Содержание к диссертации
Введение
1. Метод позитронной диагностики вещества 10
1.1. Основные свойства позитрона и позитрония 10
1.2. Экспериментальные методики позитронной диагностики 19
1.2.1. Метод угловых корреляций аннигиляциошюго излучения (УКАИ) 19
1.2.2. Метод измерения Зу - совпадений 21
1.3. Аннигиляции атома позитрония в веществе 23
1.4. Особенности аннигиляции позитронов в металлах и сплавах 25
2. Спектрометр угловых корреляций аннигиляционного излучения на базе реактора мифи 29
2.1 Блок-схема спектрометра установки 30
2.2. Спектрометр угловых корреляций "Квант - Реактор" 33
2.2.1. Механическая конструкция спектрометра 33
2.2.2. Электронный тракт регистрации спектрометра 34
2.2.3. Система автоматики спектрометра 35
2.3. Методика изготовления источника позитронов на основе изотопа меди 40
2.3.1. Радиоактивные р+- изотопы 41
2.3.2. Источник позитронов на основе радиоизотопа Медь-64 42
2.4. Методика проведения экспериментов 47
Выводы к главе 2 48
3. Математическая обработка спектров укаи 50
3.1. Вид спектров угловой корреляции аннигиляционного излучения в металлах и сплавах 50
3.2. Искажеігия спектров УКАИ 55
3.2.1. Коррекция спектров УКАИ на распад источника 56
3.2.2. Коррекция спектров УКАИ на поглощение ашшгиляциошюго излучения в образце 57
3.2.3. Учет фона при коррекции 62
3.3. Алгоритм предварительной обработки и коррекции спектров УКАИ 64
4. Исследование электронной структуры сплавов на основе свинца методом аннигиляции позитронов 70
4.1. Исследование Pb-Bi и Pb-Sn сплавов в поликристаллическом состоянии 70
4.1.1. Физико-химические свойства Pb, Bi, Sn и их сплавов 71
4.1.2. Получение образцов и основные характеристики Pb-Bi и Pb-Sn сплавов 76
4.2. Модель свободного электронного газа в металлах и сплавах 80
4.3. Экспериментальные результаты по аннигиляции позитронов в Pb-Bi и Pb-Sn сплавах в поликристаллическом состоянии 83
4.4. Исследование Pb-Bi сплавов в жидком состоянии 88
Выводы к главе 4 92
Заключение 94
Литература 97
- Экспериментальные методики позитронной диагностики
- Спектрометр угловых корреляций "Квант - Реактор"
- Методика проведения экспериментов
- Алгоритм предварительной обработки и коррекции спектров УКАИ
Введение к работе
Повышение требований к безопасности и надежности работы лдерных реакторов пооуждает к поиску новых носителей, обладающих преимуществами по сравнению с традиционными (вода, натрий и др.).
Одним из таких теплоносителей является жидкий свинец. Жидкий свинец по своим физико-химическим свойствам близок к эвтектическому сплаву свинец-висмут. Накоплен большой объем данных по физико-химическим, теплофизическим и др. Свойствам сплава. Имеется методическая и экспериментальная база, которая используется для обоснования применения свинца в качестве теплоносителя энергетических реакторов типа БРЕСТ-ОД-300.
В свинце растворяются многие химические элементы и соединения, в том числе и компоненты конструкциошшгх материалов. Следствием этого может быть разрушение материалов и нарушение герметичности контура. Эффективное снижение скорости растворения (коррозии) материалов происходит при наличии на поверхностях сталей защитных пленок на основе оксидов железа, хрома. Жидкий свинец заметно взаимодействуют с кислородом. При этом могут образовываться шлаки (фазы, содержащие оксиды самого теплоносителя, компонентов конструкционных сталей и др.), который могут откладываться на поверхностях контура, ухудшать его теплогидравлические характеристики.
В данной работе приведены экспериментальные результаты для образцов двойных систем свинец-висмут в твёрдой и жидкой фазе и свинец-олово в твердой фазе, полученные методом позитронной аннигиляции. Показана применимость теории свободного электронного газа для поликристаллических образцов данных систем.
В последнее время рассматриваются проекты создания реакторов на быстрых нейтронах, в которых предполагается в качестве
теплоносителя использовать Pb-Bi сплавы. Кроме этого, сплавы свинец-висмут широко используются при изготовлении коллиматоров различных устройств медицинской диагностики и терапии.
