Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР 12
1.1. Общая характеристика Кемеровской области 12
1.2. Анализ источников облучения человека и окружающей среды ,13
1.2 Естественные источники , 15
1.2.1.1. Космическое излучение 15
1.2.1.2. Земное облучение 15
1.2.1. Облучение за счет радиоактивных атмосферных аэрозолей 16
1.2.1.4. Облучение за счет радионуклидов в продуктах, содержащихся в биосфере и поверхностных водах. 17
1.2.2. Техногенные источники облучения. 77
1.2.2.1. Облучение радионуклидами, образовавшимися при сжигании топлива. 17
1.2.2.2.0блучеииерадионуклидами, содержащимися в сельскохозяйственных
удобрениях 18
1.2.2.3. Облучение искусственными радионуклидами 19
1.2.2.4. Антропогенные источники облучения 23
1.2.2.5 .Дозы, обусловленные предметами широкого потребления. 35
1.2.2.6. Облучен не в результате ядерных взрывов 36
1.3 Основы мониторинга окружающей среды 37
1.4. Общие сведения о радиоактивности 39
1.4.1.Понятие радиоактивности, типов распада 39
1.4.2. Измерение радиоактивности, величины и единицы 4Ь
1.4.3Актуальные вопросы дозиметрии ионизирующих излучений 46
1.4.4. Радиометры 49
1.4.5. Основные задачи спектрометрии 52
1.5. Методы и средства измерении Sr. 53
1.6. Спектрометрия а-излучения 54
1.6.1. Методы и средства измерений объемной активности радона '222, 55
1.7. Термолюминесцеитнан дозиметрия 56
1.7.1. Теория термолюмииесценции 56
1.7.2.Физико-химические основы метода твердотельной термолюмипесцентной дозиметрии 60
1.7.3. Требования, предъявляемые к дозиметрическим материалам 61
ГЛАВА 2 . МЕТОДИКИ ЭКСПЕРИМЕНТА И АППАРАТУРА 63
2.1. Методика дозиметрического обследования 64
2.1.1. Характеристика дозиметра 64
2.1.2. Устройство и принцип работы дозиметра 66
2.2. Бета-радиометрия 70
2.3. Основы рентгенофлуоресцентного анализа (РФА) 70
2.4. Методика измерений средней за время экспозиции объемной активности радона в воздухе жилых и служебных помещений.. 72
2.5. Методика измерении объемной активности радона в воздухе жилых пелужебных помещений, а также в рудниках всех типов, путем отбора пробы воздуха 75
2.6. Методика измерении плотности потока радона с поверхности земли н строительных конструкций 76
2.7. Методика измерения активности радионуклидов в счетных образцах на сцинтплляцнонпом гамма-спектрометре с использованием программного обеспечения ПРОГРЕСС 78
2.8. Методика измерения активности радионуклидов в счетных образцах на сцинтплляцнонпом бета-спектрометре с использованием программного обеспечения "ПРОГРЕСС" 80
2.9. Методика измерений содержания радии и радона в природных водах 81
2.10. Методика измерения активности счетных образцов иа альфа-радиометре с использованием программного обеспечения ПРОГРЕСС 84
2.11. Методика выполнения измерений объемной активности полония-210 и свница-210 в природных водах альфа-бета-радиометрнческнм методом с радиохимической подготовкой 87
2.12. Методика выполнения пзмереннй объемной активности изотопов урана (234,
238) в пробах природных вод альфа-спектрометрическим методом с радиохимическим выделением , 91
ГЛАВА 3. РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЯ 94
3.1. Дозиметрический контроль 94
3.1.1. Дозиметрический контроль г. Киселевска 94
3.1.2.Дозиметрический контроль в городе Кемерово 109
3.1.3. Дозиметрический контроль е г. Березовский ///
3.1.4. Дозиметрический контроль г. Маршшска 112
3.1.5. Дозиметрический контроль г. Междуречепст 112
3.1.6. Дозиметрический контроль с. Тонки. 113
З.и.Дошметричсетй контроль г. Юрга 113
3.1.8. Дозиметрический контроль и. Штат /14
3.1.9.Дозиметричсекий контроль г. Еелокуриха, 115
3.2. Бста-радномстрии проб 116
3.2.1. Пробы из г. Киселевска 116
3.2.2. Пробы п. Итата 117
3.3. Рснтгснофлуоресцснтный анализ проб 118
3.4. Результаты по исследованию воды, пищевых продуктов, радиационному обследованию помещений, расширенному анализу воды 119
