Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Литературный обзор 8
1.1. Области применения импульсных сверхзвуковых струй 8
1.2. Импульсные источники сверхзвуковой струи 11
1.2.1. Требования к параметрам газового источника 11
1.2.2. Типы импульсных клапанов 13
1.3. Теоретическое описание импульсных сверхзвуковых струй 15
Глава 2. Кинетическая модель импульсной сверхзвуковой струи 23
2.1. Основные предположения модели. 23
2.2. Система моментных уравнений для смеси одноатомных газов 26
2.3. Решение системы моментных уравнений во внутренней области 33
2.4. Решение системы моментных уравнений во внешней области 38
Глава 3. Экспериментальная часть 54
3.1. Объекты исследования 54
3.2. Расчет геометрических параметров экспериментального комплекса и условий проведения экспримента 54
3.3. Схема экспериментального комплекса 60
3.4. Методика эксперимента 63
3.5. Экспериментальные времяпролетные спектры 65
Глава 4. Результаты и их обсуждение 72
Выводы 92
Приложение 1 93
Приложение 2 96
Список литературы 98
- Теоретическое описание импульсных сверхзвуковых струй
- Система моментных уравнений для смеси одноатомных газов
- Расчет геометрических параметров экспериментального комплекса и условий проведения экспримента
- Экспериментальные времяпролетные спектры
Введение к работе
Нахождение потенциалов межчастичного взаимодействия в области низких энергий от одного до десятков градусов Кельвина представляет фундаментальный интерес для решения ряда проблем, связанных с особеннностями взаимодействия атомов и молекул при этих энергиях [1], для описания физико-химических процессов в верхних слоях атмосферы Земли [2] и в межзвездном пространстве [3,4]. Обычно информацию о межчастичных взаимодействиях получают из спектроскопических, термодинамических данных и данных по теплофизическим свойствам газов и жидкостей и т.д. [5]. Однако подавляющее большинство этих методов неприменимы в области температур ниже температуры конденсации газа.
В экспериментах со сверхзвуковыми струями и молекулярными пучками широко используют такое свойство струй как глубокое охлаждение по поступательным и внутренним степеням свободы (вплоть до 1 К) при определенных условиях, исключающих конденсацию газа. Поэтому такие эксперименты могут давать наиболее прямую информацию о межчастичных взаимодействиях при низких энергиях. Следует отметить, что при этих температурах доминирующую роль во взаимодействии частиц играют силы притяжения [6,7]. В работах [8-10] был развит метод определения параметра Сб ветви притяжения потенциала взаимодействия из экспериментальных зависимостей параметров стационарной сверхзвуковой струи (кинетическая температура, «скольжение» скоростей) от условий в камере сопла (давление, температура, диаметр сопла, состав газа). Применение этого метода к инертным газам и их смесям подробно описано в [11]. При этом для определения параметров молекулярного пучка использовалась времяпролетная методика, позволявшая получать времяпролетный спектр, восстанавливать из него функцию распределения
струи, квадрупольный масс-спектрометр, систему сбора и обработки экспериментальных данных;
- экспериментальная проверка адекватности кинетической модели в случае инертных газов и их смесей с гелием.
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, выводов, двух приложений и списка литературы.
В первой главе на основе литературных данных проанализированы работы, посвященные экспериментальному и теоретическому изучению импульсных сверхзвуковых струй и их практическому применению. Анализ показал, что более широкому использованию импульсных струй препятствует недостаточное теоретическое описание их свойств.
Во второй главе на основе кинетического уравнения Больцмана построена модель расширения импульсной сверхзвуковой струи в вакуум, описывающая распределение макроскопических параметров (плотность, средняя скорость и температура компонентов) импульсной струи во всем поле течения в разных приближениях по числу Кнудсена источника; изучено их поведение при больших временах и на больших расстояниях от сопла. В случае многокомпонентной струи исследовано поведение «скольжения» скоростей и разности температур компонентов. Изложена идея метода определения параметра Св ветви притяжения потенциала взаимодействия.
Третья глава посвящена определению условий проведения эксперимента, адекватных предложенной модели. Подробно описаны созданная установка и методика выполнения эксперимента. Представлены экспериментальные времяпролетные спектры.
В четвертой главе приведены основные соотношения метода определения параметра С6 ветви притяжения потенциала взаимодействия. Представлены полученные экспериментальные результаты, описан метод их обработки, выполнены обработка полученных данных и анализ ошибок.