Актуальность темы исследований.
Сплавы на основе свинца широко используются в различных областях науки и техники, например, при изготовлении устройств коллиматоров в медицинской диагностике и терапии; в качестве перспективных теплоносителей для реакторов на быстрых нейтронах и т.д. Известно, что физико-химические свойства веществ определяются их электрошюй структурой. В данной работе приведены экспериментальные результаты, полученные методом позитронной диагностики для образцов двойных систем свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом и жидком состоянии. Показана применимость теории свободного электронного газа для данных систем.
Метод позитронной диагностики интенсивно используются для исследования электронной структуры металлов и сплавов. Это связано с тем, что метод аннигиляции позитронов позволяет определять такие важные характеристики металлов, как распределение электронов по импульсам, энергию уровня Ферми f, число свободных электронов Zc, приходящихся на один атом металла, и их концентрацию пр в зоне проводимости. Эти характеристики во многом определяют механические, электрические и магнитные свойства металлов. В данной работе представлены результаты экспериментальных исследований методом угловых корреляций аннигиляционного излучения (УКАИ) для образцов сплавов свинец-висмут в поликристаллическом и жидком состоянии и рассмотрены особенности механизма аннигиляции в них.
Целью диссертационной работы является
1. Разработка методики проведения экспериментов на спектрометре
угловых корреляции аннигиляционных у-квантов с длиннощелевои
геометрией для бинарных систем.
2. Разработка методики изготовления возобновляемого
интенсивного источника медленных позитронов на основе (п,у)-реакции в
медной фольге и проведения экспериментов на автоматизированном
спектрометре угловых корреляций аннигиляционных у-квантов,
собранного на базе реактора МИФИ.
3. Разработка математических программ предварительной
обработки и коррекции спектров угловых корреляций для бинарных
систем, учитывающих распад источника позитронов и поглощение
аштигиляционных у-кватггов в исследуемых образцах
4. Получение новых экспериментальных результатов для сплавов
на основе свища, расширяющих область применения методов
позитронной диагностики.
Основные результаты работы
На базе реактора МИФИ собран спектрометр угловых корреляций аннигиляционных у-квантов с длиннощелевои геометрией с использованием изотопа Си-64 в качестве источника позитронов и разработана методика проведения экспериментов по исследованию сплавов свинца в поликристаллическом и жидком состоянии.
Разработаны математические программы предварительной обработки и коррекции спектров угловых корреляций, учитывающих распад источника позитронов Си-64, поглощение аннигиляционных у-квантов в исследуемых образцах и изменеіше фоновых условий во время проведения экспериментов, что повысило точность и надёжность получаемых результатов.
Изучены зависимости параметров спектров угловых корреляции аннигиляционных у-квантов в сплавах свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом и жидком состоянии.
Показана применимость теории свободного электронного газа для данных бинарных систем.
Научная новизна результатов работы
Впервые изучены зависимости параметров спектров угловых корреляций аннигиляционных у-квантов в сплавах свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом состоянии при концентрации РЬ 0% < Срь <100% и показана применимость теории свободного электронного газа для данных бишрных систем.
Впервые изучены зависимости параметров спектров угловых корреляций аннигиляционных у-квантов в сплавах свинец-висмут в жидком состоянии при концентрации РЬ 0% < Срь <100%. Экспериметальные спектры имеют дополнительную гауссовую компоненту а =7,5мрад, близкую по значению к углу 0f ~ бмрад. Полученные экспериментальные данные позволяют сделать вывод о частичной применимости теории свободного электронного газа для данного состояния сплава.
Получены экспериментальные данные о влиянии поглощения аннигиляционных гамма-квантов в исследуемых образцах на спектры угловых корреляций и предложен алгоритм коррекции возникающих искажений, на основании которого разработаны математические программы предварительной обработки и коррекции спектров угловых корреляций, учитывающих распад источника позитронов Си-64, поглощение аннигиляционных у-квантов в исследуемых образцах и изменение фоновых условий во время проведения экспериментов, что повысило точность и надёжность получаемых результатов.
Научная и практическая ценность работы.
