Введение к работе
Актуальность проблема. Сверхтонкие взаимодействия (СТВ) в атомах, молекулах, в конденсированных средах изучаются различными экспериментальными методами уже в течение многих десятилетий, но интерес к этим исследованиям, круг объектов и ставящихся и решаемых проблем не сокращаются, а постоянно растут. Это определяется тем, что получаемые результаты исключительно важны для многих областей физики - физики ядра, твердого тела, магнетизма и др., а также химии, включая биохимию макромолекул.
С точки зрения ядерной физики важной является задача изучения полей, действующих на ядра в твердых телах -градиентов электрического поля (ГЭП) и магнитных сверхтонких долей (МСТП). Знание этих параметров позволяет определять
магнитные дипольные и электрические квадрупольные моменты ядер
-1? в короткоживущих (до 10 "с) состояниях. В твердых телах и
магнетиках данные о ГЭП и МСТП дают сведения об их электронной
структуре на микроскопическом уровне.
Среди многих методов исследования СТВ важное место занимают методы, основанные на регистрации ядерных излучений: мессбауэровская спектроскопия (ЫС), ориентирование ядер (ОЯ), возмущенные угловые корреляции (БУК) и распределения (ВУР) ядерных излучений, соответственно при радиоактивном распаде и в ядерных реакциях. Последние два метода позволяют измерять моменты ядер в короткоживущих возбужденных состяниях.
При исследованиях СТВ в конденсированных средах метод ВУК
не ограничен агрегатным (твердым) состоянием исследуемого вещества, при его использовании радиоактивные ядра зонды могут быть введены в исследуемую среду в чрезвычайно малых концентрациях, не нарушающих ее свойств, низкие аткивности радиоизотопов (порядка мкКи) позволяют свести к минимуму радиационные поврежедния (это особенно важно при исследовашш биологических эффектов), к образцам малого размера легко прилагать внешние магнитные поля, высокое давление, проводить измерения в широком диапазоне температур. Наряду с другими ядернофизическими методиками (рассеяния и дифракции нейтронов, каналирования заряженных частиц в кристаллах, обратного резерфордовского рассеяния, pR, эффектом Мессбауэра и др.) методы ВУР и БУК легли в основу сложившегося и интенсивно развивающегося направления - ядерной физики конденсированных сред.
При планировании работ, лежащих в основе данной диссертации, актуальной являлась задача разработки и становления в лаборатории ядерной спектроскопии НИИЯФ МТУ (ныне отдел ядерноспектроскопических методов) методики БУК в дополнение к уже развитым ядерным методам исследования СТВ - МО и ОЯ. На начальных этапах работы с применением метода ВУК были актуальны задачи по определению и уточнению магнитных моментов возбужденных состояний ядер, относящихся как к области стабильных деформаций, так и переходных.
Одной из актуальных задач в области физики твердого тела и магнетизма является исследование электронной структуры интерметаллических соединений переходных элементов
id-металлов (Fe, Co, N1) с металлами 4d, 5d и 4f групп.Эти ісследования представляют интерес как с практической точки ірения, так как подобные интерметаллиды являются основой для юздания магнитных материалов с особыми свойствами, так и с 'очки зрения совершенствования теоретического описания ізаимодействия валентных электронов их компонентов, приводящих : формированию их зоны проводимости и локализованных магнитных юментов ионов.
Исследования СТВ в таких интерметаллидах дают весьма (енную информацию на микроскопическом уровне. Большое голичество работ проводится методами мессбауэровской яіектроскопии и ЯМР. Накопленный экспериментальный материал :пособствовал значительному прогрессу теории, однако могие проблемы еще остаются, в частности, детали ізаимодействия локализованного 4f магнетизма и итинерантного id магнетизма в интерметаллидах редких земель с элементами руппы железа. Поэтому актуальным является расширение ^следований с применением новых ядер-зондов и новых методик, 'аких, как метод ВУК.
Цель и задачи работы. При постановке исследований по теме иссертации ставлись следующие задачи:
. Создание установки для измерения возмущенных угловых юрреляций в дифференциальном по времени режиме с временным шрешением, достаточным для определения частот прецессии до - 2 ГГц, обладающей высокой долговременной стабильностью и (снащенной дополнитиельным оборудованием для измерений во шешнем магнитном поле, в диапазоне температур от 80 К до
- 6 -1000 К, а также при высоком давлении (до 100 кбар) на образце.
2. Разработка комплекта программ обработки экспериментальных
результатов для различных типов СТВ.
3. Проведение измерений магнитных моментов возбужденных
состояний нечетных ядер в переходной областе ( 'Ей) и в
области больших деформаций (Та).
4. Проведение комплекса исследований СТВ для этих ядер в
различных средах и внешних условиях.
Здесь, в свою очередь ставились следующие цели: 1) Нахождение сред и матриц для корректного определния магнитных моментов указанных в п.1 ядер.
11). Определние эффектов радиационных повреждений при активации образцов нейтронами в реакторе и способов их устранения.
111). Определение параметров М1 и Е2 СТВ для ядра 181Та в интерметаллидах типа фаз Лавеса АТе2 (A = Y, Zr, Hf) и RFe2 (R - редкоземельные элементы от Рг до Lu). Зонд в виде иона переходного 5й-элемента Та был использован для выяснения механизма взаимодействия 41 и 51 электронов Y, Zr и Hf с поляризованными 3d электронами Fe-подрешетки и влияния локализованных 4Г моментов R-ионов на 51 - 31 взаимодействие в фазах RFe2.