ГЛАВА 4. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ 131
4.1. Дозиметрический контроль 131
4.2. р - активность проб 133
4.3. Рентген о флуоресцентный анализ 134
4.4. Измерение ОА радона 135
4.5. Исследование строительных материалов, проб воды, проб пищевых продуктов 135
ВЫВОДЫ 137
ЛИТЕРАТУРА 137
- Общая характеристика Кемеровской области
- Методика дозиметрического обследования
- Дозиметрический контроль
Введение к работе
Актуальность темы
Неизбежным следствием развития технологической цивилизации является все возрастающая опасность воздействия техногенных факторов на жизнь и здоровье человека. Одним из таких факторов является ионизирующее излучение. В настоящее время меняется концептуальный подход к проблемам контроля радиационной безопасности. Если раньше проблема радиационной безопасности сводилась в основном к обеспечению контроля радиационной безопасности ограниченного числа потенциально опасных объектов (предприятия ядерного топливного цикла, исследовательские и оборонные объекты соответствующего профиля и т. д.), то в настоящее время эта проблема приобретает глобальный характер. Основные факторы, придающие проблемам радиационной безопасности характер глобальной проблемы, следующие.
Все возрастающее влияние «антропогенных нагрузок»: деятельность угольной, нефтяной, горнодобывающей промышленностей приводит к перемещению на поверхность глубинных пород с повышенным содержанием радионуклидов. В дальнейшем происходит обогащение продуктов переработки, например отвалов ТЭЦ радионуклидами, использование отвалов в строительной индустрии, и, как следствие, неконтролируемое расползание этих радионуклидов по строительным конструкциям, в т. ч. по стенам и перекрытиям жилых домов.
Испытания ядерного оружия в атмосфере и аварии. Следствием явилось загрязнение радионуклидами огромных территорий, достаточно удаленных от мест проведения испытаний или произошедших аварий. Оценивая риск аварий на АЭС и на предприятиях ядерного топливно-энергетического цикла в целом, нужно исходить из того, что, несмотря на все меры по повышению безопасности предприятий ядерной энергетики, вероятность аварий конечна, т.е. не может быть исключена. Угроза «ядерного терроризма» увеличивает вероятность разового применения ядерного оружия, скорее всего небольшой мощности.
В результате имеется риск возникновения радиационно-опасной ситуации в любой точке планеты. Это требует применения новых концептуальных подходов к проблеме регистрации ионизирующего излучения, обеспечивающих выявление повышенных над регионально-фоновым уровнем содержаний радионуклидов, обусловленных природными геохимическими аномалиями или техногенным фактором. Для реализации этого необходимо применение современных, надежных и экономичных методов исследования.
Вышеизложенное и определило актуальность темы данной работы, посвященной определению содержаний искусственных и природных радионуклидов в различных пробах, отобранных на территории Кемеровской области, вносящих основной вклад в формировании дозовых нагрузок, с применением современных дозиметрических и спектрометрических методов исследования.
Цель и задачи исследования
Целью работы является изучение регионально-фоновой радиационной ситуации на территории Кемеровской области, с применением индивидуальной дозиметрии и спектрометрических измерений и выбор оптимального для решения поставленной цели комплекса методов и методик для исследований.
Достижение поставленной цели потребовало решения следующих задач:
Определение состава и характеристик технических средств дозиметрического контроля.
Выбор методик измерений содержаний радиоактивных веществ в объектах окружающей среды: продуктах питания, питьевой воде, строительных материалах, грунтах.
