Нейтронные методы исследования надмолекулярной структуры вещества : Рефлектометрия, цифровая радиография и томография Микеров Виталий Иванович

Содержание к диссертации

Введение

ГЛАВА I. Теоретические основы нейтронной рефлектометрии

1.1. Общие замечания 16

1.2. Коэффициент отражения в отсутствии шероховатостей 17

1.3. Коэффициент отражения для шероховатой поверхности 20

1.4. Выводы 29

Цитируемая литература к главе I 31

ГЛАВА II. Теоретические основы нейтронной радиографии и томографии

2.1. Общие замечания 32

2.2. Принцип и особенности нейтронной радиографии 33

2.3. Проекционные изображения и преобразование Радона 38

2.4. Метод фильтруемых обратных проекций 41

2.5. Метод максимума функции правдоподобия 46

2.6. Проверка совместимости томографических данных 47

2.7. Выводы 49

Цитируемая литература к главе II 51

ГЛАВА III. Нейтронно-физический измерительный комплекс

3.1. Общие замечания 52

3.2. Рефлектометр холодных нейтронов 53

3.3. Калибровка метода нейтронной рефлектометрии 55

3.4. Дифрактометр нейтронный многофункциональный ДНМ-1 59

3.4.1. Общее устройство установки 59

3.4.2. Спектральные и другие характеристики 62

3.4.3. Система управления, сбора и обработки информации 65

3.5. Двухкоординатные нейтронные детекторы 68

3.5.1. Пропорциональная камера на линиях задержки 68

3.5.2. Детекторы на основе приборов с зарядовой связью 75

3.6. Выводы 83

Цитируемая литература к главе III 84

ГЛАВА IV. Исследование многослойных систем

4.1. Общие замечания 85

4.2. Отражение нейтронов от многослойных структур 85

4.3. Многослойные монохроматори 91

4.4. Структурные свойства и термостабильность системы Ве-Ті 92

4.5. Нейтронный интерферометр типа Фабри-Перо 98

4.6. Многослойные системы на основе сильнопоглощающих веществ 99

4.7. Концентратор тепловых нейтронов 104

4.8. Выводы 112

Цитируемая литература к главе IV 114

ГЛАВА V. Исследование границ раздела

5.1. Общие замечания 115

5.2. Диаграмма рассеяния и определение спектра шероховатостей поверхности 115

5.3. Изучение магнитного рассеяния нейтронов. Наблюдение Эффекта Ионеды для магнитного рассеяния 118

5.4. Эффект интерференции рассеянного нейтронного излучения 123

5.5. Выводы 127

Цитируемая литература к главе V 128

ГЛАВА VI. Цифровая радиография и томография

6.1. Общие замечания 129

6.2. Характеристики нейтронных изображений и их связь с параметрами ПЗС - детектора 132

6.3. Эффективность и пространственное разрешение 138

6.3.1. Детекторы тепловых нейтронов 138

6.3.2. Детекторы быстрых нейтронов 141

6.4. Радиография и томография в тепловых нейтронах 155

6.5. Радиография в быстрых нейтронах 164

6.5.1. Природа и влияние фоновых излучений 164

6.5.2. Апробация на источниках различного типа 174

6.6. Особенности томографии в быстрых нейтронах 185

6.7. Перспективы развития систем визуализации нейтронных полей 190

6.8. Выводы 195

Цитируемая литература к главе VI 197

Заключение 198

Список публикаций по теме диссертации 201

• Коэффициент отражения для шероховатой поверхности
• Проекционные изображения и преобразование Радона
• Система управления, сбора и обработки информации
• Многослойные системы на основе сильнопоглощающих веществ

Введение к работе

Интенсивное развитие нейтронной физики и технологий в последние десятилетия сопровождалось совершенствованием существующих и разработкой новых нейтронных методов изучения надмолекулярной структуры образцов с характерным размером более (Ю-ЮО)А. К ним относятся методы нейтронной рефлектометрии, цифровой нейтронной радиографии и томографии (НР/НТ). В диссертации описываются работы, выполненные автором в Физическом институте им. П.Н. Лебедева РАН (ФИАН) начиная с 1983 года по настоящее время и относящиеся, по существу, к двум разделам нейтронной физики: нейтронной оптике и нейтронной радиографии. Работы в области нейтронной оптики явились продолжением деятельности по созданию элементов нейтронной оптики на базе многослойных структур, начатой ранее под руководством д.ф.-м.н. А.В. Антонова и д.ф.-м.н. А.И. Исакова (Антонов 1974). Целью этих работ была разработка методов изучения низкоразмерных структур: границ раздела, тонких пленок и многослойных систем, а также изучение взаимодействия нейтронного излучения с этими структурами. Метод малоугловой нейтронной рефлектометрии, разработанный в процессе выполнения этих работ, явился по своей сути методом изучения двухмерной структуры (микротопографии) границ раздела. Результаты, полученные на этом этапе в области создания позиционно-чувствительных нейтронных детекторов, послужили основанием для развития работ в направлении разработки методов изучения объемной структуры образцов: цифровой нейтронной радиографии и томографии.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы. Использование нейтронной рефлектометрии, радиографии и томографии при изучении надмолекулярной структуры вещества обусловлено особенностями взаимодействия нейтронного излучения с веществом. Существенно, что амплитуда рассеяния нейтронов не связана с зарядом электронной оболочки атома, как это имеет место в случае наиболее широко используемых в настоящее время в научных исследованиях и практике для тех же целей рентгеновского и гамма излучений. При этом нейтронное излучение оказывается значительно более чувствительным, чем указанные излучения, к содержанию элементов с малым зарядом. Амплитуда рассеяния нейтронов также различна для различных изотопов одного и того же химического элемента. Поэтому, используя изотопное замещение, удается существенно повысить чувствительность проводимых исследований и в особенности с водородосодержащими веществами. Повышение чувствительности нейтронных измерений обеспечивается также небольшими добавками сильно поглощающих нейтроны элементов таких, в частности, как бор и гадолиний. Наличие магнитного момента у нейтрона делает этот вид излучения незаменимым при изучении магнитных свойств вещества. Нейтронное излучение отличается также высокой проникающей способностью в большинстве материалов, что позволяет зондировать значительно большие глубины, чем при использовании электромагнитного излучения. В силу отмеченных свойств нейтронные методы существенно расширяют возможности решения ряда задач как прикладного, так и фундаментального характера, связанных с изучением надмолекулярной структуры образцов.

