Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Основы методов магнитной микроскопии 18
Актуальность работы 18
1.1. Метод магнитной микроскопии 18
1.1.1. Движение заряженных частиц в магнитном поле 19
1.1.2. Поперечный дрейф заряженных частиц в магнитном поле 20
1.1.3. Влияние объёмного заряда 23
1.1.4. Визуальное наблюдение нарушения адиабатической инвариантности движения заряженных частиц в неоднородном магнитном поле 25
1.2. Экспериментальное устройство 29
Глава 2. Методы получения изображений поверхностей, эмитирующих заряженные частицы 34
2.1. Метод магнитного микроскопа 34
2.1.1. Экспериментальная демонстрация метода 34
2.1.2. Модель распределения эмиссии частиц в магнитном поле из точки 39
2.1.3. Электронная эмиссия из толстого источника 40
2.1.4. Эксперименты по определению максимальной чувствительности метода. 44
2.2. Метод авторадиографии 49
2.2.1. Методика получения изображений источников с применением тонких фольг 50
2.2.2. Измерение распределения плотности эмиссии излучения по глубине... 52
2.3. Метод магнитовизора 56
2.3.1. Создание и реализация устройства магнитовизор 56
2.3.2. Основные соотношения для формирования изображений в магнитовизоре 58
2.3.3. Методика эксперимента 60
2.3.4. Уменьшенные изображения объектов большой площади 62
2.3.5. Получение изображений источников релятивистских (3-частиц 64
2.3.6. Анализ результатов 67
Глава 3. Экспериментальные исследования изображений поверхностей и срезов и распределения трития в образцах 69
3.1. Получение изображений поверхностей образцов, насыщенных тритием... 69
3.1.1. Изображение распределения плотности эмиссии р-частиц тритиевого источника 70
3.1.2. Результаты исследования изображений 71
3.1.3. Измерение активности трития при снятии слоев 75
3.1.4. Получение изображений поверхности и поверхности поперечного реза источника 79
3.2. Получение изображений сложных радиоактивных источников 82
3.2.1. Особенности получения изображений поверхностей радионуклидов с а-и Р-распадом ядер 82
3.2.2. Получение изображений поверхностей радионуклидов а- и р-распада ядер с эмиссией а-, Р-, у-частиц 86
3.3. Исследование распределения трития в поверхностном слое и по глубине образцов 87
3.3.1. Методика проведения измерений 89
3.3.2. Результаты экспериментальных исследований распространения трития в металлах
3.3.2.1. Выбор материалов для насыщения тритием образцов 91
3.3.2.2. Условия насыщения образцов тритием 91
3.3.2.3. Внешнее обследование образцов в электронном и гамма излучении. 92
3.4. Исследование распределения трития в образцах 95
3.4.1. Нержавеющая сталь 96
3.4.2. Инконель 101
3.4.3. Медь 106
3.4.4. Алюминиевая бронза 108
Глава 4. Исследование диффузионных процессов водорода в металлах 113
4.1. Исследование растворимости и диффузии в однородных поликристаллических структурах металлов 115
4.1.1. Расчеты растворимости и диффузии 115
4.1.2. Диффузия водорода в кристаллической структуре 116
4.1.3. Межзёренная диффузия (по поверхности зёрен) 119
4.2. Экспериментальные результаты исследования диффузионного распространения трития 120
4.2.1. Структура распределения трития в металлах 120
4.2.2. Диффузионная структура распределения трития в металле 124
4.2.3. Диффузионные процессы при хранении 130
4.3. Диффузия через напылённые тонкие плёнки 132
4.3.1. Результаты исследований насыщения и диффузии водорода в образцах с напылённой плёнкой 133
4.3.2. Анализ процессов диффузии из титана (циркония) в молибден 137
4.3.3. Установление закономерностей 138
4.4. Моделирование двухпотокового распространения трития в поликристаллической структуре металлов 140
4.4.1. Диффузионные потоки за погранслоем 141
4.4.2. Анализ диффузии на примере нержавеющей стали 144
Глава 5. Применение методов магнитной микроскопии 148
5.1. Защита первой стенки термоядерного реактора от внедрения трития методом предварительного насыщения водородом 148
5.1.1. Методика выполнения экспериментов 148
5.1.2. Измерение распределения трития по глубине образцов 149
5.1.3. Детритизация образцов 152
5.2. Дезактивация методом лазерного облучения поверхности нержавеющей стали, насыщенной тритием 155
5.2.1. Методика выполнения экспериментов 155
5.2.2. Результаты измерений 156
5.2.3. Анализ полученных результатов 161
5.3. Исследование тонких поверхностных слоев методами магнитной визуализации электронной эмиссии 163
5.3.1. Основы метода 163
5.4. Исследование распределения электронной эмиссии металлов и диэлектриков, возникающей под воздействием продуктов распада 237Np 165
5.4.1. Экспериментальные исследования 165
Выводы 169
Литература
- Визуальное наблюдение нарушения адиабатической инвариантности движения заряженных частиц в неоднородном магнитном поле
- Методика получения изображений источников с применением тонких фольг
- Получение изображений сложных радиоактивных источников
- Дезактивация методом лазерного облучения поверхности нержавеющей стали, насыщенной тритием
Введение к работе
Актуальность проблемы. Методы получения увеличенных или уменьшенных изображений поверхностей объектов в течении длительного времени являлись и являются одним из основных способов изучения структуры материалов, происходящих в них процессов, вызывают наибольший интерес в связи с развитием и разработкой нанотехнологий и вносят существенный вклад в исследования. Современный этап исследований и проводимых физических экспериментов по изучению структуры различных объектов предполагает комплексный подход с одновременным использованием нескольких методов наблюдения физических процессов в том числе и по эмиссионной способности поверхностей и тонких пленок для получения более точной и достоверной информации. Особую значимость для развития атомной, термоядерной и водородной энергетики получили исследования распространения и удержания изотопов водорода (протия, дейтерия и трития) в материалах, представляющих наибольший интерес для энергетики будущего. Исследования процессов насыщения и диффузии водорода в перспективных металлах методами магнитной микроскопии с высоким разрешением и чувствительностью позволяют расширить наши представления о структуре поверхностей и приповерхностных слоев и направить усилия на совершенствование их характеристик. Таким образом, рассмотренная в диссертации тема является актуальной.