1. На базе реактора МИФИ собран автоматизированный
спектрометр угловых корреляции аннигиляционных у-квантов с
длиннощелевой геометрией, обладающий высоким пространственным
разрешением и светосилой. Отработан способ приготовления
возобновляемого интенсивного источника медленных позитронов на
основе (п,у)-реакции в медной фольге с активностью до 1,5-1010Бк. Это
позволило не только существенно сократить время проведения
экспериментов, но проводить исследования при различных температурах
образцов (от 300К до 800К).
2. В результате проведенных исследований показано, что в сплавах
свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом и жидком
состояниях при концентрации РЬ 0% < Срь <100% значения энергии
Ферми близки к предсказаниям теории свободного электронного газа.
3. Полученные экспериментальные результаты могут найти
применения в различных областях науки и техники при исследовании
структуры металлических сплавов и интерметаллитных соединений,
возникающих, например, при наводораживании; при изготовлении
различных коллимационных устройств, токопроводящих и защитных
покрытий в медицинском приборостроении; в качестве перспективных
теплоносителей для ядерно-энергетических установок на быстрых
нейтронах.
4. Полученные экспериментальные данные о влиянии поглощения
аннигиляционных гамма-квантов в исследуемых образцах и предложенный
уточнённый алгоритм коррекции поглощения совместно с коррекцией
спектров угловых корреляций на распад источника позитронов Си-64 и
изменение фоновых условий во время проведения экспериментов
позволили повысить точность измерения импульса Ферми электронов и
надёжность получаемых результатов.
На защиту выносятся следующие основные положения;
1. Методика изготовления возобновляемого интенсивного
источника медленных позитронов на основе (п,у)-реакции в медной фольге
и проведения экспериментов на автоматизированном спектрометре
угловых корреляций аннигиляционных у-квантов, собранного на базе
реактора МИФИ.
Алгоритм коррекции искажений спектров угловой корреляции, возникающих из-за поглощения аннигиляционных ^-квантов в образце, распада короткоживущего источника позитронов Си-64 и изменения фоновых условий во время проведения эксперимента.
Результаты экспериментального изучения методом аннигиляции позитронов электронной структуры сплавов свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом и жидком состояниях при изменении концентрации РЬ в сплаве от 0% до 100%.
Апробация работы.
Результаты работы докладывались на научных семинарах и конференциях МИФИ (2006, 2007 гг.), школе - семинаре ИТЭФ (2007г)
Публикации.
Материал диссертации основан на работах, опубликованных в период с 2006 по 2007 гг. в российских журналах и сборниках научных конференций МИФИ. Количество работ по теме диссертации, опубликованных за этот период и использованных в диссертации 5, все приведены в автореферате.
Структура диссертации.
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. В конце каждой главы содержатся выводы, основные выводы диссертации приведены в заключении. Материал изложен на 96 страницах, включая 15 таблиц и 31 рисунок. Список цитируемой литературы содержит 45 наименований. Полный объем диссертации 100 страницы.
Экспериментальные методики позитронной диагностики
Схема установки для измерения угловых распределений аннигиляционных фотонов представлена (рис. 2.1). Позитроны из радиоактивного источника попадают в исследуемое вещество и аннигилируют там с испусканием двух у-квантов. Эти кванты разлетаются в разные стороны под некоторым углом друг к другу и регистрируются детекторами. Сигналы с детекторов, схему совпадений попадают на счетчик , регистрирующий события, связанные с одновремешіьім попаданием аннигиляционных у - квантов в оба детектора. Входные окна детекторов у-квантов представляют собой щели с угловыми размерами 0У и 6г, расположенные параллельно друг другу и плоскости образца по разные стороны от образца (такая схема эксперимента называется длинощелевой геометрией). де: Ару, Ар2 - разрешения установки по проекциям импульсаpv и/?.; те - масса электрона, с - скорость света; /W - максимальная величина импульса электрона в веществе. Число у-квантов, регистрируемых двумя детекторами одновременно (отбор таких случаев осуществляется схемой совпадений), описывается выражением що А - нормировочная константа; rieip pyp - плотность распределения электронов по импульсам в исследуемом веществе. Учитывая условия (1-5), выражение (1.6) можно переписать в виде: Обычно в качестве УКАИ используется не NC(Q), а Д8) (вероятность). Нормировочная константа А в (1.10) и (1.11) выбирается такой, чтобы выполнялось условие нормировки: Таким образом, в параллельно-щелевой геометрии эксперимента число совпадений у-квантов представляет собой интеграл от электронной плотности по двум проекциям импульса электрона, параллельным плоскости исследуемого образца. Это дает возможность проводить исследования третьей проекции импульса электрона, перпендикулярной плоскости образца. В случае сфери1!еской симметрии импульсного распределения электронов из результатов экспериментов с длинощелевои геометрией можно определить плотность распределения электронов по импульсам [1]: где: р = $wec - импульс электрона Угловое разрешение современных установок не хуже 0,3 мрад и менее при хорошей статистике (104 - 105 импульсов на точку в максимуме кривойДО), что позволяет получить детальную структуру корреляционных кривых. Кривые угловой корреляции могут содержать узкую и широкую компоненты.
