на предвзрывную люминесценцию азида свинца 82
3.5. Анализ результатов эксперимента 85
3.6. Основные результаты и выводы главы 88
4. Влияние радиационной обработки на взрывную чувствительность ATM 89
4.1. Анализ возможностей управления взрывной чувствительностью в рамках модели перезарядки реакционных центров 89
4.2. Исследование влияния радиационной обработки на взрывную чувствительность азида свинца 90
4.3. Исследование влияния радиационной обработки на взрывную чувствительность азида серебра 98
4.4. Обсуждение результатов 104
4.5. Основные результаты и выводы главы 107
Заключение 108
- Влияние радиационной обработки на предвзрывную люминесценцию
- Радиационная обработка и дозиметрия
- Взрывная проводимость азида свинца
- Исследование влияния радиационной обработки на взрывную чувствительность азида свинца
Введение к работе
Актуальность темы исследования
Систематические исследования влияния ионизирующих излучений на материалы начались в середине прошлого века, практически, одновременно с исследованиями в области ядерного оружия и ядерной энергетики [1,2].
Если на первом этапе исследований подавляющее большинство работ было сконцентрировано на вопросах радиационной стойкости [3], т.е. на поиске путей минимизации «вредных» последствий облучения, то уже в конце 60-х - начале 70-х годов прошлого века заметное место начинают занимать исследования в области радиационных технологий [2, 4, 5], т.е. поиск путей использования ионизирующих излучений для управления свойствами материалов с целью придания им заранее заданных «полезных» свойств.
К настоящему времени радиационная обработка занимает достойное место в технологическом арсенале и интенсивность исследований в этой области не ослабевает, более того идет непрерывное расширение сферы использования радиационных методов [6-10].
Интересна, в этом плане, ситуация с энергетическими материалами (взрывчатыми веществами).
После обнаружения [11, 12] и исследования [13-16] предвзрывных явлений, т.е. явлений, происходящих на начальных стадиях реакции взрывного разложения до начала разрушения образца (в течении так называемого индукционного периода), стало ясно, что на этих стадиях решающую роль играют процессы миграции и захвата электронных возбуждений кристаллической решетки [17, 18] (электронно-дырочные пары, экситоны), хорошо изученные в физике и химии твердого тела.
Это открывает принципиальную возможность использования для управления этими процессами хорошо разработанного арсенала методов физики и химии твердого тела, включая радиационные методы [19, 20]. Однако, для реализации этой возможности необходимы предварительные исследования
по влиянию облучения на предвзрывные процессы, причем, естественно, такие исследования целесообразно начинать с наиболее простых и изученных модельных систем - азидов тяжелых металлов.
Все вышеизложенное и определило задачу данной работы, посвященной изучению влияния радиационной обработки на ранние стадии реакции взрывного разложения азидов свинца и серебра.
Цели и задачи исследования
Целью работы являлось выяснения возможности управления начальными стадиями взрывного разложения ATM (предвзрывными процессами) предварительной радиационной обработкой.
Достижение поставленной цели потребовало решения следующих задач.
Изучение влияния радиационной обработки на кинетику предвзрыв-ной проводимости.
Изучение влияния радиационной обработки на кинетику предвзрыв-ной люминесценции.
Изучение влияния радиационной обработки на взрывную чувствительность при импульсном радиационном инициировании.
Научная новизна
Впервые проведено комплексное систематическое исследование влияния радиационной обработки на ранние стадии взрывного разложения азидов тяжелых металлов, позволившее получить новые результаты, изложенные в пунктах «защищаемые положения» и «основные результаты и выводы».
Защищаемые положения
На защиту выносятся
1. Предварительная радиационная обработка влияет на кинетику пред-взрывных процессов (проводимость, люминесценция) в азидах свинца и серебра.
Предварительная радиационная обработка влияет на взрывную чувствительность азида свинца при инициировании импульсом электронного ускорителя.
Характеры дозовых зависимостей скорости предвзрывных процессов и взрывной чувствительности совпадают: рост на начальных участках дозовых зависимостей, сменяющийся падением при дальнейшем увеличении дозы.
Влияние радиационной обработки на кинетику предвзрывных процессов и взрывную чувствительность качественно согласуется с моделью инициирования перезарядкой реакционных центров.
Научная и практическая значимость
Полученные результаты свидетельствуют о возможности управления предвзрывными процессами радиационной обработкой, что открывает перспективы разработки радиационных методов управления свойствами ВВ.
