Содержание к диссертации
Введение
1 Радиационные свойства атомов в магнитном поле . 16
1.1 Интенсивность переходов между дублетными состояниями атома в магнитном поле 16
1.1.1 Энергетический спектр и состояния атома в поле 17
1.1.2 Интенсивность атомных линий в поле 20
1.1.3 Влияние диамагнитного взаимодействия на частоту и интенсивность линий 27
1.2 Магнитоиндуцированное затухание метастабильных состояний инертных атомов 31
1.2.1 Структура состояний инертного атома в магнитном поле. 31
1.2.2 Распад метастабильных состояний ксенона и криптона 37
1.2.3 Распад метастабильных состояний неона и аргона . 42
1.2.4 Изменение спектра ортогелия в магнитном поле 44
2 Смешивание частот атомами . 51
2.1 Резонансное смешивание частот свободными атомами индия и таллия 51
2.1.1 Общие выражения для амплитуды сложения частот в І атомах 51
2.1.2 Поляризационные особенности сечения коллинеарного рассеяния 59
2.1.3 Генерация разностных частот 61
2.2 Смешивание частот, индуцируемое постоянными электромагнитными полями 64
2.2.1 Электроиндуцированное когерентное смешивание двух лазерных волн атомами 64
2.2.2 Магнитоиндуцированное когерентное смешивание двух лазерных волн атомами 67
2.2.3 Степень циркулярной поляризации излучения, генерируемого линейно поляризованными волнами 70
2.2.4 Круговой дихроизм в процессе смешивания частот 73
2.3 Когерентное смешивание двух волн в электрическом и магнит ном полях 78
2.3.1 Интерференция электро- и магнитоиндуцированных амплитуд в поляризационной зависимости сечения 78
2.3.2 Круговой дихроизм в индуцированном постоянными полями процессе смешивания частот. 83
Заключение 87
Литература 90
- Интенсивность атомных линий в поле
- Распад метастабильных состояний ксенона и криптона
- Генерация разностных частот
- Степень циркулярной поляризации излучения, генерируемого линейно поляризованными волнами
Введение к работе
Спектр излучения и поглощения вещества характеризует не только состав входящих в него атомов и молекул, но и присутствие действующих на вещество электромагнитных полей. В этой связи задача об изменении атомного спектра в магнитном поле является важной как для определения фундаментальных свойств взаимодействия поля с веществом, так и для регистрации поля и измерения его напряженности оптическими методами.
Эффект Зеемана [1] — сдвиг и расщепление атомных линий в магнитном поле, вместе с аналогичным явлением в электрическом поле - эффектом Штарка, являются основными эффектами атомной спектроскопии и привлекают внимание исследователей с момента их открытия до настоящего времени [2, 3].
Практически для всех атомных линий, за исключением синглетных, в слабых полях наблюдается аномальный эффект Зеемана, который с усилением поля переходит в эффект Пашена-Бака. В сильном поле, когда зеемановское расщепление становится больше спин-орбитального, наблюдается полный эффект Пашена-Бака, практически эквивалентный нормальному эффекту Зеемана, когда влияние спина на магнитоиндуцированные сдвиг и расщепление линий оптического излучения незначительно. Решение задачи о переходе аномального эффекта Зеемана в эффект Пашена-Бака для энергии уровней и частоты радиационных переходов в линейном (парамагнитном) приближении для взаимодействия атома с полем достаточно полно представлено в литературе [4, 5, 6, 7].
На довольно длительном историческом этапе исследователи ограничивались учетом лишь линейного по полю оператора возмущения, что естественно объяснялось сравнительно невысокими полями, достижимыми в реальных лабораторных экспериментах. Однако, в связи с открытием природных объектов с магнитными полями, сравнимыми или превосходящими по величине внутриатомные - белые карлики, нейтронные звезды, - ситуация значительно изменилась, и появилось большое количество работ, включающих в расчеты квадратичное по полю (диамагнитное) взаимодействие атома и магнитного поля [8, 9, 10, 11, 12].
Вклад квадратичного — диамагнитного оператора взаимодействия атома с полем, учитывающего нелинейные по полю поправки к частотам атомных линий, становится важным в условиях полного эффекта Пашена-Бака. Расчет диамагнитных поправок выполнен для энергии произвольных состояний водорода до третьего порядка включительно [13, 14J. Диамагнитные поправки первого и второго порядков получены также и для произвольных уровней щелочных элементов (включая ридберговские состояния) [15, 16, 17, 18J, основных и метастабильных состояний инертных атомов [19]. Знание диамагнитных восприимчивостей высоких порядков позволяет не только с большой точностью определять энергии зеемановских состояний в условиях полного эффекта Пашена-Бака, но и контролировать применимость результатов теории возмущений. В широкой области напряженности магнитных полей, встречающихся на практике, для расчета сдвига энергии связанных уровней (в том числе и ридберговских) оказывается достаточно теории возмущений по взаимодействию атома с полем. Поэтому большое число работ в этой области оснювываются на теории возмущений. Их можно разделить на две группы, в зависимости от величины напряженности магнитного поля, в котором находится атом: слабое [20, 21] и сильное [22, 23, 24, 25]. Для расчетов энергии атомных уровней в сверхсильных полях используются численные методы,
разработанные как для атома водорода [26, 27, 28], так и для многоэлектронных атомов [29, 30]. Методом специальной теории возмущений получены поправки второго порядка для энергий и волновых функций атома водорода [31].
