Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА 1. Методы оценки радиационной обстановки на местности . 16
1.1. Источники радиоактивности в поверхностном слое грунтов 17
1.2. Уран, как индикатор радиационной обстановки на обследуемой местности. 29
1.3. Анализ существующих методов определения локального загрязнения радионуклидами почвы на природном и глобальном фоне . 36
1.4. Обоснование концепции разделения природных и техногенных компонент концентрации изотопов урана. 41
1.5. Резюме. 49
ГЛАВА 2. Современные технические средства для исследования радиоактивности конденсированных сред . 51
2.1. Современное аппаратурное обеспечение для измерения гамма-радиоактивности объектов окружающей среды. 51
2.2. Низкофоновая камера и полупроводниковый гамма-спектрометр . 58
2.3. Применение современных геоинформационных технологий для представления экспериментальной информации. 64
2.4. Разработка методологии и технологии реализации базы радиоэкологических данных на основе электронной карты. 74
2.5. Резюме. 78
ГЛАВА 3. Разработка метода определения концентраций техногенных компонент концентраций изотопов урана на фоне естественной радиоактивности . 80
3.1. Методы экспериментального определения фонового уровня радиоактивности. 81
3.2. Метод запаздывающих нейтронов и метод нейтронно-активационного анализа по определению суммарных концентрации изотопов урана в грунтах . 103
3.3. Определение равновесных естественных и техногенных компонент концентраций изотопов урана в поверхностных почвах и грунтах. 113
3.4. Разделение неравновесных компонент концентраций изотопов урана. 114
3.5. Резюме. 117
ГЛАВА 4. Оценка радиационной обстановки на территории томского района . 119
4.1. Расчет дозовых нагрузок на население города Томска и Томского района. 119
4.2. Корреляционная связь равновесных и неравновесных компонентов концентраций изотопов урана с другими идентифицированными радионуклидами природного и техногенного происхождения . 141
4.3. Источники природной и техногенной радиоактивности, идентифицированные по анализу поверхностных фунтов. 145
4.4. Рекомендации по эффективному использованию комплексного ядерно-физического метода естественного и техногенного урана для оценки радиационной обстановки на местности. 147
4.5. Резюме. 149
Выводы. заключение 152
Список литературы 157
Приложение 170
- Анализ существующих методов определения локального загрязнения радионуклидами почвы на природном и глобальном фоне
- Низкофоновая камера и полупроводниковый гамма-спектрометр
- Метод запаздывающих нейтронов и метод нейтронно-активационного анализа по определению суммарных концентрации изотопов урана в грунтах
- Корреляционная связь равновесных и неравновесных компонентов концентраций изотопов урана с другими идентифицированными радионуклидами природного и техногенного происхождения
Введение к работе
АКТУАЛЬНОСТЬ РАБОТЫ.
В России в 1994 году Правительство Российской Федерации приняло
Федеральную целевую программу снижения уровней облучения населения
России и производственного персонала от природных источников
ионизирующего излучения (программа «Радон»). В 1996 году приняты
Федеральный закон «О радиационной безопасности населения» и нормы
радиационной безопасности НРБ-96, а с 2000 года введены нормы
радиационной безопасности НРБ-99. В этот период начались активные
радиационные обследования территорий в отдельных регионах РФ. В
настоящее время из-за отсутствия финансирования для многих регионов все
еще открыта проблема оценка уровней облучения естественными
радионуклидами от природных и техногенных источников.
На современном этапе развития цивилизации обеспечение
радиационной безопасности человека и окружающей среды становится
актуальной проблемой в связи с возрастающей потребностью сообщества в
наращивании энергетических мощностей и в связи с сопутствующим этому
процессу выбросом в окружающую среду радиоактивных элементов.
Достоверная информация об уровнях радиоактивного загрязнения
окружающей среды является необходимым условием для оценки дозовых
нагрузок на население и для принятия решений о проведении мероприятий по
обеспечению радиационной безопасности.
Многолетнее функционирование предприятий энергетики привносит на
прилегающие территории дополнительную радиоактивность, элементный
состав которой повторяет естественную радиоактивность, аккумулированную
в объектах окружающей среды. Поэтому выделение техногенной
радиоактивности на фоне естественной, аккумулированной в объектах
окружающей среды, например, в почве, достаточно сложная аналитическая
задача и способы ее решения недостаточно наработаны. Нет корректных
способов определения относительных вкладов в загрязнение окружающей
среды каждого отдельного предприятия, совокупности предприятий, расположенных на ограниченной территории, которые могут быть источниками дополнительной радиоактивности, сбрасываемой в окружающую среду.
Из всей совокупности естественных радионуклидов уран широко используется в промышленности и присутствует практически во всех рудах и в энергетическом топливе, добываемом их недр Земли. Следовательно, загрязнение объектов окружающей среды ураном обусловлено комплексом техногенных источников [1, 7, 89]. Однако, способы использования в промышленности, источники и пути поступления в окружающую среду изотопов урана, различны. Кроме того, содержание и физико-химические свойства урана в выбросах различного рода техногенных источников также различны, что способствует активному развитию комплекса экспериментальных методов определения концентраций техногенных изотопов урана в натурных образцах [84,^85, 127]. Службы радиационного контроля различной ведомственной принадлежности используют для определения концентраций изотопов урана, аккумулированных в объектах окружающей среды, прямой гамма-спектрометрический метод по гамма-излучению дальних дочерних продуктов распада в радиоактивных семействах изотопов урана. Очень часто результаты анализов представляются без проверки сохранения или нарушения радиоактивного равновесия в радиоактивных цепочках распада изотопов урана. Тогда конечная цель таких измерений - оценка доз внешнего и внутреннего облучения населения на обследуемых территориях, дает недостоверный результат. Радиоактивное равновесие может нарушаться в силу разных причин, например, за счет природных геохимических процессов, происходящих в объектах окружающей среды [24, 47, 55] или в технологических процессах предприятий ЯТЦ [84, 87]. Использование одного ядерно-физического метода анализа не позволяет определить концентрации равновесных и неравновесных компонент изотопов урана в природных объектах. Для этого необходимо использование
6 взаимосвязанного комплекса ядерно-физических методов. При изучении
миграции и переноса естественных радионуклидов в природе недостаточно
оперировать концентрациями естественных радиоактивных элементов (U, Th,
К). Необходимо исследовать их изотопный состав и концентрации
неравновесных компонент в объектах окружающей среды. Это позволит
оценить относительные вклады разделенных компонент в дозу облучения
населения, а также использовать неравновесные компоненты в качестве
индикаторов миграции и техногенного привнесения радиоактивных
элементов от локальных источников.