Личный вклад автора
Результаты, изложенные в диссертации, получены автором в совместной работе с сотрудниками кафедры физической химии Кемеровского госуниверситета, участие которых отражено в совместных публикациях. В совместных публикациях автору принадлежат результаты, сформулированные в разделе «защищаемые положения» и «основные результаты» данной работы.
Апробация работы.
Материалы диссертации доложены на Международной конференции «VII Забабахинские научные чтения», Снежинск, 2005; Международной конференции «Лаврентьевские чтения по математике, механике и физике», Новосибирск, 2005; V Международной конференции «Радиационно-термические эффекты и процессы в неорганических материалах», Томск, 2006; 13th international conference on radiation physics and chemistry of
inorganic materials, Tomsk, 2006; III всероссийской конференции «Энергетические конденсированные системы», Черноголовка, 2006; X международной школе-семинаре по «Люминесценции и лазерной физике», Иркутск, 2006.
Объем и структура диссертации
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитируемой литературы, включающего 114 наименований.
Общий объем диссертации 123 страниц текста, включающих 59 рисунков и 1 таблицу.
Во введении обосновывается актуальность темы исследования, и формулируются новизна, научная и практическая значимость, основные цели и задачи работы, а также выносимые на защиту положения.
Первая глава представляет собой обзор литературных данных по влиянию радиационной обработки на люминесцентные и взрывные характеристики ATM.
Вторая глава посвящена методическим вопросам: аппаратура для исследования кинетических характеристик взрывного свечения и взрывной проводимости, методики измерений и обработки результатов.
В третьей главе проводится представлены результаты исследований влияния радиационной обработки на кинетику предвзрывных процессов в ATM на примере азидов серебра и свинца. Показано, что движение продуктов взрывного разложения азида серебра происходит равноускоренно и величина их ускорение не меняется при радиационной обработке. Представлены результаты экспериментов по исследованию влияния радиационной обработки на кинетику предвзрывной проводимости и предвзрывной люминесценции азидов серебра и свинца. На основании этих данных делается вывод о том, что радиационная обработка изменяет кинетику предвзрывной проводимости и предвзрывной люминесценции азидов серебра и свинца, что находится в качественном согласии с моделью перезарядки реакционных центров.
В четвертой главе излагаются результаты исследования влияния радиа-
ционной обработки на взрывную чувствительность азидов свинца и серебра. Показано, что дозовая зависимость взрывной чувствительности имеет немонотонный характер: рост чувствительности в области малых доз и спад в области больших. Делается вывод о том, полученные результаты можно рассматривать как прямое экспериментальное доказательство возможности управления взрывной чувствительностью ATM радиационной обработкой
В заключении формулируются основные результаты работы и намечаются перспективы дальнейших исследований.
Влияние радиационной обработки на предвзрывную люминесценцию
В [11, 12] были обнаружены предвзрывные явления (проводимость, люминесценция), наблюдаемые на начальных стадиях взрывного разложения азидов тяжелых металлов в промежутке времени между инициирующим импульсом и началом разрушения образца. Результаты исследования довзрывной радиолюминесценции [28, 47], показали, что по спектральному составу и, по-видимому, по природе оно резко отличается от предвзрывной люминесценцией азида серебра [48 - 54]. По причине этого, автором [28] была поставлена задача по поиску условий, при которых можно было бы наблюдать характерные полосы довзрывной люминесценции при надпороговом инициировании, т.е. на фоне предвзрывной люминесценции. В результате проведенных в [28] экспериментов было обнаружено, что полосы свечения, схожие с найденными в довзрывной радиолюминесценции, проявляются в спектре первого пика предвзрывной люминесценции. Все измерения проводились по так называемой методике «спектр за импульс», разработанной в [52]. Данная методика позволяет получить спектрально-кинетические характеристики во всем используемом спектральном диапазоне в процессе взрывного разложения единичного образца. Измерения спектрально-кинетических характеристик люминесценции AgN3 при 300 К проводились на установках, описанных в [52]. При возбуждении в надпороговом режиме отчетливо выделяются 3 стадии свечения (рис. 1.9,а): начальный пик, длительность которого незначительно превышает аппаратную функцию установки; нарастающая и затем выходящая на плато люминесценция, подробно исследованная в [48, 54 - 57] и свечение продуктов взрыва. Существенно, что, с учетом начального пика, предвзрывная люминесценция наблюдается в течение всего индукционного периода, начиная непосредственно с момента инициирования (рис. 1.9,в). При достаточно больших энергиях инициирующего импульса спектральный состав свечения в начальном пике и на более поздних стадиях предвзрывной люминесценции практически одинаков (рис. 1.9,г).