Наряду с частотой атомной линии важной спектральной характеристикой является и интенсивность ее излучения или поглощения. Информация о зависимости интенсивности зеемановских линий от напряженности магнитного поля представляет дополнительные данные об эффекте Зеемана в атомных спектрах и может быть полезна во многих разделах атомной физики и астрофизики.
Расчет интенсивности атомных линий в предельных случаях аномального эффекта Зеемана и полного эффекта Пашена-Бака достаточно прост и подробно представлен в литературе [5], при этом зависимость интенсивности от напряженности поля обычно игнорируется. Для промежуточной между этими двумя предельными случаями области магнитных полей имеется лишь качественная информация об изменении силы зеемановских компонент дублетных линий, полученная в линейном (парамагнитном) приближении для взаимодействия атома с полем [4].
В области неполного эффекта Пашена-Бака происходит сопровождаемый перераспределением интенсивностей переход между двумя симметриями состояний, при котором силы осцилляторов одних линий возрастают, а других — убывают, вплоть до нуля. Поэтому при полном эффекте Пашена-Бака число зеемановских компонент линий тонкой структуры как правило меньше, чем при аномальном эффекте Зеемана [4, 5, 6]. В условиях неполного эффекта Пашена-Бака матричный элемент оптического перехода может существенно зависеть от напряженности поля. Структура зеемановских компонент атомных уровней изменяется с ростом напряженности поля так, что использование определенной схемы связи моментов для расчета интенсивности линий
в общем случае невозможно. В этих условиях начальное и конечное состояние радиационного перехода следует строить в виде суперпозиции состояний тонкой структуры на основе теории возмущений для близких уровней.
Влияние квадратичного (диамагнитного) но полю взаимодействия на распределение сил осцилляторов исследовалось для диамагнитных компонент зеемановских состояний водорода [16]. В работе [32] рассчитана зависимость интенсивности радиационных переходов между диамагнитными подуровнями водорода от напряженности поля без учета спин-орбитальных эффектов. Для переходов между состояниями с большим спин-орбитальным расщеплением влияние квадратичного взаимодействия на смешивание подуровней тонкой структуры может быть того же порядка, что и линейного [33]. В этом случае оба слагаемых в операторе взаимодействия атома с магнитным полем — и линейное, и квадратичное — должны учитываться одновременно.
В последние годы значительное внимание уделяется спектроскопическим свойствам инертных атомов. Достаточно назвать работы, в которых проводится измерение времени жизни [34] и расчет параметров состояний тонкой структуры [35], определение зеемановских энергий [36], а также скорости затухания метастабильных состояний, индуцированного собственным излучением газоразрядной плазмы [37].
Вследствие значительного спин-орбитального расщепления энергетических уровней эффект Зеемана для одноэлектронных возбужденных состояний инертных атомов имеет сложный характер даже в слабых полях, когда для теоретического описания достаточно линейного приближения. Большинство одноэлектронных уровней представляет собой суперпозицию синглетных и три-илетных состояний и адекватно описывается только в jl-cxeue связи. Поэтому универсального рецепта для вычисления ^-фактора Ланде, подобного используемому для уровней с LS-связъю [5], для возбужденных состояний инертных атомов не существует. Расчет зеемановского сдвига и расщепления
для каждого состояния выполняется отдельно [35, 36].
Спин-орбитальное расщепление нижних возбужденных состояний инертных атомов превышает водородное более, чем на три порядка [38]. Поэтому здесь основное влияние на изменение волновых функций в поле оказывает парамагнитное взаимодействие, роль которого сводится к перемешиванию подуровней тонкой структуры, приводящему к несохранению полного углового момента в стационарном состоянии.
Если в щелочных атомах число дублетных спектральных линий уменьшается с ростом напряженности магнитного поля, то в инертных атомах эффект оказывается противоположным — наряду с зеемановскими компонентами резонансных линий с усилением поля появляются "запрещенные" линии. Это явление может быть весьма полезным как для радиационного заселения, так и для тушения метастабильных состояний атомов. Однако, несмотря на то, что первые исследования зависимости интенсивности запрещенных линий от напряженности магнитного поля выполнены (для атомов цинка) практически одновременно с обнаружением эффекта Пашена-Бака и детально представлены в монографии [4], до настоящего времени вопрос о магнитоиндуциро-ванном тушении метастабильных уровней инертных атомов в литературе не обсуждался.
Атом гелия выделяется среди инертных атомов, поскольку имеет другую структуру уровней и его состояния адекватно описываются в 5-схеме связи. Для определения уровней энергии атома гелия в магнитном иоле к уравнению Шредингера применялись различные сеточные методы [39, 40]. В работе [41] исследованы вероятности электромагнитных переходов в атоме гелия в сверхсильных магнитных полях с учетом конечной массы ядра. Хартри-фоковские расчеты энергии уровней в широком диапазоне напряженности магнитных полей проведены в работах [42, 43, 44]. Тем не менее, вопросу об изменении спектра ортогелия в полях промежуточной интенсивности удалялось мало
внимания, и примененный в [6] двухуровневый подход к триплетным спектрам требует пересмотра.