Нейтронная рефлектометрия основана на явлении отражения нейтронов низких энергий (холодных и тепловых) от границы раздела двух сред. Как метод исследования границ раздела, тонких пленок и многослойных структур она стала развиваться в рамках современной нейтронной оптики в середине 80-х годов 20-го столетия. Любопытно отметить, что впервые явление отражения тепловых нейтронов было рассмотрено еще в работах Ферми с сотрудниками, относящихся к 1946-47 гг. (Ферми и Цинн 1946, Ферми и Маршал 1947). В России первые нейтронные рефлектометрические исследования представлены работами ЛИЯФ (Гукасов и др. 1977), ФИАН [3] и ОИЯИ (Корнеев 1991). Нейтронные рефлектометры или установки, на которых проводятся рефлектометрические исследования, широко используются за рубежом: в США - в Аргонской лаборатории (Фельчер и др. 1986) и Национальном институте стандартов и технологии (Макрзак 1991; во Франции - в Сакле (Фарнукс 1985) и Институте Лауэ-Ланжевена (Ренни и др. 1989), в Великобритании - в Резерфордовской лаборатории (Пефолд и др. 1987), в ФРГ - в институте Хаан-Мейтнер (Робертсон и др. 1996).

При отражении нейтронного излучения от реальной границы раздела, наряду с зеркальной компонентой отраженного пучка имеется диффузная компонента, обусловленная вариациями геометрической формы, химического или изотопного состава и атомного спина на границе раздела. Измерение зависимости коэффициента отражения в зеркальном направлении от перпендикулярной к поверхности составляющей волнового вектора нейтрона позволяет исследовать изменение структуры и состава вещества вблизи границы раздела в этом направлении. Измерение угловой зависимости интенсивности отраженного излучения дает информацию о микротопографии границы раздела, в частности, в случае шероховатой границы позволяет найти корреляционные радиусы и высоты шероховатостей.

Актуальность исследований по нейтронной рефлектометрии обусловлена широким применением низкоразмерных тонкопленочных структур в физических и химических исследованиях, микроэлектронике, оптике, технической и нейтронной физике, а также новыми возможностями в изучении этих структур, которые появляются при использовании нейтронной рефлектометрии. Применение нейтронной рефлектометрии существенно расширяет возможности решения целого ряда задач. Среди них (см. Пенфолд и Томас 1990):

• определение длин когерентного рассеяния;

• изучение поверхностного магнетизма;

• изучение химических процессов на границе раздела фаз;

• изучение низкоразмерных структур;

• изучение структуры и химического состава пленок Ленгмюра-Блоджета;

• изучение сверхпроводящих пленок.

Основной проблемой, возникающей при реализации нейтронной рефлектометрии, как, впрочем, и при реализации других нейтронных методов, является относительно низкая интенсивность нейтронных потоков. Помимо этого проведение рефлектометрических измерений сопряжено со значительными затратами времени на юстировку нейтронного пучка и исследуемого образца, от качества которой зависит надежность получаемых результатов. При использовании щелевого коллиматора юстировка должна обеспечивать совмещение в одной плоскости щелей коллиматора, щели перед нейтронным детектором, отражающей поверхности и оси вращения стола образца. Необходимо также контролировать плоскостность отражающей поверхности и однородность свойств по площади образца. При проведении измерений методом сканирования необходимо строго контролировать фоновые условия проведения измерений, что также требует дополнительных затрат времени. Для решения этих проблем автором были начаты работы по разработке и внедрению в рефлектометрические измерения двухкоординатных нейтронных детекторов высокого пространственного разрешения ( 1 мм). Создание таких детекторов открыло широкие возможности для развития других методов исследования надмолекулярной структуры, основанных на визуализации пространственного распределения нейтронных полей и, в частности, методов цифровой нейтронной радиографии и томографии.

Первые эксперименты по получению нейтронных изображений были выполнены в 1935 году Кальманом и Кюном в Берлине, которые использовали небольшой ускоритель, считавшийся эквивалентным 2-3 граммам радий-бериллиевого источника. Публикация Кальмана в 1948 году (Кальман 1948) и все первые совместные с Кюном патенты (Кальман и Кюн 1937) обозначили многие из основных идей нейтронной радиографии. Нейтронная радиография основана на высокой проникающей способности нейтронного излучения. Выявление внутренней структуры происходит за счет различного ослабления хорошо коллимированного нейтронного пучка отдельными частями исследуемого образца и визуализации пространственного распределения плотности прошедшего через образец нейтронного потока. В традиционном варианте метода различное ослабление обеспечивается различиями в макроскопическом сечении взаимодействия и толщине образца вдоль направления нейтронного пучка. В РНЦ "Курчатовский институт" был предложен и реализован метод, основанный на рефракционном контрасте, наблюдаемом на границе раздела областей, отличающихся коэффициентом преломления нейтронной волны (Подурец и др. 1992). В настоящее время ведутся работы также по реализации фазового контраста, позволяющего увеличить чувствительность нейтронной радиографии к изменению плотности или состава вещества в тысячи раз (Якобсон и др. 2001).