Результаты сравниваются с современными данными по потенциалам межатомного взаимодействия для инертных газов.
В выводах сформулированы основные результаты работы.
Теоретическое описание импульсных сверхзвуковых струй
Математическое моделирование импульсных сверхзвуковых струй преследует две цели: прямая задача - расчет пространственно-временных характеристик струи (функция распределения частиц по скоростям, плотность, средняя скорость, температура струи, заселенность энергетических уровней, концентрации компонентов, распределение кластеров по размерам и т.п.) и обратная задача - определение по экспериментально измеряемым параметрам струи кинетических характеристик различных процессов, определяющих динамику расширения струи (межмолекулярные потенциалы, сечения рассеяния, времена релаксации, константы скоростей и т. п.).
Прямая задача имеет дело с тремя характерными стадиями расширения импульсной струи: стартовой, на которой начинается подача газа в сопло (запуск сопла), стационарной, которая реализуется при непрерывной подаче газа и финальной, следующей за прекращением подачи газа.
Первым исследованием в этой области была работа Гусева В.Н., который рассмотрел задачу о запуске плоских и осесимметричных сопел [50] в случае невязкого и нетеплопроводного газа для различных значений отношения удельных теплоємкостей. Автор рассчитал время установления стационарного режима течения в сопле. Показано, что время запуска осесимметричного сопла меньше, а время стационарного течения больше, чем для плоского. Общий вывод работы [50] состоит в том, что использование осесимметричных сопел в установках кратковременного стационарного действия значительно более эффективно, чем плоских.
Чекмаревым С.Ф. [51] была предложена модель радиального внезапно включенного стационарного источника (РВВСИ), описывающая расширение в затопленное пространство вязкого теплопроводного газа от внезапно включенного точечного источника. Численное решение системы уравнений Навье-Стокса дало распределение параметров струи и закономерности движения фронта газа.
Следует отметить ряд классических экспериментальных работ советских авторов [52-56], в которых был установлен факт существования в течение весьма продолжительного времени нестационарной структуры струи, были изучены закономерности движения фронта истекающего газа и рассмотрены времена установления стационарного течения в зависимости от условий в источнике. Результаты этих работ показали неприменимость эйлерова [50] и приближенный характер навье-стоксовского [51] подходов. С другой стороны следует заметить, что условия формирования струи в этих экспериментах далеки от тех, которые используются при генерировании импульсных газодинамических струй [57]. Поэтому использование результатов этих работ для проведения каких-либо оценок параметров импульсных струй затруднительно.
Более конкретный, применительно к экспериментам с молекулярными пучками, анализ процесса формирования импульсной струи и оценка оптимальных условий проведения эксперимента были выполнены в работах [58,59]. В рамках модели «внезапного замораживания» оценено минимальное время действия клапана Atmm, достаточное для достижения стационарности струи в данной точке. То есть, для времен больших, чем Atmim параметры струи не будут зависеть от длительности импульса. При этом Atmm рассматривается как сумма трех времен: At і - время, требуемое для того, чтобы газ внутри сопла ускорился до звуковой скорости на выходе из сопла; А/2 - время,, необходимое для образования области, содержащей достаточное количество частиц, обеспечивающих высокое значение частоты столкновений и быстрое протекание процессов релаксации; At3 - время, в течение которого поддерживается такая высокая частота столкновений. Все эти предположения позволили получить зависимость Atmin от вида газа и давления в источнике.
Однако, в экспериментальном исследовании, выполненном в работе [60], было показано, что время достижения предельного числа Маха не зависит от вида газа, а определяется только условиями в источнике. Причем это выполняется как для газов, так и для их смесей. Это расхождение с выводами работ [58,59] объясняется тем, что в работе [60] использовался фактически «псевдонепрерывный» пучок с большим временем действия импульсного сопла (600-800 цсек). Этот промежуток времени заведомо больше времени установления стационарного состояния для всех использованных в работе [60] сортов газа и поэтому результаты не зависят от вида газа. Подробный анализ предположений работ [58,59] выполнен в работе [3].