Другим, не менее важным направлением исследований проблем взаимодействия атомов с магнитным полем является смешивание частот, которое представляется перспективным методом высокоэффективного частотного преобразования интенсивного двухчастотного излучения в атомах [45, 46, 47, 48, 49]. После первоначального изучения смешивания двух волн с генерацией волны суммарной и разностной частоты [50, 51, 52], стало очевидно, что коге-. рентное рассеяние волны суммарной или разностной частоты в направлении, параллельном двум падающим сонаправленным волнам, в изотропной среде свободных атомов строго запрещено. Этот факт может быть объяснен с точки зрения общих свойств симметрии, запрещающей смешивание частот четного числа фотонов центрально-симметричной системой [53]. В дипольном приближении только нечетное число фотонов (3, 5 и т. д.) может быть сложено в один фотон генерируемого излучения в атомарной среде. Так для двухчастотного излучения с частотами ш\ и^, излучение с частотой ш' — Ш\ + и>2 может быть получено только с использованием дополнительного электрического или магнитного поля [54, 55].
В экспериментальных исследованиях процесса смешивания частот в [56, 57, 58] в качестве такого дополнительного поля использовалась вторая гармоника интенсивного лазерного излучения, в соответствии со следующей схемой сложения частот: о/ = 2o>i -f Ш2 — oj\ = 2oJ2 + ш\ — шч.
Значительно большие восприимчивости, а следовательно и большая эффективность преобразования, могут быть получены с использованием постоянного электрического поля [59] по следующей схеме: ш' = 0 + u>i + ^2, где 0 представляет вклад электрического поля в частоту рассеянного фотона. Вместе с условиями для когерентного рассеяния вперед, "фотон"с нулевой частотой, соответствующий постоянному электрическому полю, разрешает
индуцирование дипольно-запрещенного резонанса, который существенно увеличивает соответствующую восприимчивость атома.
В атомарных газах и парах рассматривались главным образом процессы четырехволнового смешивания частот, представляющие собой когерентные процессы низшего неисчезающего порядка, осуществляемые с использованием наименьшего четного числа фотонов параллельно распространяющихся волн (см., например, [60]). Также детально разработаны методы выделения резонансной суммарной частоты, и созданы возможности использования дипольно-запрещенного трехфотонного рассеяния разреженного атомарного пара для высокоэффективного преобразования частоты [61]. і Дипольно-запрещенный процесс третьего порядка может вызывать рас-сеяние фотонов с частотой равной сумме частот падающих излучений, но угловое распределение этих фотонов не соответствует условиям для генерации излучения, то есть в отсутствии поля когерентное коллинеарное сложение частот невозможно. Однако, амплитуда третьего порядка вносит свой вклад в неколлинеарное рассеяние, и эти эффекты могут быть использованы в спектроскопии возбужденных атомных состояний, основанной на процессах сложения частот [59, 62, 63], хотя сами по себе они не влияют на процесс рассеяния вперед.
Для двухчастотного излучения, четырехфотонное смешивание возможно в том случае, если любая из падающих волн дважды входит в амплитуду атомного перехода или если подставлена третья падающая (условная) волна. Наряду с частотным преобразованием, четырехволновое смешивание применяется для детектирования атомов заданного сорта в горячих парах и плазме [56, 64]. Процессы смешивания частот можно использовать и для детальных исследований атомных состояний. Новые способы для проведения таких исследований основываются на технике охлаждения и захвата в магнитооптических ловушках (см., например, [65, 66[), где атомы практически неподвижны
и достаточно долго удерживаются на больших расстояниях друг от друга, не искажая свою внутреннюю структуру. Во многих случаях двухчастотное лазерное излучение используется для охлаждения и удержания атомов в ловушках [67, 68, 69].
Существенное усиление процесса смешивания частот может быть достигнуто за счет использования внешних постоянный полей. В частности, генерация четных гармоник и сложение частот четного числа фотонов может наблюдаться как в электрическом [70], так и в магнитном [71, 72] внешних полях. Смешивание двух волн представляет собой полезный метод не только для высокоэффективного преобразования частот [47, 49, 73], но также может применяться в лазерной спектроскопии для изучения структуры атомных спектров. Эта возможность обусловлена сильной зависимостью сечения нелинейного рассеяния от поляризации и геометрии распространения падающих и генерируемой волн. Атомные параметры сечения являются комбинациями соответствующих матричных элементов переходов, которые зависят от величины и ширины резонансных уровней.
Из-за сложной резонансной структуры частотной зависимости атомных восприимчивостей высших порядков четырехволновое смешивание в атомах обычно сопровождается другими нелинейными процессами, например, ияти-или шестиволновым смешиванием. Такие процессы могут быть выделены соответствующим подбором наилучших условий резонанса и согласования фаз [45, 46]. Поэтому развитие методов преобразования частот атомами продолжалось путем экспериментального и теоретического изучения процессов высших порядков и определения резонансных свойств соответствующих нелинейных восприимчивостей атомарной среды [74, 75, 76]. В то же время, разнообразие свойств и возможностей практического использования трехволновых процессов не были подробно изучены. Важность таких исследований, очевидно, обусловлена простотой теоретического описания и экспериментального
наблюдения нелинейных свойств взаимодействия вещества с полем в низшем порядке и тесной взаимосвязью между нелинейными эффектами низших и высших порядков.