Совокупность перечисленных выше причин ставит задачу разработки и
практической реализации метода по определению техногенного вклада в
загрязнение объектов окружающей среды радионуклидами в ряд актуальных
задач обеспечения радиационной безопасности человека и окружающей
среды.
СОСТОЯНИЕ ПРОБЛЕМЫ.
Радиоактивность природных объектов: воды, атмосферного воздуха,
почвы, растительности обусловлена комплексом природных и техногенных
а-, Р", у- излучателей. Для получения достоверной информации об
источниках дополнительной радиоактивности на фоне естественной
требуется селективная идентификация радионуклидов, аккумулированных в
объектах окружающей среды.
Существует система, предназначенная для выявления антропогенных
изменений состояния природной среды - радиационный мониторинг [141].
Задачи антропогенного изменения окружающей среды решаются с
использованием долговременного мониторинга, проводимого в течение пяти
и более лет [4, 31, 107, 140]. Вопросам организации радиационного
мониторинга на территориях, непосредственно примыкающих к АЭС,
посвящено большое количество публикаций, как в России, так и за рубежом
[4, 140, 31, 34, 151-154]. Следует отметить, что в настоящее время не
существует единого мнения не только о методологии мониторинга АЭС, но и
о целесообразности его проведения [4]. Автор убежден в необходимости
мониторинга, но с условием оптимизации схемы мониторинга и, соответственно, оптимизации количества применяемых ядерно-физических методов элементного анализа объектов окружающей среды. При этом необходимо учитывать радиоактивные загрязнения природных объектов радиоактивностью, источниками которой являются предприятия аграрно-промышленного комплекса, предприятия, сжигающие органическое топливо (ТЭС, ГРЭС, котельные и т.п.).
Анализ литературных источников показывает, что объектами долговременного мониторинга, в основном, являются территории, относящиеся к разряду зон наблюдения предприятий, связанных с ядерным топливным циклом [4, 5, 20, 27-31]. Если перед началом строительства предприятия на площади будущей застройки произведены измерения фоновой природной радиоактивности [4], то результаты последующего мониторинга достоверно характеризуют влияние функционирующего предприятия на территорию зоны наблюдения. Но в большинстве регионов России, на территориях которых работают предприятия ЯТЦ, таких предварительных исследований местности не проводилось. Поэтому есть необходимость разработки методов определения фонового уровня радиоактивности, даже после длительного радиоактивного прессинга на окружающую среду со стороны предприятий энергетики и сельского хозяйства. Такую задачу можно решить однократным отбором образцов на обследуемой территории с последующим их лабораторным анализом, без применения долговременного радиационного мониторинга. Для этого необходим достаточно большой объем аналитической информации о радиоактивности объектов окружающей среды, на основе которого создается база данных.
Для управления базой радиоэкологических данных нами предложено использовать географическую информационную систему (ГИС) [75, 76]. С целью визуализации поверхностных распределений радионуклидов по обследуемой территории и привязки их к географическим ориентирам на
местности, в среде ГИС использована географическая электронная карта (например, г.Томска и Томского района). ГИС-технология объединяет традиционные операции управления базами данных, такими как запрос и статистический анализ, с преимуществами полноценной визуализации и географического поверхностного распределения. Оригинальный подход к применению ГИС и созданию в ее среде многоуровневой базы радиоэкологических данных посвящена вторая глава настоящей работы.
В качестве объекта исследования выбран поверхностный слой почвы, толщиной пять сантиметров. Почва считается наиболее значимым источником внешнего облучения человека. Кроме того, почва служит основным "депо" долгоживущих радионуклидов, в котором они пребывают в течение длительного периода времени, по сравнению со временем пребывания в остальных звеньях биологических цепочек [4, 6, 7].
К настоящему время накоплен большой объем сведений о распределениях, концентрациях и миграции радионуклидов в почвах различных типов [4, 45, 46]. Однако нет единой, разработанной до логического завершения, методологии радиационного мониторинга почв.
Проблема воздействия радиоактивных элементов на человека в среде его жизнедеятельности связана не только с их концентрацией и распределением по территориям, но и с особенностями их миграции. Это в полной мере относится и к тяжелым радионуклидам естественного происхождения (U, Th, К), повышенные концентрации которых чаще обусловлены, в настоящее время, техногенными причинами. Исключением являются территории с выходами на поверхность земли природных месторождений пород, обогащенных торием, ураном, калием [9, 47]. ...
