Содержание к диссертации
Введение
1 Экспериментальная идентификация по полному моменту АС атомов . 27
1.1 Введение к главе 27
1.2 Выбор объекта исследований 28
1.3 Введение в теорию АС атомов 30
1.3.1 Вычисление параметров асимметрии углового распределения оже-электронов 34
1.3.2 Угловое распределение оже-электронов образующихся при фотовозбуждении АС 38
1.4 Метод идентификации АС по полному моменту 41
1.5 Правила отбора при трехступенчатом возбуждении. 46
1.6 Методические особенности экспериментальной идентификации автоинизационных состояний по полному моменту. 49
1.7 Описание двухступенчатых процессов возбуждения дискретных уровней атомов при помощи кинетических уравнений 52
1.7.1 Влияние процесса пленения излучения на идентификацию по полному моменту АС при помощи метода поляризационной лазерной спектроскопии 60
1.7.2 СтолкнОвительная деполяризация при идентификации АС 63
1.7.3 Описание ступенчатых процессов возбуждения при помоши матрицы плотности 65
1.8 Описание экспериментальной установки 68
1.8.1 Введение к параграфу 68
1.8.2 Лазерный комплекс 69
1.8.3 Описание конструкции АИГ лазера с неустойчивым резонатором 71
1.8.4 Лазер на красителях 73
1.8.5 Времяпролетный масс-спектрометр 78
1.8.6 Источник атомного пучка 80
1.8.7 Система регистрации 82
1.9 Исследование возбужденных состояний атома Ва в дискретной области спектра 83
1.9.1 Введение к параграфу. 83
1.9.2 Метод измерения сечения двухквантового возбуждения дискретных уровней 84
1.9.3 Результаты экспериментальных измерений сечения двухквантового возбуждения дискретных уровней атомов 90
1.9.4 Вычисление сечения двухквантового возбуждения ' 92
1.9.5 Исследование четных состояний дискретного спектра атомов Ва 95
1.9.6 Экспериментальное определение энергии АС. 99
1.9.7 Исследование дискретных уровней при двухступенчатом возбуждении уровней атома Ва 101
1.10 Результаты идентификации АС конфигурации 6р7р атома Ва по полному моменту. 106
2 Линейный и круговой дихроизм в двухступенчатых процессах фотоионизации атомов Ва . 113
2.1 Введение к главе 113
2.2 Теоретическое исследование дихроизма 114
2.3 Описание экспериментальной установки 123
2.4 Результаты измерения дихроизма 125
2.5 Исследование контура АС конфигурации 6p7p(3Pi) атома Ва 132
2.5.1 Параметры лазерной экспериментальной установки 133
2.6 Результаты исследования контуров АС конфигурации 6р7р атома Ва 134
2.7 Исследование углового распределения фотоэлектронов при ионизации ориентированных атомов Ва 145
2.8 Исследование возбуждения АС атома В а при двухфо-тонном возбуждении промежуточного состояния 158
2.8.1 Введение к параграфу. 158
2.8.2 Теоретическое рассмотрение вопроса углового распределения фотоэлектронов 160
2.8.3 Описание экспериментальной установки для исследования углового распределения фотоэлектронов 169
2.8.4 Конструкция времяпролетного электронного спектрометра 170
2.8.5 Описание эксперимента и обсуждение результатов 177
2.8.6 Угловое распределение электронов при двойной ионизации атомов 183
2.8.7 К вопросу об измерении степени поляризации синхротронного излучения 190
2.9 Поляризационная спектроскопия АС в инертных газах. 198
2.9.1 Введение к параграфу. 198
2.9.2 Описание экспериментальной установки 199
3 Поляризационная спектроскопия АС молекул НС1 и DC1 . 207
3.1 Введение к главе 207
3.1.1 Метод конверсии лазерного излучения видимо го диапазона в ВУФ область спектра 212
3.2 Описание экспериментальной установки, используемой для исследования АС молекул НС1 и DC1 220
3.3 Обсуждение результатов 225
3.4 Угловое распределение электронов при ионизации двухатомных молекул 233
3.4.1 Введение к параграфу 233
3.4.2 Теоретическое рассмотрение вопроса углового распределения фотоэлектронов при ионизации ориентированных двухатомных молекул 234
Приложение. 240
- Метод идентификации АС по полному моменту
- Влияние процесса пленения излучения на идентификацию по полному моменту АС при помощи метода поляризационной лазерной спектроскопии