Фактически, смешивание двух волн в однородной изотропной среде не может быть когерентным для параллельно распространяющихся волн, в то время как некогерентное рассеяние вперед может стать возможным в специфических резонансных условиях, обеспечивая получение существенной информации о структуре атомных уровней. Некоторые особенности учета поляризационной структуры амплитуды, как индуцированной стационарным полем, так и не зависящей от поля и их интерференции в процессе смешивания двух волн на атомах в сферически симметричных состояниях рассматривались в [59, 62, 63, 77]. Однако, в этих работах не учитывается влияние спинового момента и спин-орбитального взаимодействия (тонкой структуры) атома, которые могут обеспечивать ненулевой вклад в амплитуду коллинеарного рассеяния вблизи двойного резонанса. Таким образом, коллинеарно распространяющаяся волна суммарной частоты может наблюдаться за счет некогерентного рассеяния на отдельных атомах с ненулевым полным моментом, когда падающие волны настроены в резонанс с компонентами тонкой структуры возбужденных состояний. Это дает возможность использовать резонансное смешивание частот при сонаправленном распространении исходных и рассеянной волн для определения спектральных свойств подуровней тонкой и сверхтонкой структуры атомов. Использование противоположно направленных падающих волн, применяемое в атомной спектроскопии высокого разрешения [78, 79], также может быть целесообразным и для смешивания двухча-стотного излучения. Таким образом, становится вполне очевидной важность иметь подробную информацию об амплитуде смешивания частот в атомах с отличным от нуля полным моментом в основном состоянии и значительным тонким расщеплением энергетических уровней в возбужденных состояниях.
Поглощение двух фотонов ui и о?2 с последующим испусканием одного фотона с частотой иіі+Ш2 является дииольно-запрещенным нелинейным процессом самого низкого порядка, в котором два взаимодействия являются элек-тродипольными Е1, и одно — электроквадрупольным Е2 взаимодействием. В тяжелых атомах вклад Е2 взаимодействия может быть сопоставимым с вкладом магнитодииольного Ml взаимодействия. Интерференция между Е2 и Ml амплитудами вместе с зависящими от плотности эффектами столкновения между атомами может также оказать существенное влияние на поляризационную зависимость поперечного сечения процесса сложения частот [80]. Как известно из экспериментов, вместе с поляризацией и геометрией распро-странения волн, амплитуды резонансных переходов существенно зависят от * относительных значений резонансных матричных элементов [81, 82], а также от спин-орбитального расщепления атомных уровней [61].
В последнее десятилетие существенно возрос интерес к многофотонным процессам, индуцированным в атомах магнитным полем [83, 84], что обусловлено новыми возможностями получения сильных магнитных полей [85] и простотой манипулирования атомами в магнитном поле, не приводящем к разрушительным эффектам, характерным для сильных электрических полей. Влияние магнитного поля на процесс рассеяния вперед резонансного излучения атомами (магнитная оптическая активность) было описано теоретически и подробно исследовано в [86].
Точные расчеты поляризационной и частотной зависимостей для соответствующих атомных восприимчивостей [53, 87] продемонстрировали возможность создания новых методов контроля эффективности преобразования частот магнитным нолем. В работе [77] анализ магнитоиндуцированного сложения частот в атомах производился без учета тонкого расщепления резонансных уровней, так что результаты применимы только к атомам с синглетными состояниями, или в случае атомов с незначительным расщеплением мульти-
илетных уровней. Но в окрестности резонанса, в пределах области тонкого расщепления, это приблиижение может привести к существенному отличию от экспериментальных данных.
Косвенные экспериментальные измерения количественных характеристик слабого взаимодействия, вызывающего эффекты несохранения четности в атомарных спектрах, в частности отношения Е2/М 1-амплитуд дипольно-запрещенных радиационных переходов, в большинстве случаев основывались на эффекте Фарадея [88, 89, 90, 91]. Альтернативным методом измерения этих же величин может служить процесс смешивания двух резонансных волн свободными атомами или атомами в постоянных электромагнитных полях.
В первой главе настоящей диссертации исследуется влияние магнитного ноля на оптические спектры атомов щелочных металлов и инертных газов. Приводятся аналитические и численные результаты для энергий и волновых функций атомов с одним валентным электроном, полученные методом теории возмущений для близких уровней [92]. Рассчитаны вероятности радиационных переходов между дублетными уровнями атомов в магнитном поле. Результаты расчетов дают правильное описание двух известных предельных случаев: аномального эффекта Зеемана в слабом поле и полного эффекта Пашена-Бака в сильном поле. Учтено диамагнитное взаимодействие атома с полем, в ряде случаев приводящее к возврату аномального эффекта Зеемана при усилении поля.
Индуцирование дополнительных (запрещенных) линий радиационных переходов из метастабильных состояний в спектрах атомов инертных газов рассмотрено во второй части главы 1. Показано условие применимости двухуровневого подхода к определению энергий и волновых функций. Исследуется переход от аномального эффекта Зеемана к полному эффекту Пашена-Бака в триплетном спектре гелия.
Вторая глава диссертации посвящена подробному анализу дипольно-заире-
щенного резонансного процесса смешивания двух волн. В первой части главы исследована зависимость амплитуды и сечения смешивания двух волн в свободных атомах от поляризации и геометрии распространения излучений. Показана возможность экспериментального определения отношения Е2/М1-амплитуд. Во второй и третьей частях главы рассмотрена возможность электро- и магнитоиндуцированной когерентной генерации волны суммарной частоты о/ = cui + UJ2 при сонаправленном распространении всех трех волн. Приводятся результаты для характеристик оптической активности атомов: степени циркулярной поляризации генерируемой волны при линейной поляризации падающих волн, дихроизма сечения процесса относительно правой и левой поляризаций падающих волн. Рассмотрены эффекты интерференции электроиндуцировенной и магнитоиндуцированной амплитуд.
В работе используется атомная система единиц, те = е = h= 1, всюду, за исключением случаев, оговоренных особо.
