Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Импульсная лазерная абляция: Физические основы и круг приложений 22
1.1. Воздействие лазерного излучения на вещество и его применения 22
Ї .2. Лазерные импульсы миллисекундной длительности 25
1.3. Наносекундные лазерные импульсы 30
1.4. Ультракороткие лазерные импульсы и перспективы 35 их использования
1.5. Проблемы, стоящие перед теорией импульсной 40 лазерной абляции
Глава 2. Свободные струи, формируемые под воздействием миллисекундных импульсов лазерного излучения на твердые материалы. Пульсации давления на облучаемых мишенях
2.1. Квази стадион арный режим лазерного испарения материалов 43
2.2. Модель квази стационарного лазерного факела 46
2.3. Структура эрозионного факела 56
2.3.1. Общая картина течения. Влияние отношения радиуса пятна облучения к радиусу мишени на структуру течения в эрозионном факеле 59
2.3.2. Формирование коконообразной структуры фронта эрозионного факела 70
2.4. О постановке условий в пятне облучения 83
2.5. Пульсации давления на мишенях, испаряемых импульсным лазерным излучением
2.5.1. Анализ причин пульсаций 91
2.5.2. Газодинамика лазерного факела и пульсации давления на мишень 94
2.5.3. Влияние параметров эрозионного факела и внешних условий на частоту и амплитуду пульсаций давления на мишень 100
2.6. Основные черты динамики кваз и стационар ного лазерного факела 107
Глава 3. Испарение материалов наносекундными импульсами лазерного излучения: Сферическая модель расширения продуктов абляции в фоновый газ. Аналогия с динамикой недорасширенных струй. Двойной слой 109
3.1. Особенности динамики лазерного факела при наносекундных испаряющих импульсах 109
3.2. Сферическая модель расширения лазерной плазмы в фоновый газ 114
3.3. Моделирование испарения алюминиевой мишени в воздухе 122
3.4. Моделирование испарения мишени из сверхпроводника YBa2Cu307.x в кислороде. Пульсации лазерного факела 130
3.4.1. Задание начальных условий 130
3.4.2. Поведение газодинамических параметров сферического лазерного факела. Роль ионизации 134
3.4.3. Сравнение результатов моделирования с времяпролетными измерениями 146
3.4.4. Пределы применимости сферической модели и сравнение с другими моделями 149
3.5. Аналогия динамики наносекундного лазерного факела с динамикой недорасширенных струй 155
3.5.1. Результаты моделирования расширения лазерного факела УВа2Сиз07- -мишени в фоновый газ различного сорта (02,He,Ne,Ar,Kr) 157
3.5.2. Аналогия расширения факела, образованного лазерным импульсом наносекундной длительности с динамикой недорасширенной струи. Эффект фокусировки 162
3.6. Сферическая модель и плазменные эффекты 177
3.7. Двойной слой в лазерной плазме и его влияние на динамику расширения факела 180
3.7.1. Поведение ионов лазерной плазмы при испарении графитовой мишени в вакууме 186
3.7.2. Механизм формирования двойного слоя 193
3.7.2.1. Одногемперагурный подход: Оценка радиуса Дебая і 93
3.7.2.2. Двухтемпсратурная интерпретация двойного слоя 201
3.8. Основные результаты и выводы 210
Механизмы и динамика фемтосекундной лазерной абляции: Кулоновский взрыв, ударная волна разрежения 212
4.1. Особенности взаимодействия излучения с веществом при фемтосекундпых лазерных импульсах 212
4.2. Модель зарядки поверхности импульсным лазерным
излучением в применении к различным типам материалов 224
4.2.1. Кулоновский взрыв как механизм лазерной абляции 224
4.2.2. Модель зарядки твердых мишеней под действием импульсного лазерного излучения 2 4.2.2.1. Основные принципы, положенные в основу модели 230
4.2.2.2. Модель пробоя диэлектрика лазерным излучением с зарядкой его поверхности за счет тока фотоэмиссии 233
4.2.2.3. Особенности модели пробоя полупроводниковой мишени с учетом тока фотоэмиссии 239
4.2.2.4. Модель развития тока электронов в металлах под действием лазерного излучения 243
4.2.3. Результаты моделирования зарядки поверхностей различных материалов. Кулоновский взрыв сапфира 246
4.2.4. Влияние типа рекомбинации на развитие зарядки
поверхности 259
4.3. О возможности формирования ударных волн разрежения (УВР) при испарении материалов ультракороткими лазерными импульсами 268
4.3.1. Обоснование возможности формирования УВР в лазерном факеле 268
4.3.2. Модель для расчета формирования и эволюции ударных волн разрежения в ограниченных объемах вещества, расширяющегося в вакуум 277
4.3.3. Формирование и эволюция ударной волны разрежения при быстром расширении сверхкритического вещества
в вакууме 280
4.3.4. Возможность формирования УВР в других системах 289
Глава 5. Переход от нормального испарения к фазовому взрыву при импульсной лазерной абляции твердых веществ. Критические явления при лазерном испарении 294
5.1. Неисследованная область параметров импульсной лазерной абляции 294
5.2. Тепловая модель лазерной абляции при наносекундных длительностях импульса 297
5.3. Масса, испаренная за импульс, и температура поверхности 305
5.5. Фазовый взрыв и критические явления 322
5.6. Проявление "кризиса кипения" 331
5.7. Заключительные замечания 335
Заключение 337
Список цитируемой литературы
- Лазерные импульсы миллисекундной длительности
- Общая картина течения. Влияние отношения радиуса пятна облучения к радиусу мишени на структуру течения в эрозионном факеле
- Сферическая модель расширения лазерной плазмы в фоновый газ
- Кулоновский взрыв как механизм лазерной абляции
Введение к работе
Представленная работа посвящена проблемам, возникающим при взаимодействии лазерного излучения умеренной интенсивности в импульсных режимах с миллисекундными, наносекундными и фемтосекундными длительностями, которые широко используются и имеют большой потенциал для применений в различных лазерных технологиях, а также представляют интерес для исследований фундаментальных явлений в конденсированных средах. В работе рассматриваются режимы, приводящие к удалению вещества с поверхности облучаемого материала (лазерной абляции).
