Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА I. Сверхтонкие поля и метод вук 15
I. Магнитное сверхтонкое взаимодействие в металлах 15
1.1. Одноэлектронный гамильтониан магнитного сверхтонкого взаимодействия 15
1.2. Немагнитный атом в металлическом ферромагнетике 18
1.2.1. Вклады матрицы 19
1.2.2. Вклады примесного немагнитного атома . 22
1.3. Магнитный атом в металлическом ферромагнетике 25
Ї.4. Температурная зависимость сверхтонкого поля.. 27
1.4.1. Модель молекулярного поля 30
1.4.2. Модель Кэмпбелла 32
1.4.3. Тепловое расширение кристаллической решетки 34
2. Фазы Лавеса 35
3. Возмущенные угловые корреляции 39
3.1. Невозмущенная угловая корреляция каскадных квантов 39
3.2. Возмущенные угловые #К -корреляции 42
3.2.1. Статические магнитные взаимодействия 44
3.2.2. Статические квадрупольные взаимодействия 46
3.2.3. Динамические возмущения угловой корреляции 49
ГЛАВА II. Методика эксперимента и обработка результатов измерений 52
I. Спектрометр 56
I.I. Блок-схема спектрометра 56
1.2. Рабочие характеристики спектрометра 62
1.3. Печь и электронный регулятор температуры . 65
1.4. Камера давления 67
2. Обработка результатов измерений 70
2.1. Предварительная обработка 71
2.2. Фурье-анализ 76
2.3. Модели для обработки спектров ДВУК . 81
3. Образцы и радиоактивные источники 83
ГЛАВА III. Результаты эксперимента 90
I. Магнитные сверхтонкие поля на ядрах 181Та в ферромагнитных сплавах 90
I.I. (ZrxHf1-x)Pe2 , 0^х$1 90
1.2. Сверхтонкое поле на 181Та В HfPe0 93
1.3. Сверхтонкое поле на 181Та в YFe2 . 100
2. Температурная зависимость сверхтонкого магнит ного поля 106
3. Зависимость сверхтонкого поля от давления 120
ГЛАВА IV. Обсуждение результатов 125
I. Магнитное сверхтонкое взаимодействие 181Та в ферромагнитных фазах Лавеса 125
2. "Аномалия" температурной зависимости сверхтон кого магнитного поля 133
3. Квадрупольное взаимодействие 181та в кубичес ких фазах Лавеса 141
Выводы 148
Список опубликованных работ по теме диссертации 150
Литература 153
- Немагнитный атом в металлическом ферромагнетике
- Невозмущенная угловая корреляция каскадных квантов
- Обработка результатов измерений
- Температурная зависимость сверхтонкого магнит ного поля
Введение к работе
Взаимодействие атомного ядра с его электронным окружением является основной проблемой сравнительно молодой области физики - физики сверхтонких взаимодействий. В настоящее время известны и хорошо изучены многочисленные эффекты, обусловленные сверхтонкими взаимодействиями (СТВ). На основе эффектов СТВ разработаны различные ядерно-физические методы исследования, в которых ядро выступает как зонд, способный отмечать тонкие детали структуры его электронных оболочек. Созданные для решения задач ядерной физики, эти методы получили широкое распространение в физике твердого тела, химии, биологии и т.д.
Методы физики СТВ можно разделить на две группы: одни из них имеют дело со стабильными изотопами - это ядерный магнитный резонанс (ЯМР) и электронный парамагнитный резонанс (ЭПР), другие - основаны на применении радиоактивных изотопов и наблюдении различных характеристик ядерных излучений. К радиоактивным методам относятся: ядерная гамма-резонансная спектроскопия (ЯГР), основанная на наблюдении эффекта Мессбауэра, ориентирование ядер во внешних магнитных полях при сверхнизких температурах (ОЯ), методы возмущенных угловых распределений (ВУР) и корреляций (ВУК) ядерных излучений. Эти методы имеют свои области применения, перекрывающиеся и взаимодополняющие друг друга. Возможны и успешно развиваются комбинации различных методов, например, ЯМР (или ЯГР) на ориентированных ядрах.
Общим для всех методов СТВ является то, что в опытах всегда измеряют "константу сверхтонкого взаимодействия", а именно,
произведение ядерной величины (магнитного дипольного или электрического квадрупольного моментов ядра) на некоторую электронную величину (магнитное поле на ядре или градиент электрического поля). Использование данных о СТВ в ядерной физике связано, прежде всего, с определением электромагнитных моментов ядер (в основных и возбужденных состояниях) по известным значениям эффективных сверхтонких магнитных и градиентов электрических полей на ядре. С другой стороны, в физике твердого тела, например, по известным экспериментальным значениям электромагнитных моментов ядер определяют из измеряемых параметров СТВ локальные распределения зарядовой и спиновой плотностей электронного окружения ядра-зонда.