Спектральный состав предвзрывной люминесценции был подробно изучен в [58 - 60]. Однако в силу недостаточно высокого временного разрешения используемой в [58 - 60] аппаратуры эти спектры представляли собой, фактически, интегральную по времени характеристику. В [28, 61, 62] временное разрешение позволило развернуть этот спектр во времени, т.е. получить спектрально-кинетическую характеристику предвзрывной люминесценции. На рис. 1.9,г представлены спектры предвзрывной люминесценции, взятые в различные моменты времени. В спектре наблюдается длинноволновая полоса в районе 1,3-1,5 эВ и монотонный спад интенсивности свечения в коротковолновую сторону. Разностный спектр (рис. 1.10) показывает, что это повышение определяется наличием в первом пике полос люминесценции 1,65 и 1,87 эВ, обнаруженных ранее в спектре довзрывной люминесценции. Учитывая, что при 300 К эти полосы довзрывной люминесценции почти полностью потушены, можно было ожидать, что более надежно их наличие в первом пике можно будет зарегистрировать при 80 К. Следующим этапом в исследовании спектрально-кинетических характеристик предвзрывного свечения азида серебра в попытке обнаружить присутствие полос довзрывной (подпороговой) радиолюминесценции при над- пороговом возбуждении было измерение предвзрывной люминесценции образцов при охлаждении их до температуры 80 К. Поскольку наиболее перспективным, в этом плане, представляется первый пик люминесценции, то основное внимание сосредоточивается на исследовании именно этого пика. В этой серии экспериментов кинетические измерения проводились с использованием методики [28, 63] При надпороговом возбуждении, т.е. при инициировании взрыва, на начальном участке предвзрывной люминесценции, как и при 300 К, выделяется пик люминесценции - начальный пик (рис. 1.11), появляющийся одновре- менно с инициирующим импульсом. Амплитуда и спектральный состав люминесценции в начальном пике сильно зависят от режима предварительной радиационной обработки (рис. 1.11). Предварительное облучение образца увеличивает амплитуду пика, при этом интенсивность начального пика может значительно превысить интенсивности предвзрывной люминесценции на последующих стадиях. Если радиационная обработка проводилась при 80 К, то в спектре начального пика доминирует полоса 1,65 эВ, если же при 300 К, то - полоса 1,87 эВ (рис. 1.11,б,в, соответственно). Амплитуда начального пика сильно растет с увеличением энергии инициирующего импульса, в то время как интенсивность предвзрывной люминесценции на плато при этом, практически, не изменяется. Кроме того, разброс амплитуд начального пика от образца к образцу значительно превышает разброс интенсивностей на плато. Длительность первого пика люминесценции превышает аппаратную функцию, как это было и для измерений при комнатной температуре, и составляет на полувысоте порядка 30 не (для кинетических измерений свечения нитевидных кристаллов во взрывном режиме на аппаратном комплексе «спектр по точкам»). Обнаружение эффекта зависимости интенсивности люминесценции от поглощенной дозы [28], обусловило следующую схему проведения эксперимента.
Образцы, установленные в экспериментальную ячейку, предварительно подвергались радиационной обработке импульсами ускорителя электронов, работающего в довзрывном режиме (число импульсов изменялось от 200 до 400 для некоторых образцов, при этом поглощенная доза равнялась соответственно 32-64 кГр). После такой предварительной радиационной обработки образец возбуждался импульсом ускорителя электронов, который в этом случае уже работал в надпороговом (взрывном) режиме возбуждения, таким образом, инициировалась реакция взрывного разложения. Дальнейшие измерения и обработка результатов эксперимента проводились по схеме, описание которой представлено в [64] Предварительная радиационная обработка образцов при температуре 80 К привела к тому, что интенсивность первого пика резко возросла и для некоторых образцов превысила предвзрывную люминесценцию на порядок. На рис. 1.12 проиллюстрирован именно такой случай. Слева изображена ЭОПограмма файла и линиями указаны точки расчета кинетических кривых, справа же представлена кинетика свечения вдоль соответствующих линий. На рис. 1.13 представлен спектр первого пика предвзрывной люминесценции образцов, прошедших предварительную радиационную обработку при 80 К. Интересно сравнить этот спектр со спектром довзрывной радиолюминесценции образцов, охлажденных до 80 К, как чистых, так и с предварительной обработкой. [65, 66] Видно, что в спектре первого пика присутствует обнаруженная в дов-зрывной радиолюминесценции полоса 1,65 эВ. Таким образом, в спектре первого пика предвзрывной люминесценции азида серебра при взрывном разложении присутствуют полосы радиолюминесценции, обнаруженные при исследовании свечения кристаллов азида серебра в подпороговом (довзрыв-ном) режиме возбуждения. Следующим этапом исследования предвзрывной люминесценции стало измерение спектров образцов, прошедших предварительную радиационную обработку при температуре 300 К. Как и в предыдущем случае, обработка повысила интенсивность свечения первого пика и сделала возможным его регистрацию. Однако в этом случае амплитуда первого пика не превышает интенсивности обычной предвзрывной люминесценции. Измеренные спектры первого пика образцов, обработанных при 300 К, изображены на рис. 1.14.