Исследования процесса лазерной абляции начались в начале 60-х годов вместе с изобретением первых лазеров, когда возникла необходимость разработки компонентов оптических систем, стойких к облучению мощным лазерным излучением. Уже тогда стало ясно, что появился новый мощный инструмент научных исследований, и были определены основные приложения процесса взаимодействия лазерного излучения с веществом в различных технологиях. С тех пор уже в течение более чем 40 лет круг этих приложений непрерывно растет, что связано с развитием новых лазерных систем и достижением все большей мощности лазерного импульса и меньшей его длительности. Далеко не полный перечень применений импульсной лазерной абляции включает сварку, резку, сверление, обжиг, очистку, упрочнение и структурирование твердых поверхностей, напыление тонких пленок, синтез новых наноматериалов, изготовление компонентов микроприборов, различные
применения в медицине (офтальмология, дерматология, клеточная хирургия) и
др.
Кроме того, импульсная лазерная абляция является мощным научным инструментом и представляет самостоятельный научный интерес. Она открывает новые возможности изучения протекания химических реакций в реальном временном масштабе, исследования неравновесной термодинамики и проявления критических явлений в сверхбыстрых процессах, лабораторного моделирования процессов в звездных атмосферах при вспышках новых и сверхновых звезд.
Механизмы и динамика лазерной абляции зависят от параметров лазерного пучка (длина волны, интенсивность, длительность импульса, угол падения на облучаемую поверхность, поляризация) и свойств облучаемого материала (состав, микроструктура, термодинамические и оптические свойства). В связи с многообразием протекающих при этом процессов описание лазерной абляции требует объединения знаний физики твердого тела, электродинамики, термодинамики, газовой динамики, физики плазмы и химии. К настоящему времени, несмотря на очевидные успехи в применениях импульсной лазерной абляции в разнообразных технологиях, можно утверждать, что эта область знаний является слабо изученной, особенно в отношении коротких (нано секундных) и ультракоротких (пико- и фемтосекундных) импульсов. В подавляющем большинстве приложений режимы облучения найдены эмпирическим путем, и необходимы их
тщательное : изучение и моделирование для оптимизации имеющихся
^ приложений и нахождения новых возможностей для использования.
Такие технологии, как напыление тонких пленок и синтез новых
наноматериалов с заданными свойствами в лазерной плазме определяются
газодинамическими параметрами лазерного факела, на которые, в свою
очередь, влияют процессы ионизации/рекомбинации продуктов абляции.
Щ> Ионная компонента лазерного факела может значительно влиять на свойства
получаемых пленок и индуцирует процесс кластерообразования. Управление этими процессами требует тщательного изучения динамики расширения продуктов абляции в вакуум и фоновый газ с учетом кинетики ионизации.:
Одним из наиболее перспективных направлений лазерной абляции
^ является высокоточное структурирование материалов ультракороткими
импульсами лазерного излучения. При описании таких режимов
взаимодействия лазерного излучения с твердым веществом принципиальными
являются существенно неравновесные процессы, такие как нарушение
равновесия между электронами и кристаллической решеткой вещества и
равновесия в электронной подсистеме, реализация метастабильных состояний
расплава, сложная динамика носителей заряда под действием лазерного
излучения. Эти процессы приводят к реализации принципиально новых
механизмов абляции, которые представляют самостоятельный
фундаментальный интерес и могут быть использованы в новых
Ш технологических процессах. В настоящее время такие режимы лазерной
абляции изучены слабо, а получаемые экспериментальные данные часто неверно трактуются. Изучение таких режимов абляции с развитием моделей для описания сложной взаимосвязи протекающих при этом процессов является одной из наиболее актуальных задач лазерной абляции и представляется важной для определения общих закономерностей явления и углубления представлений о поведении вещества в условиях сверхбыстрого нагрева.
Таким образом, актуальность указанных задач динамики лазерной абляции определяется как потребностями фундаментальных исследований поведения вещества в сверхбыстрых процессах, так и многочисленными практически важными приложениями.