Проведение комплекса измерений для изучения регионально-фоновой радиационной ситуации при помощи термолюминесцентных дозиметров ТЛД-К на основе SiC>2 и определения содержаний наиболее значимых радионуклидов в пробах, отобранных на территории Кемеровской области.
Работа проведена с использованием 2-х головных методов исследования:
Дозиметрии с применением индивидуальных термолюминесцентных детекторов ТЛД-К [1], выбор которых из аналогов осуществлен на основании их физико-химических характеристик и эксплутационных испытаний.
Методов измерения активности радионуклидов в счетных образцах на сцинтилляционном гамма- и бета-спектрометре, альфа-радиометре с использованием программного обеспечения ПРОГРЕСС.
На защиту выносятся:
Обоснование и выбор комплекса для изучения регионально-фоновой радиационной ситуации включающего в себя метод измерений суммарных дозовых нагрузок с использованием термолюминесцентной дозиметрии и методов спектрометрических исследований для определения содержания техногенных и природных радионуклидов в объектах окружающей среды.
Результаты изучения регионально-фоновой радиационной ситуации с применением комплексного подхода, включающего в себя:
результаты дозиметрии с применением индивидуальных
термолюминесцентных детекторов ТЛД-К на основе Si02 [1], выбранных в качестве оптимального средства исследования, и выявленные средние фоновые дозовые нагрузки 0,3 ± 0,02 сГр/год и максимальные дополнительные надфоновые нагрузки 0,1 сГр/год, обусловленные действием различных локальных факторов на территории Кемеровской области;
результаты определения объемной активности радона в жилых и производственных помещениях и выявленные средние объемные активности радона в помещениях Кемеровской области - 50 Бк/м при наличии в 10% случаев из общей выборки значений, превышающих ПДК для эксплуатируемых зданий (200 Бк/м ).
результаты определения содержания техногенных радионуклидов Sr-90 и Cs-137 в продуктах питания жителей области и вывод о том, что содержание радионуклидов в продуктах местного производства сравнимо с ввозимыми из других областей.
результаты исследования радиационных характеристик питьевой воды из разных источников (суммарная объемная активность а- и Р- излучающих радионуклидов, Cs-137, Rn-222) и вывод о том, что в 80% случаев суммарная объемная активность а- излучающих радионуклидов в исследованных пробах вод превышает ПДК.
результаты исследования содержания радионуклидов в строительных
материалах и грунтах (К-40, Ra-226, Th-232 и Cs-137) и вывод о том, что
эффективные удельные активности, рассчитанные по результатам этих
исследований, не превышают 370 Бк/кг, что позволяет использовать
исследованные материалы в любых видах строительства.
3. Вывод о преобладающей роли антропогенно усиленного природного радиационного фона в формировании регионально-фоновой радиационной ситуации в Кемеровской области.
Научная новизна работы
Впервые проведен комплексный анализ регионально-фоновой радиационной ситуации с использованием дозиметрии, основанной на применении разработанных в Кем ГУ детекторов ТЛД-К и спектрометрических исследований наиболее актуальных продуктов питания, питьевой воды, стройматериалов, включая определение содержания радона в воздухе помещений. Автор является первым, кто широко внедрил детекторы ТЛД-К для регистрации фоновых доз ионизирующих излучений, при совместном использовании с радиометрическими и спектрометрическими исследованиями содержаний радионуклидов в пробах, отобранных на территории проведенной дозиметрии.
Практическая значимость работы определяется обоснованным выбором объектов и технических средств для комплексного изучения регионально-фоновой радиационной ситуации и полученными результатами комплексного исследования первым этапом, которого, является получение предварительной дозиметрической информации, путем раздачи населению термолюминесцентных дозиметров на основе детекторов ТЛД-К; вторым - проверка и детализация полученной информации в месте регистрации локальных повышений спектрометрическими методами (лабораторный анализ проб для определения содержаний техногенных и природных радионуклидов).