- Теоретическое исследование дихроизма
- Исследование возбуждения АС атома В а при двухфо-тонном возбуждении промежуточного состояния
Введение к работе
Исследование автоиопизационных состояний (АС) позволяет получать новую информацию о структуре атомов и молекул. Для возбуждения АС во внутренней оболочке атома или молекулы создается вакансия, например, при помоши синхротронного излучения, заполнение которой сопровождается эмиссией фотонов или электронов. Эмиссия электронов была предсказана в 1923 году в работах Росланда и впервые наблюдалась в 1925 году в работе Оже. Автоионизациоиный процесс выбивания электрона из атома за счет заполнения внутренней вакансии получил название оже-эффекта. Первые работы по исследованию оже-электронов были выполнены в ядерной физике с помошыо спектрометров /?-частиц. Внутренняя вакансия в атоме образовывалась за счет 7-конверсии. Исследования оже-электронов, лежаших в области сотен эВ, начались в 70-х годах прошлого века [1]. В большинстве работ изучался оже-эффект распада глубокой вакансии в атомах инертных газов при помощи электронной спектроскопии. В этих работах исследовалось угловое распределение вылета оже-электронов относительно направления движения частицы создающей вакансию в начальном состоянии атома. Интенсивность оже-линий представлялась в относительных единицах. Вероятность оже-эффекта впервые была получена Венцелем в 1927 году и определялась следующим образом
Для вычисления Кулоновского матричного элемента V между начальным і) и /) конечным состояниями используются различные приближения.
Далее будут приведены сравнения с экспериментом результатов вычислений угловых распределений оже-электронов, которые были получены с использованием расчетов указанных выше матричных элементов для различных приближений.
С появлением перестраиваемых лазеров на растворах органических красителей, обладающих рекордной спектральной яркостью излучения, появилась дополнительная возможность осуществлять возбуждения атомов и молекул в АС. В этом случае два излучения возбуждают одновременно два электрона в атоме из внешней оболочки. Затем, один из этих электронов переходит в основное состояние и передает энергию, за счет кулоновского взаимодействия, второму электрону. Если суммарная энергия возбуждения и переданная энергия превосходит потенциал ионизации, то электрон оказывается в непрерывном спектре и суммарная энергия соответствует энергии возбуждения АС. Процессы, описывающие два способа возбуждения АС, представлены на Рис. 1. В первом случае возбуждение двух электронов осуществляется как J\ —- j\ и J г — І2- Переход в АС состояние осуществляется j\ — АС за счет кулоновского взаимодействия при переходе электрона из состояния J2 в J2- Второй способ возбуждения АС представлен как: J - начальная вакансия, которая заполняется электроном из состояния J\. Электрон J2 переходит в АС.
Сечение ионизации через возбуждение АС может достигать значений на два порядка превышающих сечение прямой ионизации, поэтому, изучение АС важно для решения задач нелинейной оптики, астрофизики и физики плазмы. Ионизация через АС используется в таких масс-спектрометрических приложениях, как детектирование микропримесей и лазерное разделение изото Рис. 1: Два способа возбуждения АС.
пов. Важнейшими задачами спектроскопии АС является их идентификация по полному моменту, определение сечения возбуждения и времени жизни. Методы поляризационной лазерной спектроскопии открывают дополнительные возможности в исследовании АС. Они позволяют проводить идентификацию по полному моменту, исследование угловых распределений оже-электронов и осуществлять постановку полного квантовомеханического эксперимента по фотоионизации. Особый интерес при использовании ступенчатых возбуждений АС представляет исследование четных АС, которые не могут быть возбуждены по правилам отбора в однофотонных процессах.