Радиационная обработка и дозиметрия
В экспериментах по исследованию влияния радиационной обработки на взрывную чувствительность азида серебра и азида свинца инициирование осуществлялось при помощи малогабаритного электронного ускорителя. Для дозированного введения радиационных дефектов обычно требуется большой объем информации по дозовым зависимостям их накопления [3, 20]. Такая информация в более или менее полном виде имеется только для модельных систем (германий, кремний, галогениды щелочных металлов) [3,24]. Для ATM соответствующие данные, практически, отсутствуют. Поэтому единственным путем решения поставленной задачи является эмпирический подбор условий радиационной обработки. В этом случае первостепенное значение приобретает вопрос трудоемкости эксперимента: необходимо выбрать подход, позволяющий получить достаточно определенный результат при использовании ограниченного числа исследуемых образцов. Если для инициирования использовать импульсы электронного ускорителя, то появляется интересная возможность использования одних и тех же импульсов, как для обработки, так и для инициирования. Поэтому в качестве источника инициирования использовался малогабаритный ускоритель электронов прямого действия, представляющий собой высоковольтный генератор импульсного напряжения (ГИН), нагруженный на вакуумный диод. В его конструкции используется ГИН, построенный по схеме Аркадьева-Маркса. Описание принципа работы и конструкции ускори- теля здесь не приводится, так как соответствующие сведения можно получить в оригинальных статьях и монографиях [92, 93, 94]. В данной работе применялся ускоритель ГИН-540 с эффективной энергией в импульсе 150 кЭв и длительностью импульса тока на полувысоте 50 пс. Радиационное инициирование исключает возможность нагрева инициирующим импульсом коллоидальных частиц металла до температур, позволяющих им выполнять роль «горячих точек» [23, 84], а, следовательно, исключить возможность теплового инициирования взрыва [84]. Инициирование образцов осуществлялось в вакуумной камере при дав-лении остаточных газов 10" Па и температуре 300 К. Образец приклеивался боковой поверхностью к массивной подложке, закрепленной на корпусе камеры.
Облучаемая поверхность располагалась под углом 90 к электронному пучку. Частота повторения импульсов определялась временем накопления заряда в конденсаторах ускорителя, и составляло 10 с. Предварительная радиационная обработка образцов, помимо электронного ускорителя, осуществлялась на установке «АРИНА» (энергия электронов 200 кэВ, длительность импульса 20 не, частота повторения 10 Гц). Образец помещался в освинцованную камеру на расстоянии 1 мм от источника ионизирующего излучения. Доза варьировалось временем облучения. Для дозиметрических измерений электронного пучка ускорителя и пучка электронов аппарата «Арина» использовались аттестованные термолюминесцентные детекторы ТЛД-К, характеристики которых приведены ниже [96, 97]: Данные детекторы с большей надежностью, чем другие детекторы, апробированные в нашей лаборатории (например, детекторы на основе LiF и АЬОД измеряют большие дозы. При использованных для возбуждения параметрах импульса ускорителя только детекторы ТЛД-К дают линейный отклик в широком дозовом диапазоне. Расчет поглощенной дозы определялся по следующему алгоритму. Поскольку пробег электронов в материале дозиметра (S1O2) меньше его толщины, то истинная поглощенная доза в дозиметре определяется выражением: где DH3M - доза, измеренная прибором; /d, /о - толщина материала дозиметра и пробег электронов в нем соответственно. Поглощенная доза в кристаллах азида серебра рассчитывается по формуле: где Ді - плотность материала дозиметра, р, I - плотность AgN3 и пробег электронов в азиде серебра соответственно. Объединяя