Радиоактивный элемент уран широко используется в промышленности^ и присутствует во всех рудах и в энергетическом топливе, добываемых из недр Земли. Его широкое использование и практически повсеместное присутствие во всех технологических и топливных процессах проводит к выбросам от функционирующих промышленных объектов на прилегающие
территории. Поступление урана в почвенный покров связывают, главным образом, с функционированием предприятий по добыче, переработке некоторых видов минерального сырья и ископаемого топлива, а также с применением в сельскохозяйственном производстве фосфатных удобрений [7, 48]. В технологических циклах предприятий ЯТЦ изотопы урана очищаются от дочерних продуктов распада [84, 87], в результате чего радиоактивное равновесие в цепочках распада нарушается. Соответственно, энергетические спектры излучений, генерируемые материнскими ядрами изотопов урана сильно отличаются от спектров излучений природных равновесных радиоактивных рядов. Этот факт и определяет различия в методах измерения активностей и определения концентраций равновесных и неравновесных изотопов урана, аккумулированных в объектах окружающей среды.
При сжигании органического топлива в золопылевых выбросах из труб и в золоотвалах вековое равновесие в радиоактивных рядах изотопов урана не нарушается. Поэтому выбросы, осевшие из атмосферы на поверхность почвы, дополняют ее естественную радиоактивность.
Неравновесная компонента урана в почве может быть обусловлена биохимическими и геохимическими миграционными процессами, протекающими в природе. В местах развития резко восстановительных (для UVI) условий, например, в глубинных подземных водах или в некоторых иловых отложениях морей, озер и рек, почти весь уран переходит из шестивалентного в четырехвалентное состояние и практически выпадает из раствора [52].
Неравновесное состояние урана в почвах еще можно объяснить тем, что органические вещества в почве способны накапливать растворенный уран [52-55]. В процессе накопления урана органические вещества нарушают радиоактивное равновесие [47, 48, 51]. В связи с этим, очевидно, что неравновесные компоненты изотопов урана и тория имеют сопоставимую с равновесными радиоэкологическую значимость. Это указывает на
необходимость их учета при проведении радиоэкологического мониторинга сферы сельского хозяйства, расчета доз облучения биологических объектов, а также при нормировании содержания ЕРН в почвах и сельхозпродукции.
На обогатительных предприятиях, заводах по разделению изотопов урана возможно загрязнение прилегающих территорий неравновесными компонентами изотопов урана.
При наземном испытании ядерного оружия происходит локальное загрязнение территорий продуктами деления [2, 24]. Например, при взрыве ядерного боеприпаса территория загрязняется 235U, 239Pu и 238U и продуктами их деления. К глобальным выпадениям относятся радиоактивные продукты, выпадающие из стратосферы. Процесс этого выпадения длится годами на поверхность всего земного шара. Радионуклиды 90Sr и ,37Cs в составе глобальных осадков выпадают в водорастворимой форме. Не разделившиеся атомы изотопов 238U, 235U и 239Pu осаждаются, в основном, в нерастворимой форме химических соединений. В результате происходит технологическое повышение естественного радиационного фона, т.к. уран, с исходных позиций, природный радионуклид и является одним из основных радиоактивных элементов, формирующих радиационный фон Земли.
Обладая свойством растворимости в воде, уран способен мигрировать и создавать вечные аномалии, которые также препятствуют выделению техногенных компонент урана на фоне естественной радиоактивности.
В качестве трассеров миграции наиболее удобно использовать изотопные отношения: 234U/238U, 228Th/232Th, 230Th/232Th, а в ряде случаев - и отношения дочерних продуктов распада изотопов урана, например, Ra/ U, 230Th/234U и др. [47]. Как правило, разделение радионуклидов происходит на границе двух фаз, например, твердой и жидкой. Жидкая фаза обогащается более подвижными, дочерними радионуклидами U, Th, а в сопряженной твердой фазе наблюдается, соответственно, их дефицит. В результате этого процесса радиоактивное равновесие в исследуемой системе будет нарушено. Изотопные отношения в жидкой фазе будут больше равновесного значения, а
11 в твердой фазе - меньше. Нарушенное радиоактивное равновесие, таким образом, будет указывать на существование миграции урана и тория в данных физико-химических состояниях миграционной среды.
Все перечисленные факты определили необходимость разработки нового метода определения естественного и техногенного урана разделением концентраций изотопов урана, аккумулированных в объектах окружающей среды, на четыре компоненты: естественную равновесную; техногенную равновесную; естественную неравновесную; техногенную неравновесную. Метод реализуется комплексным анализом измерительных образцов, приготовленных из натурных проб, отобранных на объектах окружающей среды, применением инструментального гамма-спектрометрического анализа, нейтронно-активационного анализа и метода запаздывающих нейтронов с последующей компьютерной обработкой результатов в пакете программного обеспечения ГИС. Физические основы метода представлены в главе 3 настоящей работы. Результаты применения разработанного метода использованы для дифференцирования эквивалентных дозовых нагрузок на население, проживающее на обследованных территориях. Оценки эквивалентных доз для населения представлены в главе 4 настоящей работы.
ЦЕЛЬ И ЗАДАЧИ РАБОТЫ.
Целью является разработка метода разделения равновесных и
неравновесных компонент концентраций изотопов урана в объектах
окружающей среды с последующей оценкой их относительных вкладов в
эффективную эквивалентную дозу внешнего облучения населения.
Задачи исследования.
1. Разработка физической модели метода разделения концентраций изотопов
урана в объектах окружающей среды на равновесные и неравновесные компоненты.
Выбор комплекса ядерно-физических методов анализа для экспериментального определения компонент концентраций изотопов урана в натурных образцах.