Нейтронная томография возникла сравнительно недавно. По-видимому, первые работы, связанные с разработкой нейтронной томографии, относятся к 1981 году (Шлаппер и др. 1981). Сущность метода заключается в процедуре реконструкции объемной структуры образца, используя в качестве исходных данных набор радиографических изображений, полученных при различных угловых положениях образца относительно направления нейтронного пучка в диапазоне углов (0-180)°.

В настоящее время работы в области НР/НТ ведутся в различных странах мира и с нейтронами различной энергии, начиная от холодных и кончая быстрыми (см. труды Международных конференций по нейтронной радиографии). Эти методы применяются в решении широкого круга проблем фундаментального и прикладного характера. Их преимущества перед другими методами исследования особенно наглядно проявляются при исследовании образцов, одновременно содержащих водородосодержащие материалы и тяжелые металлы, материалы, применяемые в ядерных технологиях, а также изотопы химических элементов. Информацию о состоянии работ по нейтронной радиографии, проводимых в прежнем СССР, можно найти в книге (Тюфяков и Штань 1975).

Актуальность работ в области цифровой радиографии и томографии связана с широким применением этих методов в ядерной и нейтронной физике, материаловедении, биологии и медицине, дефектоскопии. Эти методы, в частности, используются:

• в ядерной и нейтронной физике - для контроля однородности состава и плотности образцов исследования, а также для исследования пространственного распределения нейтронных пучков;

• в ядерной энергетике, авиационной и космической промышленностях - для контроля качества изготовления и состояния изделий высокого риска (тепловыделяющие стержни, турбинные лопатки двигателей, пиротехнические изделия космической техники и др.);

• в биологии - для изучения кинетики водно-солевого обмена в растениях;

• в медицине - для контроля пространственного распределения нейтронного поля в режиме реального времени при нейтронной терапии злокачественных образований;

• в материаловедении - при разработке водонепроницаемых материалов, долговременных дорожных покрытий и др.

Существует ряд объективных препятствий на пути широкого практического применения нейтронной радиографии и томографии. Прежде всего, это относительная недоступность исследовательских ядерных реакторов и мощных ускорителей, традиционно использующихся в качестве нейтронных источников. Кроме того, эти два типа источников представляют собой сложнейшие установки и требуют для обслуживания многочисленного персонала высокой квалификации и специальной подготовки. Другие распространенные нейтронные источники - изотопные источники, хотя и имеют небольшие размеры и надежны, имеют небольшую "светосилу" и к тому же дают непрерывное излучение, что создает практические трудности при их эксплуатации, особенно при транспортировке и хранении. Реакторы и изотопные источники представляют также повышенную опасность с экологической точки зрения. Более перспективными в этом отношении являются сравнительно небольшие стационарные нейтронные генераторы и генераторы на базе отпаянных трубок. Последние особенно перспективны для применения в лабораторных и полевых условиях, а также условиях промышленного производства, поскольку характеризуются сравнительно высокой светосилой и одновременно малым весом и габаритами. Они экологически безопасны в выключенном состоянии, просты в эксплуатации.

Помимо нейтронных источников перспективы развития нейтронной радиографии и томографии зависят также от прогресса в создании высокоэффективных систем регистрации нейтронных изображений. При использовании любого нейтронного источника эффективность системы регистрации определяет производительность используемого метода и реально достижимое пространственное разрешение в нейтронных изображениях. Проблема обеспечения и эффективности, и пространственного разрешения особенно остро стоит при реализации радиографии и томографии на генераторных нейтронных источниках. Сейчас для визуализации нейтронных полей применяется целый ряд двухкоординатных позиционно-чувствительньгх детекторов:

1) фотопластины с разнообразными конверторами;

2) системы регистрации на основе энергонакапливающего люминофора;

3) матричные детекторы на основе аморфного кремния, а также

4) детекторы на базе приборов с зарядовой связью (ПЗС - детекторы).

Традиционно широко применяемый ранее метод регистрации с помощью фотографических пленок и пластин в настоящее время практически не используется. Он довольно дорог, трудоемок, а также мало производителен. Система регистрации на энергонакапливающих люминофорах чрезвычайно дорога и неудобна для реализации томографии. Матричные детекторы на основе аморфного кремния для нейтронного излучения еще недостаточно отработаны. Поэтому сейчас наиболее широкое распространение получили ПЗС - детекторы. Они обеспечивают:

• реализацию нейтронной радиографии в реальном режиме времени,

• применение современных компьютерных технологий обработки изображений, а также

• реализацию нейтронной томографии, позволяющей визуализировать трехмерную структуру исследуемого образца.

При замене типа люминесцентного экрана ПЗС - детекторы могут применяться для визуализации рентгеновских и гамма полей. Они относительно дешевы и просты в эксплуатации и обладают достаточной радиационной стойкостью. Перспективы широкого применения двухкоординатных детекторов, в настоящее время, связывают с дальнейшим удешевлением этого типа детекторов. Реализация предельно возможных эффективности и пространственного разрешения ПЗС - детекторов является в настоящее время одной из основных задач исследований по разработке компьютерных средств визуализации нейтронных полей. Актуальность этих работ обусловлена тем, что создание и применение системы визуализации на базе современной компьютерной техники и двухкоординатных нейтронных детекторов существенно расширяет возможности не только нейтронной рефлектометрии, радиографии и томографии, но и других нейтронных методов, связанных с изучением пространственного распределения нейтронных полей.