Целью работы является разработка моделей и описание динамики процессов, протекающих при взаимодействии лазерного излучения с веществом в трех диапазонах длительностей лазерных импульсов -миллисекундном, наносекундном и фемто секундном, - наиболее интересных с точки зрения существующих приложений и развития технологий будущего, что предполагает;
1. построение модели, описывающей газодинамические особенности взаимодействия квазистационарного эрозионного факела с фоновым газом при испарении твердых материалов импульсами лазерного излучения миллисекундной длительности;
*
разработку моделей, адекватно описывающих динамику лазерного факела в наносекундном диапазоне длительностей импульса; изучение роли процессов ионизации/рекомбинации при расширении продуктов абляции;
исследование ускорения ионов в лазерном факеле, изучение эволюции двойного слоя в зависимости от интенсивности лазерного импульса;
4. построение моделей для описания динамики электронов в мишенях
Щ> различного типа под действием ультракоротких лазерных импульсов с
исследованием зарядки поверхностных слоев мишени; описание механизма кулоновского взрыва при облучении диэлектриков;
5. анализ природы и описание возникновения наблюдаемых разрывов
плотности при расширении продуктов фемтосекундной лазерной абляции в
^ вакууме;
6. изучение фазового взрыва веществ, облучаемых импульсным
лазерным излучением; исследование возможных проявлений критического
поведения вещества при импульсной лазерной абляции.
Структура диссертации
*
Диссертация состоит из введения, 5 глав, заключения и списка литературы.
В Первой главе обсуждаются различные режимы импульсной лазерной абляции, рассматриваются имеющиеся и потенциальные применения техники лазерной абляции в различных технологиях и научных исследованиях. Дается обзор проблем, стоящих перед теорией импульсной лазерной абляции,
обосновывается выбор режимов, изучаемых в диссертационной работе, обсуждаются трудности исследования тех или иных режимов, а также на фоне стоящих проблем формулируются достижения, полученные в данной диссертационной работе.
Во Второй главе рассматривается динамика эрозионного лазерного факела, образующегося при взаимодействии лазерного импульса длительностью сотни микросекунд - миллисекунды с твердыми поверхностями в фоновом газе. На основе анализа литературы дается обоснование развиваемого подхода к моделированию квазистационарного эрозионного факела, описываются преимущества используемого метода моделирования. Далее идет подробное описание модели, строящейся на основе системы уравнений Навье - Стокса, постановки задачи и метода численного моделирования. Приводятся результаты численного моделирования для различных условий облучения (степени нерасчетности эрозионной струи, отношения параметров в пятне облучения к параметрам фонового газа, отношения размера пятна облучения к размеру мишени). Демонстрируется, что в зависимости от условий облучения материала могут формироваться две принципиально разные структуры лазерного факела: «голая» струя, пробивающая себе дорогу в фоновом газе без изменения направления скорости вдоль оси струи, и коконообразная структура головной части струи, характеризующаяся сильным возвратным течением. Коконообразная структура формируется при расширении легкого и более разреженного газа в плотный
фоновый газ и в газ с более высокой температурой. Численно исследуются пульсации давления на облучаемых лазером мишенях, наблюдаемые в многочисленных экспериментах. Показано, что модель правильно описывает основные закономерности пульсаций: увеличение амплитуды пульсаций с уменьшением степени нерасчетности, увеличением отношения температуры в пятне облучения к температуре фонового газа и отношения радиуса мишени к радиусу пятна облучения.
В Третьей главе решается ряд задач абляции материалов наносекундными лазерными импульсами. Излагается сферическая модель расширения вещества плоской мишени, испаренного лазерным импульсом наносекундной длительности во внешнем газе, основанная на уравнениях Эйлера с учетом кинетики ионизации. Анализируются пределы применимости модели. Приводится детальная картина поведения газодинамических параметров лазерного факела при расширении в фоновом газе с формированием ударно-волновых структур. Демонстрируется значительная роль ионизационных процессов в формировании картины расширения факела. На основе сравнения результатов моделирования с данными экспериментов показывается, что модель хорошо описывает широкий круг экспериментальных данных по поведению газодинамических параметров лазерного факела (в том числе, пульсации факела) как для высоких энергий излучения, так и для условий, типичных для лазерного напыления пленок и синтеза наночастиц.
Рассматриваются ограничения, накладываемые на применимость модели, связанные с нарушением сферичности течения. Для описания расширения лазерного факела при нарушении сферичности течения привлекается аналогия с истечением стационарной струи газа из звукового сопла в фоновый газ. С помощью аналогии объясняется фокусировка лазерного факела, їтабліодающаяся в экспериментах. Показывается, что формирование факела должно сопровождаться развитием вихревых структур на его периферии.
Для объяснения поведения времяпролетного сигнала ионов при испарении вещества в вакууме привлекается концепция двойного слоя. Прослеживается эволюция ионного тока на коллектор от однопикового сигнала к двухпиковому и снова к однопиковому с ростом интенсивности лазерного импульса. Показывается, что наблюдаемое ионное ускорение нельзя описать нарушением квазинейтральности в слое шириной порядка радиуса Дебая, оцененного в рамках однотемпературной функции распределения электронов. Выявлено, что появление в лазерном факеле высокоэнергетичных электронов вследствие обратного тормозного поглощения излучения приводит к трансформации и существенному уширению двойного слоя и, следовательно, к вовлечению в ускорение большого количества ионов плазмы. Рассматриваются основные закономерности эволюции двойного слоя при изменении интенсивности лазерного импульса и геометрии факела.