Задачей диссертационной работы является экспериментальное изучение и описание физических механизмов формирования и транспортировки увеличенных и уменьшенных изображений поверхностей объектов, эмитирующих заряженные частицы от исследуемой поверхности к регистрирующему экрану, а также разработка нового способа исследования насыщения и диффузии изотопов водорода в металлах с применением метода меченых атомов.
В диссертационной работе рассматриваются четыре основных направления исследований:
1. Получение увеличенных изображений в магнитном микроскопе и получение уменьшенных изображений в магнитовизоре.
2. Исследование условий достижения максимальной разрешающей способности метода магнитной микроскопии.
3. Исследование условий формирования изображений поверхностей материалов с различной электронной эмиссионной способностью.
4. Исследование процессов насыщения и диффузии водорода (трития) в металлах, использующихся в ядерной и термоядерной энергетике.
Научная новизна работы заключается в следующем:
-
Представлен способ визуализации поверхности объекта, эмитирующей заряженные частицы – магнитный микроскоп, изобретенный автором (с соавторами Е.Г. Утюговым и В.Е. Черковцом). Проведено его аналитическое и экспериментальное рассмотрение.
-
Разработан, теоретически обоснован и создан новый тип микроскопа – магнитный микроскоп, получены изображения с увеличением ~50.
-
Теоретически обосновано, разработано и создано новое устройство (магнитовизор) для получения уменьшенных изображений, получены изображения больших поверхностей.
-
Разработана с применением магнитного микроскопа новая методика подробного исследования детальной структуры диффузионного распределения трития в металлах. Проанализирована структура распределения, состоящая из приповерхностного слоя, следующего за ним провала, участка классического диффузионного распределения и далее подножия межзёренной диффузии.
-
Установлена общая модель диффузионного распространения водорода по глубине для ряда металлов.
-
Установлено существенное влияние плёнок из металлов с отрицательной энергией активации на уровень насыщения водородом металла с положительной энергией активации.
-
Установлено взаимодействие изотопов водорода (протий-тритий) в поликристаллической структуре металлов, что открывает новые возможности в экологии трития, в том числе для ограничения его выхода в окружающую среду.
-
Проведено изучение возможностей новых способов удаления (дезактивации) трития из металла: метод лазерного импульсного удаления из поверхностного слоя и способ предварительного насыщения нерадиоактивным изотопом водорода.
Научное и практическое значение работы:
Показано, что использование принципа адиабатически инвариантного движения заряженных частиц в неоднородном магнитном поле позволяет создать метод транспортировки изображений на значительные (в выполненных экспериментах до 1 м) расстояния и без применения высоковольтного оснащения.
Применение магнитного микроскопа позволяет проводить детальные исследования распределения эмитирующей способности поверхности с разрешением ~30 мкм и чувствительностью до 1 эл/см2сек
Разработанный способ получения уменьшенных изображений в магнитовизоре позволяет применять его в замкнутых сосудах – оборудование вакуумной камеры термоядерного реактора или в космосе (в вакуумных условиях) - для получения информации о распределении радиоактивных загрязнений.
Комплексное применение методов магнитной микроскопии и авторадиографии или радиолюминографии позволяет получать дополнительную информацию о распределении трития при исследовании его распределения в приповерхностном слое и по глубине материалов.
При помощи магнитного микроскопа можно получать информацию о распределении в поверхностном слое для всех - и - радиоактивных изотопов в виде двумерных изображений.
Применение магнитного микроскопа дает возможность изучать детальную структуру распределения трития по глубине материалов.
Применение напыленных пленок с отрицательной энергией активации дает возможность насыщать металлы водородом до концентрации твердого тела.
Применение магнитного микроскопа открывает новые возможности для получения количественных характеристик насыщения и диффузии водорода в металлах и сплавах.
Предварительное внедрение одного изотопа водорода (на примере протия) в металле ограничивает внедрение трития в первую стенку термоядерного реактора.
Метод насыщения металлов водородом (тритием) является новым диагностическим средством для изучения структуры поверхности и приповерхностного слоя в микро- и нано- диапазоне.