Апробаиия работы. Материалы диссертации обсуждались на конференции "Молодые ученые Кузбассу. Взгляд в XXI век" (Кемерово, 2001г.); VII Международной конференции "Физико-химические процессы в неорганических материалах" (Кемерово, 2001г.); II Всероссийской научной конференции "Химия и химическая технология на рубеже тысячелетий" (Томск, 2002г.).
Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 14 публикациях, список которых приведен в конце автореферата.
Объем и структура диссертации. Диссертация содержит 142 страниц машинописного текста, 65 рисунков и 35 таблиц, состоит из четырех глав, введения, заключения и списка цитируемой литературы, содержащего 72 наименования.
Общая характеристика Кемеровской области
На территории Кемеровской области находится большое количество шахт и разрезов. Земная поверхность и почвы сильно нарушены горнодобывающими работами. По территории протекают такие реки как: Ускат, Тугай, Томь. Климат района резко континентальный, с суровой зимой и довольно теплым летом. Очень низкие температуры (ниже 30 градусов) создают неблагоприятные условия для рассеивания атмосферных загрязнений в связи с формированием устойчивых антициклональных типов погоды со слабыми ветрами, штилем и туманами, что способствует концентрации вредных выбросов в атмосферу [2].
Воздух: загрязнение атмосферного воздуха объясняется рядом причин,
1. Слабо развито централизованное теплоснабжение.
Это привело к строительству большого количества промышленных и коммунальных котельных с устаревшей технологией сжигания угля без очистки отходящих газов и оборудованных малоэффективными очистными сооружениями. 2. Низкий уровень общего благоустройства. При малом озеленении территории, отсутствии необходимого количества мощеных улиц и организованной уборки создаются условия для вторичного загрязнения приземного слоя атмосферы. 3. Наличие отвалов, открытых разработок (карьеров), создаст дополнительный резерв загрязнения атмосферы.
Вода: главной причиной загрязнения поверхностных вод является разработка угольных месторождений: устройство гидроотвалов и прудов - отстойников, отвалов пород - вес это ведет к изменению условий формирования стока рек, взаимосвязи с подземными водами, исчезновению родников, изменению гидрологического режима рек. Поверхностные и подземные поды. Река Томь - основная водная магистраль Кемеровской области. Истоки Томи расположены в южных отрогах Кузнецкого Алатау Красноярского края. Томь песет свои воды через Горную Шорию, центральную часть Кузнецкой котловины по Западно-Сибирской равнине и в 60 км от г. Томска впадает в Обь. Длина Томи 827 км, протяжность участка реки в пределах Кемеровской области - 596 км. Воду из реки Томь забирают 37 предприятий городов Кемерово, Новокузнецка, Междуреченска, Ленинск-Кузнецкого, Мысков, Юрги и районов этих городов. В реку Томь сбрасывают сточные воды 54 предприятия. Со сточными водами сбрасывается 161102,406 тонн загрязняющих веществ. По данным Кемеровского центра по гидрометеорологии и мониторингу окружающей среды химический состав воды Томи формируется под влиянием загрязняющих веществ, поступающих со сточными водами предприятий угольной промышленности, топливно-энергетической, металлургии, коксохимии и химии, пищевой и лесной, деревообрабатывающей промышленности, жилищно-коммунального хозяйства, предприятий сельского хозяйства и других, а также за счет выбросов в атмосферу загрязняющих веществ предприятиями.
Значительное поступление загрязняющих веществ обусловлено за счет неорганизованного и неконтролируемого стока с водосборных площадей. Кроме того, поступление в водные объекты различных веществ происходит не только за счет антропогенной деятельности, но и в связи с природными процессами и факторами. Подземные воды в Кемеровской области являются основным источником водоснабжения крупных промышленных центров, рабочих поселков и сельских населенных пунктов. Воды используются для питьевого и технического водоснабжения населения и в технологических процессах. По данным Кемеровского Центра мониторинга геологической среды, в Кемеровской области по состоянию на 01.01.2004 на территории Кемеровской области разведано 162 месторождения и участка подземных вод, по которым утверждены или приняты к сведению запасы подземных вод в количестве 1682,530 тыс. куб. м. в сутки. В регионе есть два крупных месторождения подземных минеральных вод, имеющих бальнеологическое значение.