Создание базы данных по радиоактивности, аккумулированной в
поверхностном слое почв, с применением технологии географической информационной системы, на примере обследования территории Томского района. 4. Определение источников естественной природной и техногенной радиоактивности, оценка значимости их относительных вкладов в эффективную эквивалентную дозу внешнего облучения населения.
НАУЧНАЯ НОВИЗНА:
1. Предложено рассматривать концентрацию изотопов урана в природных
объектах как индикатор выбросов техногенной радиоактивности с
промышленных предприятий и территорий интенсивной
жизнедеятельности в природный комплекс.
Впервые предложен новый метод разделения измеренных концентраций изотопов урана, аккумулированных в объектах окружающей среды, на четыре компоненты: естественную равновесную; техногенную равновесную; естественную неравновесную; техногенную неравновесную. Предложенным методом определены относительные вклады компонент концентраций в суммарную радиоактивность и дозовую нагрузку на население.
Научно обоснована и разработана концепция использования комплекса ядерно-физических методов анализа для экспериментального определения компонент концентраций изотопов урана в натурных образцах.
4. Разработана технология получения оценок распределений интегральных
запасов техногенных радионуклидов в поверхностном (5 сантиметровом)
слое почв с применением ГИС.
ПРАКТИЧЕСКАЯ ЗНАЧИМОСТЬ заключается в
полезности применения метода разделения концентраций изотопов урана
на компоненты с использованием комплекса ядерно-физических методов анализа для определения доли техногенной радиоактивности в объекты окружающей среды предприятиями ядерного топливного цикла и предприятиями энергетики, работающими на органическом топливе;
возможности использования оценок доз внутреннего облучения за счет
поступления в организм человека неравновесного урана при оценке вклада естественных и техногенных радионуклидов в суммарный уровень облучения населения;
применимости метода разделения концентраций изотопов урана на компоненты с использованием комплекса ядерно-физических методов для решения прикладных задач в различных областях науки и техники: геоэкологии, геофизике, радиоэкологии и др.;
возможности проведения радиационного мониторинга на территориях вблизи радиационно-опасных промышленных объектов с отображением динамики в результатах мониторинга применением ГИС - технологии;
возможности определения радиационного загрязнения природной среды радиоактивными продуктами при испытаниях ядерных зарядов и аварийных выбросах радиоактивности в окружающую среду, а также возможности ретроспективного и перспективного моделирования степени воздействия радиоактивных загрязнений на биологические объекты и население.
Практическая значимость подтверждена двумя актами внедрения
результатов диссертационной работы: низкофоновый полупроводниковый
гамма-спектрометр, внедренный в учебный процесс в ТПУ для подготовки
специалистов по специальности 330300 "Радиационная безопасность
человека и окружающей среды" (акт внедрения от 12.01.2004 г.);
компьютерная база данных "Распределение естественной и техногенной
радиоактивности в поверхностном слое почв на территории Томского района
и г. Томска", внедренная для использования в Департамент природных
ресурсов и охраны окружающей среды Администрации Томской области (акт
внедрения от 20.01.2004 г.).
ПОЛОЖЕНИЯ ВЫНОСИМЫЕ НА ЗАЩИТУ:
1. Метод определения концентраций изотопов урана, аккумулированных в
объектах окружающей среды, с разделением их на четыре компоненты:
естественную равновесную; техногенную равновесную; естественную
неравновесную; техногенную неравновесную. В этом случае, при последующей обработке результатов анализа в пакете программного обеспечения географической информационной системы (ГИС), возможно не только дифференцирование источников техногенной радиоактивности на обследуемых территориях, но и идентификация их по географическому признаку с оценкой относительных вкладов в суммарную радиоактивность.
Способ управления многоуровневой базой данных по радиоактивности, аккумулированной в объектах окружающей среды, работающей в интерактивном режиме и позволяющий оперативно моделировать эффективную эквивалентную дозу внешнего облучения населения на обследуемых территориях с точностью до погрешности экспериментальных результатов.
Комплексный метод экспериментальных исследований натурных образцов, обеспечивающий выделение неравновесной компоненты концентрации изотопов урана в объектах окружающей среды на фене равновесной компоненты, основанный на одновременном применении трех ядерно-физических методов: нейтронно-активационного; метода запаздывающих нейтронов; прямой инструментальной гамма-спектрометрии натурных образцов.
Способ ранжирования относительных вкладов от разных источников
радиоактивности естественного и техногенного происхождения в
эффективную эквивалентную дозу внешнего облучения населения на
обследованных территориях, позволяющий минимизировать размеры
санитарно-защитных зон вокруг потенциально опасных объектов.
ЛИЧНЫЙ ВКЛАД АВТОРА.
Личный вклад заключается в постановке задач теоретических и
экспериментальных исследований по теме диссертационной работы, в
разработке концепции метода разделения концентраций изотопов урана на
четыре компоненты. Экспериментальные результаты, представленные в
диссертации, получены им лично. Диссертант рассчитывал изоповерхностные
распределения удельных активностей радионуклидов, производил
идентификацию источников привнесенной радиоактивности, проводил
расчеты эффективных эквивалентных дозовых полей на обследованных
территориях, определял вклады отдельных компонент активностей
естественной и техногенной радиоактивности в суммарную дозовую нагрузку
на население.
АПРОБАЦИЯ РАБОТЫ.
Результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на
следующих конференциях: Международном симпозиуме "Контроль и
реабилитация окружающей среды" (Томск, 1998); научно-практической
конференции молодежи «Проблемы региональной экологии» (Томск, 1998);
4ой и 5й областных международных научно-практических конференциях
"Современные техника и технологии" (Томск, 1998, 1999); 3й Всесоюзной
конференции "Экоаналитика-98" (Краснодар, 1998); научно-методической
конференции "Образовательные технологии: состояние и перспективы"
(Томск, 1999); 3м международном научном симпозиуме «Проблемы геологии
и освоения недр» (Томск, 1999); Научно-практической конференции НИО-5,
РФЯЦ-ВНИИТФ (Снежинск, 2000); Всероссийской научно-технической
конференции "Энергетика: экология, надежность, безопасность" (Томск,
2001); Международной научно-практической конференции «Проблемы и
перспективы технологий атомной промышленности» (Томск, 2001);
1ой и 2й научно-технических конференциях «Научно-инновационное
сотрудничество» (Москва, 2002, 2003).
ПУБЛИКАЦИИ.
По теме диссертации опубликовано 21 печатная работа: статей - 8;
докладов (тезисов) на конференциях - 13.
ОБЪЁМ И СТРУКТУРА.
Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, выводов,
заключения, и списка литературы, изложенных на 169 страницах
машинописного текста. Содержит 16 рисунков, 25 таблиц, 49 страниц
приложения и список литературы (154 наименования).
Анализ существующих методов определения локального загрязнения радионуклидами почвы на природном и глобальном фоне
В настоящее время существует несколько подходов к решению проблемы о вкладе предприятий ЯТЦ и АЭС в загрязнение окружающей среды. Рассмотрим некоторые из них. Наряду с предприятиями ЯТЦ и АЭС источниками радиоактивности в окружающей среде являются: - глобальные выпадения урана, плутония и их продуктов, выброшенные в атмосферу в результате испытаний ядерного оружия; - выпадения, обусловленные аварийными выбросами на ЧАЭС; - природный фон; - выбросы других промышленных предприятий, не связанных с ЯТЦ. Здесь основная роль принадлежит тепловым электроцентралям, работающим на каменном угле. Выделить вклад предприятий ЯТЦ и АЭС в общее радиоактивное загрязнение территорий можно при обработке результатов лабораторных анализов образцов, отобранных с объектов окружающей среды. Существует несколько методов обработки лабораторной информации. Самый простой метод — выделение промышленного радиоактивного загрязнения на фоне глобального загрязнения. Он основывается на использовании закономерностей пространственного распределения радионуклидов в почве и закономерностей их миграции. Этот метод применим для долгоживущих радионуклидов, находящихся на целинных почвах. Особенно хорошо он работает при определении удельной массовой активности радионуклида Cs. Отбирая послойно и измеряя пробы почвы, можно установить глубину нахождения максимума распределения цезия [57]. Зная коэффициент дренирования цезия в данном типе почвы с определенной точностью можно определить год выброса (аварии). Однако применение этого метода в настоящее время вызывает определенные затруднения, так как в результате аварии на ЧАЭС было выброшено значительное количество Cs, которое существенным образом изменило его распределение в почве.
Определение 137Cs и привязка его, к какому либо источнику загрязнения возможна, если при измерении обнаруживается сопутствующий, менее долгоживущий, изотоп 134Cs. Такой метод выделения 137Cs на фоне глобального загрязнения был использован при исследовании радиационной обстановки после аварии на Чернобыльской АЭС [7]. Период полураспада 134Cs 2,3 года, т.е. распадается он значительно быстрее 137Cs. Поэтому выделение техногенной компоненты ,37Cs от локальных источников (имеется ввиду - источников загрязнения в регионе, где проводится исследование радиационной обстановки) достаточно проблематично, если прошел достаточно длительный срок со дня аварийного выброса осколочных радионуклидов. А при штатной работе АЭС эта методика себя не оправдывает. Но, учитывая достаточную простоту и доступность данного метода, уже сейчас необходимо начинать детальное наблюдение за распределением и переносом изотопов Cs по профилю почвы на контрольных площадках, на различных расстояниях от предприятий ЯТЦ и АЭС. Да эта методика применима, но только при долговременном мониторинге. Другими, более трудоемкими в плане сбора информации, методами являются методы, использующие данные об элементном составе отобранного образца и характеристиках выбросов известных источников. Представим результаты таких измерений в следующем виде: где / - индекс, представляющий номер образца; j — индекс, представляющий номер радионуклида./ в /-ом образце; ik -индекс, представляющий номер источника радиоактивности; ац. - относительный вклад к-го источника радиоактивности в /-ом образце (предполагается равным для всех загрязнителей); Xkj — спектр источника загрязнения, то есть величина выброса к-м источником радионуклида у-го типа; ц— обобщенная погрешность, включающая погрешность методов измерения. Запишем в матричной форме: ? = А-Х, (1.2) Значение є неизвестно. Задача заключается в определении матрицы А при минимизации погрешности е.