Первые экспериментальные исследования АС при помощи ступенчатого возбуждения лазерным излучением были выполнены в 1981г. для трехступенчатого возбуждения АС в атоме иттербия [2]. Появление этой работы стимулировало появление большого числа исследований АС при помощи возбуждения лазерным излучением (см. например [3-7]). Одно из первых экспериментальных исследований АС с использованием поляризованного лазерного излучения появилось в 1986г. [8]. В указанной работе мы впервые предложили и реализовали экспериментальный метод идентификации по полному моменту АС для атома Ва. В лазерной спектроскопии атом Ва часто используется для апробации новых спектроскопических методов. Прежде всего, этот факт объясняется такими свойствами атома, как низкие потенциал ионизации, температура плавления и большая сила осциллятора резонансного перехода. Наличие двух валентных электронов позволяет осуществлять двух электронные возбуждения АС лазерным излучением видимого диапазона. Следовательно, новые методы поляризационной лазерной спектроскопии в настоящей работе будут изучаться для атома Ва. Развитые в работе экспериментальные методы исследования АС могут быть, без ограничений предлагаемого метода, использованы при изучении любых атомов.
При исследовании высоко возбужденных ридберговских АС для их идентификации по полному моменту используются теоретические расчеты с ис- -пользованием метода многоканального квантового дефекта, который был разработан М. Слетером. В этом случае получено хорошее согласие теории с экспериментом [3]. Для низко лежащих над порогом ионизации АС этот метод не может быть успешно использован. Хорошо известно, что возникают существенные расхождения расчетов с экспериментальными данными и при использований таких приближений, как одноэлектронные и многоэлектронные методы Хартри-Фока и Фока-Дирака [9-12]. Причины указанных выше расхождений до конца не выяснены. Из чего следует, что предложенный нами метод идентификации АС является в настоящее время единственным способом получения достоверной идентификации АС по полному моменту. Этот метод может служить тестом для различных теоретических моделей. В настояшее время, поддерживается создание Банка Спектроскопических Данных по фотоионизации для астрофизики. Создание подобного рода Банков Данных стимулирует дальнейшее изучение фотопроцессов, создание новых методов и методик исследований.
Одним из основных направлением исследования АС является исследование углового распределения оже-электронов. Впервые существование анизотропии углового распределения оже-электронов в атомах было предсказано в работе [13]. С тех пор экспериментальное и теоретическое исследование этого эффекта получило широкое распространение. Особый интерес в этих работах представляют исследования оже-электронов, образующихся в результате заполнения глубоких вакансий.
В работе выполнено исследование углового распределения фотоэлектронов полученных в результате трехфотонной ионизации атомов Ва. Возбуждение атомов в четное состояние осуществлялось при помощи двухфотон -24 ного процесса, линейно поляризованным излучением лазера на красителях. Излучением того же лазера это состояние ионизовалось. Поворот плоскости поляризации излучения позволял исследовать угловое распределение фотоэлектронов при фиксированном положении анализатора энергии электронов. Из экспериментально полученной зависимости величины электронного сигнала от угла поворота плоскости поляризации получен параметр /?2, описыва-юший асимметрию углового распределения фотоэлектронов. Были проведены экспериментальные исследования AC 4,502,302,3 атома Хе при помоши фотоэлектронной спектроскопии. АС состояния возбуждались при помоши излучения 47 гармоники лазерного излучения (73 эВ) видимого диапазона. При проведении этих исследований автором диссертации были разработаны и изготовлены конвертер излучения, выполненный на основе сверхзвуковой струи ксенона, вакуумный монохроматор и времяпролетный фотоэлектронный спектрометр.