Магнитное поле на ядре атома впервые было обнаружено в 1955 г. Н.Е.Алексеевским и др. в экспериментах по изучению анизотропии у -излучения Со в металлическом кобальте / I /. В 1959 г. Б.Н.Самойлов, В.В.Скляревский и Е.П.Степанов установили, что магнитное поле существует также на ядре немагнитного атома, введенного в виде примеси в ферромагнитную матрицу / 2 /. Это открытие положило начало систематическому изучению сверхтонких магнитных полей. Кроме того, оно имело большое практическое значение (прежде всего, для ядерной физики) из-за возможности создания на ядрах атомов магнитных полей порядка 10*100 Т. Создание таких полей в лабораторных условиях и по сегодняшний день представляет сложную техническую задачу.
К настоящему времени накоплен большой экспериментальный материал по наблюдению СТ магнитных взаимодействий в металлических ферромагнетиках. Однако далеко еще не достигнуто понимание механизмов, ответственных за возникновение в них СТ магнитных полей. Имеющиеся модельные представления о важности тех или
иных вкладов в СТ магнитное поле, зачастую базирующиеся на одних и тех же экспериментальных данных, оказываются противоречивыми и несовместимыми друг с другом. Количественное сравнение экспериментальных данных с предсказаниями моделей затруднено из-за того, что модели, как правило, наделены параметрами, не поддающимися прямому экспериментальному определению. Поэтому важнейшее значение имеют экспериментальные факты, систематика которых позволяет выявить эмпирические закономерности для сравнения их с имеющимися теоретическими концепциями,
В последние годы достигнут определенный прогресс в экспериментальном и теоретическом изучении магнитных СТВ для немагнитных атомов в металлических ферромагнетиках, чему в немалой степени способствовали два благоприятных фактора. Это, во-первых, широкое распространение метода ЯГР, а во-вторых, наличие такого удобного мессбауэровского изотопа, как 119Sn , который используется преимущественно в такого рода исследованиях.
Не менее информативным и универсальным методом СТВ, хотя и несколько более сложным в осуществлении, является метод 11 --БУК. Метод ВУК, позволяя получить самую разнообразную информацию о СТВ, имеет ряд преимуществ по сравнению с другими методами, а именно:
Измерения могут проводиться на исключительно малом числе ядер-зондов, при концентрациях их, например, в несколько р.р.м.
Можно измерять СТ поля, действующие на ядра в возбужденных состояниях, времена жизни которых составляют ~ ИГ-^-10-.
Спектры ВУК являются исключительно индивидуальными для данного ядра-зонда и не содержат перекрывающихся вкладов от других эпементов (как, например, в случае ЯМР).
4-. Измерения могут быть проведены без ограничения по тем-
пературе (в отличие от ЯМР, ОЯ и ЯГР - исследований) и без ограничения на агрегатное состояние вещества (в отличие от ЯГР).
Применение метода БУК позволяет расширить систематику СТ магнитных полей на ядрах немагнитных атомов в металлических магнетиках, как по числу ядер-зондов, так и по числу исследуемых матриц. Одним из наиболее удобных для использования метода БУК радиоактивным ядром является 181Та (наряду с 11:Lcd, 100Rii ) Однако, в отличие от 115sn » использование ^ *Та для изучения СТВ в однородных ферромагнетиках ( Fe » Со им )» основных используемых в ядерно-физических исследованиях матрицах, весьма затруднено из-за плохой растворимости в них гафния. 181Hf является материнским ядром по отношению к 18^Та (рис.1). Так, на примере матрицы м , имеющего кубическую кристаллическую решетку, было показано, что, как при имплантации / 3 /, так и при сплавлении / 4 /, только менее половины примесных атомов Hf размещается в регулярных узлах решетки их и испытывает действие регулярного СТ магнитного поля. На ядра 181та » находящиеся в междуузлиях, действуют нулевые или очень- малые поля, так что наблюдаемое эффективное СТ магнитное поле оказывается значительно меньшим, чем то, которое действует на ядра атомов, находящихся в регулярных узлах матрицы Ni .
В ядерной физике для измерения магнитных моментов ядер в качестве магнитных матриц, наряду с металлическими Fe , Со и м » успешно используются магнитоупорядоченные сплавы, такие, например, как сплавы Гейслера x?yz или фазы Лавеса rx Большое разнообразие составов и физических свойств (в частности, магнитных) этих сплавов открывает широкие возможности,
как в получении систематических данных о СТ магнитных полях, так и в получении различного рода характеристик этих важных для практических целей материалов. Исследуемые атомы-зонды могут быть либо примесями в них, либо основными структурными компонентами. Тогда при надлежащем выполнении сплава можно, в принципе, избежать указанных выше трудностей, связанных с внедрением атома-зонда в регулярные узлы магнитной матрицы. Измерению магнитного момента первого ротационного состояния 136,25 кэВ 181Та ( і*" = 9/2+, Т = 5,8 ЖГ11 с) были посвящены усилия ряда экспериментальных групп, в частности, использующих метод Н -БУК / 5,6 /. Разногласие в экспериментальных данных и несоответствие их имеющимся теоретическим оценкам обусловлено, в основном, следующими тремя причинами. Во-первых, это уже отмеченная трудность внедрения Hf в ферромагнитную матрицу. Во-вторых, измерение магнитного момента уровня 9/2+ из-за малости его времени жизни можно выполнить только методом интегральной (по времени) возмущенной угловой корреляции (ИВУК), гораздо менее чувствительным, чем метод дифференциальной возмущенной угловой корреляции (ДВУК). При этом эффективное СТ магнитное поле, действующее на ядра Та , для создания достаточного для измерения угла поворота корреляции (с учетом теоретической оценки g -фактора уровня 9/2+) должно составлять в ~~ ^Ю Т и быть хорошо известным. В третьих, должны быть разделены вклады от энергетически близких гамма-каскадов 133,02-345,8 и 345,8-136,25 кэВ, имеющих анизотропию угловой корреляции противоположного знака / 7 /.