Основными целями диссертации были:

? разработка методов изучения надмолекулярной структуры твердых тел: нейтронной рефлектометрии, цифровой нейтронной радиографии и томографии;

? создание современных систем визуализации радиационных полей;

? апробация перечисленных методов при разработке и исследовании элементов нейтронной оптики, изучении нейтронно-оптических явлений в низкоразмерных структурах, визуализации объемной структуры образцов;

? изучение перспектив применения методов в фундаментальных и прикладных исследованиях.

Новыми результатами являются:

Разработан метод малоугловой нейтронной рефлектометрии, основанный на изучении угловой зависимости интенсивности отраженного излучения.

Разработаны методы цифровой нейтронной радиографии и томографии в области тепловых и быстрых нейтронов.

3) Создан многофункциональный нейтронно-физический измерительный комплекс.

4) Создан уникальный комплекс двухкоординатных нейтронных детекторов.

Получены количественные оценки характеристик энергетических уровней для нейтронов в многослойных структурах.

Показана возможность использования многослойных структур из сильнопоглощающих веществ для исследования резонансных ядерных уровней.

Экспериментально обнаружен эффект аномального магнитного рассеяния при отражении тепловых нейтронов от поверхности ферромагнитной пленки.

Экспериментально обнаружен эффект конструктивной интерференции нейтронного излучения, рассеянного на границах раздела многослойной структуры.

Разработаны и исследованы нейтронно-оптические устройства:

• монохроматори на основе пар материалов: Ni- Ni, Bei;

• аналог интерферометра Фабри-Перо;

• концентратор тепловых нейтронов.

10) Осуществлена нейтронная томография в быстрых нейтронах с использованием широкоформатного нейтронного детектора.

11) Осуществлена цифровая нейтронная радиография на источниках генераторного типа.

Научная и практическая ценность работы заключается в:

• разработке новых методов изучения надмолекулярной структуры твердых тел;

• демонстрации возможных практических применений этих методов в фундаментальных и прикладных исследованиях, исследовании перспектив их развития;

• создании:

- нейтронно-физического измерительного комплекса;

- позиционно-чувствительных нейтронных детекторов;

- нейтронных спектрометрических устройств;

- концентратора тепловых нейтронов.

Разработанные в результате работы оборудование и методы используются на реакторах МИФИ, Мюнхенского Технического Университета, а также во Всероссийском НИИ Автоматики.

Основные результаты работы, вынесенные на защиту:

1) Разработан и осуществлен метод малоугловой нейтронной рефлектометрии.

2) Осуществлены методы цифровой нейтронной радиографии и томографии в области энергий тепловых и быстрых нейтронов.

3) Созданы:

- многофункциональный нейтронно-физический измерительный комплекс;

- комплекс двухкоординатных детекторов тепловых и быстрых нейтронов;

- нейтронный интерферометр на основе многослойной структуры;

- концентратор тепловых нейтронов на основе слоистой структуры параболической формы.

4) Экспериментально обнаружен эффект аномального рассеяния тепловых нейтронов при отражении от поверхности ферромагнитной пленки.

5) Экспериментально обнаружен эффект интерференции рассеянного нейтронного излучения при отражении от многослойной структуры.

6) Результаты исследования структурных свойств и термостабильности многослойной интерференционной структуры Bei.

7) Результаты расчетов особенностей взаимодействия нейтронного излучения с многослойными структурами.

8) Результаты расчетов квантовой эффективности и пространственного разрешения нейтронных ПЗС - детекторов.

9) Результаты исследования особенностей радиографии в быстрых нейтронах.

Достоверность полученных результатов подтверждается хорошим согласием с теоретическими оценками и существующими данными, специальными калибровочными измерениями с применением рентгеновского излучения и стандартных тестовых образцов, проведением исследований на различных нейтронных источниках, авторскими свидетельствами на изобретение.

Личный вклад автора. Все работы, положенные в основу диссертации, выполнялись по инициативе автора, его непосредственном руководстве и участии. Автором проводились основные экспериментальные исследования, систематизация и интерпретация результатов.

Апробация работы. Работы по теме диссертации докладывались на следующих конференциях и совещаниях:

• 6-я Всесоюзная конференция по нейтронной физике (г. Киев, Украина, 2-6 октября 1983 г.).

• 1-я Международная конференция по нейтронной физике (г. Киев, Украина, 14-18 сентября 1987 г.).

• 2nd International Conference "Surface X-Ray and Neutron Scattering" (Bad Honnef, FRG, June 25-28,1991).

• Conference "Defektoskopie 93" (Tabor, Czech Republic, October 1993)

• The Euroconference 94 "Neutrons in Disordered Matter" (Stockholm, Sweden, June 9-13, 1994).

• 5th World Conference on Neutron Radiography (Berlin, FRG, June 17-20, 1996).

• V International Seminar on Interaction of Neutrons with Nuclei "NEUTRON SPECTROSCOPY, NUCLEAR STRUCTURE, RELATED TOPICS" (Dubna, Russia, May 14-17,1997).

• 3rd International Topical Meeting on Neutron Radiography (Lucerne, Switzerland, March 16-19, 1998).

• Second Research Co-ordination Meeting on the IAEA Programme "BULK HYDROGEN ANALYSIS, USING NEUTRONS" (Vienna, Austria, November 17-20,1998).

• Рабочее совещание "Рентгеновская оптика - 99" (г. Нижний Новгород, Россия, 1-4 марта 1999 г.).