В Четвертой главе приведено исследование двух проблем фсмтосекундной лазерной абляции: проблемы описания принципиально нового механизма лазерной абляции диэлектрических поверхностей, называемого кулоновским взрывом, и проблемы возникновения разрывов плотности в факеле продуктов абляции, расширяющемся в вакууме.
Для описания выброса высокоэнергетичных ионов с диэлектрических поверхностей, облучаемых ультракороткими импульсами лазерного излучения, (кулоновского взрыва) строятся модели, описывающие динамику носителей заряда в металлах, полупроводниках и диэлектриках под действием лазерного излучения. Для диэлектрических и полупроводниковых 'мишеней рассматриваются генерация свободных электронов при поглощении лазерного излучения и динамика комплексной диэлектрической проницаемости, определяющей поведение коэффициентов поглощения и отражения. Зарядка поверхности определяется фотоэмиссией электронов с поверхности мишени, приводящей к возникновению электрического поля, и динамикой дрейфовой и диффузионной составляющих электрического тока. Результаты численного моделирования, выполненные для мишеней из золота, кремния и сапфира, показывают, что только в случае облучения диэлектрических материалов лазерная зарядка поверхностного слоя может быть столь значительной, что силы кулоновского отталкивания ионов должны приводить к их выбросу из мишени. При аналогичных режимах облучения условия кулоновского взрыва металлических и полупроводниковых поверхностей не могут быть
реализованы вследствие более высокой подвижности носителей заряда. Анализируется динамика двойного слоя, формирующегося в диэлектрических мишенях под действием лазерного излучения.
Предложена гипотеза формирования ударных волн разрежения при расширении продуктов фемтосекундной лазерной абляции, объясняющая возникновении наблюдаемых разрывов плотности в веществе, расширяющемся в вакууме. На основании численного моделирования изучено поведение газодинамических параметров в слое вещества, расширяющегося в вакуум от поверхности мишени, с формированием ударной волны разрежения и ее отражением от стенки. Результаты численного моделирования показывают, что вследствие отражения ударной волны разрежения от пеиспаренного слоя мишени в расширяющемся веществе формируется тонкий плотный слой, движущийся от поверхности мишени. Такой слой формируется спустя ~100 пс после начала расширения вещества и существует в течение нескольких наносекунд, что находится в согласии с наблюдениями. Другим аргументом, подтверждающим гипотезу, является тот факт, что ударные волны разрежения могут формироваться в узком диапазоне интенсивностей лазерного импульса вблизи порога абляции, как и найдено в экспериментальных исследованиях. На основе моделирования расширения сферической оболочки делается предположение о возможности формирования ударных волн разрежения при вспышках новых и сверхновых звезд.
Пятая глава посвящена изучению возможных проявлений критических
явлений при импульсной лазерной абляции. На основе численного
моделирования нагрева мишеней из различных материалов наносекундньши
лазерными импульсами с учетом испарения вещества с поверхности мишени и
поглощения излучения продуктами абляции анализируются
экспериментальные данные по количеству испаренного за импульс вещества. Рассчитанные температуры для режима перехода от нормального испарения к фазовому взрыву, когда испаренная за импульс масса резко возрастает, а в факеле появляется большое количество капельной фазы, трактуются с точки зрения захода расплавленного слоя вещества в область метастабильных состояний. Дан анализ имеющихся методов оценки критической температуры и рассматривается возможность использования метода импульсной лазерной абляции для оценки критической температуры тугоплавких веществ. Отмечается, что общепринятые методы расчета критической температуры не подходят для тугоплавких металлов, поскольку последние оказываются существенно ионизованными вблизи критической точки и не должны терять электропроводности, как это имеет место для ртути и щелочных металлов.
Анализируются возможность перегрева внутренних слоев мишени в зависимости от термодинамических и оптических свойств облучаемого материала. Показывается, что для металлов достигаемый перегрев незначителен, тогда как в полупроводниках и диэлектриках он может достигать сотен й даже тысяч градусов. Это должно проявляться в повышении
парообразования в глубине мишени и приводить к эффекту, который можно
назвать «кризисом кипения», - возникновению в глубине мишени паровых
полостей, которые либо надуваются и затем взрываются вследствие падения
давления над поверхностью мишени при расширении продуктов абляции по
окончанию лазерного импульса, либо остаются в глубине затвердевшего
материала. Именно этот эффект по-видимому и наблюдается в ряде
экспериментов, где обнаруживаются как «лопнувшие» полости, так и газовые ф
пузыри, образовавшиеся в затвердевшем после облучения материале мишени.