Научная новизна работы.
1). Впервые измерены магнитные моменты ядер Ей и Ей в возбужденных состояниях с энергиями, соответственно, 625 кэВ и 497 кэв со спинами и четностями 11/2- и указано на
необходимость учета деформации этих ядер.
2). Впевые было получено корректное значение магнитного
1Я1 +
момента ядра ''Та в первом ротационном состоянии 136 кэВ 9/2 (і = 61 пс), и выяснены причины неправильного определения этой величины в предыдущей работе других авторов. 3). Определено влияние радиационных дефектов, возникающих в решетке фазы Лавеса (ZrQ gHi0 1)Fe2 в результате реакции %i(n,7) на величину магнитного сверхтонкого поля на ядрах
Та и впервые определено значение В^у(Та) в регулярных узлах замещения HI этой матрицы.
4). На основании зависимости 5^-(Та) от температуры и давления впервые показано, что ион Та в этой матрице обладает собственным локализованным магнитным 5с1-моментом порядка нескольких десятков \ig (в работах того времени, до 1933 г., указывалось, что ионы 4d и 5d элементов в фазах Лавеса AFe2
немагнитны).
1й1 5). Проведен комплекс исследований магнитного СТВ для Та в
фазах Лавеса АТе2 (A = Y, Zr, НЇ) и RFe2 (R = Рг, Nd, Sm, Gd,
Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, bu). Впервые измерены В^(Та) в этих
интерметаллидах и их температурные зависимости. Выявлена
1Я1 высокая чувствительность параметров магнитного СТВ для Та к
особенностям структуры гибридизованной 4(5)d-3d зоны этих
интерметаллидов (величине магнитного момента ионов Fe, концен-
рации 4(5)й-электронов); в фазах RFe2 с R-элементами выявлено
влияние спина 4f-электронов и межатомных расстояний на В^у(Та)
и величину индуцированного 5d-MOMeHTa ионов Та.
6). Определны параметры ГЭП для Та в узлах замещения А- и
R-инов в фазах AFe2 и RPe2 с кубической точечной симметрией (здесь ГЭП определяется дефектами решетки и характеризуется широким распределением около малого среднего значения), в узлах замещения Зй-ионов с точечной симметрией Зт (для фазы Лавеса GONlg), и в ромбоэдрических решетках RFe3 (R = Y, Gd) для двух неэквивалентных положений в R-узлах. Обнаружена уникально сильная зависимость константы ГЭП для Та от магнитного состояния матрицы: в парамагнитной области ГЭП в несколько раз (от ~2 до ~б) превосходит его величину в области магнитного упорядочения (эффект "магнитного гашения " ГЭП). Практическая ценность работы.
1). Схема разработанной и отлаженнной в ходе исследований автоматической установки для измерения спектров ДВУК, обладающей достаточно высокими параметрами (временное разрешение 1,8 не для комбинации детекторов с сцинтилляторами NaJ(Tl) и ВаР2 и 0,8 не для комбинации BaF2 - BaF2> хорошая долговрнменная стабильность положения нуля времени и цены канала), методика и программы первичной обработки спектров ДВУК и определения параметров СТВ для различных типов взаимодействия (статического 111, Е2 и U1 + Е2 и динамического Е2), методики приготовления образцов (активация, плавка, отжиг и т.д.) могут быть использованы при постановке задач по определению СТВ методом ДВУК в других институтах (установка ДВУК готовится к запуску в ЭОЯС и ЕС ЛЯП ОИЯИ; установка ОЯСМ НИИЯФ, к сожалению, единственная действующая установка в РФ и СНГ). 2), Полученные экспериментальные данные по СТВ для ядер 'Та
в магнитноупорядоченных интерметаллидах АРе2 и RFe2 позволяют сделать определенные качественные выводы об особенностях зонной структуры этих систем и использованы для теоретичеких расчетов.
3).Исследования методом ДВУК с ядерным зондом In- Cd, проводимые в настоящее время, используются для определения стабильности компонентов радиофармпрепаратов в различных средах.
Апробация работы и публикации. Результаты исследований, представленных в диссертации, неоднократно докладывались на Всезоюзных (ныне международных) совщаниях по ядерной спектроскопии и структуре ядра, на I - V Совещаниях по ядерноспектроскопическим методам исследования сверхтонких взаимодействий, на VIII Международной конференции по сверхтонким взаимодействиям (Прага, 1989 г.), на XIX Международном симпозиуме по ядерным квадрупольным взаимодействиям (Провиденс, США, 1995 г.); тезисы докладов представлялись на V (Зап.Берлин, 1980 г.) и X (Лувен, Бельгия, 1995 г.) Международные конференции по сверхтонким взаимодействиям, Конференцию по магнетизму и магнитным материалам (Миннеаполис, США, 1993 г), VI Объединенную конференцию MM-INTERMAG (Альбукерк, США, 1994 г.). Тезисы докладов опубликованы в материалах этих конференций.
По теме диссертации опубликовано 49 печатных работ.
Под руководством автора, по работам, вошедшим в данную диссертацию защищено 7 кандидатских диссертаций сотудниками ОЯСМ НИИЯФ МТУ и аспирантами.
- to -Структура и объеи диссертации, диссертация состоит из введения, трех частей, заключения и списка цитируемой литературы. Она изложена на 172 страницах, включая 43 рисунка и 10 таблиц. Список литературы содержит 102 наименования.