Последовательный подход к моделированию процесса формирования импульсных струй может быть основан на кинетическом уравнении Больцмана, поскольку оно позволяет описать все режимы течения: от континуального до свободномолекулярного. Причем прямая задача, как правило, сводится к определению параметров струи (плотности, средней скорости и температуры) как функции расстояния от среза сопла и времени, в зависимости от условий в источнике и формы потенциала взаимодействия. При этом большинство авторов граничные и начальные условия задают на некотором расстоянии от среза сопла в области континуального течения, где параметры струи рассчитываются с использованием известных эмпирических зависимостей числа Маха от расстояния. Чаще всего используется формула Ашкеназа и Шермана [61]. Особо отметим сложность моделирования импульсной сверхзвуковой струи, в отличие от стационарной, заключающуюся в том, что параметры струи в этом случае удовлетворяют системе уравнений в частных производных, которая требует специальных методов решения.
Система моментных уравнений для смеси одноатомных газов
Экспериментальная установка для получения импульсной сверхзвуковой струи и изучения ее характеристик представляет собой вакуумную систему с соответствующими откачными устройствами и вакуумной арматурой, снабженную импульсным клапаном и квадрупольным масс-спектрометром (рис. 9).
Вакуумная система представляет собой камеру сопла (1) и камеру масс-спектрометрического детектирования (2) - двухкамерный комплекс из нержавеющей стали. Вакуумирование камеры (1) осуществляется турбомолекулярным насосом ТМН 500 (4) в паре с форвакуумным насосом (6), обеспечивающими вакуум 1,5 10-7 торр, а вакуумирование камеры (2) — магниторазрядным насосом Riber 401-350 (3) с предельным вакумом 10 8 торр. При этом контроль за давлением в камере (1) осуществляется с помощью вакуумметра (15) ВМБ-14, а контроль за давлением в камере (2) - с помощью датчика (16) тока магниторазрядного насоса Riber 401-350. Предусмотрена возможность разгерметизации камер без отключения насосов благодаря шиберным вакуумным затворам (7) и (8). Камеры (1) и (2) соединяются между собой скиммером (11) диаметром 0,2 см фирмы Beam Dynamic и могут перекрываться прямопроходным затвором (9). Для этих же целей предназначены форвакуумные системы откачки: форвакуумним насос (5) дает возможность независимого вакуумирования камер 1 и 2 до давления 5-Ю"3 торр. Он отделен от форвакуумной части электромагнитным клапаном (14) КВУМ-16. Форвакуумный насос (6) DUO 016 В фирмы Balzers обеспечивает давление на выходе из турбомолекулярного насоса 7,5-10""3торр, а также служит для откачки системы газонапуска и разделен с форвакуумной частью электромагнитным клапаном (13) КМУ-50, который, в свою очередь, предотвращает попадание паров масла из насоса в форвакуумную систему. Контроль за давлением в форвакуумных магистралях (5) и (6) осуществляется датчиками давления PIRANI VPR-1 (17) и (18), соответственно.
Система напуска газа состоит из коллектора (21), который соединен со смесителем (22), импульсным клапаном (10) и газовыми баллонами с инертными газами. Давление в системе контролировалось образцовым манометром коллектора (диапазон давлений от 0 до 7 атм.). Система напуска вакуумировалась через смеситель посредством форвакуумной магистрали (6).
Источником импульсной сверхзвуковой струи является осесимметричное сопло (11) диаметром 0,025 см, управляемое электромагнитным клапаном (10) General Valve. Параметры работы клапана задаются блоком управления клапана (25) ЮТА ONE General Valve. Формирование молекулярного пучка осуществляется коническим скиммером диаметром 0.2 см. Расстояние от среза сопла до точки детектирования молекулярного пучка составляет 91,7 см.
В качестве детектора молекулярного пучка использовался квадрупольный масс-спектрометр QMA-450 (19) фирмы Balzers. Датчик масс-спектрометра (МС) регистрирует сигнал, пропорциональный плотности частиц в каждый момент времени. Сигнал со вторичного умножителя (ВЭУ) МС (19) усиливается с помощью предусилителя (26) с коэффициентом усиления 10 и поступает на 16-разрядный аналого-цифровой преобразователь (АЦП) фирмы National Instruments (27) с частотой отцифровки 250 кГц, работающий в комплексе с персональным компьютером (ПК). Запуск АЦП осуществляется от блока управления импульсным клапаном (25). Сбор и обработка данных производилась на ПК (28) с помощью пакета программ LabView. Разрешение времяпролетного спектра составляло 4 мкс.
