Содержание к диссертации
Введение
1. Современное состояние проблемы утилизации радиоактивных отходов 10
1.1. Обзор технологий утилизации радиоактивных отходов 10
1.2. Основные положения технологии переработки радиоактивных отходов, основанной на сепарации их паров . 19
2. Обзор конструкций ВЧИ плазмотронов. Предпосылки использования ВЧИ плазмотрона в качестве основного рабочего узла испарителя 22
3. Описание экспериментальной установки - ВЧИ плазмотрона, вакуумного стенда и проведенных экспериментов 31
3.1. Описание экспериментальной установки 31
3.2. Экспериментальное исследование режимов работы ВЧИ плазмотрона при пониженных давлениях 42
3.3. Экспериментальное исследование работы ВЧИ плазмотрона и стенда в режиме испарения капель 47
3.4. Экспериментальное исследование возможности стабильной работы ВЧИ плазмотрона в парах NaOH 49
4. Расчет термодинамических и транспортных свойств плазмы паров NaOH +А1(ОН)3 57
5. Расчет параметров ВЧИ плазмы при атмосферном давлении 93
5.1. Электромагнитный расчет ВЧИ плазмотрона 94
5.2. Уравнения баланса энергии для ВЧИ плазмотрона 98
5.3. Уравнение движения плазмы 99
5.4. Метод решения основных уравнений, описывающих плазму 101
5.5. Исходные данные для расчета. Результаты расчета 125
6. Расчет движения, нагревания и испарения мелкой капли в плазме 137
6.1. Методика расчета траектории и скорости движения капли, инжектированной в плазму 141
6.2. Методика расчета нагревания мелкой капли в плазме 146
6.3. Методика расчета испарения мелкой капли в плазме 149
6.4. Анализ основной формулы конвективно-кондуктивного теплообмена 152
6.5. Описание математической модели. Результаты расчета 157
Заключение 166
Список литературы 170
- Основные положения технологии переработки радиоактивных отходов, основанной на сепарации их паров
- Экспериментальное исследование режимов работы ВЧИ плазмотрона при пониженных давлениях
- Метод решения основных уравнений, описывающих плазму
- Анализ основной формулы конвективно-кондуктивного теплообмена
Основные положения технологии переработки радиоактивных отходов, основанной на сепарации их паров
Для удовлетворения требований высокоэффективного разделения радиоактивных отходов с высокой производительностью и приемлемым уровнем энергетических затрат большой интерес представляет проект, разрабатываемый в настоящее время рядом исследователей. Например, в работах [14-16] для разделения перерабатываемых жидких РАО предлагается использовать специальный сепаратор, в котором пары отходов подвергаются воздействию радиального электрического поля и продольного магнитного поля.
Под действием полей элементы с атомным весом менее 60 отделяются в газообразную фазу. В оставшейся части отходов, состоящей из элементов с атомным весом более 90, сосредотачивается 99,9% всех радионуклидов. Существенно важным для осуществления этого проекта является разработка высокоэффективного испарителя для переведения жидких РАО в газовую фазу. Традиционные процессы выпаривания отходов нагреванием в этом случае не подходят из-за недостаточной интенсивности испарения и наличия явления дистилляции, характерного при выпаривании многокомпонентных смесей с присутствием тугоплавких соединений. Более эффективным решением является применение плазменных испарителей. Но для эффективного разделения РАО требуется подавать продукты испарения в вакуумную камеру сепаратора. Это предъявляет особые требования к конструкции плазменного испарителя. Традиционно применяемые для переработки отходов дуговые плазмотроны требуют для стабильной работы повышенных расходов плазмообразующего газа. Это может негативно сказаться на работе вакуумной камеры сепаратора. На