В Заключении приведены основные результаты, выносимые на защиту;
дан перечень организаций и конференций, где была проведена апробация
результатов диссертационной работы; обсуждается практическая ценность
работы. jk
Научная новизна:
В диссертации получены следующие новые научные результаты:
Развита модель квазистационарного лазерного факела, образующегося при взаимодействии миллисекундных лазерных импульсов с твердыми материалами. Впервые описаны основные закономерности пульсаций давления на облучаемых мишенях. Впервые показано, что в зависимости от условий облучения могут формироваться две принципиально разные структуры лазерного факела.
Развита сферическая модель расширения материала плоской мишени, испаренного лазерным импульсом наносекундной длительности во т
внешнем газе. Впервые детально описано поведение газодинамических параметров лазерного факела для реальных экспериментальных условий, в том числе, пульсации факела. Выявлена значительная роль процессов ионизации/рекомбинации в формировании параметров расширяющейся плазмы.
Для случаев нарушения сферичности лазерного факела при наносекундной лазерной абляции предложен новый подход к анализу динамики продуктов абляции на основе аналогии с истечением стационарной струи газа из звукового сопла в фоновый газ. С помощью аналогии объяснена наблюдающаяся в экспериментах фокусировка лазерного факела, и показано, что формирование факела должно сопровождаться развитием вихревых структур на его периферии.
На основе концепции двойного слоя объяснена эволюция времяпролетного сигнала ионов при испарении вещества в вакууме. Впервые на основе детального анализа формирования двойного слоя при различных режимах абляции показано, что наблюдаемое в многочисленных экспериментах ионное ускорение обусловлено появлением высокоэнергетичных электронов в факеле за счет поглощения лазерного излучения плазмой продуктов абляции, и не может быть объяснено в рамках однотемпературной функции распределения электронов.
5. Развита модель зарядки поверхностей различных материалов под действием
ультракороткого импульса лазерного излучения. Впервые
продемонстрировано, что лазерная зарядка поверхностного слоя диэлектрических материалов может приводить к макроскопическому кулоновскому взрыву. Показано, что при аналогичных режимах облучения не могут быть реализованы условия кулоновского взрыва поверхностей металлов и полупроводников.
*
*
Предложена гипотеза формирования ударных волн разрежения при расширении продуктов фемтосскундной лазерной абляции, объясняющая Jfe возникновении наблюдаемых разрывов плотности в веществе, расширяющемся в вакууме. Правомерность гипотезы подтверждена численным моделированием. Выдвинуто предположение о возможности формирования ударных волн разрежения в расширяющихся звездных оболочках.
На основе численного моделирования тепловых процессов в облучаемых лазером мишенях из различных типов материалов рассмотрен механизм возникновения фазового взрыва с точки зрения приближения состояния расплава к критической точке. Оценены вероятные значения критической температуры ряда материалов. Показано, что перегрев мишени определяется термодинамическими и оптическими свойствами облучаемого материала и может быть пренебрежимо малым для металлов и значительным для диэлектриков и полупроводников. Предсказано возникновение эффекта "кризиса кипения" при импульсной лазерной абляции, который объясняет формирование полостей в облучаемых мишенях. т
Лазерные импульсы миллисекундной длительности
Термин "абляция" означает удаление материала с твердой поверхности в макроскопических количествах при облучении мишеней высоко-энергетичными пучками частиц или света. Обычно под макроскопическим количеством вещества понимается несколько монослоев облучаемого материала и более. При удалении порядка или менее одного монослоя вещества говорят о десорбции. Следует подчеркнуть, что удаление материала с твердой поверхности лазерным излучением может происходить вследствие нагрева вещества через последовательность равновесных состояний с сопутствующим испарением, что обычно называется тепловым механизмом абляции, а также за счет нетепловых механизмов (например, электронных механизмов вследствие зарядки поверхности, Глава 4). Поэтому использовать термин "лазерное испарение" некорректно, и ниже будет использоваться термин "лазерная абляция".
Интерес к лазерной абляции возник вместе с изобретением первых лазеров [1], физические основы которых были заложены в работах [2,3], когда появилась необходимость разработки компонентов оптических систем, стойких к облучению мощным лазерным излучением. С этого времени лазерный луч направлялся на самые разнообразные твердые поверхности с различными целями. Уже в шестидесятые годы началось активное изучение собственно процесса "испарения" твердых материалов лазерным излучением, и уже тогда были определены основные приложения лазерной абляции в научных исследованиях и различных технологиях. С тех пор уже в течение более чем 40 лет круг этих приложений непрерывно растет, что связано с развитием новых лазерных систем и достижением все большей мощности лазерного импульса и меньшей его длительности.
Механизмы взаимодействия лазерного излучения с веществом зависят от параметров лазерного пучка и свойств облучаемого материала. Основными параметрами лазерного излучения с этой точки зрения являются длина волны, интенсивность, длительность импульса, угол падения на облучаемую поверхность и поляризация. Реакция материала на облучение определяется его физическими и химическими свойствами (состав, микроструктура, термодинамические и оптические свойства). На Рис. 1.1 представлена сводка режимов лазерной абляции и их разнообразных применений [4]. На Рисунке указаны также типы лазеров, работающих в соответствующих режимах интенсивностей и длительностей импульсов.