В последнее время были разработаны алгоритмы, позволяющие получить решение сингулярным разложением, при котором А записывается в виде: A = Y-CT-Z-l-ST-Y (1.3) где, С, A, S - специального вида матрицы, получаемые из исходного уравнения. Данный метод был опробован для различных экологических задач, но полученные результаты пока, к сожалению, плохо поддаются интерпретации и его практическое применение затруднено [4]. Попытки практического применения этого метода выявили следующие недостатки и ограничения: для реализации метода необходимо полное определение значений элементов матриц, входящих в исходное уравнение, что на практике не всегда удается сделать. Например, трудно получить информацию о спектрах источников излучений; уравнение предполагает, что процесс загрязнения носит стационарный характер, то есть вклад к-го источника в і-м образце одинаков для всех радионуклидов в любой произвольно выбранный момент времени, а спектр к-го источника в пространстве неизменен. Тем не менее, авторы работ [4, 58] считают, что этот метод является наиболее перспективным для решения задач, подобных поставленной выше. Его можно применять для интерпретации измерений в режиме реального масштаба времени. Поэтому, для устранения указанных выше недостатков, ведется работа по дискретизации измеряемого параметра в пространстве и времени с тем, чтобы предположения, положенные в основу уравнения, имели место. Для устранения проблем, возникающих из-за неполного определения элементов матрицы X, предполагается использовать методы сферической таксономии, которые в аналогичных случаях применяются в факторном анализе. Еще один метод выделения относительных вкладов различных источников в общую радиоактивность объектов окружающей среды основан на представлении результатов измерений в виде многомерной статистической структуры, то есть результаты измерений отдельных образцов рассматриваются, как результаты независимого статистического обследования и представляются в виде матрицы:
Низкофоновая камера и полупроводниковый гамма-спектрометр
Широкая область использования гамма-спектрометрии в радиоэкологии, элементном анализе состава веществ и при контроле или сертификации продукции промышленности и сельского хозяйства, предъявляет к ней ряд требований, необходимых для получения достоверной информации: высокое энергетическое разрешение; высокая эффективность регистрации; минимальное значение отношения «сигнал-шум»; наименьший уровень флуктуации фона; температурная стабильность помещения; качество электронной аппаратуры. Эти требования при разработке гамма-спектрометров являлись определяющими [73, 98, 101]. Нами был разработан, аттестован и запущен в эксплуатацию полупроводниковый гамма-спектрометр на основе германиевого детектора типа ДГДК-100В с паспортной чувствительностью 100 мм [62-64]. В состав спектрометра, кроме детектора, входят следующие компоненты (см. рис.2.1): - электронный тракт, состоящий из набора блоков усилителей и источников питания в стандарте «ВЕКТОР» [73]; - защитный экран - низкофоновая камера (НФК); - вычислительный комплекс IN-1200 (GROUPE INTERTECHNIQUE). Гамма-спектрометр в комплекте с другими установками для анализа полей ионизирующих излучений, составляет техническую базу учебно-научной лаборатории радиационного контроля при ТПУ (ЛРК ТПУ), аккредитованную САРК Госстандарта России [102]. Защиту детектора обеспечивает НФК, внутри которой размещен детектор. НФК представляет собой (рис.2.2) комбинированную защиту в виде последовательного набора слоев из защитных материалов: свинца, стали, алюминия. Внутренний объем НФК составляет 0,0366 м . Камера имеет форму параллелепипеда с внутренними размерами 285x285x450 мм (см. приложение 2). Основной защитный материал - свинец, толщиной 100 мм во всех направлениях относительно детектора. Для уменьшения вклада в аппаратурный спектр моноэнергетической линии характеристического рентгеновского излучения от свинца внутренняя поверхность камеры облицована 10 мм слоем стали и 10 мм слоем алюминия. Подставка под НФК, в которой размещен сосуд Дьюара с жидким азотом, также облицована 50 мм свинца. Общая масса НФК с подставкой составляет 2 тонны. Кратность ослабления фона определена в двух измерениях фоновых спектров при шестичасовой экспозиции: детектор внутри НФК; детектор снаружи. Эффективность снижения фона защитной камерой определена как по отдельным фотопикам фонового спектра, так и интегрально по всему спектру. Предварительно проведена калибровка спектра по энергии, энергетическому разрешению и эффективности регистрации фотонов гамма излучения с помощью многореперного образцового гамма-источника 152Еи (ОИСН № 420/7044-1), выполненного в геометрии сосуда Маринелли, объемом 1 литр. Источник аттестован в Центре метрологии ионизирующих излучений «ВНИИФТРИ» Госстандарта России.
В таблице 2.3 приведены результаты анализа и метрологические характеристики спектрометра по результатам обработки фоновых спектров с применением НФК и без нее. Наибольшее значение коэффициента ослабления фона К получено для фонового излучения 40К. Результаты показывают не только эффективное подавление внешнего фонового излучения, но и о незначительном содержании природного радионуклида 40К в конструкционных материалах камеры и детектора. Аппаратурный фон спектрометра измеряли в той же геометрии, в которой производится анализ, чтобы обеспечить достаточную статистику отсчетов и, следовательно, хорошую точность определения фона. Это особенно важно для измерений низкоактивных образцов, содержащими природные радионуклиды, т.к. в спектре фона содержится до 30 гамма-линий радионуклидов из семейств урана и тория. В соответствии с рекомендациями [92] периодически (не менее 1 раза в месяц) поверхности детектора и внутренние поверхности низкофоновой камеры очищались от возможных загрязнений и измерения фона повторялись. Стабильность фона проверялась по методике, представленной в работе [7]. В качестве вторичной электронной аппаратуры в спектрометре использован амплитудный анализатор импульсов СТ-4096 комплекса IN-1200 в стандарте NIM . Серия IN-1200: измерительная система с ЭВМ и компьютер, работающий в реальном масштабе времени (см. приложение 2).
Архитектура IN-1200 основана на VME-шине 32 бита. Машина приводится в действие управляющей программой реального времени и операционной системой эксплуатации UNIX. Для обработки аппаратурных гамма-спектров использована программа "NUCL", разработанная компанией GROUPE INTERTECHNIQUE, которая позволяет проводить: - количественный и качественный анализ гамма-спектров; - управление анализатором и параметрами накопления спектра; - калибровку по энергии, разрешению и эффективности; - вычисление активностей, погрешности и МИА. Разработанный полупроводниковый гамма-спектрометр был аттестован со следующими метрологическими характеристиками: 1. Энергетический диапазон работы спектрометра - (100-2800) кэВ. 2. Погрешность измерения активности радионуклида Cs в диапазоне (2-50000) Бк -(4-60)%. 3. Фон в диапазоне (656-667) кэВ - 0,0078 имп/с.