Почни: Среди токсичных веществ, накапливающихся в природной среде и поступающих в организм человека, наиболее опасными являются тяжелые металлы, радионуклиды. Все это и многое другое способствует загрязнению окружающей среды. Экологический кризис значительно усугубляется постоянно возрастающей массой отходов производства и потребления. Для выявления экологической обстановки требуется проводить постоянный мониторинг загрязнения природной среды антропогенными источниками излучения и естественными радионуклидами.
Методика дозиметрического обследования
Индивидуальный дозиметр на базе детекторов ТЛД-К и кассеты ДТГ-04 предназначен для измерения дозы облучения человека излучением окружающей среды. Внутри корпуса дозиметра находятся таблетки вещества-детекторы, чувствительного к излучению [65].
Основная практическая ценность материала в стеклообразном состоянии заключается в возможности придания ему определенного набора оптических и электрических свойств и целенаправленного изменения этих свойств, что актуально для создания необходимых дозиметрических характеристик материала. Если фундаментальные физические свойства определяются химическим составом и идеальной структурой вещества, то некоторые изменения этих свойств и придание новых оптических и электрических характеристик материалам осуществляются введением или изменением концентраций определенных примесных и собственных дефектов.
Известно, что основным механизмом дефектообразования в широкозонных оксидах (Si02 является смещение атомов при упругих столкновениях с бомбардирующими частицами [66-68]. При этом необходимо, чтобы атом вещества получил энергию, которая больше определенной пороговой энергии смещения (/. Для твердого диоксида кремния энергия смещения атомов кислорода равна 16,5 эВ, а для атомов кремния - 33 эВ [68-70, 71].
В случае корпускулярного облучения (нейтроны, протоны и т.д.) максимальная энергия, которую может получить атом при соударении [70 - 73];
где Еп - энергия падающей частицы, А - масса атома в единицах углерода. Приравнивая ,/ и Е„т, получаем минимальную энергию в случае нейтронов для смещения атома кислорода (A = 16), равную 74 эВ, а для смещения атома кремния (А = 28) - 248 эВ. Дефекты по механизму ударного смещения атомов могут образоваться также при облучении электронами высоких энергий или гамма-квантами. Максимальная энергия ILftiaXf которую может передать ядру с массой М электрон с энергией Е и массой те, с учетом релятивистских эффектов: где с - скорость света.
Подстановка известных значений Ed для твердого диоксида кремния (16,5 эВ для кислорода и 33 эВ для кремния) дает минимальную энергию электронов, необходимую для образования вакансий кислорода - 110 кэВ и кремния - 320 кэВ.
Образование дефектов происходит как в непрерывной сетке стекла, так и областях сетки, содержащих собственные и примесные дефекты, В этих процессах важны взаимодействия атомных колебаний. Генерация элементарных дефектов в достаточных для экспериментального изучения концентрациях в обычных образцах стекла может быть осуществлена при облучении образца, которое переводит электронную и/или атомную системы в более неравновесное состояния.
Энергия, необходимая для разрыва одной кремний-кислородной связи в непрерывной сетке стекла по данным [71], составляет около 8 эВ. Для стабилизации компонент разорванной связи необходима перестройка окружающих атомов, в результате которой создается метастабилыгое состояние - пара элементарных дефектов. В стекле может существовать метастабилыюе состояние атомов, окружающих разорванную связь, переход в которое ведет к достаточному удалению атома трехкоординированного кремния от пемостикового атома кислорода [67, 71 - 73]. Энергия, необходимая для создания одной стабильной пары элементарных дефектов в сетке стекла, меньше энергии разрыва двух кремний-кислородных связей, т.е. минимальной энергии образования вакансии кислорода в твердом диоксиде кремния (16,5 эВ) [65, 67 - 68, 71 - 74].