На Рис. 1.1 приведены далеко не все процессы, происходящие при воздействии лазерным излучением различной длины волны, интенсивности и длительности на вещества разного сорта. Но и указанных процессов достаточно для того, чтобы продемонстрировать, что взаимодействие длительность импульса Рис. 1.1. Применения лазеров для обработки материалов и сопровождающие процессы (заимствовано из [4]). ИЛА/ИЛН - импульсная лазерная абляция/напыление.
Модификация поверхностей включает окисление, азотирование, легирование и др. ЛО лазерная очистка, ЛРИ - лазерное разделение изотопов. МФП/МФИ - многофотонное поглощение/ионизация. ЛВД/ЛВГ - лазерные волны детонации/горения. ЛХН лазерохимическое напыление. ЛЭХТ - лазерное электрохимическое травление. ЛОМ лазерное окисление металлов. лазерного излучения с твердыми материалами является чрезвычайно сложным явлением, и его описание требует объединения знаний физики твердого тела, термодинамики, газовой динамики, физики плазмы, электродинамики и химии. К настоящему времени, несмотря на очевидные успехи в применениях импульсной лазерной абляции в разнообразных технологиях, можно утверждать, что эта область знаний изучена недостаточно, особенно в отношении коротких (наносекундных) и ультракоротких (пико- и ф фемтосекундных) импульсов. В большинстве приложений режимы облучения найдены эмпирическим путем, и необходимы их изучение и моделирование для оптимизации имеющихся приложений и нахождения новых возможностей для использования. Кроме того, как будет показано в последующих Главах, импульсная лазерная абляция является мощным научным инструментом и представляет самостоятельный научный интерес. Она открывает новые возможности изучения протекания химических реакций в реальном временном масштабе [5,6], исследования неравновесной термодинамики и проявления критических явлений в сверхбыстрых процессах [7], лабораторного моделирования процессов в звездных атмосферах при вспышках новых и сверхновых звезд [8,9].
Общая картина течения. Влияние отношения радиуса пятна облучения к радиусу мишени на структуру течения в эрозионном факеле
Проблема исследования динамики эрозионных факелов под действием лазерного излучения миллисекундной длительности аналогична проблеме изучения запуска недорасширенных звуковых и сверхзвуковых струй газа. Численное исследование таких задач правомерно проводить в рамка полной системы уравнений Навье — Стокса, поскольку при истечении струи (развитом испарении газа с поверхности) в движение захватывается фоновый газ, что приводит к образованию вихревых течений с дозвуковой скоростью, которые в свою очередь могут влиять на структуру всего течения. Следует подчеркнуть, что речь идет о моделировании ламинарного течения. Зарождение и развитие макроскопических вихревых структур (колец) наблюдалось в экспериментах при запуске звуковых и сверхзвуковых струй различных газов, истекающих в фоновый газ с различным давлением [132,133].
Как показали расчеты, структура течения в эрозионном факеле зависит от ряда факторов. Основными из них являются степень нерасчетности, отношение температур испаряемого вещества и фонового газа и отношение радиуса пятна облучения к радиусу мишени. Если степень нерасчетности и отношение температур сказываются на размерах струи и поведении потока в головной части струи, то отсутствие прилегающей к пятну облучения твердой поверхности приводит к развитию эжекции фонового газа, а наличие такой поверхности, существенно превышающей размеры пятна облучения, ведет к возникновению стационарного тороидального вихря вблизи поверхности. Для графического представления векторного поля течения использовалась графическая система СИГАМ [134]. Удобство этой системы заключается в том, что она позволяет наглядно представить даже самые слабые дозвуковые течения на фоне сверхзвукового потока. Большинство графических систем, например, используемая в [135], с большим трудом позволяют регистрировать дозвуковые вихревые структуры, возникающие в aL фоновом газе вблизи сверхзвуковых струй. Принцип построения векторных полей с помощью системы СИГАМ следующий. Анализируются величины векторов скорости по заданным матрицам компонент скорости вдоль осей л и у. Длина стрелки для представления вектора максимальной скорости рассчитывается так, чтобы она не выходила за пределы отведенного ей - квадрата пространственной сетки. Остальные векторы представляются стрелками меньшей длины пропорционально величине скорости, нормированной на максимальную скорость. Однако, если рассчитанная длина стрелки составляет менее 1,5 мм, то такой вектор представляется в виде стрелки установленной длины с квадратом в основании (см. Рис. 2.2). Следует отметить, что пространственная сетка, используемая для рисования векторных ш полей не совпадает с более густой расчетной сеткой. Кроме того, область рисования векторного поля не совпадает с областью расчета, поскольку область невозмущенного фонового газа не задавалась для графического представления. 2.3.1. Общая картина течения. Влияние отношении радиуса пятна облучения к радиусу мишени на структуру течения в эрозионном факеле [17-26,75]
На Рис. 2.3 приведена картина развития эрозионного факела для случая, когда размер мишени гм 1гс — 2 (граница типа 2 на рис. 2.2), отношение температур на срезе сопла и в окружающем пространстве TJT,,, — 2, степень нерасчетности N = 2, число Рейнольдса Re = 103 [17,18]. Реальное время рассчитывалось по условиям экспериментов [27] для алюминиевой мишени. Поле течения на Рис. 2.3, а соответствует моменту времени 25 мкс с момента начала испарения ("включения" эрозионного факела). Струя испаренного вещества, расширяясь, приводит в движение окружающий газ. Как показывают расчеты, вне зависимости от наличия или отсутствия прилегающей к пятну облучения (кромке сопла) твердой поверхности при импульсном включении струйного течения вблизи края пятна облучения в фоновом газе образуется вихревое кольцо, которое затем смещается вдоль струи. На Рис. 2.3, б, соответствующем моменту времени 190 мкс, отчетливо видно хорошо сформировавшееся вихревое течение, которое имеет вид тора (вследствие осевой симметрии задачи). К моменту времени 430 мкс (Рис. 2.3, в) вихрь, двигаясь вслед за головной частью струи, уходит из области расчета. Видно, что к этому моменту времени возникла развитая эжекция фонового газа продуктами испарения: газ притекает в область расчета с обратной стороны мишени.