• 6th International Conference on Neutron Radiography (Osaka, Japan, May 17-21, 1999).

• International Conference "Nuclear Energy in Central Europe 99" (Portoroz, Slovenia, September 6-9, 1999).

• Technical Conference "Penetrating Radiation Systems and Applications II" (San Diego, USA, August 2-3, 2000).

• 4th Topical Meeting on Neutron Radiography (State College, USA, June 3-6, 2001).

Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 37 научных статьях, включая 5 авторских свидетельств на изобретения, труды указанных выше 14 конференций и совещаний.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 6 глав основного содержания со списками цитируемой литературы, заключения, списка публикаций автора по теме диссертации. Объем диссертации составляет 205 стр., 90 рис., 15 таблиц.

Коэффициент отражения для шероховатой поверхности

Основной проблемой, возникающей при реализации нейтронной рефлектометрии, как, впрочем, и при реализации других нейтронных методов, является относительно низкая интенсивность нейтронных потоков. Помимо этого проведение рефлектометрических измерений сопряжено со значительными затратами времени на юстировку нейтронного пучка и исследуемого образца, от качества которой зависит надежность получаемых результатов. При использовании щелевого коллиматора юстировка должна обеспечивать совмещение в одной плоскости щелей коллиматора, щели перед нейтронным детектором, отражающей поверхности и оси вращения стола образца. Необходимо также контролировать плоскостность отражающей поверхности и однородность свойств по площади образца. При проведении измерений методом сканирования необходимо строго контролировать фоновые условия проведения измерений, что также требует дополнительных затрат времени. Для решения этих проблем автором были начаты работы по разработке и внедрению в рефлектометрические измерения двухкоординатных нейтронных детекторов высокого пространственного разрешения ( 1 мм). Создание таких детекторов открыло широкие возможности для развития других методов исследования надмолекулярной структуры, основанных на визуализации пространственного распределения нейтронных полей и, в частности, методов цифровой нейтронной радиографии и томографии. Первые эксперименты по получению нейтронных изображений были выполнены в 1935 году Кальманом и Кюном в Берлине, которые использовали небольшой ускоритель, считавшийся эквивалентным 2-3 граммам радий-бериллиевого источника. Публикация Кальмана в 1948 году (Кальман 1948) и все первые совместные с Кюном патенты (Кальман и Кюн 1937) обозначили многие из основных идей нейтронной радиографии. Нейтронная радиография основана на высокой проникающей способности нейтронного излучения. Выявление внутренней структуры происходит за счет различного ослабления хорошо коллимированного нейтронного пучка отдельными частями исследуемого образца и визуализации пространственного распределения плотности прошедшего через образец нейтронного потока. В традиционном варианте метода различное ослабление обеспечивается различиями в макроскопическом сечении взаимодействия и толщине образца вдоль направления нейтронного пучка. В РНЦ "Курчатовский институт" был предложен и реализован метод, основанный на рефракционном контрасте, наблюдаемом на границе раздела областей, отличающихся коэффициентом преломления нейтронной волны (Подурец и др. 1992). В настоящее время ведутся работы также по реализации фазового контраста, позволяющего увеличить чувствительность нейтронной радиографии к изменению плотности или состава вещества в тысячи раз (Якобсон и др. 2001).

Нейтронная томография возникла сравнительно недавно. По-видимому, первые работы, связанные с разработкой нейтронной томографии, относятся к 1981 году (Шлаппер и др. 1981). Сущность метода заключается в процедуре реконструкции объемной структуры образца, используя в качестве исходных данных набор радиографических изображений, полученных при различных угловых положениях образца относительно направления нейтронного пучка в диапазоне углов (0-180).

В настоящее время работы в области НР/НТ ведутся в различных странах мира и с нейтронами различной энергии, начиная от холодных и кончая быстрыми (см. труды Международных конференций по нейтронной радиографии). Эти методы применяются в решении широкого круга проблем фундаментального и прикладного характера. Их преимущества перед другими методами исследования особенно наглядно проявляются при исследовании образцов, одновременно содержащих водородосодержащие материалы и тяжелые металлы, материалы, применяемые в ядерных технологиях, а также изотопы химических элементов. Информацию о состоянии работ по нейтронной радиографии, проводимых в прежнем СССР, можно найти в книге (Тюфяков и Штань 1975). Актуальность работ в области цифровой радиографии и томографии связана с широким применением этих методов в ядерной и нейтронной физике, материаловедении, биологии и медицине, дефектоскопии. Эти методы, в частности, используются: в ядерной и нейтронной физике - для контроля однородности состава и плотности образцов исследования, а также для исследования пространственного распределения нейтронных пучков; в ядерной энергетике, авиационной и космической промышленностях - для контроля качества изготовления и состояния изделий высокого риска (тепловыделяющие стержни, турбинные лопатки двигателей, пиротехнические изделия космической техники и др.); в биологии - для изучения кинетики водно-солевого обмена в растениях; в медицине - для контроля пространственного распределения нейтронного поля в режиме реального времени при нейтронной терапии злокачественных образований; в материаловедении - при разработке водонепроницаемых материалов, долговременных дорожных покрытий и др.