Узкая компонента обычно обязана своим происхождением медленным атомам парапозитрония, а широкая - ашшгиляции свободных позитронов. При аннигиляции полностью термализованных атомов парапозитрония при комнатной температуре отклонение угла двух аннигиляционных у-квантов от 180 составляет всего 9 « 0,5 мрад. Экспериментальные спектры хорошо описываются суперпозицией нескольких гауссовых функций, а в случае металлов, добавляется параболическая составляющая. Каждая функция описывает определенный канал аннигиляции позитронов и характеризуется интенсивностью (вероятность аннигиляции) и дисперсией, однозначно связанной с энергией аннигилирующей пары. На рис. 1.4 показана схема тройных совпадений, регистрирующая Зу-аннигиляцию орто-позитрония с помощью детекторов Сі, Сг и Сз. Они расположены вокруг источника позитронов под углом 120 друг к другу и детектируют у-кванты с энергией 340 кэВ. Комбинируя дополнительные быстрые (Ю-8 сек) и медленые (1045 сек) схемы двойных совпадений, а также используя амплитудные анализаторы, ограничивающие область энергии квантов 340 кэВ, можно уменьшить фон случайных совпадений, величина которого определяется счетом тройных совпадении. Поскольку вероятность Зу-аннигиляции Р3у уменьшается с возрастанием вероятности 2у-аннигиляции, РзУ может быть также определена по росту количетсва 27-совпадений, сопровождающему тушение позитрония. Для этого требуются два сцинтилляционных счетчика, работающих на схему совпадений через одноканальные анализаторы. Кванты, испускаемые при /-аннигиляции имеют энергию 0,511МэВ и испускаются почти в противоположных направлениях. Для того, чтобы по экспериментальным данным определить абсолютную вероятность 5} -аннИ1И-,1ЯП ии необходимо знание телесного угла, вырезаемого датчиками, эффективности регистрация у-квант датчиками и других характеристик эффективных установок. Потребовались бы также довольно утомительные вычисления по данным спектра Зу-атшгилящіи.
Однако во всем этом нет необходимости, если экспериментальные данные можно сравнить с результатами измерений для тех веществ, где позитроний заведомо не образуется и аннигиляция происходит в свободных или квазисвободных столкновения между позитронами и электронами, так что Р =3т;/тт=1/372. Основным недостатком этого метода является то обстоятельство, что скорость счета тройных совпадений пропорциональна призведению двух одновременно меняющихся факторов: вероятности обрзоваїшя позитрония Р (доля ортопозитрония 12=3/4Р) и вероятности его спонтанной аннигиляции (с испусканием трех у-квантов), равной Щг — "2 т2 /тт , где Тг - действительное время жизни позитрония в веществе, которое короче Хт, равного 1,4 х Ю- сек вследствие разнообразных процессов тушения. Поэтому уменьшение Сзг гТ-гЫ может быть вызвано либо тушением
Спектрометр угловых корреляций "Квант - Реактор"
В состав спектрометра входит механическая конструкция с опорной станиной и подвижным плечом, электронные каналы регистрации гамма-излучения, система автоматики и накопления экспериментальных данных на базе ЭВМ [16-241 Внешний вид механической части спектрометра "Квант-Реактор" с длиннощелевои геометрией показан на рис. 2.2. Установка собрана на опорной станине каркасного типа длиной 5500 мм, шириной 700 мм и высотой 1200 мм. На станине укреплены: стойка с неподвижным детектором и коллиматором; центральная стойка со свинцовым боксом для крепления источника позитронов и исследуемого образца ("центр" установки); система перемещения подвижного плеча с детектором. Подвижное плечо может описывать дугу ± 40 