Сферическая модель расширения лазерной плазмы в фоновый газ
Для умеренных мощностей лазерного излучения и большинстве моделей формированием плазмы пренсбрегается [67,68,77,156,159,160,164], хотя, как отмечено выше, при наносекундных испаряющих импульсах практически с порога абляции испаренный материал является существенно ионизованным 4, либо степень ионизации в факеле рассчитывается по формуле Саха (например, [165]). Однако моделирование [31,69] показывает, что при расширении лазерной плазмы в вакуум и фоновый газ процесс ионизации является существенно неравновесным. Кроме того, использование формулы Саха не позволяет рассчитать долю энергии, уходящую из факела в виде излучения [69].
В работах [46,53,69,75,166] была впервые предложена модель, описывающая взаимодействие лазерного факела с фоновым газом в гидродинамическом приближении с учетом кинетики ионизации к достаточно широком диапазоне интепсивностей лазерных импульсов наносскундной длительности. Сравнение результатов моделирования с экспериментальными данными показало, что в рамках применимости модели поведение газодинамических параметров факела описывается с хорошей точностью.
Подход [46,53,69,75,166] для расчета неравновесных процессов ионизации и рекомбинации использован в работе [167] при моделировании расширения лазерного факела в фоновый газ в двумерной постановке.
Сферическая модель расширения лазерной плазмы в фоновый газ [46,69,75,166] Процесс лазерной абляции твердых материалов условно принято делить натри стадии [161J: 1) испарение материала мишени; 2) взаимодействие облака испаренного вещества с лазерным излучением, в результате чего испаренное вещество нагревается и происходит образование плазмы; 3) расширение плазменного облака в вакуум или внешний газ.
Две первых стадии протекают с момента включения лазерного импульса до его окончания и должны рассматриваться совместно (этап испарения). Для достаточно коротких импульсов лазерного излучения (начиная с наносекундпых импульсов и для более коротких) можно считать, что расширение испаренного материала (стадия 3, этап расширения) начинается после окончания лазерного импульса [161]. Известно, что па протекание двух первых стадий фоновый газ не влияет [72,164]. В данной модели рассматривается стадия расширения, а процесс испарения обсуждается только с целью определения начальных условий при моделировании расширения продуктов абляции, что является цслыо ЛІПШОГО раздела. Модель базируется на следующих предположениях:
1) Энергия лазерного излучения идет на (а) плавление и испарение материала мишени, (б) нагрев облака испаренного материала, (в) ионизацию частиц испаренного вещества. Примерно 10% энергии лазерного излучения теряется (отражение лазерного излучения от мишени, потери за счет теплопроводности мишени, и т. д.). J4
2) К концу лазерного импульса формируется полусферическое облако испаренного материала с радиусом, равным радиусу пятна облучения Го (Рис. 3.1), т.е. предполагается, что за время действия лазерного излучения граница испаренного облака отодвинулась от мишени на расстояние, примерно равное размеру пятна облучения. Это предположение является разумным для длительностей импульсов 10-100 наносекунд. За это время частицы с начальной скоростью расширения 106 см/с (типичной для абляции в вакууме [161]) проходят расстояние 0,1-1 мм, что соответствует радиусу пятна облучения для большинства лазерных приложений в области наносекундпой абляции. Сферическая форма облака испаренного материала наблюдалась и для более длинных лазерных импульсов [72]. Для более коротких лазерных импульсов (10 не и меньше) условие сферичности облака испаренного материала может нарушаться для типичных радиусов пятна облучения,
Кулоновский взрыв как механизм лазерной абляции
Время пролетные измерения поведения параметров лазерного факела [73] выполнены с помощью молекулярного пучка, образованного с использованием конического отборника (скиммера), расположенного на расстоянии 2 см от испаряемой мишени. Для сравнения результатов расчетов с данными экспериментов моделировался времяпролетныи сигнал по зависимостям от времени параметров испаренного вещества в месте расположения скиммера. Полагалось, что частицы лазерного факела входят в скиммер с максвелловским распределением по скоростям при локальной температуре Т где v - тепловая скорость частиц, и - направленная скорость факела в точке расположения скиммера, к — постоянная Больцмана, Считалось, что за скиммером молекулярный пучок является бесстол кновительным. При таких предположениях для детектора плотности, каким является