Введение к работе
Акгуальвостъ темы. Обращение с радиоактивными отходами (РАО),особенно с их высокоактивной частью,является одной из наиболее важных технических проблем современности,от уепеы-ного решения которой зависит развитие атомной энергетики и промышленности.
Известные методы иммобилизации высокоактивных отходов (ВАО),среди которых наиболее изученными являются их остекло-вывание и включение в состав керамических композиций,в частности, синроков,обладают рядом недостатков,таких как наличие стадии предварительной денитрации жидких ВАО,невысокий процент допустимого содержания отходов,необратимость иммобилизации и др. Поэтому большое количество исследований направлено как на уеоверыенствование иннобилизационных технологий, так и на разработку альтернативных подходов и решений.
Одним из новых направлений в обезвреживании ВАО является их иммобилизация пористыми материалами, заключающаяся в их пропитывании жидкими ВАО и высокотемпературной фиксации радиоактивного материала внутри пор.Наличие значительного свободного объема внутри пористых материалов,а также их большая удельная поверхность позволяют рассчитывать на достижение высокого содержания ВАО в составе пористых имыобилизаторов и на прочное удержание радионуклидов за счет адгезии пленок ВАО в порах. Иммобилизация в пористых материалах может быть обратимой и позволит при необходимости извлечь радионуклиды из матрицы-носителя со значительно меньшими затратами,чей,например, из остеклованных отходов или синроков.Данный метод не требует предварительной денитрации отходов,поскольку она происходит при отжиге непосредственно внутри самих пористых иммобилиза-
торов. Иммобилизация ВАО пористыми материалами является очень молодым направлением исследований, достоинства и недостатки которого еще не вьивлены.
Проблема обезвреживания актинидов,обладающих высокой радиотоксичностью и больший периодами полураспада,не может быть решена методами имнобилизации с последующим долговременным хранением (захоронением).В связи с этим в последние годы развивается концепция трансмутации актинидов,т.е. сжигания в различньи трансмутащюнньк устройствах,в основном,в реакторах и на ускорителях.Большинство существующих или разрабатываемых видов иымобилизаторов (стекла,керамика) не пригодны к облучению в трансмутационных устройствах и поэтому для обезвреживания актинидов не применимы. Обычно в схемах трансмутационной части ядерно-энергетического цикла предполагается наличие неоднократной радиохимической переработки и регенерации актинидного топлива.Однако,достижение высокого выгорания актинидов , включенных в пористые материалы, могло' бы позволить направлять такие композиции с находящимися в них посттрансмута-ционныыи продуктами непосредственно на длительное хранение или захоронение без предварительной радиохимической переработки. В связи с этим возникает необходимость оценки возможности существенного снижения радиационной опасности актинидов за один цикл облучения в перспективных трансмутационных устройствах .
Таким образом,изучение принципов получения и основных физико-химических свойств пористых иныобшшзаторов необходимо для создания нового метода обращения с РАО, пригодного для обезвреживания как продуктов деления,так и актинидов.
Цель работы. Цель настоящей работы—исследование процессов иммобилизации жидких РАО пористыми материалами,определение
основных физико-химических характеристик полученных иыыобили-заторов,оценка перспектив использования пористых материалов с включениями трансурановых элементов (ТУЭ) в качестве иммоби-лизационно-трансмутащюнных систем.
Научлая новизна- Обезвреживание радиоактивных отходов путем использования пористых материалов в качестве матриц-носителей радионуклидов при иммобилизации и транснутащш РАО является новый и налоизученньш направлением в области обращения с ними.
Разработан метод иммобилизации мальк актинидов и некоторых продуктов деления (ПД) пенокорундоы. Определены наиболее важные для практики физико-химические свойства пористых иниоби-лизаторов,такие как фазовый состав,прочность,тегшопроводность, устойчивость к воздействии водных сред.
Расчетным путем показана целесообразность сжигания иальи актинидов облучением тепловыми нейтронами с высокой плотность» потока. Обоснована принципиальная возможность использования пористых материалов с внедренными в них актинидами в качестве иммобилизационно-трансмутационных твэлов.
Практическая ценность. Полученные результаты могут быть использованы при разработке технологических схем включения в по-риетье материалы радиоактивных отходов без их предварительной денитрации,при оптимизации создания новых пористых материалов для целей иммобилизации и трансмутации РАО, при планировании компоновки хранилищ РАО и разработке установок для утилизации тепла радиоактивного распада в них,при оптимизации параметров сжигания актишщов при облучении тепловыми нейтронами и определена! необходимых для этого характеристик транснутационных устройств.
На защиту выносятся: —результаты исследования вклмчения в пенокорунд нептуния
и некоторых продуктов деления;
—результаты исследования физико-хииических характеристик
иыыобилизаторов: фазового «става, прочности, теплофизичееких
свойств,устойчивости к выщелачиванию водой;
—результаты расчетов снижения радиотоксичности актинидов при их
облучешш в высокопоточнои реакторе на тепловых нейтронах (РТН);
—схема трансмутационной части ядерно-энергетического цикла,
основанного на использовании пористых имнобилизационно-
трансмутационных твэлов.
Апробация работы. Результаты работы доложены на 2-ой ежегодной научной конференции Ядерного Общества "Радиоактивные отходы—проблемы и решения" (Москва,25-23 июня 1991г.),на 3-ей ежегодной научной конференции Ядерного Общества "Ядерные технологии завтра" (Санкт-Петербург,14-13 сентября 19S2 г.),на 4-ой ежегодной научно-технической конференции Ядерного Общества "Ядерная энергия и безопасность человека" (Нижний Новгород,28 июня-2 июля 1993 г.),на Всесоюзной конференции по хиыии радиоактивных элементов (Суздаль,11-13 декабря 1990 г.),на 3-ем совместном финско-российском симпозиуме по радиохимии (Финляндия,Хельсинки,19-20 октября,1993 г.).
Публикации по теме диссертации. По теме диссертации опубликовано 12 научных работ.
Структура диссертации. Диссертация состоит из введеній, 4 глав,заключения,выводов,списка литературы и приложений,содержит 83 стр. основного текста,34 рисунка,8 таблиц,приложения.