Перед проведением эксперимента была осуществлена юстировка сопла, скиммера и датчика масс-спектрометра с использованием юстировочного лазера. Для этого было разработано соответствующее приспособление, дающее возможность перемещать камеры друг относительно друга в трех направлениях. Это позволяет выставить на одной оси сопло и датчик масс-спектрометра, скиммер же был оснащен независимым приспособлением для установки его на этой оси. Далее была проведена более точная юстировка по положению максимума масс-спектрометрического сигнала гелия.
Времяпролетные измерения проводились следующим образом: блок управления импульсным клапаном подавал импульс напряжения на клапан длительностью т3 и одновременно запускал АЦП. Блок развертки квадрупольного масс-спектрометра, настроенный на определенную массу, регистрировал времяпролетный спектр этой массы на расстоянии L0 от источника струи.
Время задержки открытия клапана тк определялось с помощью быстродействующего ионизационного датчика FIG-1 фирмы Beam Dynamics. Кроме этого, при анализе времяпролетных спектров учитывались времена задержки, связанные с пролетом газового пакета от среза сопла до точки формирования газового шара — % и пролетом ионов в масс-спектрометре — ти [103].
Расчет геометрических параметров экспериментального комплекса и условий проведения экспримента
При этом для расчета С бар использовались значения Сбаа и Сбрр , полученные в нашем эксперименте (первая строка таблицы 1). В скобках (третья строка таблицы 2) приведены отклонения величин Сбор , рассчитанных с использованием комбинационного соотношения, от полученных в нашем эксперименте (первая строка таблицы 2).
Как и следовало ожидать, точность расчета по этой формуле ухудшается с ростом различия в массах компонентов а и /?. Значения C6a(J, полученные в настоящей работе, в отличие от индивидуальных газов (см. табл. 1), несколько ниже, чем полученные в эксперименте с непрерывными струями.
Прежде чем перейти к сравнению рассчитанных на основе нашего эксперимента ветвей притяжения потенциальной кривой с известными к настоящему времени потенциалами, лучшим образом описывающими макроскопические свойства газов, необходимо сделать несколько замечаний.
Инертные газы представляют собой наиболее подходящие объекты для проверки адекватности модели сверхзвуковой струи, поскольку не требуют дополнительных упрощяющих предположений относительно взаимодействия частиц (по сравнению, например, с многоатомными молекулами). Кроме того, они изучены весьма детально и накоплено много экспериментальных данных, позволяющих подбирать эмпирические потенциальные кривые (кусочные и (или) с подгоночными параметрами) достаточно точно описывающие термодинамические и кинетические характеристики вещества в широком диапазоне температур и давлений [108]. В настоящее время этот путь, по-видимому, наилучший, исключая немногочисленные аЪ initio расчеты (возможные только для простых газов - Не, Нег, Н2 и т.д.) и ряд прямых методов, способных достаточно точно рассчитывать лишь определенные участки потенциальной кривой [107].
При построении эмпирических потенциальных кривых путем подгонки параметров на основе экспериментальных данных следует учитывать два момента: 1- точность экспериментальных данных; 2- влияние экспериментальных погрешностей на точность расчета параметров потенциала, т.е. чувствительность этих параметров к измеряемым величинам. К сожалению имеется не очень много данных эксперимента при низких температурах, подходящих для сравнения с нашими результатами. В основном это эмпирические потенциальные кривые, полученные подгонкой параметров к измерениям коэффициентов переноса ( диффузии, вязкости и теплопроводности) гелия и неона. Не вдаваясь в подробности техники эксперимента, заметим лишь, что вязкость обычно гораздо легче измерять, чем теплопроводность. Точность определения вязкости на современных вискозиметрах порядка 1%, точность самых лучших из последних измерений коэффициента теплопроводности составляет составляет 1%. Для коэффициента диффузии и термодиффузии, типичные ошибки измерения составляют 5% [110]. Что касается чувствительности параметра C«j ветви притяжения потенциала взаимодействия к значениям коэффициента вязкости и наоборот, то согласно работе [109] имеем: —- = 30—. Чувствительность С6 к коэффициенту теплопроводности X имеет тот же порядок.
Таким образом точность определения параметра Св ветви притяжения из данных по измерению вязкости, учитывая сказанное выше о значении ошибки этого измерения ( 1%) составляет величину порядка 30%. Аналогичная ситуация имеет место и в случае получения1 информации о ветви притяжения потенциала межчастичного взаимодействия из экспериментов по определению коэффициента диффузии.