формулы 2.1 и 2.2 получим: Величина l рассчитывалась следующим образом. В начале определялась эффективная энергия электронов пучка. Для этого облучался кристалл NaCl и с помощью микроскопа измерялась толщина окрашенного слоя, которая соответствует эффективному пробегу электронов в данном кристалле. Далее по эмпирическим формулам Табата, Ито [98] рассчитывалась эффективная энергия ЕЭф электронов пучка, затем по известной ЕЭф по тем же формулам получали величину /. В качестве источника возбуждения нами был выбран твердотельный пи-косекундный YAG:Nd3+ лазер [99, 100]. Оптическая схема использованного нами лазера приведена на рис. 2.1. Резонатор генератора ультракоротких импульсов с базой 1,2 м образован плоским Зі и сферическим Зг зеркалами с коэффициентами отражения « 100 %. В зазоре между зеркалом Зі и стеклянной клиновидной пластиной К расположена пленка П из полиметилметакрилата с введенным фототропнымкрасителем марки 3274у с начальным пропусканием на Х= 1064 нм около 40%. Зеркало 3, пластина К и пленка П выполнены конструктивно как единый моноблок. Активный элемент АЭ - кристалл алюмоиттриевого граната, активированный неодимом. Часть излучения попадает на ФДь сигнал с которого поступает в компаратор системы выделения моноимпульсов (СВМ). После превышения опорного сигнала компаратор запускает генератор высоковольтных импульсов. При поступлении высоковольтного импульса на ячейке Покельса Я\ за два прохода плоскость поляризации светового импульса поворачивается на 90 и призмой Глана Г одиночный импульс выводится из резонатора.
Диэлектрическое зеркало Зз отражает излучение на линзу Лі (фокусное расстояние F = - 24 мм), которая направляет расширяющийся световой пучок на усилители Уі (кристалл YAG:Nd3+; 0 6 х 60 мм) и У 2 (кристалл YAG:Nd3+; 0 8 х 80 мм). Линза Л2 (F = 16 мм) составляет с линзой Лі телескоп, формирующий световой пучок, близкий к параллельному. Исходное излучение с длиной волны 1064 нм, в случае необходимости, поступает на генератор второй гармоники (ГВГ), затем на генератор третьей (ГТГ) или четвертой гармоники (ГЧГ) на кристаллах KDP. Вторая гармоника (Х = 532нм) селектируется полосовым светофильтром СЗС-21 (Ф]), третья . (А, = 354нм) и четвертая (А, = 266нм) гармоники - светофильтром УФС-1 (Ф2). Следует отметить, что излучение основной частоты и вторая гармоника лежат в области прозрачности исследуемых объектов, что позволяет обеспечить однородность возбуждения. Описанный лазер имеет следующие основные характеристики: 1. Энергия лазерного излучения, измеренная с помощью стандартного измерителя мощности и энергии лазерного излучения ИМО-2М, составляет 0.5 - 30 мДж на А, = 1064 нм. 2. Стабильность энергии при оптимальной настройке составляет ± 5 %. 3. Длительность импульса излучения, измеренная на полувысоте прямым методом с помощью фотохронографа "Агат-СФ1", составляет -30 пс. 4. Диаметр несфокусированного пучка, измеренный с помощью ПЗС-линейки, равняется 6 мм в месте размещения исследуемых образцов. Существенным моментом в описываемой методике является использование для инициирования слабо поглощающегося лазерного излучения (А,=1064 нм). Для нитевидных кристаллов с малой толщиной (-100 мкм) это обеспечивает однородность возбуждения (инициирования) всего исследуемого объема, что позволяет исключить, или, во всяком случае, минимизировать, влияние распространения детонационной волны на кинетику исследуемых процессов. Функциональная схема установки представлена на рис. 2.2.. Запуск установки осуществляется от генератора импульсов Г5-15 (1). Лазер облучает образец (3). Электронной схемой лазера осуществляется запуск развертки осциллографа схемы регистрации. Изменения, происходящие с образцом по соответствующему тракту (4) подаются на сигнальный вход осциллографов.