основании вышеизложенного сформулированы основные требования к технологическому процессу испарения расплавов солей: Необходимо организовать процесс испарения жидких РАО таким образом, чтобы обеспечить полное испарение смеси и исключить явление дистилляции. Поскольку процесс сепарации происходит в вакууме, необходимо отработать технологию испарения расплавов солей при пониженных давлениях. Для надежной работы сепаратора существенным является снижение расходов плазмообразующего газа или полное его отсутствие. Разработка плазменного испарителя, удовлетворяющего выдвигаемым требованиям, и является основной целью данной работы. В соответствии с обозначенными выше требованиями, предлагается осуществлять процесс испарения следующим образом: Испаряемая смесь, содержащая в своем составе тугоплавкие соединения, подается в плазму в виде мелкодисперсных капель. Плазменный испаритель работает в диапазоне давлений 0,01 - 200 Торр, оптимальный режим работы необходимо выбирать экспериментальным путем. Рассматривается возможность использования в качестве плазмообразующего газа паров испаряемого вещества. 2. Обзор конструкций ВЧИ плазмотронов. Предпосылки использования ВЧИ плазмотрона в качестве основного рабочего узла испарителя Для получения потоков низкотемпературной плазмы используют различные типы плазмотронов. На протяжении всего развития плазмотронной техники предпринимались неоднократные попытки систематизировать устройства для генерации плазмы по различным признакам [17-24]. Существующие конструкции можно разделить на группы. Это плазмотроны на постоянном и переменном токе, высокочастотные и сверхвысокочастотные плазмотроны, а также комбинированные. Такая классификация наиболее общая. Чаще всего классификацию плазмотронов проводят по видам технологических процессов [17, 21, 23] Для каждого технологического процесса оптимальна одна, вполне определенная, конструкция плазмотрона, дающая высокий технико-экономический эффект. Поэтому количество требований, предъявляемых к плазмотронам, растет пропорционально количеству разработанных технологических процессов. Можно выделить основные технические требования, предъявляемые к наиболее широко распространенным плазмотронам [21]: 1. мощность; 2. стабильность параметров плазменного потока; 3. высокая энергетическая эффективность; 4. большая длительность непрерывной работы; 5. надежность конструкции; 6. простота эксплуатации; 7. возможность использования различных газов в качестве плазмообразующих сред; 8. простота ввода исходных материалов в плазменный поток и т.д. Создание плазмотронов, соответствующих этим требованиям, обеспечивает высокую технико-экономическую эффективность электроплазменных процессов. Из всего многообразия существующих конструкций плазмотронов, для испарения мелкодисперсных капель наиболее пригоден высокочастотный индукционный (ВЧИ) плазмотрон. Решение использовать ВЧИ плазмотрон в качестве основного рабочего узла испарителя радиоактивных отходов, обусловлено следующими его достоинствами: Отсутствие загрязнений обрабатываемых материалов продуктами эрозии электродов. Возможность работы на различных плазмообразующих газах, в том числе, агрессивных. Высокий ресурс работы - тысячи часов. Надежность в эксплуатации.
Экспериментальное исследование режимов работы ВЧИ плазмотрона при пониженных давлениях
После выключения плазмотрона и выведения тигля из области индуктора наблюдалась активная конденсация паров NaOH на кварцевую стенку разрядной камеры ниже области индуктора. В зоне индуктора и выше, т.е. в тех местах, где кварц разогревался до более высоких температур (свыше 1000 К) конденсация не наблюдалась.