мрад вокруг исследуемого образца. Система перемещения включает в себя электродвигатель, червячную передачу, противовес и датчик положения плеча. Червячная передача определяет шаг перемещения: 1 оборот винта задает перемещение плеча на 0,8 мрад (2 мм). Противовес весом 50 кг предназначен для компенсации веса подвижного плеча. Коллиматоры представляют собой свинцовые плиты, армированные стальным профилем с плоскопараллельными гранями, размером 40 х ЮО х 200 мм. Имеются юстировочные устройства для быстрой и точной установки коллиматоров. Длина рабочей щели коллиматора 140 мм. "Центр" установки выполняет также функцию радиационной защиты. Толщина стенок защиты 160 мм, что позволяет проводить эксперименты с использованием источников позитронов Натрий-22 активностью до 4-Ю9 Бк или Медь-64, активностью до 1,5-10 Бк, обеспечивая при этом надежную радиационную защиту. При проведении температурных экспериментов нагреватель устанавливается под исследуемым образом. Система крепления образца позволяет осуществлять его перемещение по вертикали с точностью ±0,05 мм [16-24]. 2.2.2. Электронный тракт регистрации спектрометра Электронный измерительный тракт предназначен для регистрации совпадений сигналов с подвижного и неподвижного детекторов установки.
Блок-схема регистрирующего тракта спектрометра приведена на рис.2 Л. Сцинтилляционный детектор Д1 состоит из сцинтилляционного кристалла NaJ(Tl) в диффузной упаковке, диаметром 0 100 мм и длиной 100 мм, оптически сочлененного с фотоумножителем ФЭУ-49Б. Конструкция сцинтилляционного детектора приведена на рис. 2.3. Высоковольтное питание ФЭУ (-2000 В) осуществляется от высоковольтного источника питания БНВ-30. Сцинтилляционный детектор Д2, размещенный на подвижном плече установки, идентичен Д1. Эффективность регистрации аннигиляционных гамма-квантов составляет --90%. Сигнал отрицательной полярности сішмается с анода ФЭУи поступает на усилитель-формирователь-дискриминатор Ф1 (Ф2), осуществляющий временную привязку, а затем - на амплитудный интегральный дискриминатор, осуществляющий отбор событий 0.51 ШэВ Выходные сигналы с Ф1 и Ф2 поступают на схему двойных совпадений СС1. Разрешающее время схемы совпадений СС1 100 нсек. С выхода СС1 сигналы поступают на счетчик истинных анодных совпадений (NcoBfi)- Схема совпадений СС2 через блок задержки Л32 (1,5мксек). регистрирует задержанные (случайные) совпадения (NMH)- Схемы совпадений СС1 и СС2 идентичны. Измерение анодных загрузок по каждому из каналов (Nt и N2) во всех измеряемых точках спектра обеспечивает контроль стабильности работы спектрометрического тракта и возможность последующей корекции экспериментальных спектров. Сбор, накопление информации и управление работой спектрометра осуществляется с помощью системы накопления угловых спектров на базе ЭВМ типа "Электроника-60". Блок-схема системы автоматики спектрометра представлена на рис.2.4. Основными задачами, решаемыми системой автоматики, являются: - сбор и накопление информации со счетчиков в точке измерения; - перемещение подвижного детектора на программно заданный угол и запуск установки на счет на заданное время экспозиции; - вывод накопленной информации на внешние устройства или ее передача на центральную ЭВМ; - вывод текущей информации о ходе эксперимента на экран дисплея; - контроль над ходом эксперимента, сигнализация о неисправностях в работе установки, автоматическое устранение сбоев в перемещении подвижного плеча. Все блоки системы выполнены в стандарте КАМАК и связаны через контроллер крейта (КК) с управляющей ЭВМ.