Взрывная проводимость азида свинца
Экспериментальные результаты, описанные в данном разделе, получены на нитевидных кристаллах азида свинца с характерными размерами 0,1 х 0,05x7 мм3. Инициирование осуществлялось импульсом пикосекундного YAG:Nd3+ лазера (Л.=1064 нм, t =30 пс, Н = 100 - 600 мДж/см2). 3.2.1. Кинетика предвзрывной проводимости азида свинца Предвзрывная проводимость была обнаружена в азиде серебра [11] и все дальнейшие исследования этого явления были выполнены также на этом объекте [52]. Поэтому, прежде чем приступить к исследованию влияния радиационной обработки на кинетику предвзрывной проводимости в азиде свинца, необходимо было убедиться в том, что это явление (предвзрывная проводимость) наблюдается и в этой системе. Для этого наиболее удобно, оказалось, использовать методический подход, предложенный в [52]. Образец крепился на входном окне акустического датчика, и проводилась синхронная регистрация сигналов проводимости образца и переднего фронта акустического сигнала, свидетельствующего о начале разрушения образца [52]. Синхронизация сигналов осуществлялась по реперным импульсам, возникающим при воздействии инициирующего лазерного импульса на образец и акустический датчик [52]. Один из типичных результатов таких опытов представлен на рис. 3.8. Результаты аналогичны данным, полученным на азиде серебра [52]. Начальный участок токового сигнала представляет собой ассиметричный колокол. Важно, что передний фронт акустического сигнала отстает от начала токового импульса. Это свидетельствует о том, что передний фронт токового сигнала соответствует проводимости еще не разрушенного образца, т.е. предвзрывной проводимости. Кинетика нарастания проводимости на этом участке хорошо аппроксимируется выражением I exp(cc(to))- Полученный результат позволяет использовать для исследования влияния радиационной обработки на кинетику предвзрывных процессов в азиде свинца тот же подход, который мы использовали для азида серебра в предыдущем параграфе.
Так же как и в случае азида серебра, в азиде свинца радиационная обработка влияет на кинетику предвзрывнои проводимости (рис. 3.9): изменяется крутизна переднего фронта импульса предвзрывнои проводимости и временная задержка между инициирующим импульсом и появлением сигнала проводимости. Примеры аппроксимации нарастающего участка предвзрывнои люминесценции зависимостью I expct(to) приведены на рис. 3.10 (для не-облученных образцов значение сс=0,13 109 с"1, для образцов облученных дозой 80 кРад - a = 0,18 109с"1, для образцов облученных дозой 800кРад -a = 0,08-109 с-1). Как видно из данных рис. 3.9 и рис. 3.10 зависимости т0 и а от дозы облучения для азида свинца не монотонны. Более отчетливо этот эффект проявляется на дозовых зависимостях, представленных на рис. 3.11 и рис. 3.12: увеличение скорости цепной реакции в области малых доз (падение То и рост а) и замедление в области больших доз (рост т0 и падение а). Исследование начального участка дозовых зависимостей кинетических характеристик предвзрывнои проводимости азида свинца на образцах другого синтеза (рис. 3.13) показало, что качественный характер дозовых зависимостей кинетических характеристик предвзрывнои проводимости сохраняется, однако изменяется количественно. При увеличении энергии инициирующего импульса для азида свинца наблюдается только монотонное падение а с увеличением дозы (рис 3.11)). Таким образом, для азида свинца зависимость кинетики предвзрывнои проводимости от дозы предварительного облучения - немонотонна: наблюдается увеличение скорости развития реакции а в области малых доз (до 100 кРад), с одновременным уменьшением индукционного периода То, и замедление процесса в области больших доз ( 200 кРад), т.е. уменьшение а и увеличение То- 3.3. Влияние радиационной обработки на предвзрывную люминесценцию азида серебра В [54] было показано, что кинетика предвзрывной проводимости и предвзрывной люминесценции весьма сходны и отражают кинетику развития цепной реакции взрывного разложения [11, 12, 44]. Изложенные в предыдущих параграфах результаты по влиянию радиационной обработки на кинетику предвзрывной проводимости позволяют, в связи с этим ожидать аналогичных эффектов и в предвзрывной люминесценции. Действительно, как и в случае предвзрывной проводимости, радиационная обработка влияет на кинетику нарастания предвзрывной люминесценции (рис. 3.14), причем величина эффекта немонотонно зависит от дозы: при малых дозах скорость нарастания увеличивается, при больших - падает (рис. 3.14). Кинетика нарастания предвзрывной люминесценции хорошо аппроксимируется выражением I exp a(t-i0) (рис. 3.15).