В работе / 5 / в измерениях ИВУК был использован источник L8iHf j входящий в состав ферромагнитного интерметаллического соединения (zrn QHf ',)Fe_. Сверхтонкое магнитное поле на яд-
HJ>
E2*3V. Ml
136.25 MW7V.E2
M1(«E2I
(85) 482.0 (0.79) 476 (M 2) (14) 345.8 E2
a.
.1
VD I
5 S
/n
Ul JO Jt W fo V
(Л ы Oo
s*
a>
(A «1 JO
pax 181та в zrPe2 определяли в ряде работ / 8*10 /. Для его определения используют хорошо известное значение g -фактора уровня 5/2+: g = 1,30 (I) / II /, Однако полученные в / 8*10 / величины в(Та) в матрице zrPe2 отличаются очень сильно. Так, в работе / 8 / с применением метода ОЯ было получено |B(Ta,zrFe2)l = 32 (3) Т; в работах /9/и/Ю/с помощью метода БУК было получено: в(Та) = -7,0 Т и1в1(Та)\ = = 6,3 и (в?(та)|= 9,2 Т, соответственно. Неудивительно, что оценки g -фактора уровня 9/2+ оказываются столь различными. В работах / 12*14 / дается объяснение причин наблюдаемых расхождений в величинах СТ магнитных полей на ядрах Та в
ZrPe? Во всех рассматриваемых случаях / 8*10 / источники 181Hf получали облучением образцов сплавов нейтронами в реакторе. В процессе реакции (п,Л ядра, захватившие нейтроны, испускают жесткие # -кванты. При этом в результате отдачи они могут быть выбиты из регулярных узлов, и, в свою очередь, создать каскад дефектов в кристаллической решетке. Так, энергия отдачи ядра 181Hf при испускании у -кванта ( Ev с* 8 МэВ) составляет величину ^150 эВ, что намного превышает пороговую энергию образования дефектов ( ~Ю эВ). Атомы Hf , претерпевшие отдачу и смещенные из регулярных узлов, оказываются в различных неэквивалентных положениях, в окружении дефектных конфигураций, причем, довольно устойчивых, поскольку для их "залечивания" требуется достаточно длительный послеактивацион-ный отжиг ( ~ 150 часов при 950 С). В работе / 14 / было показано, что в образце (zr0 9Hfo 1^ре2 » подвергнутом термообработке после облучения в реакторе, практически все ядра Та находятся в регулярных узлах решетки и установленные параметры СТВ отвечают единственному значению СТ магнитного поля на
- II -
ядрах та в этих положениях: в(та) = -6,4- Т. Однако величина СТ магнитного поля на ядрах та в матрице zrFe2 недостаточна для надежного измерения g -фактора уровня 9/2+. Желательно найти такую же матрицу, но в которой величина СТ магнитного поля, действующего на ядра Та в регулярных узлах решетки, была бы большей по величине, чем в ZrFe2 В диссертации показывается, что таким образом требованиям удовлетворяет сплав
YPe2
Различие в параметрах СТВ для одного и того же атома-зонда в подобных матрицах, по-видимому, затрагивает фундаментальные проблемы физики СТВ, а именно, вопросы,связанные с механизмами возникновения СТ магнитных полей на ядрах немагнитных атомов в ферромагнитной матрице. Важно выяснить как взаимосвязаны вклады в наблюдаемое СТ магнитное поле, обусловленные электронной структурой матрицы и самого атома-зонда.
Большинство исследований, посвященных выяснению этих вопросов, выполнено для sp -элементов, 3d-, 4d- и № -переходных элементов в ферромагнитных матрицах, преимущественно методом ЯГР. Для переходных 5 d -элементов немногочисленные экспериментальные данные о СТ магнитных полях в ферромагнитных матрицах часто оказываются противоречивыми, особенно в тех случаях, когда не принимается во внимание влияние возможных радиационных дефектов в образце, возникших при активации или имплантации атома-зонда.
Целью настоящего исследования является получение экспериментальных данных о магнитном СТВ181Та в ферромагнитных интерметаллических соединениях со структурами фаз Лавеса методом возмущенных угловых гамма-гамма корреляций. В качестве объектов исследования использовались соединения (Zr Hf. JPe0 ,
где 0 х ^ I, YFe2 и HfCo2 Основное внимание в работе уделено определению вкладов в СТ магнитное поле на ядрах Та , обязанных электронной структуре матрицы и самого атома Та Для этого изучались зависимости СТ магнитного поля в указанных соединениях от состава сплавов, от температуры и давления.