Для регистрации импульсов совпадений (NCOBIT И Nooii) и анодных загрузок (Ni и Nj) используются двоично-десятичные счетчики с шщекцией сч 6/10. Задание времени экспозиции в точке и управление счетчиками осуществляется с помощью ЭВМ, блокирующей их входы по окончании времени экспозиции. По окончании времени экспозиции информация со счетчиков считывается в запоминающее устройство ЭВМ. Максимальная частота считаемых импульсов - 10 МГц. ёмкость счетчика 10б. Текущая информация о ходе эксперимента выводится на экран дисплея, что позволяет зести постоянный контроль над правильностью работы спектрометра. Перемещение подвижного детектора установки осуществляется электродвигателем, через блок управления регистром ввода вывода типа КИ015. Двигатель вращает ходовой винт, перемещающий подвижное плечо установки вверх или вниз. С ходовым винтом жестко связан индикаторный диск датчика положения плеча с 4-мя радиальными прорезями, равномерно расположенными по окружности. Угол поворота ходового винта с высокой точностью пропорционален углу перемещения подвижного плеча установки. Совместное использование датчика положения плеча (ДПП) и электродвигателя (ЭД) обеспечивает точность установки подвижного детектора ± 0,01 мрад и минимальный шаг углового перемещения 0,2 мрад при фиксированной нулевой точке отсчета. При вращении индикаторного диска в момент прохождения прорези фотодатчик вырабатывает импульс, поступающий в ЭВМ через входной регистр регистра ввода-вьшода (РВВ), где запоминается в счетчике номера точки. В индикаторном диске имеется дополнительное отверстие, которое просматривается фотодатчиком формирователя «четверок». Сигнал с этого формирователя появляется при каждом полном обороте индикаторного диска и является контрольным. Этот сигнал "помогает" ЭВМ "заметить" возможный сбой счета номера точки в пределах одного оборота диска и исправить ошибку, т.е. ошибки при счете номера точки накапливаться не будут. На этот же входной регистр РВВ приходят сигналы от верхнего и нижнего ограничительных контактных датчиков положения плеча. Перед началом эксперимента в оперативное запоминающее устройство (ОЗУ) ЭВМ загружается управляющая программа и файл даннк.. содержащий спектр измеряемых точек (углов). Блок-схема управляющей программы приведена на рис.2.5. При запуске управляющей программы задается имя выходного файла, в который будут записаны
Методика проведения экспериментов
Проведение экспериментов по исследованию утлых корреляций аннигиляционного излучения при использовшгаи короткоживущего (с периодом полураспада 12.7 час) источника позитронов в условиях реакторного зала предъявляет определённые требования к методике измерения спектров. Для набора необходимой статистики необходимо набирать полный спектр в течение 10 - 15 часов. За это время активность источника падает в два и более раз. Последующая коррекция спектра совпадений на распад источника связана с корректным учётом фоновых загрузок, определяющих величину случайных совпадений. Величина «полезных» поканальных загрузок, определяемых аннигиляцией позитронов в образце, зависит от текущей активности источника. Величина «фоновых» поканальных загрузок определяется рассеянным излучением от источника, шумами ФЭУ, радиационной обстановкой в реакторном зале, положеішем подвижного плеча детектора и т.д., то есть зависит от многих факторов. Исхода из изложенного, а также учитывая проблемы коррекции спектров, изложенные в следующей главе, была предложена следующая методика проведения экспериментов: 1) перед началом и после окончания исследования образца проводить измерение «фоновых» спектров с источником, но без образца; 2) полный спектр набирать как сумму 4-8 частных спектров со временем набора каждого 2-3 часа, при этом статистика в максимуме каждого спектре должна быть (2 -MV10 совпадений: 3) измерение частных спектров производить в режиме «челнок», при ютором измерение проводится от 1-ой точки до последней, а следующий спектр измеряется от последней точки до первой.