Результаты эксперимента: Испарение NaOH из тигля происходит очень активно. Скорость испарения была определена, как отношение массы NaOH, испарившейся из тигля, к времени работы плазмотрона. Скорость испарения -0,5 г/с. При полном выключении плазмообразующего газа (аргона) разряд устойчиво горит в парах NaOH. При мощности в плазме 25 - 30 кВт и при отсутствии вихревой стабилизации кварцевая разрядная камера не выдерживает тепловых нагрузок. При замене ее на металлическую водоохлаждаемую, длительность работы ВЧИ плазмотрона в парах NaOH можно существенно увеличить. Наиболее предпочтительным для тигля материалом (из трех рассмотренных) с точки зрения термостойкости и устойчивости к воздействию NaOH является АЬ03. Явление конденсации паров NaOH на холодные части разрядной камеры, и отсутствие конденсации на ее горячих частях было учтено при проектировании экспериментального стенда и промышленной установки. Таким образом, имеются все основания утверждать, что созданная установка - ВЧИ плазмотрон и вакуумный стенд представляют собой необходимую базу для экспериментального изучения процессов испарения мелкодисперсных капель расплавов солей в плазме пониженного давления (п. 1.2). Одна из основных идей, заложенных в концепцию испарителя, заключается в следующем - плазменный разряд может устойчиво существовать в парах испаряемой смеси. В п. 3.4. содержится описание прямого экспериментального подтверждения этой гипотезы - получен устойчивый ВЧИ разряд в парах NaOH. Этому экспериментальному исследованию предшествовал расчет термодинамических и транспортных свойств плазмы паров смеси 90% NaOH + 10% А1(ОН)3 (по массе) или, что тоже самое 94.6 % NaOH + 5.4 % А1(ОН)з (по мольным долям). Такая модельная смесь имеет физико-химические свойства аналогичные свойствам радиоактивных расплавов солей. Определение термодинамических и транспортных свойств плазмы паров 90% NaOH + 10% А1(ОН)3 является необходимым этапом в моделировании процессов протекающих в такой плазме. Под термодинамическими свойствами понимаются плотность, энтальпия и теплоемкость плазмы; под транспортными - электропроводность, теплопроводность и вязкость. Для расчета свойств плазмы, необходимо в первую очередь, определить состав плазмы. Базой для расчета состава и свойств высокотемпературных смесей является информация о термических константах и термодинамических свойствах индивидуальных веществ, входящих в состав смесей. Расчет производится в предположении, что плазма находится в состоянии локального термодинамического равновесия [37]. Здесь рассматривается методика термодинамического расчета равновесного состава для случая, когда давление и температура постоянны. Эта методика достаточно подробно изложена в работах Суриса А.Л. [37,38]. Компоненты в конденсированной фазе в данном расчете не рассматриваются, поскольку область температур исследуемых плазменных процессов лежит в интервале 3500 - 7000 К. Предполагается, что в этом диапазоне температур все вещества, входящие в состав смеси 90% NaOH + 10% А1(ОН)3 находятся в газовой фазе. Первым этапом в проведении термодинамических расчетов является выбор числа компонентов в газовой фазе, которые необходимо учитывать при расчете [37]. Этот выбор осуществляется на основании имеющихся литературных данных о процессе, а также результатов анализа констант равновесия. Вторым этапом является составление системы уравнений, описывающей равновесие в химически реагирующей среде. Методика составления таких систем уравнений обычно основывается на двух различных подходах. Один из них базируется на уравнениях закона действующих масс с использованием констант равновесия (так называемый «константный» метод), а другой - на нахождении экстремума термодинамического потенциала системы. Второй метод подробно изложен в работах [39,40]. В настоящей работе в соответствии с рекомендациями [37,38] для получения системы уравнений применялся «константный» метод.
Метод решения основных уравнений, описывающих плазму
Как следует из результатов расчета, большое количество натрия и водорода в составе смеси 90%NaOH+10%Al(OH)3 обуславливает довольно интересное сочетание свойств плазмы паров такой смеси. Плазма имеет очень высокую электропроводность благодаря присутствию в своем составе натрия, обладающего низким потенциалом ионизации (5,138 эВ). Так например, при температуре 4000 К электропроводность плазмы NaOH+Al(OH)3 соизмерима с электропроводностью аргона при 7000 К (рис. 4.10). Высокая удельная мощность излучения плазмы NaOH+Al(OH)3 также вызвана присутствием натрия. Присутствие водорода в составе смеси, обеспечивает высокую энтальпию, теплоемкость и теплопроводность плазмы (рис.4.8, 4.9, 4.11). Плотность плазмы паров NaOH+Al(OH)3 соизмерима с плотностью воздуха при тех же температурах.