Существует ряд объективных препятствий на пути широкого практического применения нейтронной радиографии и томографии. Прежде всего, это относительная недоступность исследовательских ядерных реакторов и мощных ускорителей, традиционно использующихся в качестве нейтронных источников. Кроме того, эти два типа источников представляют собой сложнейшие установки и требуют для обслуживания многочисленного персонала высокой квалификации и специальной подготовки. Другие распространенные нейтронные источники - изотопные источники, хотя и имеют небольшие размеры и надежны, имеют небольшую "светосилу" и к тому же дают непрерывное излучение, что создает практические трудности при их эксплуатации, особенно при транспортировке и хранении. Реакторы и изотопные источники представляют также повышенную опасность с экологической точки зрения. Более перспективными в этом отношении являются сравнительно небольшие стационарные нейтронные генераторы и генераторы на базе отпаянных трубок. Последние особенно перспективны для применения в лабораторных и полевых условиях, а также условиях промышленного производства, поскольку характеризуются сравнительно высокой светосилой и одновременно малым весом и габаритами. Они экологически безопасны в выключенном состоянии, просты в эксплуатации.

Помимо нейтронных источников перспективы развития нейтронной радиографии и томографии зависят также от прогресса в создании высокоэффективных систем регистрации нейтронных изображений. При использовании любого нейтронного источника эффективность системы регистрации определяет производительность используемого метода и реально достижимое пространственное разрешение в нейтронных изображениях. Проблема обеспечения и эффективности, и пространственного разрешения особенно остро стоит при реализации радиографии и томографии на генераторных нейтронных источниках. Сейчас для визуализации нейтронных полей применяется целый ряд двухкоординатных позиционно-чувствительньгх детекторов:

Проекционные изображения и преобразование Радона

Из приведенных выражений видно, что наличие шероховатостей приводит к уменьшению коэффициента отражения в зеркальном направлении. Величина эффекта определяется высотой шероховатостей и перпендикулярной составляющей волнового вектора нейтронного излучения. В случае многослойной структуры с шероховатыми границами раздела влияние шероховатостей на коэффициент отражения в зеркальном направлении учитывается путем умножения коэффициентов Френеля на фактор exp(-0.5qz qza ) (Коули и Райн 1987). Дальнейший расчет коэффициента отражения проводится, используя описанный выше матричный метод.

В работе (Синха и др. 1988) проведено сравнение результатов расчета коэффициента отражения в рассмотренных приближениях. Было показано, что для qz J l метод искаженных волн и его приближение, в общем, хорошо согласуются. В то же время Борновское приближение дает расходящееся значение для коэффициента отражения вместо его насыщения при полном отражении. С другой стороны, для qza»l наблюдается хорошее согласие между приближенным выражением (1.20) и Борновским приближением, тогда как применение метода искаженных волн дает завышенные значения коэффициента отражения. При этом выражение (1.20) является хорошим приближением для определения коэффициента отражения в области qz, где и Борновское приближение, и метод искаженных волн дают правильный результат.

Вопросы применимости метода искаженных волн и метода, основанного на теории возмущений, к изучению взаимодействия рентгеновского излучения с шероховатой границей раздела рассматриваются подробно также в работе (Кожевников и Пятахин 2000). Полученные результаты применимы и в случае нейтронного излучения. В работе показано, что наиболее корректным подходом к описанию взаимодействия является применение теории возмущений. При этом лишь измерение диаграммы рассеяния позволяет получить однозначную информацию о шероховатостях границы раздела.

Метод нейтронной рефлектометрии является высокочувствительным количественным методом исследования структуры тонких пленок, многослойных структур и поверхности твердых тел. В случае гладкой поверхности с резкой или плавно меняющейся плотностью вещества вблизи границы раздела диффузное рассеяние отсутствует и для расчета коэффициента отражения может быть использован матричный метод или метод рекурентных соотношений. Слабо шероховатую поверхность можно также представить как границу с переменной плотностью. В случае, когда вклад диффузного рассеяния в интенсивность отраженного пучка в зеркальном направлении достаточно мал, модель плавной границы может быть достаточно точным приближением для расчета коэффициента отражения.

Для изучения неоднородностей границы раздела могут применяться два способа измерений. Первый основан на измерении коэффициента отражения в зеркальном направлении. В этом случае выражение (1.20) является неким приближением для определения высот шероховатостей. Второй основан на измерении диаграммы рассеяния. Это, так называемый, метод малоугловой рефлектометрии. Измерение диаграммы рассеяния позволяет найти частотный спектр шероховатостей, представляющий собой в случае изотропной поверхности косинус-преобразование Фурье корреляционной функции высот шероховатостей границы раздела. Спектр шероховатостей определяется только статистическими свойствами границы раздела и в этом смысле является ее однозначной характеристикой. Оценки показывают, что метод малоугловой рефлектометрии дает возможность выявлять шероховатости в широком диапазоне пространственных частот: от нескольких ангстрем до нескольких тысяч микрон. Высота шероховатостей, измеряемая этим методом, ограничена условиями применимости теории возмущений и может достигать нескольких десятков ангстрем.

Следует обратить внимание на то, что при измерении коэффициента отражения в зеркальном направлении очень важно правильно организовать эксперимент. Как показано выше, в зеркальном направлении идет также рассеянное излучение. В отличие от дельта-пика зеркального отражения, диффузный пик всегда характеризуется конечной угловой шириной. Если диффузный пик достаточно широк по сравнению с угловой шириной пучка, его вклад в зеркальном направлении может быть достаточно легко учтен. Однако, в случае шероховатостей с большими корреляционными длинами рассеянное излучение сосредоточено вблизи зеркального направления. В этом случае в измерениях требуется обеспечить более высокое угловое разрешение, чтобы оценить его вклад в отраженный пучок и правильно определить зеркальный коэффициент отражения. Это не всегда оказывается возможным из-за недостаточной интенсивности нейтронного пучка. Таким образом, разрешение в обратном пространстве и интенсивность нейтронного пучка имеют существенное значение с точки зрения правильности учета вклада диффузного рассеяния в зеркальный пик.