Достоверность и обоснованность результатов исследований обусловлена тем, что анализ базируется на хорошо известных в физике плазмы условиях адиабатической инвариантности движения заряженных частиц в неоднородном магнитном поле и экспериментальном подтверждении результатов проведенного анализа условий получения как увеличенных (магнитный микроскоп), так и уменьшенных (магнитовизор) изображений. Экспериментальные данные по детальному распределению трития в различных металлах и его диффузионным характеристикам нашли подтверждение в работах как российских, так и зарубежных авторов. Полученные автором материалы прошли апробацию на видных российских и международных форумах, опубликованы, в том числе, и в ведущих журналах по физике, энергетике, приборостроению и материаловедению, что также подтверждает обоснованность и надежность полученных результатов.
Основные положения, выносимые на защиту:
-
Возможность формирования увеличенных (уменьшенных) изображений плотности эмиссии заряженных частиц из поверхностного слоя в убывающем (возрастающем) магнитном поле магнитного микроскопа (магнитовизора) показана. Результаты анализа механизма транспортировки формируемого заряженными частицами изображения. Достигнуто максимальное увеличение изображения (~50 в магнитном микроскопе) и максимальное уменьшение изображения (~1/40 в магнитовизоре).
-
Способы реализации увеличенных и уменьшенных изображений распределения эмиссии заряженных частиц в методах магнитной микроскопии.
-
Определена разрешающая способность метода магнитной транспортировки изображений, определяемая ларморовским радиусом заряженных частиц в магнитном поле и распределением плотности вероятности их нахождения в магнитной силовой трубке. Установлено, что для толстого источника бета-частиц с их изотропной эмиссией из ядер реальное разрешение составляет долю ларморовского радиуса.
-
Методики поперечного среза и последовательного снятия слоёв образцов с их исследованием в магнитном микроскопе для определения активности трития по глубине материалов.
-
Определение детальной структуры распределения трития в поликристаллической структуре металлов, представляющей совокупность участков: погранслоя, спада за погранслоем, область классической диффузии и область межзёренной диффузии.
-
Обнаружение взаимодействия диффузионных потоков изотопов водорода в металле, что приводит к: существенному ограничению внедрения трития в нержавеющую сталь при предварительном насыщении его протием; более эффективному удалению трития из зоны насыщенной протием образца при проведении его термической дегазации.
-
Возможность насыщения водородом металлов с положительной энергией активации через напылённые тонкие плёнки с отрицательной энергией активации. Установлен факт водородного насыщения металла за напылённой плёнкой до его концентрации в плёнке с отрицательной энергией активации и его проникновение на глубину внедрения в соответствии с законом Фика.
-
Экспериментальное подтверждение возможности исследования приповерхностного слоя материалов методом меченых атомов водорода с применением методов магнитной микроскопии с разрешением по глубине поверхностного слоя менее 1 мкм.
Апробация работы:
Основные результаты диссертации докладывались и обсуждались на Международных конференциях: взаимодействие ионов с поверхностью ВИП-2001, Звенигород, 2001; физико-химические процессы при селекции атомов и молекул, Звенигород, 2003; 2004; 2005; 2006; 2008; 2009 тритиевая наука и технологии: “Tritium 2004”, Баден-Баден, Германия, 2004; “Tritium 2007”, Нью Йорк, США, 2007; на конференциях: по радиоэкологии, Обнинск-1996; по физическим проблемам экологии (физическая экология), МГУ, Москва, 1997; по физике плазмы и УТС, Звенигород 2002; по материалам ядерной техники МАЯТ, Агой, Краснодарский край, 2003; Звенигород, 2007; на отраслевом семинаре Росатома по физическому моделированию изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях, 2005, а также на научных семинарах ТРИНИТИ (Троицк 1998-2009).
Получены патенты на метод визуализации изображений: магнитный микроскоп, магнитовизор и на метод сохранения водорода: аккумулятор водорода.
Модель магнитного микроскопа была представлена на нескольких выставках: на Всемирном салоне изобретений и инноваций - Брюссель – Эврика – 2000, где была отмечена дипломом с присуждением ей международным жюри «Золотой медали»; на
выставке Интеллектуальная собственность России, организованной в г. Москва, 2002 г. министерством промышленности, науки и технологий РФ и отмечена дипломом; на Международной универсальной выставке «Ресурсы, идеи, технологии– взгляд в ЭКСПО - 2010», г. Москва, Всероссийский выставочный центр, 2002 г. и отмечена дипломом; на IV Московском международном салоне инноваций и инвестиций, организованном в г. Москва, ВВЦ, 2004 г. и отмечена дипломом.
Публикации.
По материалам диссертации опубликовано 41 научных работ, из них 23 в реферируемых изданиях.
Структура и объем диссертации.
Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения. Общий объем диссертации составляет страниц. Диссертация содержит 104 рисунка, 12 таблиц и список литературы из 205 наименований.
Визуальное наблюдение нарушения адиабатической инвариантности движения заряженных частиц в неоднородном магнитном поле
Условие зависимости степени спада магнитного поля, необходимое в ряде задач (термоэмиссия, Р-эмиссия) определяется из конкретной конструкции магнитной системы, например в виде одновитковой катушки или цилиндрического намагниченного стержня и будет представлено ниже при рассмотрении конструкций магнитных систем.