Другой важной задачей, которая в должной мере отражена в диссертации, являлось усовершенствование методики измерения // -БУК. Это заключалось в следующем:
1. Создан Зх-детекторный автоматизированный спектрометр,
достаточно простой по конструкции и надежный в эксплуатации,
с рабочими характеристиками, удовлетворяющиш современным требованиям ядерно-физического эксперимента,
Разработаны методики измерения Л -ВУК в широком диапазоне температур (70*700 К) и давлений (0*100 кбар).
Разработан комплекс программ для .ЭВМ БЭСМ-б для обработки спектров ВУК с целью извлечения из них параметров СТВ.
ЗАЩИЩАЕМЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ:
Эффективность применения метода Л -ВУК для систематического изучения СТВ в упорядоченных магнетиках.
Экспериментальные значения СТ магнитных полей на ядрах 181Тав ферромагнитных интерметаллидах со структурами фаз Ла-
веса (Zr^Hf^^Feg , ГДЄ О SX ^ I, HfFe2 И YFe2 .
Измеренные температурные зависимости СТ магнитных полей на ядрах 181та в ферромагнитных фазах Лавеса обнаруживают существенное отклонение от температурной зависимости приведенной намагниченности матрицы т(т) и не могут быть объяснены тепловым расширением кристаллической решетки.
Измеренная зависимость СТ магнитного поля на ядрах Та
- ІЗ -
в матрице на основеzrPe„ от давления в диапазоне 0*100 кбар показывает, что СТ поле в этой системе возрастает при уменьшении межатомного расстояния.
5. Для ядер 181та в узлах с локальной кубической симметрией в интерметаллидах со структурами фаз Лавеса обнаружены отличные от нуля градиенты электрических полей.
Диссертация состоит из Введения, четырех глав и выводов.
В первой главе рассматриваются теоретические представления, которые используются в настоящее время для интерпретации экспериментальных данных о магнитном СТВ как магнитных, так и немагнитных атомов в металлических магнетиках. Приводятся необходимые сведения о кристаллических и магнитных свойствах интерметаллических соединений со структурами фаз Лавеса. Дано краткое рассмотрение физических основ метода БУК.
Вторая глава посвящена технике и методике эксперимента. Дано описание Зх-детекторного спектрометра для измерения БУК, нагревательной печи и электронного регулятора температуры, камеры высокого давления. Изложена методика приготовления и контроля сплавов, а также приготовления и термообработки радиоактивных источников. Детально излагается методика обработки экспериментальных спектров ВУК.
В третьей главе изложены экспериментальные результаты. При рассмотрении измеренных величин СТ магнитных полей на ядрах привлекаются данные рентгеноструктурного анализа и мессбауэ-ровских измерений на ядрах 57ре і полученные для всех исследуемых образцов. В широком диапазоне измерены температурные зависимости в(та) и в(Ре) в соединениях (Zr OQHf '-,)Ре0 , (Zr0'4Hf0"6)Pe2 » HfFe2 и YFe2 . В измерениях ВУК во внешнем магнитном поле установлен знак СТ магнитного поля на яд-
I- в -
pax та в соединении YPe2 . Измерена зависимость СТ магнитного поля на ядрах та в соединении (zr0 5HfQ 5)Fe2 от давления.
В четвертой главе обсуждаются экспериментальные результаты, полученные в этой работе и известные из литературы для магнитного СТ взаимодействия ядер та в металлических ферромагнетиках. В ферромагнитных фазах Лавеса zrPe2 и YFe2 СТ магнитное поле на ядрах та не связано прямой зависимостью с величиной атомного магнитного момента этих матриц. Температурные зависимости в(та) в них заметно отличаются от температурных зависимостей намагниченности матрицы и не могут быть объяснены тепловым расширением кристаллической решетки. Совокупность данных подтверждает предположение о возможности существования локализованного магнитного момента у атома та в металлических ферромагнетиках. Обсуждены возможные причины возникновения градиентов электрических полей на ядрах та , находящихся в узлах с локальной кубической симметрией в образцах
ZrPe2 , YPe2 И HfCo2 .
Работа выполнена в лаборатории ядерной спектроскопии Отдела физики атомного ядра НШЯФ МГУ и частично в лаборатории радиохимии и ядерной спектроскопии ОИЯИ. Результаты исследований, положенные в основу диссертации, докладывались на XXXI (1981 г.), ХХХП (1982 г.) и ХХХШ (1983 г.) Совещаниях по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра и опубликованы в 14 работах, список которых приложен в конце диссертации.