Метод запаздывающих нейтронов и метод нейтронно-активационного анализа по определению суммарных концентрации изотопов урана в грунтах
Для определения суммарных концентраций U в натурных образцах почв нами был использован метод запаздывающих нейтронов. В приложении 18 приведены основные метрологические параметры наиболее распространенных в настоящее время лабораторных методов определения концентраций изотопов урана в природных объектах. Как показала практика, для массовых анализов в радиоэкологических исследованиях используются наиболее экспрессные и относительно дешевые методы [4, 6, 7]. Широкое распространение получил люминесцентный анализ и, особенно, его таблеточный вариант, который отличается высокой производительностью. Для определения валового содержания урана в породе применятся два варианта методики, названные условно ЦАЛ-1 и ЦАЛ-2 [88]. В варианте ЦАЛ-1 предел обнаружения урана из навесок 0,2 г составляет 3-Ю"5 масс.% (3 Бк/кг). Погрешность воспроизводимости в определенном диапазоне концентраций составляет 10 %. В варианте ЦАЛ-2 используется навеска 1 г и предел обнаружения по этому варианту -5-Ю 6 масс.% (0,5 Бк/кг) урана. Погрешность воспроизводимости 13 %. Для оценки содержаний "подвижного урана" используется методика, в которой анализируемый образец обрабатывается смесью кислот НС1 + HNO3. В этом варианте предел обнаружения составляет 5-Ю"5 масс.% (5 Бк/кг) урана, а погрешность воспроизводимости - 13 %. При менее агрессивном способе выделения урана из образцов обработка производится слабокислыми, слабощелочными растворами. В этом случае предел обнаружения равен 1-Ю"5 масс.% (1 Бк/кг) урана, а погрешность воспроизводимости - 15 % .
Однако, необходимо учитывать, что люминесцентный анализ часто дает заниженные результаты из-за неполного извлечения урана из образца и гасящего действия примесных элементов на люминесценцию урана. Оба занижающих фактора не поддаются учету и зависят от химических форм вхождения урана в анализируемый образец, а также и от химического состава образца. Недостатком люминесцентного анализа является и то, что верхняя граница рабочего диапазона определяемых концентраций урана ограничена 0,01 %, так как при более высоких концентрациях нарушается линейность зависимости выхода люминесценции от концентрации урана. При концентрациях урана выше 10" масс. % в образцах целесообразно использовать рентгеноспектральный, флуоресцентный метод (РСА или РФА) [88, 137]. Этот метод имеет предел обнаружения, равный 2-Ю"4 масс. % (20 Бк/кг) урана в одном образце. Однако, как показала практика, предел обнаружения РСА (или РФА) не позволяет анализировать низкорадиоактивные образцы и имеет склонность к завышению результатов по урану, особенно для образцов с высоким содержанием урана, что объясняется влиянием элементов матрицы образца. Применение рентгеноспектрального флуоресцентного анализа урана значительно снизило потребность в прямой гамма-спектрометрии (ГСА) по естественной радиоактивности. ГСА целесообразно использовать в том случае, когда помимо концентрации равновесного урана в образцах необходимо определять концентрации радия, тория и калия, а также для определения техногенного радионуклида 137Cs с сохранением образца. Неплохими метрологическими параметрами для проведения массовых анализов обладает разработанный нами (см. гл.2, раздел 2.2) низкофоновый гамма-спектрометр на основе полупроводникового детектора ДГДК-100В лаборатории радиационного контроля ТПУ [64]. Для навесок 400-1500 г предел обнаружения достигает 2-Ю"5 масс. % (2 Бк/кг) эквивалент урана (по Ra), а погрешность воспроизводимости - 3-И5 % [62, 63].
Основными недостатками многокомпонентного гамма спектрометрического метода является значительный вес анализируемых образцов (300-И 500 г) и, главное то, что уран определяется по излучению его дальних дочерних продуктов распада, 214РЬ и 214Bi. Кроме того, метод неприменим при высоких содержаниях тория в образце, поскольку при отношении концентраций тория к урану более 10 резко увеличивается погрешность определения радия и, следовательно, урана. С другой стороны, бесспорным достоинством метода является возможность одновременного определения трех и более элементов, а также возможность выполнения анализа в полевых условиях. Метод не обладает экспрессностью. Для оценки радиоактивного равновесия в ряду 238U необходимо экспонировать измеряемый образец от 2 часов и более. Однако неравновесные компоненты изотопов урана или его суммарное содержание в образце этим методом не могут быть определены [60, 61]. Основным из наиболее чувствительных ядерно-физических методов анализа урана является трековая осколочная радиография. Чувствительность метода настолько высока, что позволяет зафиксировать и наблюдать визуально единичный акт деления ядра атома. При этом на детекторе (лавсановая пленка и др.) образуется отпечаток в виде трека. Количество треков пропорционально содержанию определяемого элемента в поверхностном слое анализируемого образца. Предел обнаружения достигает о 10" масс. % (0,001 Бк/кг), а погрешность воспроизводимости - 20-50 %. Метод трудоемок и малоэффективен при количественном анализе, но незаменим при изучении пространственного распределения урана, например, по профилю почвы, или в поверхностном слое образца. Инструментальный метод нейтронно-активационного анализа (ИНАА) с применением полупроводниковой гамма-спектрометрии наведенной активности имеет предел обнаружения 10"5 масс. % (1 Бк/кг) для урана, а воспроизводимость 5-10 %. С точки зрения метрологических параметров метод запаздывающих нейтронов (МЗН) является одним из лучших среди ядерно-физических нейтронно-активационных методов анализа (см. приложение 18).