Интенсивность атомных линий в поле
Матричный элемент электродипольного перехода \nLJM) — \n L J M ) между двумя состояниями одинаковой мультиплетности 2s + 1 может быть записан в виде [93]: здесь q = 0 для 7г-переходов, g = ±1 для т-переходов. Для переходов между п2Р- и п 25і/2-состояниями (в частности, линии главной серии щелочных атомов) можно записать Пренебрегая влиянием спина и магнитного поля на радиальные матричные элементы дипольных переходов в (1.14), получим выражение для интенсивности (1.1) в виде: где /о — интенсивность зеемановской линии 7Г-перехода между состояниями п2Р\/2 — n 2Si/2i т = тг = ±1/2 в слабом поле (линии Ъ и с на рис.1.1а); Частоты линий можно с помощью (1.11) представить в виде: Здесь 2 невозмущенная энергия конечного состояния п 2S\/2, щ = (El + E2)/2 — EQ- средняя частота линий невозмущенного дублета. Таким образом, линии дублета расщепляются магнитным полем на десять зеемановских компонент: четыре 7Г-линии и шесть сг-линий, изображенных на рис. 1.1а для аномального эффекта Зеемана (слабое поле, = 0.01). Частота линии откладывается на горизонтальной оси, где также показаны положения линий излучения в отсутствие магнитного поля {ш\ = Е\ — EQ , ш2 = Е2 — Е$ ), интенсивность излучения отложена по вертикали: вверх для сг-линий, вниз — для 7Г-ЛИНИЙ, в соответствии с общепринятыми обозначениями [6]. Каждая линия обозначена буквой в порядке возрастания частоты (в слабом поле). Каждая 7Г-линия дублета и сг-линия частоты ш\ в магнитном поле расщепля ются на 2 зеемановские компоненты одинаковой интенсивности, равной половине интенсивности этой же линии для свободного атома, сг-линия частоты а 2 расщепляется на 4 компоненты (линии е, /, г, &, интенсивности которых соотносятся как 1:3:3:1 и составляют в сумме интенсивность этой линии, испускаемой свободным атомом).
Две ст-линии — / и і — соответствуют переходам из состояний п 2Рз/2 с проекциями момента т = ±3/2. Эти состояния не смешиваются с состояниями п 2Р\/2 в силу осевой симметрии оператора взаимодействия атома с полем (см. окончание предыдущего раздела), поэтому их волновые функции и соответствующие интенсивности переходов, равные З/о, как видно из рис.1.1а-г, не зависят от напряженности магнитного поля, а частоты описываются простым соотношением: ш± = и2± -. (1.17) Для остальных же сг-линий, соответствующих переходам из смешанных полем состояний (1.4) с определенным значением магнитного квантового числа т = ±, в состояние n 2Si/2 с магнитным квантовым числом т! = т =р 1, выражение для частоты перехода (1.16) можно переписать в виде: а для интенсивности (1.15) — в виде: Все 7Г-ЛИНИИ соответствуют переходам из смешанных полем состояний в состояние n/25i/2 с тем же магнитным квантовым числом т. Аналогичные (1.18) и (1.19) выражения для частот и интенсивностей 7г-линий можно иред ставить в виде ЭТИ соотношения позволяют полностью проанализировать переход аномального эффекта Зеемана в полный эффект Пашена-Бака для дублетных линий оптических спектров атомов. Для наглядности мы приводим в табл.1.1 и 1.2 аналитические выражения для частот и интенсивностеи а- и 7г-линий соответственно, полученные из (1.18)-(1.21) в предельных случаях аномального эффекта Зеемана (слабое поле, С 1) и полного эффекта Пашена-Бака (сильное поле, 1). Линии идентифицируются теми же обозначениями а = а ? h, что используются на рис. 1.1, и расположены в порядке возрастания частоты в пределе слабого поля (рис 1.1а). Кроме того, для каждой линии приведены волновые функции начальных состояний. На рис.1.16,в представлена картина распределения интенсивностеи в области неполного эффекта Пашена-Бака ( = 0.25 и = 1.25 соответственно), когда интенсивности линий заметно отличаются как от аномального эффекта Зеемана, так и от полного эффекта Пашена-Бака. Распределение интенсивностеи в условиях полного эффекта Пашена-Бака ( = 12) дано на рис.І.Іг, из которого видно, что наиболее смещенные по частоте — 7г-линии b, h и о-линии а, к — исчезают в соответствии с выражениями табл. 1,2, а интенсивности оставшихся линий выравниваются в полном согласии с квазинормальным эффектом Зеемана [4, 5, 6]. При этом линии дне сливаются в одну, а расстояния между парами линий / — е, i — d перестают зависеть от напряженности магнитного поля, определяясь только энергией спинорбитального взаимодействия, и могут быть выражены через расщепление подуровней тонкой струк
Таблица 1.1. Зависимости частот ш и относительных интенсивностей І /Іо зеемановских (Т-компонент дублетных линий атомов от напряженности магнитного поля в случаях аномального эффекта Зеемана ( С 1) и полного эффекта Пашена-Бака ( 1). Обозначения линий а соответствуют рис. 1.1. Волновые функции начальных состояний ф даны в колонке туры. Приведем асимптотические выражения для разности частот соседних линий в условиях полного эффекта Пашена-Бака ( 1, см. табл.1,2): Таким образом, в сильном поле две 7Г-компоненты (6 и /і) исчезают, а две остающиеся (с и д) имеют одинаковую интенсивность и с усилением поля В сливаются в одну линию, частота которой соответствует статистической средней частот дублета: w„ = 0 — AE/S = и)\ + 2AE/S, т.е. вдвое ближе к высокочастотной (и ), чем к низкочастотной (ш{) компоненте дублета, излучаемого свободным атомом, согласно соотношению статистических весов состояний (2j2 + 1) : (2ji + 1) = 2 : 1. Интенсивность каждой из 7г-линий совпадает с интенсивностью каждой из четырех остающихся расщепленными ст-линий. сг-линии образуют две пары, частоты которых изменяются (у одной пары возрастают, у другой — убывают) по линейному закону с ростом напря