Немагнитный атом в металлическом ферромагнетике
Известно, что необходимым условием магнитного упорядочения в кристалле является наличие в нем атомов переходных элементов, имеющих в электронной оболочке недостроенные внутренние а- или f -слои (последние в случае РЗЭ). Эти слои обладают нескомпеноированным электронным спином и связанным с ним магнитным моментом. Средние радиусы внутренних оболочек малы по сравнению с межатомным расстоянием, поэтому картину обычно представляют следующим образом. В .узлах кристаллической решетки, погруженной в газ электронов проводимости, локализованы электронные магнитные моменты, взаимодействующие друг с другом благодаря кулоновскому обменному взашлодейотвию посредством поляризованных электронов проводимости. Теоретическое рассмотрение влияния кулоновского обменного взаимодействия между s -электронами проводимости и локализованными d -электронами на неравновесное распределение спиновой плотности электронов проводимости дается в теории РККИ (Рудермана-Кит-теля-Касуя-Иосиды) / 22,23 /. В теории РККИ это взаимодействие выражается посредством обменного интеграла Jdir . Обменный интеграл Jdi труден для непосредственного рас чета, поэтому для его оценки делаются различные упрощающие приближения. В частности, зона проводимости рассматривается в приближении свободных электронов (сферическая поверхность Ферми); обменный интеграл полагают изотропным и постоянным, В таких приближениях обменный интеграл, записанный в координатном пространстве, имеет вид а гамильтониан обменного взаимодействия записывается в виде где j - константа обменного взаимодействия, s и s - спины электронов проводимости и магнитного атомов, соответственно, находящиеся в точках г и R . Наличие в гамильтониане (10) о -функции предполагает предельно локализованный характер взаимодействия, т.е. пространственное распределение спиновой плотности d -электронов не принимается во внимание. Поскольку гамильтониан (10) зависит от спина электрона проводимости, то обменное взаимодействие будет по-разному влиять на обе исходные энергетические полосы электронов проводимости ("Ф п и " ф "), соответствующие приближению свободных электронов.
Обменное взаимодействие понижает энергию состояния электрона со спином п " ( itts ), поэтому электроны со ЙПИНОМ " " вблизи поверхности Ферми переворачивают спины и заселяют спиновые состояния " 1" " с более низкой энергией. Числа электронов проводимости (на один атом) с тем и другим направлением спина становятся неодинаковыми, что и является причиной поляризации электронов проводимости. Вклад в поляризацию электронов проводимости в приближениях теории РККИ яв ляется осциллирующим в реальном пространстве, дальнодействую-щим и убывающим на больших расстояниях по закону J/r . Ограниченность применения теории РККИ для интерпретации экспериментальных данных о магнитном СТВ в металлических магнетиках обусловлена ее приближениями. Во-первых, это присутствие в гамильтониане (10) о -функции, что делает теорию заведомо неприемлемой на малых расстояниях от магнитного атома (так, для r- o J-S(r ) не имеет физического смысла). Во-вторых, предположение о сферической поверхности Ферми для электронов проводимости является грубым, поскольку на расчеты поляризации существенным образом влияет реальная зонная структура кристалла. Теория РККИ не рассматривает вопрос о том почему атомы переходных металлов в реальном кристалле сохраняют локализованные магнитные моменты. Это важное обстоятельство, лежащее в основе экспериментально наблюдаемых явлений, в теории " а. -резонанса" формально описывается гамильтонианом Андерсона /24/, главная часть которого выражается обменным интегралом J b , а качественно интерпретируется на языке фазовых сдвигов Фри-деля / 25 /. При рассмотрении примесного переходного d-элемента в металле в теории Андерсона-Фриделя предполагается, что в отсутствие обменных эффектов, имеется обычная ненамагниченная полоса проводимости s-электронов с подсостояниями " t " и " V ", занятая до уровня Ферми. Узкая d-полоса примеси, локализованная вблизи уровня Ферми, расщепляется на два подсостояния за счет энергии внутриатомного d-d -обмена. В результате может иметь место смешивание двух d-подсостояний с s -электронами проводимости. Если уширение d-подзон, возникающее вследствие обменного взаимодействия с электронами проводимости, не очень велико, то эти d -подзоны могут быть разделены энергетически и могут иметь различную заселенность. Это в рамках зонной картины рассматривается как образование локализованного магнитного момента на примеси / 26 /. Поляризация s -электронов проводимости, обязанная JV ъ , также проявляет осцилляторное поведение, однако в этом случае теория позволяет оценить поляризацию на малых расстояниях от магнитного атома.
Невозмущенная угловая корреляция каскадных квантов
Излучение системы ядер, не имеющих преимущественной ориентации в пространстве, изотропно. Но если приготовить систему ядер таким образом, чтобы их спины (предполагается, что они отличны от нуля) имели некоторую преимущественную ориентацию в пространстве, то тогда угловое распределение излучения, испускаемого такими ядрами, будет анизотропным. Одним из способов получения системы ориентированных ядер (наряду с ориентированием при низких температурах; в ядерных реакциях; с помощью радиочастотных методов ) является использование распада возбужденного ядра из неориентированного состояния путем последовательного испускания двух (каскадных) гамма-квантов. Пусть ядро из некоторого возбужденного состояния со спином 1± и четностью Я"І переходит в более низкое сост Излучение системы ядер, не имеющих преимущественной ориентации в пространстве, изотропно. Но если приготовить систему ядер таким образом, чтобы их спины (предполагается, что они отличны от нуля) имели некоторую преимущественную ориентацию в пространстве, то тогда угловое распределение излучения, испускаемого такими ядрами, будет анизотропным. Одним из способов получения системы ориентированных ядер (наряду с ориентированием при низких температурах; в ядерных реакциях; с помощью радиочастотных методов ) является использование распада возбужденного ядра из неориентированного состояния путем последовательного испускания двух (каскадных) гамма-квантов. Пусть ядро из некоторого возбужденного состояния со спином 1± и четностью Я"І переходит в более низкое состояние If , "f через промежуточное состояние I , Г путем последовательного испускания У -квантов Ух и У2 .