Точность определения С6 в нашем эксперименте составляет, согласно (47) и (48), -5% в случае индивидуальных газов и 6% в случае смесей, соответственно.
На рис. 18-26 приведены потенциальные кривые HFD (Хартри-Фок дисперсионный) для индивидуальных газов (Не, Ne, Аг, Кг и Хе) и их смесей с гелием (синие кривые). Для сравнения также приведены отдельно ветви притяжения, выделенные из HFD-кривых (красные кривые) и полученные из наших экспериментальных данных (черные кривые). Следует отметить, что лишь для гелия [ПО] и для неона [111] параметры потенциалов HFD подгонялись к низкотемпературным экспериментальным данным. Для других инертных газов и их смесей с гелием такие данные отсутствуют.
На рис. 18 представлен потенциал HFDHe (синий цвет) [ПО], хорошо предсказывающий ряд коэффициентов переноса (вязкости, теплопроводности, термодиффузии, диффузии) при температурах выше 100 К и данные по дифференциальному сечению рассеяний при энергиях 0.8-10"14эрг.
Экспериментальные времяпролетные спектры
В заключение обсудим возможность обобщения предложенного нами метода определения параметра Св на случай многоатомных молекул. При этом, если ограничиться рассмотрением двухатомных молекул (это достаточно широкая категория, включающая большинство обычных, представляющих практический интерес газов), то можно сделать некоторые выводы. В отличие от атомов молекулы обладают двумя особенностями: 1. они имеют внутренние степени свободы. В рассматриваемом нами случае низких энергий (менее 30 К) возможно возбуждение нескольких (в зависимости от конкретной молекулы) вращательных уровней. 2. потенциал взаимодействия молекул, вообще говоря, не является сферически симметричной функцией. Обе эти особенности приводят к необходимости построения модели струи на основе кинетического уравнения, учитывающего внутренние степени свободы. Таким уравнением может быть, например, уравнение Ван Чанг - Уленбека, формальное решение которого моментным методом не представляет принципиальных трудностей. Что касается второй особенности, то корректное решение динамической задачи о столкновениях молекул позволило бы учесть связанный с несимметричностью потенциала взаимодействия вклад в измеряемый времяпролетный спектр. В противном случае определяемые предложенным нами методом параметры ветви притяжения потенциала взаимодействия, по-существу, будут некоторыми эффективными величинами, усредненными по всевозвможным ориентациям сталкивающихся молекул друг относительно друга. Особо необходимо отметить следующее. При взаимодействии атомов и неполярных молекул (не обладающих постоянным дипольным моментом) друг с другом и с полярными молекулами ведущими членами ветви притяжения потенциала будут члены g", обусловленные индукционным и дисперсионным взаимодействиями. В случае же взаимодействия полярных молекул в ветви притяжения потенциала наряду с вкладами индукционных и дисперсионных взаимодействий появляется еще и член, обусловленный электростатическим взаимодействием двух постоянных диполей: взаимодействующих молекул. В отличие от случая средних и высоких температур, когда член 5" мал по сравнению с j, в условиях экспериментов со струями он превалирует. Это позволяет определять С3 экспериментально предложенным методом. Это тем более интересно, что экспериментальные значения Сз можно сравнивать с теоретическими За/з М /2/?0 , где Ца и - постоянные дипольные моменты молекул, а - параметр «эффективной» ориентации [121]. Аналогичные рассуждения применимы и к другим многоатомным молекулам. 1. На основе решения системы кинетических уравнений Больцмана в 13 моментном приближении метода Грэда построена модель импульсного сверхзвукового истечения струи одноатомных газов и их смесей в . вакуум. 2. Получены аналитические выражения, связывающие значения параметров импульсной сверхзвуковой струи во всем поле течения с условиями в источнике струи и постоянной Св ветви притяжения потенциала взаимодействия. 3. Предложен метод экспериментального определения параметра Сб ветви притяжения потенциала взаимодействия из измерения положений максимумов времяпролетного спектра компонентов струи. 4. Разработан и создан экспериментальный комплекс для исследований с импульсными сверхзвуковыми струями. 5. Выполнено экспериментальное определение параметра Сб ветви притяжения потенциала взаимодействия при низких энергиях для инертных газов и их смесей с гелием. Показано, что имеется удовлетворительное согласие с данными, полученными в эксперименте со стационарными струями и имеющимися потенциалами взаимодействия, наилучшим образом описывающими кинетические и термодинамические свойства инертных газов и их смесей.