Распад метастабильных состояний ксенона и криптона
В отличие от остальных атомов инертных газов состояния гелия, имеющего малое тонкое расщепление, адекватно описываются в L.S-cxeMe связи. Структура энергетических уровней ортогелия в п 3Р/-состояниях широко исследовалась последние десятилетия, энергии уровней с достаточной точностью приведены в [38]. Каждое из п -состояний, (п = 2, 3,...) состоит из трех подуровней с J = 2 для низшего и J = 0 для высшего. Подуровень с J — 1, расположенный между ними, ближе к нижнему уровню настолько, что Ді?о2 ЮДі?і2, где AEJJI = - — EnlP, — тонкое расщепление между уровнями невозмущенного атома. В [6] рассматриваются два нижних подуровня с J = 1,2 как сильно взаимодействующие и перемешивающиеся внешним полем, в то время как взаимодействие с подуровнем с J = 0 учитывается методами теории возмущений. Однако, данный подход не применим в случае, когда энергия взаимодействия атома с полем становится сравнимой с величиной тонкого расщепления. Для первого триплета 23Pj, имеющего максимальное расщепление между подуровнями CJ = 0HJ = 1, достаточно поля В « 0.5Тл. Таким образом, в общем случае, необходим одновременный учет всех трех подуровней тонкой структуры при построении волновой функции атома в поле. В области аномального эффекта Зеемана и неполного эффекта Пашена Бака влиянием диамагнитного взаимодействия на структуру мультиплета можно пренебречь, по причине малости величины тонкого расщепления. Поэтому мы ограничимся учетом только парамагнитного взаимодействия, влияние которого на атомный мультиплет можно учесть по теории возмущений для близких уровней. Рассмотрим поведение состояний п 3Р/ в постоянном магнитном поле.
Волновую функцию состояния с определенными значениями главного п, орбитального L и магнитного М квантовых чисел атома можно представить в виде суперпозиции невозмущенных волновых функций ipj = n3Pj, с J = О,1,2 Отметим, что для М = 0 все три невозмущенных состояния перемешиваются магнитным полем, для М = 1 в сумме остаются только две волновые функции с полным моментом J — 1,2, а состояния с М = J = 2 остаются изолированными. В случае М = 0 коэффициенты aj определяются решением системы трех алгебраических уравнений Для состояний рассматриваемого триплета получаем для системы (1.43) с матричными элементами (1.45), где М = 0, являются энергии Ek новых состояний атома в поле, где А; = 0,1,2 - номер решения, стремящиеся к соответствующим величинам невозмущенных энергий Ej при ослаблении поля, а соответствующие решения a,k,j системы (1.43) стремятся к нулю и единице. Стоит отметить, что выражения для недиагональных матричных элементов, выписанные в [6], отличаются знаком от VQI И VI В (1-45), что дает неправильный предел для величин aj-j при ослаблении поля. Для М = ±1, как уже отмечалось выше, волновая функция (1.42) представляется в виде суперпозиции двух состояний с J = 1 и J = 2 и соответствующая система на коэффициенты суперпозиции содержит только два уравнения Решение данной системы может быть построено аналогично (1.5). Энергии новых состояний в поле можно записать в виде суперпозиции определяются согласно (1.7), где Состояния с М = J = 2 не смешиваются с другими состояниями. Происходит только лишь изменение энергии этих состояний в поле i% = #2 + f Щ Рассмотрим поведение состояний п 3S\ в магнитном поле. Матричный элемент парамагнитного взаимодействия с атомом в состоянии п ZS\ имеет вид Эти состояния остаются изолированными, но происходит расщепление энергетических уровней по магнитному квантовому числу М, т.е. Е8 = Es +МВ.
Основными характеристиками радиационного перехода, как уже указывалось, являются его интенсивность и частота. Частота перехода определяется разностью энергий начального и конечного состояний атома и зависит от напряженности поля, т.е. ш/г = \Ek,Mt EStMf\, где Мг- и М/ - начальное и конечное квантовые числа соответственно. В случае слабого поля, когда J все еще остается "хорошим" квантовым числом, спектральные линии расположены в областях частот невозмущенных переходов CJJ = Ej — Eg , и их интенсивности практически не зависят от поля. В таблице 1.4 приведена основная информация об спектральных линиях переходов п 3PJM - п 3SiM в случае слабого поля. На рисунке 1.4 представлены спектры атома гелия при различной напряженности магнитного ноля. Из рисунка 1.4 видно, что в слабом поле (аномальный эффект Зеемана) существуют 18 линий (шесть 7Г-ЛИНИЙ и двенадцать сг-линий), соответствующих радиационным переходам 23PJM — 235ш , с симметричным расщеплением относительно невозмущенных триплетных линий с частотами ш% ш\ ици интенсивностями, пропорциональными коэффициентам алгебры угловых моментов в LS-схеме связи. Спектральные линии нумеруются в порядке возрастания их частоты, их интенсивность пропорциональна высоте линии Таблица 1.4. Интенсивность триплетных линий атома гелия, соответствующих переходу U3PJM n SiM в условиях аномального эффекта Зеемана В — 0.005Тл (а), неполного В = 0.85Тл (б) и полного В = ЮТл (в)+ эффектов Пашена-Бака.