Задача дозиметрии - дать количественную оценку эффекта воздействия ионизирующих излучений па облучаемый объект. В дозиметрии применяется метод термостимулировапной люминесценции: аккумулированная в кристалле энергия ионизирующего излучения преобразуется в энергию люминесценции под действием тепловой стимуляции. Механизм в общих чертах состоит в следующем: облучение создает свободные носители заряда, часть из которых захватывается ловушками различных сортов; при повышении температуры облученного кристалла происходит освобождение зарядов, их миграция и рекомбинация, сопровождающаяся свечением.
Дозиметрический контроль
В течение 1999 - 2001 годов при помощи индивидуальных термолюминесцентных дозиметров мы проводили дозиметрический контроль в г. Киселевске. Мы использовали для проведения исследований термолюминесцентные дозиметры на основе детекторов ТЛД-К, разработанные Кем ГУ. Было использовано 250 дозиметров, в каждом дозиметре располагалось по два детектора, таким образом, статистика контроля 500 детекторов. Дозиметры располагались по всему городу и применялись для ИДК, КРП, КЖП и КООС,
ИДК - индивидуальный дозиметрический контроль.
КРП - контроль рабочих помещений.
КЖП - контроль жилых помещений,
КООС - контроль объектов окружающей среды.
Результаты измерений оформлены в виде таблиц дозиметрического контроля (таблица З.1.). Наглядное изображение результатов контроля приведено на рис.3.1. - 3.9.
В работах [44, 49,50,51,28 ] приводятся данные о средних дозовых нагрузках по Кемеровской области, они составляют 3 мЗв/год. Таким образом, дозовые нагрузки по г. Киселевску, выявленные в результате проведенного в рамках данной работы мониторинга, в основном сопоставимы со средними нагрузками по области в целом.
Из таблицы 3.2. видно, что при контроле окружающей среды средняя дозовая
нагрузка незначительно выше, чем при проведении других контролен (ИДК, КРП, КЖП). Это объясняется влиянием природных, а возможно и техногенных радионуклидов. При всех типах контроля годовые дозы не превышают предельно допустимую дозовую нагрузку [34] и сопоставимы со средней дозой по Кемеровской области [59].
Обычно распределение параметров, получаемых в результате мониторинга при отсутствии техногенного фактора, хорошо описывается логпормальным распределением. Влияние техногенного фактора должно приводить к искажению этого распределения. Таким образом, по величине отклонений можно судить о роли техногенного фактора. При изучении дозовых нагрузок населения Кемеровской области были получены кривые распределения доз приведенных на рисунках 3.1-3.20
Дозиметрия проводилась в г. Киселсвске в течение 2002 года. Дозиметры распологались достаточно равномерно по жилым и производственным помещениям города. Общее число точек контроля составило порядка 260. Используя полученные данные, были построены: общее дозовое распределение по городу Киселевску; дозовые распределения при ИДК, КРП, КЖП, КООС. Они изображены на рис. 3.1.-3.5.
Как видно из рис. 3.1-3.4. распределение носит близкий к гауссовому логнормальный характер, наиболее вероятная годовая поглощенная доза 0,3±0,04 сГр/год.
Рис.3.5. Дозовое распределение при ИДК в г. Киселевске Из рисунка 3.5. (ИДК) видно, что при обработке дозиметрии выявляются два значения дозы - 0,31 сЗв/год и 0,42 сЗв/год. 0,31 сЗв/год это наиболее распространенное значение дозы при ИДК населения г. Киселевска. Значение 0,42 появляется при контроле персонала (врач и лаборант рентгенологи). Таким образом, дозовые нагрузки персонала и населения сопоставимы, и профессиональное облучение составляет приблизительно 35 % от доз, получаемых населением при воздействии радиационного фона.
Было решено посмотреть, зависят ли полученные дозовые нагрузки от таких факторов как: А) Месторасположения дозиметра; Б) Материала, из которого построены здания. Для этой цели по полученным результатам были построены следующие диаграммы: зависимости дозовых нагрузок по категориям контроля в зависимости от стройматериала, высоты расположения дозиметров и т.д. На рис. 3.6. - 3.9. представлены выборки (закономерности) зависимостей дозы облучения от месторасположения дозиметра.