В рефлектометрических измерениях в зависимости от типа сканирования определенные преимущества имеют либо стационарные, либо импульсные нейтронные источники. При использовании стационарного источника для измерения зеркального отражения используется 6-29 сканирование. Разрешение аппаратной функции в таких измерениях зависит от угла скольжения и падает с его уменьшением. Кроме того, при уменьшении угла скольжения уменьшается площадь образца, освещаемая первичным пучком и, следовательно, уменьшается интенсивность отраженного пучка. В связи с этим измерения в основном проводятся при углах скольжения близких к критическим. При этом светосила таких установок достаточно высока как для измерения зеркального отражения, так и для сканирования индикатрисы рассеяния. При использовании импульсного нейтронного источника измерения проводятся при фиксированном угле скольжения и переменной длине волны. При этом используется метод времени пролета. Фиксированная геометрия обеспечивает постоянство разрешения установки, которое в этом случае в основном определяется величиной дХ. Вследствие более высокого разрешения, и, следовательно, меньшей светосилы, а также по чисто техническим причинам, измерение индикатрисы рассеяния при использовании метода времени пролета оказывается проблематичным.

Система управления, сбора и обработки информации

В процессе отработки методики нейтронных томографических измерений было выявлено наличие систематических ошибок, обусловленных, с одной стороны, временным дрейфом интенсивности нейтронного пучка, а, с другой, временным дрейфом коэффициента усиления и шумов детектора. Существенная особенность метода функции правдоподобия заключается в возможности исключения систематических ошибок, обусловленных нестабильностью аппаратной функции. Для коррекции систематических ошибок использовались следующие особенности томографических измерений: 1) интегральное ослабление образцом в каждой проекции не зависит от проекционного угла; 2) существует интервал значений t2 t и t tj, вне которого ослабление равно нулю при всех значениях проекционного угла. В связи с этим были введены две дополнительные функции А(в) и В(#). Первая отвечает за коррекцию нестабильности нейтронного пучка, а вторая отвечает за дрейф характеристик детектора. Таким образом: Нейтронная радиография и томография имеют ряд преимуществ перед рентгеновской радиографией и томографией. Это обусловлено специфическими свойствами нейтронного излучения: коэффициенты ослабления для химических элементов резко отличаются друг от друга, иногда на несколько порядков; тепловые нейтроны имеют значительно большее ослабление, чем рентгеновские лучи, в материалах с малым атомным номером; и наоборот, тепловые нейтроны легко пропускаются большинством материалов с большим атомным номером; быстрые нейтроны имеют существенно большие глубины проникновения, чем тепловые нейтроны, рентгеновское и гамма излучения. Количество проекционных изображений, требуемое для получения максимального пространственного разрешения в томографической реконструкции, зависит от количества элементов используемого детектора. Оценки показывают, что при количестве элементов изображения 10 оптимальное угловое расстояние между соседними проекциями составляет примерно 30 угловых минут. На практике угловое расстояние (количество проекций) может ограничиваться либо временем измерений, либо временем, необходимым для томографической реконструкции, которое находится в квадратичной зависимости от количества проекций. Пространственное разрешение радиографического изображения, а, следовательно минимальный размер выявляемой структуры, зависит от пространственного разрешения используемого детектора, степени параллельности нейтронного пучка, а также размера образца, его состава и расстояния между образцом и детектором. Исследование возможного пространственного разрешения при осуществлении цифровой нейтронной радиографии и томографии явилось одной из задач диссертации. Метод обратных проекций, применяемый достаточно широко в томографической реконструкции, является экономичным с точки зрения требуемого на проведение реконструкции вычислительного времени. В то же время он обладает рядом недостатков, препятствующих качественной реконструкции, и особенно проявляющихся в случае недостаточного числа проекционных изображений, неполноты данных или "плохой" статистики исходных проекционных изображений. Этих недостатков лишены регулязационные методы и, в частности, используемый автором метод максимального правдоподобия. Дополнительно этот метод позволяет учитывать особенности нейтронных измерений, и, в частности, нестабильность аппаратной функции установки. Однако, по сравнению с методом обратных проекций метод максимального правдоподобия требует существенно большего машинного времени на томографическую реконструкцию (как показали исследования примерно в 30 раз). Различие во времени реконструкции особенно проявляется при увеличении числа элементов детектора или проекционных изображений. Практически оказывается целесообразным на первом этапе обработки данных использовать метод обратных проекций и использовать полученную реконструкцию в качестве нулевого приближения в методе максимального правдоподобия.

При использовании методов нейтронной радиографии и томографии для измерения линейного коэффициента ослабления нейтронного излучения необходимо учитывать, что при прохождении немонохроматических тепловых и быстрых нейтронов через образец их спектр модифицируется в соответствии с энергетической зависимостью сечения взаимодействия. Это приводит к зависимости величины [1 (усредненной по траектории в образце) от толщины образца. Однако, решение этой проблемы выходит за рамки диссертации. Основное внимание в работе обращено на изучение возможностей нейтронной радиографии и томографии в качестве средств визуализации нейтронных полей и внутренней (скрытой) структуры исследуемых объектов с целью неразрушающего контроля их состояния или качества изготовления.