масс-спектрометр, использованный в экспериментах [73], времяпролетпый сигнал сії от частиц, прошедших через скиммер за интервал времени dt9 записывается как [176] dJ LT]4 f{v)dt, (3.2) где Tj = Uv- время пролета в пучке и /. расстояние скиммер-детектор (17 см в [73]). Измеренное время прихода частиц в масс-спектрометр т соотносится с временем TfK dK Т/— т — і Времяпролетпый сигнал получается интегрированием (3.2) по всему времени расширения; m L — и (3.3) dt, rЪкТ l{T) = CJnT-V2(Ty4-cxp о где С- константа. Подставляя в уравнение (3.3) параметры факела п(і\ T(j) и м(0, представленные на Рис. 3.11 и 3.12, можно провести сравнение данных расчета и эксперимента. Сравнение представлено на Рис. 3.14 для частиц YO и СиО с молекулярными весами 105 и 79, соответственно (точки — измеренный сигнал [73], сплошная линия -результат моделирования). Вклады в сигнал от отдельных осцилляции факела приведены пунктирными линиями на Рис. ЗЛ4, б. Согласие является удивительно хорошим ввиду ряда модельных упрощений. Необходимо подчеркнуть, что в модели не используется никаких подгоночных параметров. При исключении из рассмотрения процессов ионизации lie получено удовлетворительного согласия между экспериментальным и модельным времяпролетными сигналами как для начальной температуры 16600 К, которая является начальной для расчетов с ионизационными сигнал (отн.ед.)
Сравнение рассчитанного времяпролетного сигнала (уравнение (33), кривые) с результатами измерений [73] (точки) для компонент факела YO н СиО. Расчеты выполнены с учетом процессов ионизации/рекомбинации с начальной степенью ионизации о - 0,216 и температурой Г0 = 16600 К (сплошные кривые) и без учета ионизационных процессов (щ = 0) с 7"0 = 16600 К (штриховая линия, а) и 40000 К (штрих-пунктирная линия). Штриховыми линиями на рисунке 6 приведены вклады во времяпролетный сигнал от отдельных пульсаций факела. процессами, так и для TQ = 40000 К, соответствующей энергетическому балансу в пренебрежении ионизацией (штриховая и штрих-пунктирная линии на Рис. ЗЛ43а5 соответственно).
Пределы применимости сферической модели и сравнение с другими моделями
Движение фронта лазерного факела во внешнем газе обычно анализируется исходя из теории сильного взрыва [70,74,157,158], которая предсказывает следующую зависимость радиуса факела от времени; R = (k /Pb)l,st2,s, (3.4) где константа А1 пропорциональна энергии лазерного импульса. На Рис. 3.15 приведено сравнение динамики фронта факела, рассчитанной в рамках данной модели, и cooi ве тешукнцей уравнению (3.4). Как видно, теория сильного взрыва хорошо предсказывает движение внешней ударной волны с к - 65 см5-Па/мкс2 (А = 43 см5Па/мкс2 [70] и к = 72 см5-Па/мкс2 [74]). Однако положение контактной поверхности (а значит, и расширение продуктов испарения) не описывается в рамках теории сильного взрыва. Контактная поверхность начинает отставать от внешней ударной волны уже на ранней стадии расширения и, таким образом, может быть описана уравнением (3.4) разве что в течение 1-2 мке с момента начала разлета продуктов испарения (когда, как отмечается в [74], теория сильного взрыва неприменима). r(cw) расчет контактная поверхность теория сильного взрыва 20 30 время (мкс) Рис, 3.15» Поведение внешней ударной полны (сплошная криная) и контактной поверхности (длинные штрихи), рассчитанные по сферической модели для условий абляции как на Рис. 3.8. Линия, обозначенная как «теория сильного взрыва», получена по уравнению (3.4) с к = 65 см5-Па/мкс2.
Здесь є- отношение длины факела, достигнутой к концу лазерного импульса, к радиусу пятна облучения (є= І в рамках сферической модели), рь - массовая плотность фонового газа. В (3.5) предполагается, что вся энергия лазерного импульса переходит в кинетическую энергию частиц факела [71]. Для рассматриваемых здесь условий лазерной абляции (пункт 3AU Рис. 3,8—3Л4) уравнение (3.5) дает Rm = 2,7 см, что находится в хорошем согласии с результатами, представленными на Рис. ЗЛО. Модель [71] также адекватно описывает зависимость положения контактной поверхности от массы испаренного материала. Зависимость Rm - Е[/6 объясняет слабое изменение амплитуды контактной поверхности в первой пульсации при значительном изменении (-2,5 раза) начальной температуры облака (Рис, ЗЛО, линии 2 и 3). С другой стороны, уменьшение в три раза начальной массы облака при сохранении начальной температуры предполагает уменьшение в три раза вложенной в испаренный материал энергии. В соответствии с (3.5) максимальный размер облака должен при этом уменьшиться в Зш раза, что действительно получено в расчете (Рис. ЗЛО, линии 3 и 4).