В отличие от предвзрывной проводимости, люминесцентный сигнал появляется вслед за инициирующим импульсом, без четко выраженной задержки. Это связано с тем, что заметная проводимость появляется только после перекрывания очагов реакции и образования сплошного проводящего канала, а люминесценцию в очагах реакции можно наблюдать и без их перекрывания [109-112]. В связи с этим, величина То не имеет такого четкого физического смысла, как в случае проводимости (время образования сплошного проводящего канала), а является техническим параметром (амплитуда сигнала достигает 0,1 от максимального) Для характеристики дозовой зависимости эффекта, как и в случае проводимости, мы выбрали дозовые зависимости величин а и То - ot(D), To(D) (рис. 3.16 и рис. 3.17). Видно, что эти зависимости немонотонны, в отличие от случая проводи- мости (рис. 3.6 и рис. 3.7). Обращает на себя внимание, однако, что характер a(D) и To(D) для люминесценции азида серебра (рис. 3.16 и рис.3 17) качественно аналогичен зависимости этих параметров для предвзрывной проводимости азида свинца (рис. 3.11 и рис.3.12 ). Очевидно, что для выяснения ситуации необходимо провести исследования влияния радиационной обработки на предвзрывную люминесценцию азида свинца. Измерения проводились по той же методике, что и для азида серебра. Результаты (рис. 3.18 и рис.3 19) оказались качественно аналогичны результатам для азида серебра (рис. 3.14 и рис.3 15). Важно, что в отличие от азида серебра, дозовые зависимости параметров, характеризующих скорость развития цепной реакции взрывного разложения (а и t0) оказывается аналогичными, как для предвзрывной проводимости (рис. 3.11,3.12), так и для предвзрывной люминесценции (рис. 3.20, 3.21). Таким образом, результаты, представленные на рис 3.11 свидетельствуют о наличии следующей закономерности: радиационная обработка приводит к ускорению развития реакции взрывного разложения в области малых доз и к замедлению - в области больших доз. Из этой закономерности выпадают данные для предвзрывной проводимости азида серебра, где в исследованном интервале доз наблюдается только монотонное падение скорости процесса (рис. 3.6, 3.7). По-видимому, в условиях нашего эксперимента, в этом случае нам удалось зарегистрировать только спадающую ветвь дозовой зависимости.
Исследование влияния радиационной обработки на взрывную чувствительность азида свинца
Объектами исследования служили нитевидные кристаллы азида свинца с характерными размерами 0,1x0,05x10 мм. Образцы были отобраны из партии одного синтеза. Отбирались образцы близких геометрических размеров, прозрачные и не имеющие заметных макродефектов. Образец помещался в вакуумную камеру и облучался импульсами электронного ускорителя (Е Фиксировался номер импульса, при котором происходил взрыв. Если после подачи 100 импульсов образец не взрывался, эксперимент прекращался. При проведении контрольных экспериментов в качестве источника ини- циирования использовался также импульсный лазер (Я,= 1064 нм, т = 30пс, Е = 0,5 мДж), а предварительное облучение осуществлялось электронами с энергией 180 кЭв на установке «АРИНА». Полученное таким образом значение р использовалось для построения расчётной кривой 2 на рис. 4.1. Сравнение экспериментальной и расчётной кривых (рис. 4.1) показывает, что на начальном участке наблюдается увеличение вероятности взрыва с ростом дозы предварительного облучения, быстро сменяющееся уменьшением. (Начальный участок экспериментальной кривой идёт несколько выше расчётной, далее ситуация меняется на обратную (рис. 4.1)!). Т.е. можно говорить, что на начальном этапе - до 10 импульсов радиационной обработки -наблюдается увеличение числа взорвавшихся образцов (рис. 4.1, кривая 1), по сравнению с числом образцов (рис. 4.1, кривая 2), если бы импульсы радиационной обработки не влияли на чувствительность образца. Более наглядно этот эффект представлен на рис. 4.3. Для получения количественной зависимости вероятности взрыва от дозы предварительного облучения, по данным рис. 4.2, использовалась следующая процедура. Кривые типа рис. 4.1 строилась, начиная с / -го импульса, при этом предыдущие М импульсов играют роль предварительного облучения (радиационной обработки!). После этого для каждой кривой, аналогично рис. 4.2, определялась начальное (для данного /!) значениеpt. Результат применения описанной процедуры для различных /, т.е. для различных доз предварительного облучения приведён на рис. 4.4. Видно, что наблюдается падение вероятности взрыва с увеличением дозы предварительного облучения. Однако, нельзя исключить и альтернативное объяснение наблюдаемого эффекта. В случае разброса чувствительности внутри партии образцов используемая методика может осуществлять некую «селекцию» по чувствительности: вначале взрываются образцы с большой чувствительностью, позднее - с меньшей. Этот эффект мог бы привести к качественно аналогичной картине.