Многослойные системы на основе сильнопоглощающих веществ

В настоящей главе описываются экспериментальные установки, созданные под руководством автора для проведения исследований по нейтронной рефлектометрии, радиографии и томографии: рефлектометр холодных нейтронов и дифрактометр нейтронный многофункциональный ДНМ-І. Рефлектометр холодных нейтронов был создан на канале №6 реактора ИРТ МИФИ на базе установки для измерения сечения рассеяния холодных нейтронов (Зеленюк 1978). На этой установке автором были выполнены работы, связанные с созданием и исследованием разнообразных нейтронных интерференционных структур [2, 3, 7, 8, 11, 12], впервые в 1986 г. начаты работы по исследованию угловой зависимости отраженного нейтронного излучения и разработке метода малоугловой нейтронной рефлектометрии [9, 10]. Опыт, накопленный в процессе эксплуатации этой установки, позволил в дальнейшем разработать и создать установку ДНМ-І [23], размещенную на канале №5 ИРТ МИФИ. Установка создавалась как нейтронный рефлектометр, но при этом была предусмотрена возможность проведения измерений с использованием методов малоуглового рассеяния, порошковой нейтронографии, а также радиографии и томографии. При создании установки большое внимание уделялось автоматизации измерений, применению позиционно-чувствительных нейтронных детекторов, позволяющих более рационально использовать дорогостоящие технические ресурсы и реакторное время.

В настоящее время в мире существует большое количество и нейтронных рефлектометров, и нейтронных радиографических установок. Если перечислять установки, существующие в России, то это нейтронные рефлектометры Лаборатории нейтронной физики (ЛНФ) им. И.М. Франка Объединенного института ядерных исследований (ОИЯИ, г. Дубна) (Корнеев 1995), а также нейтронный дифрактометр СТОИК (Наумов и др. 1988) Российского Исследовательского Центра "Курчатовский институт", использующийся также для исследований по нейтронной радиографии. Установка ДНМ-І отличается от других, и не только существующих в России установок, прежде всего, применением для визуализации нейтронных полей широкой гаммы двухкоординатных детекторов. Ниже описываются разработанные по инициативе автора и при его участии пропорциональная камера с системой считывания на линиях задержки [14] и широкоформатные детекторы на базе приборов с зарядовой связью (ПЗС-матриц) [18, 21, 27, 29]. В связи с этим можно отметить, что первая многопроволочная пропорциональная камера в современной концепции была сконструирована и использована Чарпаком с сотрудниками в 1968-69 годах (Чарпак и др. 1968). Физические основы работы такого детектора подробно изложены в работе (Саули 1977). Описываемая в диссертации пропорциональная камера была разработана и исследована совместно с Лабораторией высоких энергий и Лабораторией нейтронной физики им. И.М. Франка ОИЯИ. Другие детекторы являются сцинтилляционными детекторами и были созданы на основе рентгеновских люминесцентных детекторов с приемником оптического излучения на базе приборов с зарядовой связью (ПЗС-матриц) (Собельман и др. 1988). Работа по созданию этого типа детекторов проводилась совместно с Лабораторией Рентгеновской астрономии Солнца ФИАН. В разработке и изготовлении люминесцентных экранов принимал участие также НИИ «ПЛАТАН» (г. Фрязино, Московской области).

Исследование детекторов проводилось с использованием рентгеновского излучения [20], тепловых нейтронов [18, 21], быстрых нейтронов реакторного спектра [27], а также квазимонохроматических нейтронов с энергиями 2,5 и 14 МэВ [31, 32]. Экспериментальные работы с тепловыми и быстрыми нейтронами в своей значительной части проводились на реакторе FRM-I Мюнхенского Технического Университета [18, 27], где активное участие в них принимал д-р В. Вашковский.

В главе I отмечалось, что, критический угол 9С для тепловых нейтронов, с одной стороны, весьма мал, а с другой, пропорционален длине волны нейтрона. В связи с этим проведение рефлектометрического эксперимента существенно упрощается при использовании холодных нейтронов. Для получения холодных нейтронов использовался горизонтальный дважды изогнутый медный нейтроновод прямоугольного сечения 10x25 мм (рис. 3.1). Профиль изгиба нейтроновода обеспечивал на его выходе пучок нейтронов с максимумом интенсивности при длине волны А,»10А (ДАУА,«0,5) и широким угловым распределением, определяемым критическим углом полного отражения для меди (9С«52 для АМОА). Введение в состав установки двухкристального монохроматора и использование в качестве кристалла-монохроматора фторфлогопита, а также многослойных интерференционных структур позволило проводить исследования с пучком холодных нейтронов высокой монохроматичности (ДАУА,«0,03). Коллимация угловой расходимости направленного на образец пучка осуществлялась с помощью двухщелевого коллиматора. Дифрактометр, входящий в состав установки, позволял проводить различные виды углового сканирования (по углу скольжения 9, по углу отражения 20 и в режиме 0-29). Отработка угловых перемещений осуществлялась с помощью сельсинов с угловой точностью «Г.

Поскольку исследование диаграмм рассеяния в нейтронной рефлектометрии до работ автора не проводилось, было очень важно уже на начальном этапе убедиться в отсутствии экспериментальных артефактов. В связи с этим были поставлены сравнительные исследования одних и тех же образцов с использованием нейтронного и рентгеновского излучений. Сравнение основывалось на отмеченной в главе I физической общности природы взаимодействия нейтронного и рентгеновского излучений. Выбор рентгеновского излучения был также обоснован с той точки зрения, что рассеяние рентгеновского излучения к моменту начала работы было хорошо изучено экспериментально, и в случае однородных аморфных сред (например, стекол) наблюдалась хорошая корреляция между характеристиками рассеяния и параметрами шероховатостей, измеренными независимым образом (Ашенбах и др. 1980, Зомбек и др. 1981). В исследовании использовались образцы с малой шероховатостью, из борного стекла, стекла К8, а также стекла, эмалированного расплавом на жидком олове, многослойные интерференционные структуры (МИС) на подложках из стекла К8.