Введение к работе
Актуальность работы. Появление потребности в разделении изотопов водорода связано с рождением ядерной энергетики. В процессе ее развития необходимо решать ряд дополнительных задач связанных, во-первых, с поддержанием заданного состава замедлителя тяжеловодных ядерных реакторов и, во-вторых, с извлечением трития из технологических потоков на предприятиях ЯТЦ. Количество образующегося трития в значительной степени зависит от типа ядерного реактора. Наибольшее количество трития выделяется при эксплуатации тяжеловодных реакторов. Следует также отметить, что создание в будущем новых энергетических термоядерных установок еще больше обострит проблему локализации трития, так как выбросы по тритию для таких установок могут в 10-10 раз превышать аналогичную величину для АЭС эквивалентной мощности. Поэтому в последние годы все более актуальной становится проблема защиты окружающей среды от трития. Наиболее радикальным способом улавливания трития является технология, основанная на химическом изотопном обмене (ХИО) в системе вода-водород. Традиционно процесс ХИО проводят в насадочных колоннах, которые обладают относительно невысокой пропускной способностью, обусловленной гидрофобными свойствами катализатора. Одним из вариантов увеличения пропускной способности разделительных колонн является применение контактных устройств мембранного типа (КУМТ), в которых поток жидкой воды отделен от находящегося в парогазовом пространстве катализатора с помощью мембраны (МФ-4СК), проницаемой для молекул воды. Такая организация потоков приводит к появлению возможности использования для реализации процесса не гидрофобных катализаторов, а также, за счет отсутствия необходимости вертикального расположения разделительных элементов, создает перспективы создания компактных мобильных установок детритизации воды.
Целью настоящей работы является получение базы массообменных характеристик, необходимых для проектирования разделительных установок на основе КУМТ, и разработка способов интенсификации изотопного обмена водорода с водой в КУМТ.
Научная новизна. В диссертационной работе впервые: Получена база массообменных характеристик по эффективности ХИО на противо-точной колонне с КУМТ в широкой области давлений и температур.
Представлены результаты определения проницаемости мембраны МФ-4СК по воде с использованием методики изотопных меток в диапазоне температур Т=298-343 К. Показано, что перенос воды через мембрану проходит по молекулярному механизму.
Найдено, что модификация мембраны МФ-4СК путем обработки растворами солей металлов и ее последующая регенерация азотной кислотой позволяет увеличить проницаемость по воде до 2,5 раз.
Показано, что эффективность массообмена в процессе ХИО в КУМТ изменяется пропорционально проницаемости мембраны.
Практическая значимость.
Показано, что мембрана МФ-4СК после однократного цикла «модификация-регенерация» в присутствии ионов металлов не снижает проницаемость по воде по сравнению с исходной.
Показано, что проведение нескольких циклов «модификация-регенерация» мембраны МФ-4СК позволяет повысить эффективность массообмена ХИО в КУМТ.
Продемонстрирована устойчивая работа установки ХИО на основе КУМТ с нижним узлом обращения потоков при горизонтальном расположении колонны изотопного обмена.
Полученные в настоящей работе экспериментальные данные по массообмену могут быть использованы для расчета установок детритизации водных потоков различного назначения.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на 7-11 Международной конференции "Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул" (Звенигород 2002-2006 г.); XVI, XVII, XIX, XXI и XXIII Международной конференции молодых ученых по химии и химической технологии "МКХТ-2002, МКХТ-2003, МКХТ-2005, МКХТ-2007, МКХТ-2009" (Москва), на XLI конференции по проблемам математики, информатики, физики и химии (Москва, 2005); III, IV Научно-технической конференции «Научно-инновационное сотрудничество». Научная сессия МИФИ (2004,2005); XII Международной научной конференции студентов, аспирантов и молодых специалистов «Полярное сияние 2009».
Публикации. По материалам диссертационной работы опубликованы 3 тезиса докладов на конференциях и 10 статей, в том числе 3 в журналах рекомендованных ВАК, получен 1 патент на изобретение РФ.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка литературы. Общий объем работы - 125 страниц, включая 21 рисунок, 36 таблиц и библиографию из 155 наименований.