В силу закона сохранения момента количества движения для системы ядро и Ц --квант, спины ядер в промежуточном состоянии оказываются выстроенными относительно фиксированного выделенного направления вылета первого Л -кванта. Направление испускания второго У -кванта будет скоррелировано с направлением вылета первого К -кванта Теория угловых И -корреляций при радиационных переходах ядра достаточно подробно рассмотрена в литературе / 68 71 /. Для произвольных і± , і и if и мультипольностей У-квантов ьх и ъ2 функция угловой корреляции имеет вид где w(0) - вероятность наблюдения кванта /2 , вылетевшего под углом 0 по отношению к направлению вылета кванта #-, ; Ak - коэффициенты, зависящие от ядерных спинов и мультиполь-ностей гамма-квантов, а также от коэффициента смешивания муль-типольностей (5 ; Pk(cos9) - полиномы Лежандра, порядок которых определяется условием kmax« min(2Ij 2Li Коэффициенты Ak можно разбить на два множителя, зависящие только от одного перехода в каскаде. Если переходы чистые (ПО МуЛЬТИПОЛЬНОСТИ), TO Ak=Ak(l)Ak(2) , ГДЄ Ak(l) = Pk(L1, L±i i±i I) для первого перехода и Ak(2)=Pk(L2,L2,if,i) для второго перехода. Коэффициенты Рк протабулированы для различных комбинаций спинов и мультипольностей в / 69 /. В ряде практически важных случаев ктах ограничивается значением k 0 -4 , тогда w(Q ) имеет вид Угловую XX -корреляцию вида (18) можно наблюдать лишь в том случае, если за время, прошедшее между испусканием квантов у и 1 состояние ориентации ядра не изменяется. Это условие выполняется, если время жизни ядра в промежуточном состоянии много меньше "времени взаимодействия" с вне-ядерными полями: сГ 1К/Еств » где СТ6 - энергия взаимодействия ядра с внеядерным полем. Это равносильно утверждению, что ширина ядерного уровня должна быть: [ Vp\/o- »Еств. Практически это условие выполняется для очень короткоживущих состояний ОО""12 с ( Г" 10"3 эВ). Взаимодействие между электромагнитными мультипольними моментами ядер ивнеядерными электромагнитными полями вызывает ояние If , "f через промежуточное состояние I , Г путем последовательного испускания У -квантов Ух и У2 .В силу закона сохранения момента количества движения для системы ядро и Ц --квант, спины ядер в промежуточном состоянии оказываются выстроенными относительно фиксированного выделенного направления вылета первого Л -кванта. Направление испускания второго У -кванта будет скоррелировано с направлением вылета первого К -кванта Теория угловых И -корреляций при радиационных переходах ядра достаточно подробно рассмотрена в литературе / 68 71 /. Для произвольных і± , і и if и мультипольностей У-квантов ьх и ъ2 функция угловой корреляции имеет вид где w(0) - вероятность наблюдения кванта /2 , вылетевшего под углом 0 по отношению к направлению вылета кванта #-, ; Ak - коэффициенты, зависящие от ядерных спинов и мультиполь-ностей гамма-квантов, а также от коэффициента смешивания муль-типольностей (5 ; Pk(cos9) - полиномы Лежандра, порядок которых определяется условием kmax« min(2Ij 2Li Коэффициенты Ak можно разбить на два множителя, зависящие только от одного перехода в каскаде. Если переходы чистые (ПО МуЛЬТИПОЛЬНОСТИ), TO Ak=Ak(l)Ak(2) , ГДЄ Ak(l) = Pk(L1, L±i i±i I) для первого перехода и Ak(2)=Pk(L2,L2,if,i) для второго перехода. Коэффициенты Рк протабулированы для различных комбинаций спинов и мультипольностей в / 69 /. В ряде практически важных случаев ктах ограничивается значением k 0 -4 , тогда w(Q ) имеет вид Угловую XX -корреляцию вида (18) можно наблюдать лишь в том случае, если за время, прошедшее между испусканием квантов у и 1 состояние ориентации ядра не изменяется. Это условие выполняется, если время жизни ядра в промежуточном состоянии много меньше "времени взаимодействия" с вне-ядерными полями: сГ 1К/Еств » где СТ6 - энергия взаимодействия ядра с внеядерным полем. Это равносильно утверждению, что ширина ядерного уровня должна быть: [ Vp\/o- »Еств. Практически это условие выполняется для очень короткоживущих состояний ОО""12 с ( Г" 10"3 эВ). Взаимодействие между электромагнитными мультипольними моментами ядер ивнеядерными электромагнитными полями вызывает
Обработка результатов измерений