Корреляционная связь равновесных и неравновесных компонентов концентраций изотопов урана с другими идентифицированными радионуклидами природного и техногенного происхождения
Корреляционный анализ дает возможность делать определенные выводы, если коэффициент корреляции превышает по модулю значение 0,5. В таблице 4.13 приведены результаты корреляционного анализа на предмет определения корреляционной связи всех компонент изотопов урана с другими идентифицированными радионуклидами природного и техногенного происхождения. Кроме того, произведен корреляционный анализ и между всеми компонентами изотопов урана. В первую очередь следует отметить тот факт, что наблюдается антикорреляция 137Cs со всеми другими радионуклидами, включая природные и техногенные компоненты изотопов урана. Это, в какой то мере, доказывает нетехногенное происхождение неравновесных компонент изотопов урана. Т.е., присутствие других радионуклидов в почве никак не 137 _i связано с привнесением в почву радиоактивного Cs, как локального, так и глобального происхождения. Кроме того, не наблюдается сколько-нибудь существенное глобальное выпадение из атмосферы на поверхность почв неравновесных компонент изотопов урана. Следовательно, исключается функционирование СХК, как локального источника поступлений неравновесных компонент изотопов урана в почвенный слой на территории Томского района. Не замечено привнесения неравновесных компонент изотопов урана и в результате глобальных выпадений из атмосферы, источниками которых могли бы быть аварийные выбросы с радиохимических производств предприятий ЯТЦ, испытания ядерного оружия и т.п. Это обстоятельство подтверждает равномерность выбросов ЕРН в окружающую среду предприятиями топливно-энергетического комплекса г. Томска и Томского района. Большие положительные значения коэффициентов корреляции 226Ra с природным и техногенным Th, а так же с техногенными равновесными компонентами изотопов урана, можно объяснить стабильностью химических соединений радия в почве, слабыми миграционными способностями тория [24]. Антикорреляция Ra с суммарной и неравновесными компонентами изотопов урана может служить индикатором неоднородности процессов миграции этих радионуклидов, а также их продуктов распада, в экосистеме почва-вода-почва. Этот факт также свидетельствует о том, что взаимосвязь концентраций Ra с концентрациями неравновесных компонент изотопов урана весьма слабая.
Заметная величина коэффициентов корреляции техногенного радия с ЕРН природного и техногенного происхождения может свидетельствовать о присутствии в почве Томского района значительного количества ЕРН техногенного происхождения. Аналогичная ситуация в корреляции концентраций Ra с концентрациями суммарной и техногенной компонент 232Тп. Анализируя результаты корреляционного анализа можно с уверенностью утверждать, что в выбросах предприятий энергетики на органическом топливе, после его сжигания, концентрации равновесного тория, равновесных изотопов урана и 40К присутствуют в пропорциональных количествах, как и в природных грунтах. В итоге отношения их концентраций, а также природное изотопное отношение 238U/235U, не меняются. Низкие значения коэффициентов корреляции суммарного и техногенного 4 К с другими ЕРН естественного и техногенного происхождения можно объяснить тем, что аграрно-промышленный комплекс Томского района привносит в окружающую среду большее количество калия, чем урана и тория. Кроме того, в залежах монацитовых песков калия содержится меньше, чем в почве [34]. А положительный знак коэффициентов корреляции можно объяснить присутствием природного калия и техногенного калия привнесенного за счет зольных выбросов котельных, ТЭЦ и ГРЭС. Но также и природное содержание калия в почвах юго-западного, северо-западного и западного направлениях, где выходов на поверхность монацитовых песков не обнаружено. Хорошая корреляция между неравновесными компонентами изотопов урана свидетельствует о практически одинаковых миграционных свойствах и одинаковых гидрогеохимических процессах, происходящих с ними в почве. Таким образом, неравновесный уран, обнаруженный в почве, имеет природное происхождение. В заключение, по результатам корреляционного анализа и по анализу статистического распределения (рис. 3.5), можно сделать вывод о том, что изотопы урана в природе обладают большими миграционными способностями по сравнению с торием, поскольку корреляция между ними отсутствует. Следовательно, в геохимических активных зонах нельзя использовать отношение концентраций 232Th/238U в качестве трассера для оценки содержания в почве одного радионуклида через содержание другого. Метод разделения природного и техногенного урана впервые позволил определить относительные вклады природной и техногенной радиоактивности в дозу внешнего облучения населения Томского района.
Определены источники природной техногенной равновесной и неравновесной радиоактивности, которые локализованы на электронной карте. По значимости относительного вклада в дозовые нагрузки на население источники ранжированы в следующем порядке: 1. Природные месторождения монацитовых песков, обогащенные изотопами урана и торием. 2. Топливно-энергетический комплекс города Томска и Северного промышленного узла, использующий органическое топливо. 3. Аграрно-промышленный комплекс Томского района, использующий минеральные удобрения. 4. Сибирский химический комбинат, допускавший сбросы слабоактивных отходов радиохимического производства на прилегающие к ЗАТО территории на ранней стадии развития производств. Установлено, что источниками неравновесных компонент изотопов урана являются гидрогеохимические процессы и биохимические процессы в природе, приводящие к нарушению радиоактивного равновесия в радиоактивных рядах и к изменению природного изотопного отношения. Значимых выбросов неравновесных изотопов урана в процессе радиохимической переработки на предприятиях СХК не обнаружено. Это было показано с помощью поверхностных распределений активности неравновесных изотопов урана (см. приложения 17 и 26) и территориальным распределением изотопных отношений (см. приложения 21-23).