Основной вывод, который можно сделать на основании анализа результатов расчета, - имеются все теоретические предпосылки существования плазмы паров 90%NaOH+10%Al(OH)3 в диапазоне температур 2000-15000. Причем, для поддержания ВЧИ плазменного разряда в такой смеси потребуется меньшая мощность, чем в аргоне. В то же время плазма NaOH+Al(OH)3 обладает большим энергетическим запасом, чем плазма аргона или воздуха, что делает перспективным ее применение для испарения различных тугоплавких соединений. На основании результатов, полученных для модельной смеси 90%NaOH+10%Al(OH)3, можно сделать вывод о возможности существования плазменного разряда в парах радиоактивных расплавов солей. Полученные данные являются необходимой базой для расчета распределения параметров плазмы паров 90%NaOH+10%Al(OH)3 в разрядной камере ВЧИ плазмотрона. 5. Расчет параметров ВЧИ плазмы при атмосферном давлении Эта глава посвящена расчету параметров плазмы ВЧИ плазмотрона. Рассмотрены основные уравнения, описывающие плазму, и метод их совместного решения. Целью расчета является получение распределений следующих параметров плазмы в разрядной камере ВЧИ плазмотрона: электромагнитного векторного потенциала А(ф) в разрядной камере плазмотрона, через который можно выразить все остальные электромагнитные параметры плазмы; температуры T(r,z); составляющих скорости плазмы vz(r,z), vr(r,z). При составлении уравнений и расчете приняты следующие допущения: плазма находится в состоянии локального термодинамического равновесия (ЛТР) и рассматривается как непрерывная среда. Поскольку ВЧИ плазмотрон имеет цилиндрическую форму и обладает осевой симметрией, то принимается допущение о осевой симметрии получаемой плазмы. Тогда все уравнения, описывающие плазму, удобно записывать в цилиндрической системе координат, а расчетную область ограничить осью симметрии и стенкой плазмотрона. 5.1. Электромагнитный расчет ВЧИ плазмотрона В основу электромагнитного расчета положена система уравнений Максвелла в дифференциальной форме. Для рассматриваемой двумерной электромагнитной задачи допускается существование одной составляющей напряженности электрического поля Е и двух составляющих напряженности магнитного поля Hz, Нг. Наряду с напряженностью и индукцией магнитного поля, напряженностью электрического поля и плотностью электрического тока очень важной и удобной величиной для расчетов электромагнитного поля индуктора с плазмой оказывается векторный потенциал поля А. Общий метод решения электромагнитной задачи заключается в нахождении распределения векторного потенциала А, зная который можно определить распределения всех остальных параметров электромагнитного поля. Основные преимущества такого метода решения заключаются в следующем: Решение системы уравнений Максвелла сводится, по существу, к решению одного уравнения относительно векторного потенциала. Векторный потенциал обладает свойством аддитивного сложения. Подобно электрическому, векторный потенциал в некоторой точке М пространства может быть определен простым сложением векторных потенциалов элементов с током. Для симметричных цилиндрических двумерных задач, где необходимо определять две составляющие напряженности магнитного поля Нг и Нг решение сводится к расчету лишь одной составляющей векторного потенциала Ар.
Анализ основной формулы конвективно-кондуктивного теплообмена
Существует большое количество современных плазменных технологий, связанных с нагреванием до определенных температур дисперсных материалов в потоках низкотемпературной плазмы. Вот лишь некоторые из них: плазменное напыление защитных покрытий, испарение материалов, сфероидизация порошков тугоплавких материалов, получение ультрадисперсных порошков, различные плазмохимические процессы и т.п. Поэтому математическое моделирование взаимодействия мелких частиц или капель (дисперсной фазы) с плазменными потоками весьма актуально.