Факторы возмущения угловой корреляции Gk(t) , определяемые из измеренной в эксперименте функции дифференциальной анизотропии R(t) , в случае статических СТБ могут быть представлены в виде суммы (см.(25) и (30)): Целью эксперимента является получение частот СОп и амплитуд й Автор благодарит А.А.Опаленко за предоставление калиброванной камеры высокого давления. ао и an по величинам которых могут быть затем определены искомые параметры СТВ. Анализ экспериментальных данных, полученных в измерениях ДВУК, основан на том, что Фурье-преобразование спектра анизотропии R(t) есть функция от частоты f(cjn). Процедура обработки экспериментальных спектров ДВУК разбивается на 3 этапа: 1. Предварительная обработка, заключающаяся в построении функции R(t) по исходным с.з.с. вида (39) и определении параметров t , ь. , 2Т0 и фона случайных совпадений - С. 2. Фурье - анализ функции R(t) . 3. Апроксимация методом наименьших квадратов спектра R(t) функцией, вид которой выбирается в соответствии с предполагаемой физической моделью СТВ со значениями частот, определенными из Фурье-анализа R(t) , взятыми в качестве начальных значений. Исходными данными для построения функции R(t) вида (40) являются с.з.с. N (!7Г ,t) IN (1T/2,t) , представленные числом счета совпадений в зависимости от номера канала МКА, N1(tjL) и N2(t±) , соответственно.
Экспериментальная анизотропия ДВУК есть где к - нормировочный множитель, учитывающий различие в загрузках детекторов при их относительном положении при 0 7Г и % ; c(t.) = ЇЇ ,(T,t.)+2kN (ЗГ/2 + )- фон случайных совпадений. Для анализа функции R(tjl) необходимо знать фон случайных совпадений C(t±) и временные параметры спектрометра 2 С0 , h и t0 . Параметры 2 0 » k и tQ можно определить непосредственно из измеренных с.з.с. Если А,)«А2 И анизотропия R(t) может быть представлена формулами (40), (41), то сумма, стоящая в знаменателе формулы (43), имеет вид кривой задержанных совпадений, являющейся результатом свертки экспоненты радиоактивного распада с функцией временного разрешения p(t) : t - номер канала, соответствующий нулю времени, ) - постоянная распада промежуточного состояния каскада, N(t )=АД , где А - площадь под кривой распада, равная Бо многих случаях принимается, что функция временного разрешения имеет вид нормального распределения - -дисперсия которого о связана с разрешающим временем Z4 0 соотношением 6=сС0/іІ2.вп2 Днако опыт показывает, что точнее экспериментальная кривая мгновенных совпадений (КМС) может быть описана нормальным распределением с экспоненциаль ными "хвостами", т.е. Коэффициенты Cj, С и С? определяются из условия нормировки I P("t)dt = /l и условий сшивания функции p(t) в точках t, и + (по равенству функции и ее первой производной). Параметрами апроксимации суммы, стоящей в знаменателе формулы (43) для кривой мгновенных совпадений, имеющей вид (47), являются A, }k , ) , t и С, а для кривой, имеющей вид (48) - А, )\ , fi , tQ , С, р И q . Коэффициент преобразования (временная цена канала) ь. определяется из сравнения полученной в результате апроксимации по формуле (45) величины \ со значением AN = /4: » гДе T]N - время жизни промежуточного состояния, которое, как правило, для ядер, используемых в измерениях ДВУК, известно с достаточной степенью точности: \\- /\ь1 Параметры о и t выражаются в единицах (канал), а X » р и я. в единицах (канал""1), соответственно, Дм в (с"1) и ь. в (с канал" ) . Для апроксимации спектра задержанных совпадений модельной кривой, соответствующей предполагаемому виду Gk(t) , используется программа минимизации д FUMILI ИЗ библиотеки
Температурная зависимость сверхтонкого магнит ного поля
Измерения температурной зависимости СТ магнитного поля на ядрах 181та в (zr Hf, )Ре9 были выполнены для трех об-разцов из этого ряда соединений: (zr QHf ,)Fe„ и (ггп Лнгп /;)Ре9 и HfFe9 . Выше было показано, что в диапа-зоне составов с х 0,4 СТ магнитное поле на ядрах 181та постоянно и составляет в(Та) = -6,52(10) Т (см.табл.3 и рис.23). Спектры ДВУК Я-каскада 133-482 кэВ в 181та для образцов (zr0 9Hf0\)яе2 и (Zro 4Hfo 6)Fe2 полученные при различной температуре показаны на рис.26 и 27, соответственно. Спектры, измеренные при температуре ниже температуры Кюри (Тс = 630 К для ZrPe2 / 57 /), обрабатывались по модели "MAGI"» т.