В связи с этим возникла необходимость в контрольном эксперименте, в котором селекция образцов по чувствительности была бы исключена. В контрольном эксперименте использовалась стандартная методика определения, так называемой «частости взрывов», т.е. подсчёт числа взорвавшихся образцов при инициировании однократными импульсами. Инициирование осуществлялось лазерными импульсами (Я, = 1064 нм, т = 30 пс, Е = 0,5 мДж). Предварительная радиационная обработка осуществлялась на установке «АРИНА» дозой 200 кРад. Принципиальное отличие от предыдущего слу- чая заключалась в следующем: используемая интенсивность облучения не приводила к взрыву образцов. Это исключало возможность селекции образцов в процессе радиационной обработки. Исследовалось 10 облучённых и 10 не облученных образцов из одной партии. Результат эксперимента: взорвалось 8 необлученных и 2 облученных образца. Обработка этих данных при помощи критерия х [114] показывает, что вероятность случайного появления такого результата, т.е. без влияния радиационной обработки, ниже 1%. Следовательно, падение чувствительности определяется именно влиянием радиационной обработки. Как уже отмечалось, на начальных стадиях наблюдается рост величины р с увеличением дозы (рис. 4.1 и 4.3.). Для проверки статистической значимости этого результата был проведён следующий эксперимент. 50 образцов из той же партии, что и в предыдущих опытах облучались на установке «АРИНА» дозой 25 кРад. После этого проводилась та же процедура что и с предыдущей выборкой. Таким образом, влияние предварительного облучения на «АРИНЕ» сказываются только на начальном этапе, пока доза этого облучения меньше (или сравнима) с дозой накапливаемой при воздействии серией инициирующих импульсов ускорителя.
Этот результат подтверждает реальность эффекта увеличения чувствительности при обработке малыми дозами. Важно отметить, что данный результат хорошо согласуется с результатами по исследованию влияния предварительного облучения на кинетику предвзрывной проводимости и люминесценции. Выше отмечалось, что последовательные импульсы электронного ускорителя играют роль импульсов предварительного облучения дозой равной дозе одного импульса. Для подтверждения этого положения был проведен следующий эксперимент. Необлученный образец подвергался описанной выше процедуре с пониженной дозой до 5 кРад в одном импульсе электронного ускорителя. Полученный результат представлен на рис. 4.7. Видно, что в этом случае рост взрывной чувствительности на начальном этапе дозовой зависимости проявляется более отчетливо, чем в предыдущих экспериментах. Полученные экспериментальные результаты подтверждают возможность управления чувствительностью азида свинца путём предварительной радиационной обработки. Т.е. малыми дозами увеличивать чувствительность к взрыву, а большими - уменьшать. Для подтверждения этого результата и обобщения его на этот класс объектов, по-видимому, необходимы исследования по предложенной методике и над другим представителем данного класса объектов - азидом серебра, что и было проведено в следующих параграфах. Аналогичные исследования по влиянию радиационной обработки на взрывную чувствительность были проведены с азидом серебра. Использовались нитевидные кристаллы азида серебра с характерными размерами 0,1x0,05x10 мм. Основной экспериментальный результат для азида серебра представлен на рис. 4.8. Далее, аналогично как для азида свинца, по тангенсу наклона начального участка определяем начальное значение вероятности взрыва в первом импульсе р (рис. 4.9). Из данных рис. 4.8 видно, что экспериментальная кривая на начальном этапе (до 20 импульсов) идет несколько выше теоретической, далее с увеличением числа импульсов экспериментальная кривая идет ниже теоретической. Т.е. можно говорить, что на начальном этапе (до 20 импульсов радиационной обработки) наблюдается увеличение числа взорвавшихся образов, по сравнению теоретическими значениями, которое с увеличением ( 20 импульсов) числа импульсов начинает уменьшаться. Более наглядно этот эффект представлен на рис. 4.10. (до 20 импульса отношение N T 1).