Выводы к главе 2: 1. Спектрометр угловых корреляций аннигиляционных у-квантов с длиннощелевой геометрией, собранный на базе реактора МИФИ, полностью удовлетворяет требованиям по пространственному разрешению и светосиле, предъявляемым к спектрометрам данного класса. Измерительный комплекс на базе ЭВМ осуществляет автоматическое управление спектрометром, а также накопление, визуализацию и передачу всей полученной в ходе эксперимента информации. 2. Разработана и реализована методика изготовления интенсивного источника позитронов на основе (п,у) реакции в меди активностью до 1.5- 10ю Бк, что позволило существенно сократить время проведения экспериментов и дало возможность проводить исследования при различных температурах образцов. 3. Проведённые расчёты методом Монте-Карло показали, что энергетический спектр позитронов, вылетающих с поверхности медной фольги, существенно отличающегося от спектра /f-распада - имеет колокообразный характер в диапазоне 0.1 -ь 0.58 МэВ с максимумом в 0.34 МэВ, что позволяет, в принципе, более точно оценивать профиль позитронов в исследуемом образце и интерпретировать экспериментальные результаты при исследовании поверхностных и приповерхностных слоев вещества. 4. Предложена и реализована методика проведения экспериментов на спектрометре в условиях реакторного зала с использованием короткоживущего источника позитронов, что позволило улучшить коррекцию спектров на распад источника и изменение загрузок каналов регистрации и повысить достоверность получаемых результатов. Наиболее традиционная методика математической обработки спектров УКАИ основана на простейших физических представлениях функций плотности импульсного распределения аннигилирующих е+-е пар р(р) в виде параболических и гауссовых компонент. Тогда математическая модель спектра УКАИ представляет, в общем случае, суперпозицию кр - параболических и ка - гауссовых компонент: где: Sj - параметр, численно равный площади соответствующей компоненты функции р(Р); соответствующей компоненты р(Р) с учетом функции разрешения спектрометра; 0о - положение центра симметрии экспериментальной кривой; В - фон случайных совпадений. Функция разрешения спектрометра прежде всего определяется его геометрией и шириной зоны аннигиляции позитронов в образце. Она не поддается прямому экспериментальному определению из-за отсутствия в природе источника, испускающего одновременно два у-кванта в строго противоположных направлениях. Ее определяют либо расчетным путем из геометрических рассмотрений [16,28], либо моделированием методом Монте-Карло [27]. Характерная величина углового разрешения составляет 0,5+-1 мрад. Спектр УКАИ при ашшгиляции позитронов в квазисвободных соударениях с электронами имеет полуширину FWHM (ширина спектра на половине высоты) в пределах 5-45 мрад.
При аннигиляции атома позитрония в спектре УКАИ появляется интенсивная узкая компонента с шириной 1 мрад. Выделяя эту узкую компонету из спектра можно оценить процентный вклад позитронов, шпшпшгоующих из парапозитрониевых состояний, В ряде экспериментальных исследований не представляется возможным описать спектр УКАИ суперпозицией только гауссовых и параболических фуіпщий, что ставит задачу поиска альтернативных методов анализа спектров УКАИ. При математической обработке таких спектров наиболее часто используется метод анализа с помощью параметров аннигиляциошюй линии. Измеренный энергетический спектр разбивается на ряд областей (центральную, боковые и т.д.) и анализируется процентный вклад этих областей или соотношение между ними. В методике измерения спектров угловых корреляций: а). Я-параметр. Н = SnuK/SnmH - площадь в узкой области пика нормированной кривой УКАИ. J). А параметр, K=N(@-0)/N(Q &/,) - отношение скорости счета в пике, к скорости счета при угле 0 0ферми. Ширина кривой УКАИ на половине высоты (FWHM) и К-параметр являются нелинейными, поскольку могут отражать более сложные свойства аннигиляционного процесса. При измерении Я-параметра необходимо обеспечить важное условие неподвижности образца относителыю источника и коллимирующих щелей детекторов в процессе проведения цикла измерений.
Алгоритм предварительной обработки и коррекции спектров УКАИ
Для каждого образца (сплавов свинца) измерялось несколько частных спектров, затем проводился анализ этих спектров на примерную «одинаковость» и суммирование отобранных спектров. После этого полученный угловой спектр корректировался на распад источника и изменение загрузок подвижного детектора. Если время экспозиции частных спектров было разным, коррекция производится для каждого спектра отдельно и только затем производится суммирование откорре- кти рованных спектров. На рис. 3.5 приведена блок-схема алгоритма предварительной обработки и коррекции спектров угловой корреляции, которая содержит несколько этапов. 1. Предварительный анализ частных спектров, измеренных для одного образца, устранение «выбросов» и обработка спектров, существенно отличающихся по загрузкам и совпадениям; суммирование отобранных частных спектров. 2. Определение величины фоновых событий в канале регистрации загрузок неподвижного датчика Nf""1. Дня этого из загрузок Ni вычитается величина iV/" («подгоняемый» параметр) затем производится коррекция на распад источника по формуле (3.12). При оптимальном выборе величины iV/" загрузкиNjKopp будут оставаться примерно постоянными (см. рис. 3.6). 3. Определение величины фоновых событий в канале регистрации загрузок подвижного датчика iV/". Для этого необходимо заранее измерить соотношение к между фоновыми загрузками неподвижного и подвижного датчиков и вычислить Nf по формуле (3.20). 4. Коррекция истинных загрузок подвижного датчика на распад источника по формуле (3.12) и определение коэффициента изменения загрузок подвижного датчика к/) по формуле (3.21), см. рис. 3.7. 5. Коррекция спектра УКАИ (спектра совпадений) на распад источника. Из экспериментального спектра исключается фон случайных совпадений, определяемый реальными загрузками датчиков Ni, N2 и временем разрешения to схемы совпадений (см. 3.9. 6.