Для двухфотонных переходов описывается новый метод измерения абсолютного сечения возбуждения. Выполнены измерения сечения для двух резо-нансов. На основании сравнения экспериментальных и рассчитанных значений сечения двухфотонного возбуждения делается вывод о механизме двух-фотонного возбуждения.
В работах последних лет широко исследуются молекулярные спектры АС, расположенные выше порога ионизации. При проведении такого рода исследований используются методы многофотонной ионизации и однофотонной ионизацией БУФ излучением. Последний метод имеет преимушество перед многофотонной ионизацией, так как он свободен от влияния взаимодействия с сильным электромагнитным полем. Это взаимодействие существенно усложняет идентификацию молекулярных спектров, поскольку они сильно искажаются под действием таких процессов, как полевое уширение, штарковскии сдвиг линий, появление дополнительных резонансов вызванных различными дополнительными каналами ионизации.
Спектры АС, полученные с использованием методов поляризационной спектроскопии ВУФ излучением, позволяют изучать механизмы взаимодействия дискретных состояний с АС. В Главе III диссертации приведены исследования спектра компонент "П тонкой структуры молекул НС1, а также вид углового распределения фотоэлектронов, характеризующий распад множества АС через спин-орбитальное взаимодействие в континуум, который лежит ниже 2Пз/2 состояния иона. Кроме этого, в этих спектрах содержится информация об угловой анизотропии распределения фотоэлектронов. В случае атомов эти параметры полностью описывают процесс фотоиопизации. Для молекул, в которых отсутствует сферическая симметрия, аналитический вид выражений для матричных элементов и фазовых сдвигов в большинстве случаев неизвестен. Однако, эта экспериментальная информация представляет собой весьма чувствительный тест для различных теоретических моделей. В этой Главе диссертации приводится не только результаты спектральных измерений фотоионизации но и измерения спиновой поляризации фотоэлектронов после возбуждения циркулярно-поляризованным излучением.
Автор защищает:
-Метод идентификации АС по полному моменту на основе правил отбора для ступенчатого возбуждения поляризованным лазерным излучением.
На основе теоретических расчетов подтверждена необходимость экспериментальной идентификации АС.
Метод и экспериментальные результаты исследования параметров описывающих асимметрию контура АС атома и угловые распределения оже-электронов.
Метод и экспериментальные результаты измерения абсолютного сечения двухфотонного возбуждения дискретных уровней в атомах; необходимость учета второго порядка теории возмущений при вычислении сечения двухфотонного возбуждения в атомах.
Концепция и результаты измерений линейного и кругового дихроизма для АС атомов возбуждаемых лазерным излучением из возбужденного ориентированного состояния в атомах; на основе измеренных величин дихроизма получены значения двух теоретических параметров, представляюших собой отношения квадратов дипольных матричных элементов для переходов из возбужденного состояния в АС атома.
-Экспериментальное подтверждение применимости метода идентификации типа связи по Гунду в двухатомных молекулах на основе результатов измерения спиновой поляризации оже-электронов.
Экспериментальное подтверждение применимости шести электродной электростатической линзы электронного спектрометра для анализа в апертуре 70 градусов энергии оже-электронов.
Метод совместного возбуждения АС с линиями дискретного спектра в атомах при двухступенчатом возбуждении, позволяющий с высокой точностью определять энергию АС.