Генерация разностных частот
Волна разностной частоты может быть генерирована излучением двух лазеров с частотами и/ и и 2, индуцирующим переход атомов в состояние п//о Л), из которого возможно излучение (спонтанное или вынужденное) фотонов частоты со\ = и — и 2, соответственно процессу, представленному на рис. 2.1(a). Амплитуды Е2 и Ml рассеяния в этом случае определяются выражениями (2.7) и (2.8), в которых вектора поляризации е для всех трех волн следует заменить на е и добавить множитель (—1)1-р в выражениях (2.9) и (2.10). Вполне очевидно, что аналогичный эффект рассеяния фотонов и 2 может быть индуцирован в рассматриваемой системе двумя лазерами частот и/ и w\. В данном разделе рассматриваются оба случая. Амплитуда когерентной генерации #2-М1-резонансной волны {u i, ei}, которая может быть записана в виде: также исчезает, если волновой вектор щ генерированной волны перпендикулярен к плоскости векторов поляризации падающих волн. Поэтому когерентная генерация волны разностной частоты возможна только для неколлине-арного распространения волн. Свойства такого рассеяния подобны перечисленным выше для рассеяния волны суммарной частоты с заменой падающих волн {ei,a/i} и {ег, } на {е ,о/} и {е о } и рассеянной волны {е ,о/} на {еіші}. Из уравнения (2.24) видны следующие свойства когерентного рассеяния: 1. Для коллинеарных падающих волн, П2 = п , с одинаковой линейной поляризацией, Є2 = е , магнитодипольный вклад исчезает и Е2 амплитуда полностью определяет сечение рассеяния под прямым углом, Пі_1_П2: Для взаимно перпендикулярных поляризаций, ег 1 е = (пі ± [пг х Пі])/\/2, сечение da± определяется только Ml амплитудой и остается независимой от Q. Таким образом, можно ввести степень линейной поляризации, которая зависит от соотношения Q по аналогии с (2.16) и (2.23): Этот случай более удобен на практике, поскольку позволяет измерять оба сечения одновременно в одном и том же эксперименте. Коллинеарное рассеяние вдоль вектора п = пі = П2 = п определяется выражением (2.21), в котором следует сделать замену векторов поляризации волн е — е . Разложение вектора (2.21) по векторам поляризации падающих волн е и Є2 можно выполнить, используя следующие преобразования компланарных векторов поляризации: Подстановка этих преобразований в (2.21) дает:
При расчете сечения рассеяния вперед следует произвести суммирование по состояниям поляризации рассеиваемой волны Єї, которое дает В этом выражении зависимость от поляризации падающих волн проявляется в виде зависимости от степени циркулярной поляризации 2 и . Таким образом, в отличие от процесса суммирования частот (2.22), сечение рассеяния вперед для волны разностной частоты (2.29) зависит только от степени круговой поляризации падающих волн е и Є2. Эта зависимость включает также фактор Q, описывающий вклад і?2-взаимодействия, который может быть определен из разности сечений для правой и левой круговой поляризации одной из падающих волн при фиксированной (ненулевой) степени круговой поляризации другой волны. Аналогичные результаты получаются для генерации волны с частотой и 2-Использование для компланарных векторов замены Соответствующее сечение после суммирования по поляризациям генерируемой волны Є2 может быть записано в виде Таким образом, в отличие от волны суммарной частоты, {е ,о/}, коллине-арное рассеяние волны разностной частоты, {ei,o;i} или {ег, }, зависит только от степени круговой поляризации падающих волн. Постоянное электромагнитное поле индуцирует когерентный процесс для коллинеарных падающих и генерируемой волн. Магнитоиндуцированный процесс остается дипольно-запрещенным и происходит с участием Е2 или Ml переходов, как и в случае свободных атомов [77, 97]. Однако амплитуда этого процесса содержит дополнительный резонансный множитель и, в отличие от амплитуды для свободных атомов, не исчезает при рассеянии вперед. Данный факт является важным для практического применения: магнитное поле создает условия, необходимые для эффективной генерации волны суммарной или разностной частоты. Таким образом магнитоиндуцированное когерентное смешивание волн может использоваться и для преобразования частот двух лазерных излучений и для получения величины соотношения между Е2 и Ml амплитудами из поляризационных зависимостей.