е. в предположении об единственном значении СТ магнитного поля на ядрах 181та . Результаты апроксимации экспериментальных точек модельной кривой вида (59) показаны на рисунках сплошными линиями. При Т 600 К в спектрах дифференциальной анизотропии проявляется увеличение постоянного или линейно затухающего фона, что может быть связано с появлением парамагнитной фазы, вклад которой возрастает при достижении температуры Кюри, В спектре ДВУК при 603 К для соединения (ZrQ oHf0\) 2 вклад парамагнитной фазы был определен 30%, в предположении, что форма спектра для этого вклада идентична полученной в измерениях выше точки Кюри. Это наблюдение подтверждается измерениями температурной зависимости СТ магнитного поля на ядрах 5 Ре в этом же соединении (рис.28). До температуры Т . 500 К мессбауэровские спектры поглощения на ядрах Fe могут быть довольно хорошо описаны в предположении о двух магнитно неэквивалентных положениях, занимаемых атомами железа с отношением заселенностей между ними 3:1. При Т 600 К проявляется квадрупольный дублет, характерный для парамагнитной фазы. Сосуществование ферро- и парамагнитной фаз наблюдается в спектре, полученном при 623 К. Обработка мессбауэровских спектров поглощения на ядрах 5 Ре в этих соединениях велась по программе, разработанной В.П.Горьковым и подробно изложена в / 64 /. Экспериментальные данные о температурной зависимости СТ магнитных полей на ядрах 181та и 57Ре в (zr0 gHf0\) 2 представлены в табл.6 и 8. В пятой колонке табл.6 представлена температурная зависимость приведенной намагниченности матрицы щ(Т) = М(Т)/Ы(0), взятая из работы / 95 /. В табл.7 представлена температурная зависимость СТ магнитного поля на ядрах 131та в (Zr0 4Hfo6)Pe2. Температурная зависимость СТ магнитного поля на ядрах 181та в HfPe2 была измерена только для образца І, в котором СТ поле на та принимает единственное значение в(Та)= -14,9(4) Т (см.табл.5).
Экспериментальные данные о температурной зависимости СТ поля на та в HfPe представлены на рис.29 и в Ре в образце (ZrQ дНГ0 1)Ре2, полученные при температурах, указанных над соответствующими кривыми. Источник - " CoCr . Спектры, полученные при температурах поглотителей до 550 К, хорошо апроксимируются модельной кривой в предположении о двух магнитно-неэквивалентных полоненнях атомов Ре с отношением заселенностей 3:1 / 64- /. В спектре, полученном при 623 К, наблюдается сосуществование ферро- и парамагнитной фаз табл.9. В литературе имеются разногласия относительно температуры Кюри соединения HfPe2 . В работе / 59 / было показано, что для кубической фазы температура Кюри леяит в интервале Тс=620-625 К, для гексагональной - Тс = 585-600 К. Так как исследуемый образец (I) имеет преимущественно гексагональную структуру, значение температуры Кюри для него взято из / 59 / равным Тс = 600 К. Температурная зависимость СТ магнитного поля на ядрах 181та в (ZrogHf0 \) 2 Тс = б30 к Температурная зависимость приведенной намагниченности матрицы щ(т) = = М(Т)/М(0) взята из работы / 95 / На рис.30 показаны температурные зависимости приведенных сверхтонких магнитных полей на ядрах 181а?а и 57Ре ъ (Т) = = Б(Т)/В(77) в (Zr0QHf01)Pe2 белыми кружками и белыми треугольниками, соответственно. Черные кружки относятся к температурной зависимости ъ (Т) на ядрах 181та в (zrQ .Hf0 6)Fe2 , а черные треугольники - в соединении HfTe2 . Кривая представляет экспериментальную температурную зависимость приведенной намагниченности m (Т) = М(Т)/М(77) матрицы zRPe? , взятую из / 95 /. Из рисунка видно, что температурная зависимость в(та) для двух граничных концентраций, принадлежащих однофазной области х 0,4 соединений (Zr jij )Fe2 , проявляет заметное отклонение от температурной зависимости намагниченности матрицы и температурной зависимости СТ магнитного поля на ядрах Ре 181 Спектры ДВУК Л -каскада 133-482 кэВ в 181та с источником Hf в матрице YPe2 были измерены при температурах 77, 293, 400, 423, 473 и 603 К и некоторые из них показаны на рис 31. Для обработки спектров R(t) в температурном интервале Т Тп (Т„ = 535 К) использовалась модель "MAG IЙ Б предполо-ее нении о существовании на ядрах 181Та единственного значения СТ магнитного поля ( м = І в формуле (55)). На рис.31 сплошными линиями показаны результаты апроксимации экспериментальных спектров R(t) (для Т = 77, 293 и 473 К) по этой модели. Величины СТ магнитных полей и параметры А , полученные из обработки спектров R(t) в этом температурном интервале, даны в табл.10 в колонках 3 и 4. В колонке 6 приведены экспериментальные данные о температурной зависимости приведенной намагниченности матрицы m (Т) = М(Т)/М(77) для соединения YFe? из работы / 55 /.