В этой главе приводится краткий обзор математических моделей расчета тепломассообмена потоков плазмы с дисперсной фазой; изложены основные положения теории движения, нагревания и испарения мелких капель в плазме; проведен анализ критериальных зависимостей для числа Нуссельта - числа подобия при конвективно-кондуктивном теплообмене. В результате была предложена математическая модель инженерного расчета движения, нагревания и испарения мелких капель в потоке плазмы. Был выполнен расчет вышеперечисленных процессов для капель NaOH размером 50 мкм в аргоновой плазме.
К настоящему времени различными отечественными и зарубежными авторами разработано большое количество математических моделей, описывающих взаимодействие плазмы и дисперсного материала. Среди большого разнообразия предложенных моделей встречаются как простые, наглядные и понятные, так и весьма сложные, требующие реализации на ЭВМ с применением самых современных численных методов. Краткий обзор, приведенный ниже, ставит своей целью осветить те модели, которые послужили основой для создания собственной модели. Упомянутые в обзоре работы помогают понять суть процессов движения, нагревания и испарения мелких капель в плазме. Вычислительные процедуры для реализаций моделей не рассматриваются. В работе [69] рассмотрено математическое описание стадий нагрева и испарения порошкообразного материала в высокотемпературном потоке газа с учетом его полидисперсности и наличия температурного градиента внутри частиц. Представлены результаты численного расчета на модели. Автор акцентирует внимание на том, что присутствие конденсированных частиц заметно уменьшает величину скорости газовой струи при весовой загруженности потока дисперсным материалом выше 5 - 10 %. Модель включает в себя двенадцать основных уравнений, однако методика их совместного решения не приводится, что делает затруднительным ее применение. Математическая модель расчета скоростей, температур, траекторий частиц в плазме, предложенная в работе [70], позволяет без применения сложных вычислительных методов оценить поведение частицы в струе плазмы. Однако эта модель не описывает процесс испарения частиц. Тепловой поток к частице рассчитывается через энтальпийный напор, что, по данным других авторов, приводит к существенному завышению его значения. В работе [71] предложено математическое описание процесса физико-химического превращения дисперсного сырья в плазменной струе, учитывающее движение, нагрев и испарение исходных частиц при их боковом или аксиальном вводе в струю, а также химическое превращение исходного пара, зародышеобразование, конденсационный рост частиц целевого продукта и их коагуляцию. Представлены результаты расчета процесса на модели. В этой модели основное внимание уделено процессу формирования высокодисперсного конденсата, что усложняет модель, но не представляет интереса для наших задач.
В работе [72] представлен достаточно подробный обзор математических моделей теплообмена мелких тел в плазме, выполненных до 1979 г. На их основе авторами работы была разработана собственная модель и даны рекомендации по составлению моделей.
Обзор более поздних работ, посвященных разработке математических моделей тепломассообмена, до 1990 г. включительно, приводится в работе [73]. В этой же работе предложены методы расчета процессов тепломассообмена в плазменных струях загруженных большим количеством дисперсного материала.
Из зарубежных работ по тепломассообмену дисперсной фазы с плазмой следует отметить работу [74]. Авторами предложена и описана физически ясная модель, на которой произведены расчеты, показавшие необходимость учитывать влияние порошка на параметры плазмы.
Из последних отечественных работ следует отметить две. Первая - [75], в которой предложена достаточно простая математическая модель, дающая хорошее сходство с экспериментальными данными, полученными авторами. Однако, в модели не рассматривается процесс испарения дисперсной фазы. Вторая - [76], математическая модель, предложенная в этой работе, включает в себя уравнения для определения профиля температуры в частице. Авторы акцентируют внимание на необходимости учитывать распределение температуры в частице при моделировании процессов тепломассообмена.