Постоянное электрическое поле перемешивает состояния разной четности, снимая дипольный запрет и создавая условия, необходимые для рассеяния вперед. Однако амплитуда электроиндуцированного процесса не содержит дополнительного резонансного множителя. Ниже приведен анализ поляризационной зависимости сечения процесса генерации (ротона суммарной частоты, представленный на рис. 2.2. Смешивая состояния различной четности, постоянное электрическое поле F = FeF (eF — единичный вектор вдоль F) снимает дипольный запрет для трехфотонного процесса в амплитуде четвертого порядка. Кроме того, наличие поперечного вектора постоянного поля, лежащего в плоскости поля
Степень циркулярной поляризации излучения, генерируемого линейно поляризованными волнами
В случае линейно поляризованных падающих волн ei = ej, е2 = е2, их векторы поляризации удобно представить в виде разложения по базису еди щ ничных ортогональных векторов {ев, [п х ев]}: Последнее слагаемое в правой части, определяемое интерференцией слагаемых амплитуды (2.52), приводит к зависимости сечения от направления вращения (спиральности) вектора циркулярной поляризации рассеиваемой волны. Это означает, что генерируемое излучение может быть эллиптически поляризованным при линейной поляризации падающих волн. Для определения степени циркулярной поляризации рассеиваемой волны запишем вектор поляризации е в виде: где w = ев cos 9 + [п X ев] sin 9 — единичный вектор, направленный вдоль главной оси эллипса поляризации; параметр У определяет степени круговой = 27 /(1 + 7 ) и линейной / = (1 — 7 )/(1 + 7 ) поляризации испущенного фотона. Степень циркулярной поляризации можно определить отношением где величина получаемая в результате подстановки (2.55) в (2.54), определяет сечение рассеяния волны с правой (+) и левой (—) циркулярной поляризацией (/ = О, = ±1). Выражение для степени циркулярной поляризации принимает вид: Из выражения (2.58) видно, что случай стопроцентной циркулярной поляризации рассеянной волны D B = ±1 возможен при 6ц = ±г &_. Из этого соотношения между коэффициентами (2.53) можно выразить величину Q через расстройки резонансов А, А и отношение ширин у = Г /Г. В частности, при в1== 02 = тг/4 получим 6ц = е {1 + Q) и 6± = 2e Q + 3e{Q - 1)/2. Подставляя эти выражения в уравнение 6ц = ±г 6х и разрешая его относительно Q, находим где х А/Г, х = Дуг — отношения расстроек резонансов к ширинам, соответствующие экстремальному значению степени поляризации, \D B\ = 1. Выражение D B = 1 соответствует непрерывному множеству значений х+, х +, отличающихся от ж_, х _, при которых реализуется равенство D B = — 1. Оба множества должны давать одно и то же значение Q в (2.59). Выражение (2.58) при заданной величине D B и фиксированных углах 0\, 02 может рассматриваться как соотношение между расстройками и є . С другой стороны, при фиксированных расстройках є и є величина D B является функцией углов #1, 02, которые выбираются в эксперименте произвольным образом. Можно определить оптимальное значение угла #2 , соответствующее экстремальному значению D B при фиксированном 0\. Так, например, Рис. 2.3.
Зависимость угла (!., . аютиетстиующего экстремальным значениям величины (2.58), от расстроек резонантав Д и Д при в] = 0. при #]—0 коэффициент])] йц и Ь± остаются функциями только угла 6. 6ц - [(Зе + 2є ) + 2е {\ + Q)] 8Ш02, &x = i(Q-l)[3e + 2e ]cos02s (2.6(1) и решением задачи на экстремум будет (2.61) coS = - 2(3,+ (4+2 ) 1 V43e +(4 + 2Q)e 2 + (Q - 1)23є + 2є 2 Зависимость такого угла 0І от расстроек А и А для случая В\ = О представлена на рис. 2.3. Соответствующая зависимость ) изображена па рис. 2.4. В расчетах использовано Рис. 2.4. Степень циркулярной поляризации рассеянной волны (2.58) при в\ — 0 и в2 — Щ , как функция расстроек резонансов Д и Д . другая линейно поляризована. Этот эффект существенно зависит от направления вектора поляризации линейно поляризованной волны. Для линейно поляризованной первой волны и циркулярно поляризованной второй волны векторы поляризаций можно разложить по использовавшемуся базису: {е„, [п х ев\}: где W2 = ев cos 2+[пх ев] sinді — единичный вектор, направленный вдоль главной оси эллипса поляризации второй волны; параметр 72 определяет степени круговой 2 — 272/(1+72) и линейной h = (1-72)/(1+72) поляризации падающей волны частоты и 2- Определим циркулярный дихроизм сечения когерентного сложения частот относительно этой волны. Подставляя (2.47) в формулу для сечения, получим волне, циркулярно поляризованной второй и произвольной поляризации рассеянной волны, проведем в (2.63) суммирование по всем возможным направ лениям вектора е , используя соотношение
Полученное в результате суммирования выражение можно представить в виде Зависимости оптимального угла 0 и соответствующей величины D B от расстроек резонансов А и А представлены на рис. 2.5 и 2.6. Аналогичные результаты получены для циркулярного дихроизма относительно первой волны частотой и\. Для этого необходимо сделать замену индексов 1 - 2 в выражениях (2.62). Сечение процесса рассеяния с циркулярно поляризованной первой волной и линейно поляризованной второй волной Рис. 2.8. Степень циркулярного дихроизма (2.G8) при ( = Щ , как функция расстроек резонансов А и Д . при Д/Г » 1, Д /Г 1, a \DlB\ 0.5 и значение iB и 0.4 может сохраняться и при Д/Г 1, Д /Г 1. При этом соотношение расстроек Д и Д , при которых D\B и D-iB заметно отличны от нуля, существенно зависит от соотношения Е2 и Ml амплитуд и может служить для измерения Q. При одновременном наложении постоянных электрического F = FeF и магнитного В = Ве1} полей появляются новые возможности в исследованиях структуры атомов. В случае коллинеарного распространения двух падающих и генерируемой волн векторы постоянных полей F и В должны иметь ненулевые компоненты в плоскости, перпендикулярной направлению распространения волн. Иначе амплитуды (2.38), (2.47) обращаются в нуль. Эффекты дихроизма в смешивании частот проявляются как в чисто маг