Метод идентификации АС по полному моменту
Рассмотрим двухступенчатое возбуждение атома, с нулевым полным моментом в начальном состоянии, через промежуточный резонанс [8]: где nlJM— начальное, n\liJiM\— промежуточное и T14I2J4M2— конечное состояния атомов. Как известно, вероятность поглощения излучения атомом пропорциональна квадрату модуля дипольного матричного элемента: поляризованного света и Л = ±1 для право (+) и лево (—) циркулярно поляризованного электромагнитного излучения. При возбуждении перехода при помощи линейно поляризованного излучения, углы в и ф ((Уіх(вф)) отсчитываются от оси (Z), направление которой совпадает с направлением вектора поляризации, в случае циркулярно поляризованного излучения ось (Z) совпадает с направлением распространения излучения. Используя теорему Эккарта - Вигнера, можно преобразовать дипольный матричный элемент к виду: Правила отбора для двухступенчатого процесса вытекают из условий отличия от нуля двух 3]-символов, входящих в выражения (1.22), (1.23). Все три состояния атома определены в одной системе координат. Рассмотрим возможные комбинации поляризации излучения лазеров, считая, что лазерные лучи параллельны друг другу. 1. Два возбуждающих излучения линейно поляризованы в параллельных направлениях. Системы координат при описании таких фотонов совпадают, поэтому вероятность двухступенчатого возбуждения атома пропорциональна квадрату произведения следуюших 3j- символов:
Здесь мы использовали тот факт, что в начальном состоянии полный момент атома равен нулю. Из условий отличия от нуля 3j— символов следует, что АС с полным моментом J-i = 1 в таком процессе не возбуждается. Возможно возбуждение только состояний с полным моментом J i = 0 или J2 — 2. 2. Рассмотрим случай, когда суммарная проекция момента, внесенная в атом излучением лазеров первой и второй ступени, равняется единице. Для циркулярно поляризованного излучения соответствующая компонента момента импульса равна +1 или — 1. Для линейной поляризации компонента момента импульса равна нулю. В этом случае ось квантования перпендикулярна распространению луча. Для того, чтобы получить суммарную проекцию момента равную единице неудобно, с экспериментальной точки зрения, использовать комбинацию линейно и циркулярно поляризованных излучений. Это объясняется тем, что результирующая проекция момента будет равна единице только в том случае, если оси квантования обоих излучений (линейного и циркулярного) будут совпадать, то есть излучения должны распространяться во взаимно-перпендикулярных направлениях. Рассмотрим случай, когда излучение лазеров обеих ступеней возбуждения линейно поляризовано во взаимно перпендикулярных направлениях. Системы координат при описании такой ориентации векторов поляризации фото нов в соответствии с выражением (1.4) не совпадают друг с другом. Поэтому, при описании, например, второго фотона необходимо перейти в систему координат, соответствующую первому фотону. Поворот системы координат осуществляется с помощью D— функции Вигнера [47]: где aflj - углы Эйлера, описывающие поворот; Y\m {ВІФІ) - угловая часть волновой функции фотона; Dlmm,{a(3ry) - функция Вигнера, которая при т — О записывается в виде [47] :
В частном случае поворота на 90 получаем: окончательно получаем: где штрихованные углы соответствуют системе координат второго фотона, а не штрихованные - первого фотона. Это означает, что для того чтобы в результате двухступенчатого возбуждения внести в атом суммарную проекцию момента фотона равную единице, необходимо осушествлять возбуждение атома двумя линейно поляризованными во взаимно перпендикулярных плоскостях излучениями. Так как угловая часть волновой функции одного из фотонов в системе координат второго фотона выражается через волновые функции cm = ±1, то есть результируюшая проекция момента, внесенного в атом, равняется по модулю единице. Подставляя значение проекции моментов в (1.22) и (1.23) получим, что вероятность двухфотонного процесса пропорциональна квадрату произведения следующих 3j— символов. Из условия отличия от нуля 3j вытекает, что J = 1, или J — 2. состояния с полным моментом J = 0 в таком процессе не будут возбуждаться. Из свойств 3j— символов следует, что J может принимать только одно 3. Излучение лазеров обеих ступеней возбуждения циркулярно поляризовано в одном направлении, например, оба луча правополяризованы. Системы координат при описании таких фотонов совпадают, и вероятность двухступенчатого процесса пропорциональна квадрату произведения 3j— символов:
Влияние процесса пленения излучения на идентификацию по полному моменту АС при помощи метода поляризационной лазерной спектроскопии
Пленением резонансного излучения называется процесс поглощения фотона, испущенного соседним атомом, за счет спонтанного излучения. Полное пленение излучения происходит когда каждый фотон испущенный одним атомом поглощается другим. Эффект деполяризации, вызванный пленением излучения, обусловлен тем, что спонтанное излучение изотропно, и атом, поглотивший такой фотон, будет иметь другую проекцию момента по отношению к направлению, которое задается направлением поляризации лазерного излучения. Вид углового распределения спонтанного излучения описывается множителем с\ в выражении для вероятности радиационного перехода: где u - частота перехода, (7аЛМг I Dq 7; JiMi) - дипольный матричный элемент, jJiMi и jaJaMa— полный набор квантовых чисел, описывающий начальное и возбужденное состояния, 6\, ф\— угловые координаты. Рассмотрим случай, справедливый для однократного процесса переизлучения. Это приближение будет справедливым поскольку величины длительности лазерного импульса близка и времени жизни промежуточного состояния близки.