С целью выбора оптимальных условий эксперимента и выяснения предельных возможностей метода проводилось математическое моделирование в широком диапазоне параметров магнитной системы и заряженных частиц. Магнитная система задавалась двумя способами: графически или с помощью формул для компонент Вг и Вт. Использовались три режима моделирования: 1) динамическое отображение траектории частицы и ведущего центра; 2) расчёт и графическое отображение профиля пятна на экране; 3) расчёт качества изображения на экране, исходя из заданной сетки эквидистантных горизонтальных и вертикальных линий, а также произвольной введённой пользователем картинки. Программный пакет предусмотрен для работы на персональном компьютере в операционной системе Windows и выполнен с использованием общепринятых стандартов пользовательского интерфейса на платформе C++ Builder 3.0 [113]. На РИС. 3. продемонстрировано несколько вариантов моделирования для различных наборов параметров магнитного поля В0, расстояния до экрана L, энергии частиц
Примером регистрации изображения образца в магнитном микроскопе является получение изображения узкой полосы от источника с напылённым и насыщенным тритием слоем титана, края которого закрыты с двух сторон алюминиевыми фольгами. Таким образом, ширина полосы составила 2,2 мм, а длина -17 мм. Источник был установлен симметрично на торец магнитной системы диаметром 25 мм. Расстояние между источником и экраном (фотоплёнкой РФ-3) было установлено Z=22 мм, время экспозиции 50 минут. Результаты эксперимента представлены на РИС. 5: РИС. 5. Изображение полосы 17 2,2 мм, эмитирующей (3-электроны источника в магнитном микроскопе с магнитной системой в виде стержня диаметром 25 мм и расстоянием между источником и экраном 22 мм.
На изображении прямоугольная полоса превратилась в увеличенную полосу длиной 73 мм, расширяющуюся к краям в соответствии с увеличением длины магнитной силовой линии и, таким образом, существенно большим спадом магнитного поля и, следовательно, большей кратностью увеличения изображения (на оси системы а0 =2,3, ширина полосы на фотоплёнке 5 мм; а на краю изображения полосы щ =3,4, ширина полосы 7,5 мм). Также наблюдается уменьшение яркости изображения: (ао/аі) в соответствии с увеличением единичной площади изображения.
Ларморовские трубки, образованные траекториями заряженных частиц в магнитном поле, фактически представляют собой трубки тока эмитируемых частиц, концентрация которых в объёме определяется током эмиссии, и, следовательно, электрическое поле, создаваемое объёмным зарядом, может искажать изображение. Влияние заряда, однако, несущественно, если характерные размеры системы много меньше дебаевского радиуса [6,7,10,11]. Составляющая электрического поля внутри трубки в направлении, перпендикулярном оси трубки, не приводит к ухудшению разрешения при выполнении условия: ларморовскии радиус должен быть много меньше дебаевского радиуса: гл0«rD0, rDo=(ki747me2) /2, где п0 - концентрация заряженных частиц и, например, в случае термоэмиссии п0 =4JR/vcp, где JR - плотность потока эмиссии, vcp = (8Т/7гт) , a v0 vcp. Так как ларморовскии и дебаевский радиусы возрастают по направлению к экрану по одному закону в /г, то из заданного условия автоматически следует неравенство гл«rD на любом расстоянии в рабочей зоне между эмиттером и экраном. При плотностях потока эмиссии JR 1012 CM V1, вполне достаточных с точки зрения экспозиции ( 1 мин) и чувствительности экрана ( 10 Дж-см для ПЗС-матрицы), получаем для электронов с энергией 0,1 эВ достаточно большой дебаевский радиус rD0 -10 см. В то же время для поля В0 1 Т при тех же энергиях электронов ларморовский радиус гл0 «1 см, что подтверждает условие гл « rD. Более жёсткое условие вытекает из анализа влияния продольной составляющей электрического поля. Для того чтобы объёмный заряд не уменьшал проходящий вдоль ларморовской трубки ток, необходимо L«rD. Отсюда следует, что, например, плотность тока термоэмиссии при L 10 см не должна быть больше 0,1 мкА/см . Этого, однако, вполне достаточно для эффективной регистрации на различных типах экранов. При исследовании распределений Р-источников проблемы объёмного заряда практически не существует в силу их малой активности. Важно максимально исключить столкновения электронов с тяжёлыми частицами, так как при изотропном рассеянии каждое столкновение разрушает достигнутое в процессе адиабатического движения соотношения продольной и поперечной составляющих скорости. В результате при большой частоте столкновений, особенно критичных вблизи экрана, уже не выполняется соотношение подобия (2), обусловленное адиабатическим уменьшением Vi(z). Следствием является увеличение ларморовского радиуса и, следовательно, размытое изображение. Чтобы избежать этого, необходимо выполнение условия для длины пробега /еа = l/nao-ea L. Даже при достаточно больших электрон-атомных сечениях взаимодействия (оеа 10"15 см2), для Е -10 1 эВ и L 10 см условие по вакууму па 1013 см"3 не слишком жёсткое.