Коррекция спектра УКАИ на изменение загрузок подвижного датчика Ау(0) согласно выражению 3.14. При этом значение ае (или а) является «подгоняемым» параметром с точки зрения получения наилучшей симметричности коррктируемого спектра УКАИ (минимума площади разностного спектра Sdir-rcv) [29]. На рис. 3.8 приведены результаты коррекции спектров УКАИ для Pb-Bi сплавов в поликристаллическом состоянии. После предварительной обработки и коррекции спектра УКАИ производится его окончательная математическая обработка программой ACARFIT с помощью которой определялись параметры параболической (импульс Ферми) гауссовых составляющих. Качество коррекции проверялось с использованием программы ACARFIT (при описаігии суммой параболы и гауссиана). Производилась обработка не корректированных и корректированных спектров. Результаты обработки приведены в Табл. 3.1. Из полученных данных видно, что коррекция спектров приводит к существенному улучшению симметричности спектров: величина AS(dir-rev)/S умеїгьшилась с 4% до -2% и улучшилось качество описания симметричными функциями (величина variance of the fit для откорректированных спектров снизилась с 5 - 9 до значений 1,2- 1,7) [34]. і. Показано, что программа ACARFIT, описывающая спектр УКАИ суперпозицией гауссиан и парабол, свернутых с функи п разрешения спектрометра является наиболее подходящей для исследования металлов и сплавов; в программе имеется возможность определить значение импульса Ферми, а также проследить, в рамках выбранной модели, изменение параметров отдельных компонент. 2. Получены экспериментальные данные о влиянии поглощения аннигиляционных гамма-квантов в исследуемых образцах на вид измеряемых спектров угловых корреляций, что существенно ухудшает точность получаемых результатов. Расчеты и эксперименты показали, что с увеличением плотности и размеров образцов эти искажения увеличиваются. Дополнительное искажение спектров возникает из-за рапада источника позитронов во время проведения экспериментов. 3. Предложена методика и алгоритм коррекции возникающих искажений спектров угловых корреляций, учитывающий распад источника позитронов Си-64, поглощение аннигиляционных у-квантов в исследуемых образцах и изменение фоновых условий во время проведения экспериментов. 4. Разработана программа предварительной математической обработки и коррекции спектров угловых корреляции, что позволило повысить точность измерения импульса Ферми электронов и надёжность получаемых результатов.
Метод аннигиляции позитронов позволяет определять такие важные характеристики металлов, как распределение электронов по импульсам, энергию уровня Ферми Єр, удельное число свободных электронов Zc, приходящихся на один атом металла и их концентрацию пр в зоне проводимости [6]. Эти характеристики, как известно, во многом определяют механические, электрические и магнитные свойства металлов. Число электронов Zc и их концентрация пр для идеальных и реальных (например, поликристаллических образцов) металлов, несомненно, различаются. В дашюй работе предпринята попытка проверить возмошюсти применеігая теории свободного электронного газа (ТСЭГ) для расчета концентрации электронов в зоне проводимости двойных систем свинец-висмут и свинец-олово путем сравнения параметров, полученных из ТСЭГ, и экспериментальных данных, полученных методом позитронной диагностики. Измерения угловых распределений аннигиляционных фотонов в сплавах Pb-Bi и Pb-Sn проводились на спектрометре угловых корреляций с длинно-щелевой геометрией (см. гл. 2) с разрешением 1 мрад. Источником позитронов служил радиоактивный изотоп мСи. Число совпадений в максимуме кривой составляло (0.4 - IV10 [36-441.