Следуя [57], атом представим в виде совокупности трех взаимно перпендикулярных диполей. Тогда энергия излучения атома ориентированного по оси Z, будет распределяться по проекциям электрического ПОЛЯ Е\ : Еу : Е2Х =8:1:1, таким образом, часть атомов, поглотивших переизлученные фотоны, окажутся с другой проекцией момента промежуточного состояния, что приведет к частичной деполяризации атомов в промежуточном состоянии. Вычислим вероятность поглощения однократно переизлученного кванта. Из уравнения Эйнштейна следует, что вероятность поглощения кванта равна: W\2 = В U\2, где В - коэффициент Эйнштейна, Ui2 - спектральная плотность излучения. Используя определение сечения вероятность фотопоглощения можно записать в виде: где о\2— сечение фотопоглощения; Nw - поток переизлученных квантов в единицу времени через единицу поверхности: где t— длительность импульса; т— время жизни возбужденного состояния. Тогда спектральную плотность излучения, приводящего к деполяризации атомов, можно записать: и число деполяризованных атомов равняется: где А о концентрация атомов в основном состоянии. Следовательно, число атомов, деполяризованных за счет эффузии излучения, прямо пропорционально числу атомов в основном состоянии. Отношение числа деполяризованных атомов к числу атомов в основном состоянии постоянно и от концентрации атомов в пучке не зависит при выполнении условия, что "эффективная "длина свободного пробега фотона меньше геометрических размеров области взаимодействия атомов с лазерным излучением. Рассмотрим случай резонансного перехода из основного состояния в атоме Ва. Оценка эффективной длины свободного пробега может быть сделана в соответствии с выражениями, полученными в работе [57]. Начиная с концентрации атомов 5 1010см 3 и больше она будет меньше области взаимодействия атомов с излучением.
Доля деполяризованных атомов таким образом будет составлять 10 часть от концентрации атомов в пучке. Таким образом, оптимальная концентрация атомов в пучке- 108 см-3. Отметим также, что для насыщенного перехода доля деполяризованных, вследствие эффузии излучения, атомов постоянна и от интенсивности лазерного излучения не зависит. Возбуждение атома из основного состояния может осуществляться за счет резонансного диполь-дипольного взаимодействия. Оператор этого взаимодействия имеет вид [57]: где Di и D i— дипольные операторы взаимодействующих атомов в основном и возбужденном и состоянии; п - единичный вектор в направлении, соединяющем ядра. При возбуждении атома из основного состояния б52(15о) в возбужденное состояние 65677(1 Pi) при помощи поляризованного лазерного излучения создается ансамбль возбужденных оптически ориентированных атомов. При наличии диполь-дипольного взаимодействия происходит обмен энергией возбуждения между атомами в состоянии б52 и 6s6p. В результате этого обмена теряется ориентация проекции момента атома в возбужденном состоянии, которая была связана с направлением поляризации возбуждающего излучения. В работе [57] были получены аналитическое выражение сечения
Теоретическое исследование дихроизма
Рассмотрим процесс двухступенчатой ионизации атомов более подробно. Лазер первой ступени, возбуждающий дискретный переход, создает ансамбль ориентированных атомов в возбужденном состоянии. Это состояние оказывается выстроенным, если излучение первого лазера линейно поляризовано, и ориентированным, если оно поляризовано циркулярно. Лазер второй ступени ионизует ориентированное возбужденное состояние. Сечение фотоионизации поляризованного атома зависит от направления и типа поляризации излучения второго лазера. Разность между сечениями фотоионизации право- и лево-поляризованном излучением (второго лазера) называется круговым дихроизмом (КД), а разность между сечениями ионизации линейно поляризованным излучением с взаимно перпендикулярными поляризациями называется линейным дихроизмом (ЛД). Задача о фотоионизации ориентированного атома излучением произвольной поляризации рассматривалась в работах [44, 46, 76-78]. Используя развитый в них формализм, получим выражение для сечения фотоионизации по ляризованного атома, когда первый лазер возбуждает дискретное состояние 6s8p(lPi), (35892 см-1), а второй лазер его ионизует. Как известно [80], для возбужденных состояний оказывается применимым приближение jj— связи:
Анализ показывает, что энергетические уровни конфигурации 6s8p [81] соответствуют именно jj — связи. Хотя состояние 6s8p(1Pi) не является чистым (в нем присутствует значительная примесь состояния (3Pi), обусловленная спин-орбитальным взаимодействием), но, в случае ядерного спина равного нулю, J является "хорошим"квантовым числом. Рассмотрим процесс фотоионизации: где (yJM)- квантовые числа описывающие состояние атома в начальном состоянии и (71 1 1) - квантовые числа описывающие состояние системы "ион + фотоэлектрон". Волновую функцию состояния 6s8p представим в виде суперпозиции валентного электрона nljmj и атомного остатка L S J M следующим образом: Волновую функцию конечного состояния, в котором имеется ион и фотоэлектрон, разложим по состояниям, соответствующим определенному полному моменту системы (ион + фотоэлектрон): С помощью этих волновых функций находим дипольный матричный элемент [79, 80]: Обшее выражение для сечения фотоионизации поляризованного атома излучением произвольной поляризации удобно записать через матрицы плотности, используя свойства оператора эволюции, следующим образом: Здесь a - постоянная тонкой структуры, ш - энергия фотонов (в работе используется атомная система единиц (Н = т = е = 1). В лабораторной системе координат, ось Z которой для излучения линейной поляризации совпадает с направлением вектора Е пучка фотонов, а для циркулярной поляризации совпадает с направление пучка фотонов, матрица плотности фотонов представляется в виде Параметр Стокса 2 = +1(-1) соответствует правой (левой) циркулярной поляризации фотона, з = +1(—1) соответствует линейной поляризации в направлении оси X(Y), а 1 = 4-1(-1) соответствует линейной поляризации в направлении, составляющем угол 45, 135 с осью X.
Пусть атомы в возбужденном состоянии поляризованы в некотором направлении п (п- единичный вектор), не совпадающем с осью Z лабораторной системы координат, то есть матрица плотности атомов р% будет диагональ-на в штрихованной системе координат, ось Z которой совпадает с п. Тогда матрицу плотности в лабораторной системе удобно выразить через диагональную матрицу в штрихованной системе с помошью матрицы конечных врашений [47] ( D - функций Вигнера DJmm,(uj) (где ш - совокупность углов Эйлера), осушествляюших поворот от не штрихованной системы координат к штрихованной): ния по проекциям моментов, окончательно находим обшее выражение для сечения фотоионизации поляризованных атомов: Перейдем теперь к рассмотрению конкретного процесса, исследуемого экспериментально. Рассмотрим случай, когда излучение первого лазера линейно поляризовано в направлении оси X и его энергия равна энергии перехода атома бария в возбужденное состояние 6s8p(lPi). Тогда J = 1 и = 0, и для мультиполей состояния атома получаем:
Исследование возбуждения АС атома В а при двухфо-тонном возбуждении промежуточного состояния
Исследование углового распределения фотоэлектронов при ступенчатой ионизации атомов поляризованным лазерным излучением из возбужденного, ориентированного состояния, является разделом поляризационной лазерной спектроскопии и исследуется экспериментально и теоретически уже более 20 лет. Этот метод позволяет получать уникальную информацию о различных, в том числе автоионизационных, состояниях атомов. Использование перестраиваемых лазеров и синхротронного излучения открывает новые экспериментальные возможности, например: исследование АС лежащих в ВУФ области спектра [87-91]. Возбуждение АС лазерным излучением видимого диапазона может быть осуществлено при помощи многофотонного резонансного или нерезонансного процессов возбуждения. Дополнительное преимущество двухфотонных процессов перед двухступенчатыми возникает для промежуточных состояний с ненулевым полным моментом, когда ориентация атомов в промежуточных состояниях может быть нарушена в результате процессов эффузии излучения и столкновительной деполяризации.