Бесстолкновительный режим. Основным требованием движения заряженных частиц в вакуумном объёме микроскопа является отсутствие столкновений с нейтральными атомами и молекулами остаточного газа. Столкновения приводят к изменению параметров движения заряженных частиц и в том числе к перескокам частиц из одной магнитной силовой трубки в другую (соседнюю), что в конечном итоге приводит к размыванию изображения и, таким образом, к ухудшению разрешения микроскопа. Поэтому при спиральном движении частицы от источника эмиссии до экрана вероятность столкновений должна быть мала, то есть na-CT-vt = na-o-Ls « 1, где nat =10п-1012 см"3 - остаточная концентрация атомов и молекул в откачиваемом вакуумном объёме, а = 10"15-10"16 см2 - сечение взаимодействия заряженных частиц с остаточным газом, v = 10-10 см/сек -скорость движения частиц, t = 10" - 10" сек, Ls = 10-50 см - длина траектории движения частицы: naL= (10n-1012)-(10"15-10"16)(10-50) - 10"4 - 5-Ю"2 « 1 [4,7,9-11].
Методика получения изображений источников с применением тонких фольг
Для экспериментов использовалась та же установка, служащая для выполнения экспериментов в режиме магнитного микроскопа, но с перестановкой магнитной системы из узла, где устанавливается исследуемый образец на внешнюю сторону фланца (на котором устанавливается в вакуумной области система регистрации) с тонкостенной перегородкой. Исследования проводились в лабораторных условиях в вакуумной камере, откачиваемой турбомолекулярным вакуумным насосом, обеспечивающим вакуум до 10"4Па. Степень вакууммирования камеры определялась условием бесстолкновительного прохождения эмиттируемых частиц (Р-электронов) от эмиттера к экрану [127,128]. Система магнитного поля (СМП), создаваемого стержнем (Ді=25 мм, аі=140 мм или Д2=54 мм, 32=150 мм) из ферромагнитного материала (Fe-Nd-B) с остаточной намагниченностью и уровнем магнитной индукции на торце В=0,5 Тл [129,130] располагалась вне вакуумной камеры. Для создания наилучших условий по разрешению, фотопленка, использованная при регистрации изображений, размещалась в вакуумной камере на минимальном расстоянии (0,5 мм) от торца магнитного стержня, то есть в области максимального магнитного поля. Подставка, на которой устанавливался эмиттирующий р-электроны образец, имела возможность продольного перемещения вдоль оси магнитной системы и камеры и осевого вращения, что позволяло расположить образцы на различных расстояниях (L=0-300 мм) и, следовательно, при различных уровнях магнитного поля от В2=0,5 Тл до В2 (І-Ю)Вземли Ю"3 Т. Диаметр вакуумной камеры составлял 125 мм и, таким образом, ограничивал максимальный размер образцов. Для регистрации использовалась рентгеновская фотопленка РФ-3 (ПЭТФ) с чувствительностью 1200 единиц и шириной 70 мм, а также плёнка Kodak с чувствительностью 1800 единиц. На РИС.22, изображена принципиальная схема "магнитовизора" [129,131,132] -экспериментального устройства для получения изображений при работе с малоактивными (3- источниками. Магнитовизор содержит разборную вакуумную камеру (2), размещенную осесимметрично с магнитной системой (1), регистрирующий экран в виде фотопленки (4), рабочую зону магнитного поля (5) и элемент (6) для крепления образца - эмиттера (8).
Принципиальная схема магнитовизора: 1 - система магнитного поля (СМП), 2 - вакуумная камера, 3 - вакуумная откачка, 4 - фотопленка, 5 - силовые линии магнитного поля, 6 - подставка для крепления исследуемого объекта, 7 -поверхность, эмигрирующая заряженные частицы, 8 - исследуемый объект.
Магнитный стержень создает на оси внешнее магнитное поле с практически прямыми расходящимися магнитными силовыми линиями [4,87,112,130], что хорошо совпадает со структурой внешнего поля соленоида вблизи оси. Распределение магнитного поля для однослойного соленоида вдоль оси соответствует расчетному распределению спада магнитного поля: В = B0{(L+a)[ r2+(L+a)2]-1/2 - L[r2+L2]"1/2}, где Во - индукция магнитного поля на оси торца магнитной системы (Тл), г - радиус витков с током или стержня (2г=Д) (м), L - расстояние вдоль оси между торцом соленоида и экраном (м), а - длина соленоида (м). Для координаты вдоль оси системы z=0 соответствует L=0, В=Во=В2 (экран), а для координаты z= L, B=Bi (образец). При выполнении условия a L r выражение принимает простой вид: B«B0r /2L , которому соответствует прямолинейная структура силовых линий.
Эксперимент проводился следующим образом. Предварительно в вакуумной камере обеспечивалось давление от 10"5 до 10"4 Па в зависимости от энергетического спектра эмиттируемых и регистрируемых частиц, длины пробега частиц и требований по разрешению. Затем на фотопленке регистрировались р-электроны, двигавшиеся от образца в созданном возрастающем магнитном поле при соблюдении адиабатической инвариантности [6,10,87]:
Ец/Ві =Еі2/В2, где Ец, Ej_2 - энергии частиц в области размещения эмиттера и экрана, соответствующие поперечным составляющим их скорости; Вь В2 - величина магнитного поля в области размещения эмиттера и экрана; В общем виде условие имеет вид: rn-VB/B«l, где гл- ларморовский радиус заряженных частиц в магнитном поле В. Следствием условия адиабатичности движения частиц является соотношение между ларморовскими радиусами частиц в области экрана (г2) и в области эмиттера (ri): Гл2 = Гл1(В1/В2)1/2 ( ).
Вторым соотношением, связывающим значения магнитного поля и геометрические размеры в области экрана и в области исследуемого объекта, является условие сохранения потока магнитного поля: Bi x Si = B2X S2 = const, где: Si, S2 - площадь поперечного сечения магнитного потока в области размещения эмиттера и экрана. Это условие дает соотношение между линейными размерами Ьь Ь2 в областях размещения эмиттера и экрана, т.е., между bi S,1/2 и b2 S21/2; b2 = b,(B1/B2)1/2 ( ) Разрешение определяется ларморовским радиусом частиц в области максимального магнитного поля: гл2 =т у0 /еВ2, где Vo - усредненная по функции распределения скорость эмиссии частиц. Результат является следствием адиабатичности движения частиц (mv /В = const) в возрастающем магнитном поле, когда происходит отражение частиц при увеличении их поперечной компоненты скорости до V_ = Vo. В соответствии с эффектом магнитного зеркала [6] экрана могут достичь только частицы, входящие в так называемый конус потерь: Sin9=(Bi/B2),/2=a (a«l), что соответствует ограничению телесного угла вылетающих из образца электронов от величины 2л до 27t(l-Cos0). Это приводит к соответствующему уменьшению ларморовского радиуса регистрируемых частиц в (В2/Ві) раз, то есть регистрируются только частицы с меньшими (по сравнению с начальными максимальными) поперечными скоростями и соответственно ларморовскими радиусами в (В2/Ві)1/2раз, что и приводит к значению разрешения на экране г , как:
г = гл2 ; где гл2 = m v0 /eB2 при потере частиц с большими начальными ларморовскими радиусами. И, соответственно, на исследуемой поверхности образца в меньшем магнитном поле Bt: г = гл2 /а, что соответствует ухудшению разрешения.
Выполненные ниже эксперименты показали, что г « гл2 /а. Заметим, что в рассматриваемом процессе плотность потока частиц, прямо пропорциональная полному потоку и обратно пропорциональная изменению площади изображения (S]/S2) сохраняется для а«1. Действительно, с одной стороны поток достигающих экрана частиц сохраняется j2S2 = J1S1 при сохранении магнитного потока BiSi = B2S2. При этом возрастает плотность потока р-электронов как j2 = jiSi/S2 или j2 = j1B2/B1=j1/a2.
Получение изображений сложных радиоактивных источников
Установленный факт проникновения большого количества трития именно через тонкий слой напылённого титана в молибден послужил основанием для разработки методики и проведения экспериментов по исследованию распределения активности (концентрации) трития по глубине. Проведение исследований, по возможности, в условиях одномерного приближения, когда толщина образца является много меньшей размеров поверхности образца и более того - много меньшей размеров однородной области активности поверхностного слоя. Для исследований был выбран участок и вырезан фрагмент с достаточно однородным распределением поверхностной активности источника А, РИС. 33: РИС. 33. Изображение фрагмента источника А длиной 6,7 мм при последовательном снятии поверхностных слоев в его правой части длиной -2,5 мм. а) распределение активности поверхностного слоя; б) распределение активности после снятия слоя поверхности до глубины 45 мкм, в) распределение активности после неравномерного снятия слоя до глубин: 75 мкм - участок "яркого круглого пятна", -100 мкм - на изображении нижний участок между "яркими областями" фрагмента, -130 мкм - верхний участок между "яркими областями" фрагмента. Пунктирной линией на б) и в) обозначены контуры фрагмента.
Визуализация глубины внедрения трития после снятия второго слоя (для условий РИС. 33 в) - изображение поверхности среза фрагмента.
Представленные на РИС. 33,34 результаты, полученные методом последовательного снятия поверхностных слоев представляют собой первую попытку разрабатываемого метода исследования распределения трития по глубине материалов без требования параллельности их снятия. Результаты выполненных измерений активности по глубине фрагмента источника А, как со стороны титановой плёнки, так и с обратной стороны - стороны молибденовой подложки сведены в Таблицу 7 - параметров глубины, времени экспозиции, почернения фотоплёнки D, кратности увеличения изображения и рассчитанной по формуле Сильберстейна концентрации трития п: D = C-lg(A-a23Kcn-dN/dt+l), dN/dt = [0,7 N0-exp(-0,7txpaH/T1/2)]/ Т1/2, где С и А- являются константами и С=1, А- определяется из сравнительных калибровок; активность трития dN/dt определяется его периодом полураспада Туг, временем хранения образца (txpaH =12 лет) и числом атомов трития N0.
Распределение плотности почернения изображений на фотоплёнке, представленных на РИС. 33 а), б), в) при сканировании вдоль наибольшего размера фрагмента длиной 6,7 мм с прохождением через яркое аномальное пятно. Обозначения а), б) и в) соответствуют обозначениям а), б) и в) на РИС. 33. РИС. 33-35 демонстрируют проникновение большого количества трития из тонкой напыленной пленки титана в молибденовую подложку источника. Концентрация трития определялась как n = N/V, где V- объём твёрдого раствора трития в поверхностном слое металла, наблюдаемого в магнитном микроскопе и для единичной площадки в 1 см . Толщина слоя фактически равна усреднённой длине экстраполированного пробега р-электронов со средней энергией 6 кэВ - R3 =0,3 мкм для напылённого титана и R3 =0,15 мкм для молибдена. При этом концентрация подсчитывалась с учётом коэффициента усреднения по телесному углу изотропного вылета частиц из ядер для поверхностного слоя толщиной R3 и равного 1/4 (приведённый коэффициент состоит из двух частей: вылет частиц в сторону поверхности в полусферу- 1/2 и усреднение по телесному углу с глубины эмитирующего слоя от х=0 до х= R3 -1/2, см. Гл. 2, 2).
В Таблице 7 приведены данные после проведения стандартной сравнительной калибровки полученных данных (с учётом почернения фотоплёнки и времени экспозиции) с другим источником Р-эмиссии трития - свидетелем. Источник также представлял образец из молибденовой подложки с напылённым слоем титана, насыщенного тритием со сравнимым уровнем активности и известным значением уровня насыщения S=0,5-0,7 атомов Н/атомов Ті (и малым временем существования, так что значение exp(-0,7t/Ti/2) 1)). Такой метод является наиболее достоверным из-за сложности учёта деформации спектра 0-электронов, эмитируемых «толстым» источником, на выходе из которого энергетический спектр электронов уже представляет экспоненциально спадающую кривую со средней энергией частиц существенно меньшей средней энергии (3-электронов, эмитируемых с поверхности.
Таким образом, впервые было обнаружено проникновение из титановой тонкой плёнки в молибден большого количества водорода и получено распределение концентрации трития по глубине сложного двухслойного источника Ti-Mo. Титан и молибден имеют различные даже по знаку энергии активации к насыщению: титан- отрицательную энергию активации, молибден- положительную энергию активации.
Результаты экспериментов с фрагментами источника А показали, что реальное разрешение магнитного микроскопа составляет не хуже 50 мкм, что существенно меньше расчётной величины -300 мкм. Полученный результат улучшения разрешения связан как с распределением вероятности излучения электронов из "математической точки", так и с перераспределением спектра частиц по энергии при излучении «толстого» источника, когда энергия частиц (в том числе и средняя) существенно смещается в сторону меньших энергий.
Дезактивация методом лазерного облучения поверхности нержавеющей стали, насыщенной тритием
При рассмотрении процессов диффузии водорода следует иметь в виду, что атомная и ионная диффузии существенно различаются по величине коэффициента диффузии из-за заметного различия в энергиях активации и условий перемещения в кристаллической структуре. Известно, что размер атомов 0,5 А — 5-Ю"9 см, условный размер иона 5-Ю"10 см, а энергии активации к диффузии атомов и ионов удовлетворяют соотношению E ja » Edi- К настоящему времени установлены основополагающие законы распространения водорода в материалах и разработаны модели прохождения диффузионного процесса. Поэтому имеет смысл только кратко привести основновные соотношения:
Первый закон Фика: j= -Ddn/dx= -D V n Второй закон Фика: dn/dt = DAn, где п- концентрация диффундирующего водорода, D- коэффициент диффузии. Уравнение Аррениуса: D=D0-exp(-Ed/T), где D0 -коэффициент диффузии, зависящий от параметров решетки, Ed- энергия активации к диффузии. Закон Сивертса: S=KSPH2/2, где S-относительная концентрация насыщаемого в материал газа, Ks- находится из уравнения Вант-Гоффа. Уравнение Вант-Гоффа: Ks =Ks0-exp(-Es/T), где Kso- предэкспоненциальный множитель, Es- энергия активации к насыщению. Общепринятый закон насыщения Сивертса: S=Ks0PH2/2-exp(-Es/T).
Представленные уравнения определяют процессы насыщения и диффузии газов в материалах, причем квадратный корень из давления молекул газа соответствует только двухатомным молекулам. Для многоатомных молекул степень корня определяется числом атомов в молекуле, например для молекул метана СН4 будет (Р)1/5.
В ряде случаев удается аналитически представить решение задачи распространения водорода в материалах, что в большей степени «исторически» рассмотрено для металлов. A. Стационарный процесс диффузии j=const - часто используется как метод измерения коэффициента диффузии: j= -Ddn/dx= D(n!-n2)/h, где h- толщина металла диафрагмы, через которую диффундирует водород. Б. Распределение концентрации вдоль полубесконечного цилиндра, на торце которого распределен однородно бесконечно тонкий слой диффундирующего вещества в количестве G: n= [G/(rcDt)1/2]-exp(-x2/4Dt). B. Часто для определения диффузионного масштаба при внедрении газа через границу поверхности в материал используется приближенное выражение: п = n0-exp(-x2/4Dt). Но оно не соответствует действительности при t=0 и для плотности потока dn/dx при х = 0. Правильным решением задачи является выражение зависимости концентрации в материале от параметра в экспоненте z = х /4Dt через так называемую функцию ошибок: n= n0[l - erf(x/2(Dt)/2], где функция ошибок erf(z) = -j= \exp(- p2)d(p.
Представленная зависимость более точно отражает функцию распределения водорода по глубине, особенно в начале распределения для х=0, где должен существовать максимальный поток через поверхность, постепенно наполняя металл водородом на всей глубине проникновения и, таким образом, j = -Ddn/dx 0 для D 0 и х=0. Выражение для распределения водорода по глубине удовлетворяет рассмотренному условию, так как: d/dz(erf(z)) = 2/rc-exp(-z2) 0 для х=0.
При этом при х » 0 распределения по глубине через функцию ошибок "erf(z)" и в форме экспоненты exp((-x2/4Dt) фактически совпадают для достигнутого разрешения в выполненных экспериментах и международной практике.
Г. Термодегазация из пластины толщиной h в одномерном приближении, то есть когда h«SV2, где S=yz - площадь боковой поверхности пластины и y z. Данный процесс соответствует диффузионному выходу газа (водорода) из пластины. Распределение концентрации водорода имеет общий вид при условиях: п=п0 для 0 x h, t=0; п=0 для x=0;h при t 0.
В экспериментальных условиях, при заметной дегазации пластины, когда п/п0 0,8 выражение для п существенно упрощается: п= по-(8/я )exp(/x), где т =h In D -характерное время релаксации.
Д. Диффузионный процесс насыщения газом пластины толщиной h (одномерное приближение) при его нулевой начальной концентрации: п=0 для 0 x h, например, из газовой фазы, когда на боковой поверхности поддерживается постоянная концентрация п0. Распределение по глубине имеет вид:
Рассмотренные примеры диффузии водорода в материалах дают о них более глубокое представление об основных процессах и делают возможным получать оценки при измерении параметров насыщения и диффузии в наиболее часто встречающихся условиях выполнения экспериментов и прохождения технологических процессов [95-97]. Е. Процесс ионной диффузии в силу малости размеров (для водорода -диаметра) рассматриваемых ионов 5-10"10 см происходит существенно быстрее с параметром диффузии, соответствующим диффузии газов: D = (l/3)Xv, где "к- длина свободного пробега между кулоновскими столкновениями с ионными компонентами атомов решётки, v- средняя тепловая скорость v=(2T/m) и выражение для законы Фика имеет вид: j - D-dn/dx = (l/3)X,vdn/dx. С другой стороны, выражая плотность потока ионов как j =nv легко получим распределение n = п0-ехр(-Зх/Х.), представляющее линейный спад концентрации ионов водорода в логарифмическом масштабе в отличие от процесса атомарной диффузии с параболическим спадом концентрации. Полученная зависимость не удовлетворяет большинству экспериментальных распределений, за исключением так называемого «подножья», обнаруженного в ряде экспериментов [161] и определяемого, как диффузия по поверхности зёрен и имеющая относительно слабую зависимость от температуры как Ту\ Очевидно, что ионная диффузия имеет место быть в большинстве диффузионных процессов, но на фазе перескоков из дефекта в дефект с дальнейшей рекомбинацией на фазе пребывания в одном положении (ожидания) с временем л.
Данный вид диффузии обнаружен экспериментально при выходе водорода наружу из замкнутых сосудов для хранения водорода и не соответствовал прохождению диффузионных процессов при комнатных и более низких температурах. Полученные значения коэффициентов диффузии при этом были много больше (10 - 10 раз) [162], чем следовало из расчётных данных, а наблюдаемые плотность потока и усреднённая концентрация были относительно небольшими. Экспериментально установленная зависимость коэффициента диффузии от температуры определена как Т/2 [95-97], что совпадает с процессом ионной диффузии при D = 1/3 -Xv, но другой длиной пробега частиц. В ряде экспериментов (методом радиолюминографии, магнитной микроскопии) было обнаружено быстрое распространение атомов трития по поверхности реза образца [149,150,163]. В выполненных нами экспериментах с образцом меди было обнаружено присутствие межзёренной диффузии. При этом микроскоп (при измерениях) в ряде точек по глубине с малой концентрацией трития регистрировал поверхностное распределение трития уже с учётом прошедшего процесса распространения его по поверхности зёрен. Экспериментально это было обнаружено в области концентраций на пределе чувствительности регистрирующей системы при измерениях непосредственно после снятия слоя (t=0,5 час) и через сутки (t=24 час). При этом наблюдалось увеличение активности в 2-3 раза, что свидетельствует о поступлении трития на поверхность реза. Для области концентраций существенно выше предела чувствительности эффект не наблюдался из-за малого вклада заполнения межзеренных каналов в общую активность зернистой структуры. Выполненный эксперимент показал, что для получения правильной информации о параметрах диффузии необходимо измерять не только общий коэффициент диффузии (например, по общему потоку), но и, конкретно, коэффициенты диффузии для парциальных потоков водорода через зерна и по межзеренному каналу.