Так, например, деполяризация атомов в промежуточном состоянии бвбр Ру) при ступенчатом возбуждении поляризованным излучением атомов Ва была обнаружена при концентрации атомов в пучке большей, чем 1010 част/с см д [50, 54]. Деполяризация ориентированных атомов сушественно уменьшается, если возбуждение промежуточного состояния происходит при помощи двухфотон-ного процесса. В этом случае излучательная релаксация в основное состояние запрещена правилами отбора, в результате влияние эффузии излучения и столкновительной деполяризации на ориентацию атомов в промежуточном состоянии практически не сказывается для концентрации атомов в пучке вплоть до 1013с 3., что обеспечивает экспериментальные преимущества в исследовании угловых распределений с высоким угловым разрешением. Теоретическое описание возбуждения АС поляризованным излучением было сделано в работе [54], где был использован формализм волновых функций. Использование методов матрицы плотности позволили сушественно упростить суммирование по ненаблюдаемым проекциям угловых моментов. Особенно удобным этот метод оказался при описании возбуждения АС поляризованных атомов [9]. Предварительная поляризация атома мишени открывает дополнительные возможности при постановке полного квантовомехапическо-го эксперимента по фотоионизации. В работе рассматривается угловое распределение фотоэлектронов при резонансной двухступенчатой ионизации автоионизационного состояния атома Ва конфигурации 6p8s(3Pi) через 2и - возбужденное промежуточное состояние 6р2(25о). При двухступенчатой ионизации поляризованным излучением выражение для углового распределения фотоэлектронов представим в следующем виде [41]: где dW— вероятность вылета фотоэлектрона внутри телесного угла df2, ра - матрица плотности атомов в промежуточном состоянии, г ho1 - матрица плотности ионизуюшего излучения, Єї, єе- матрицы эффективности детектирования ионов и электронов, R— оператор радиационного взаимодействия, описывающий переход под действием электромагнитного излучения между промежуточным состоянием и конечным.
Выражение для мультиполя 2ш- возбужденного промежуточного состояния представимо в виде суперпозиции каналов возбуждений через промежуточные состояния с полным моментом Jа [37]: где I Jo), E - начальное состояние и его энергия, Ja), Е— промежуточное состояние двухквантового возбуждения и его энергия, Л), - конечное состояние двухквантового процесса возбуждения, (Ja \\ R \\ JQ) - приведенный матричный элемент радиационного взаимодействия, PK0Q0 матрица плотности основного состояния атома, PKXQX - матрица плотности электромагнитного излучения первой ступени, /ю -энергия электромагнитного излучения. Суммирование по Ja следует из известной формулы линейных векторных многообразий: При описании процесса автоионизации будем использовать формализм неприводимых тензорных операторов. Следуя [37], запишем мультиполи состояний для фотонов и атомов в основном промежуточном и конечном состояниях. а) Поляризационная матрица плотности электромагнитного излучения имеет следующий вид [45]. Используя ее выражение в явном виде запишем мультиполь состояния для дипольного излучения:
