Содержание к диссертации
Введение
1. Ядерный графит. История уран-графитовых реакторов 10
2. Обзор ранее выполненных исследований радиоактивного загрязнения графита зарубежных и российских реакторов 15
2.1. Запасы облученного графита 15
2.2. Французские графитовые реакторы 16
2.3. Графитовые реакторы Великобритании 19
2.3.1. Магноксовые реакторы 19
2.3.2. Исследовательские реакторы 22
2.4. США. Хенфордский комплекс 25
2.5. Российские графитовые реакторы 27
2.5.1. Экспериментальное изучение радиационного состояния графитовой кладки реактора АМБ-100 - 27
2.5.2. Предыдущее экспериментально-расчетное исследование кладок реакторов И-1, ЭИ-2 и АДЭ-3 СХК -29
3. Экспериментальная база для новых исследований и планирование экспериментов 32
3.1. Характеристики графитовых кладок остановленных промышленных реакторов И-1, ЭИ-2, АДЭ-3 СХК 32
3.2. Формирование загрязнения кладок реакторов актиноидами и продуктами деления 36
3.3. Планирование пробоотбора, масштаб исследований, требуемая точность 39
4. Методики определения активности радионуклидов в графитовых образцах 44
4.1. Выбор методов измерения графитовых образцов 44
4.2. Гамма/Х-спектрометрические измерения 47
4.2.1. Выбор спектрометрической системы 47
4.2.2. Выбор размера и формы образцов графита 50
4.2.3. Определение содержания 241Ат, 243Ат и Cm у/Х-спектрометрической методикой 51
4.2.4. Определение содержания у-излучающих продуктов деления 57
4.2.5. Составляющие погрешности измерений 59
4.2.6. Фон гамма-излучения 60Со при измерениях 137Cs 66
4.2.7. Минимальная измеримая активность 67
4.3. Измерения содержания 90Sr в облученном графите 69
4.4. Радиохимическая методика определения содержания изотопов плутония в облученном графите 73
4.5. Межлабораторное сличение результатов анализов содержания радионуклидов в образце облученного реакторного графита 76
4.6. Применение метода изотопных корреляций для оценок содержания трудноизмеримых радионуклидов 84
5. Экспериментальные результаты исследования радиоактивной загрязненности образцов отработавшего графита из кладок реакторов ЭИ-2, И-1 и АДЭ-3 86
5.1. Исследование распределений актиноидов и продуктов деления в графитовых кладках 86
5.2. Определение корреляционных коэффициентов между отдельными продуктами деления 95
5.3. Определение корреляционных коэффициентов между отдельными актиноидами и 137C 99
5.4. Схема загрязнения кладок актиноидами и продуктами деления 100
5.5. Определение содержания плутония в образцах графита 101
5.6. Оценка запасов актиноидов и продуктов деления в кладках реакторов — 105
5.7. Сравнение полученных результатов с предыдущими исследованиями, сделанными методом нейтронного и гамма-зондирования графитовых кладок реакторов 109
Заключение 110
- Французские графитовые реакторы
- Экспериментальное изучение радиационного состояния графитовой кладки реактора АМБ-100 -
- Составляющие погрешности измерений
- Применение метода изотопных корреляций для оценок содержания трудноизмеримых радионуклидов
Введение к работе
Промышленные уран-графитовые реакторы (ПУГР) принадлежат к первому поколению отечественных уран-графитовых реакторов, служивших для производства оружейного плутония. К настоящему времени 10 ПУГР остановлены, разгружены (выгружено топливо), и производятся работы по их консервации. В графитовых кладках этих реакторов содержится около 15 тыс. тонн отработавшего радиоактивного графита. Планирование дальнейших мер и выбор технологии обращения с этим графитом осложнены отсутствием необходимой информации о составе и уровне радиоактивного загрязнения кладок и их отдельных элементов. Схожие по масштабам проблемы утилизации реакторного графита существуют во Франции, США и Великобритании.
Обращение с отработавшим реакторным графитом является важной и достаточно сложной технической задачей. В процессе длительной эксплуатации (больше 30 лет) в конструкциях активной зоны ядерного реактора образовалось значительное количество радионуклидов разного происхождения. Важной компонентой загрязнения графита промышленных уран-графитовых реакторов являются актиноиды и продукты деления. За длительные сроки эксплуатации на всех ПУГР имели место аварии, среди которых наихудшими последствиями характеризуются так называемые «тяжелые зависания» или «козловые» аварии. Такие аварии связаны с разрушением или обрывом технологического канала, разрушением урановых блочков и попаданием фрагментов топлива и воды в горячую графитовую кладку. Затем частицы урана разносились водяным паром и оседали на поверхности графита как со стороны технологических каналов, так и в щелях между блоками. В процессе длительного нейтронного облучения адсорбированный на поверхности блоков уран сначала конвертировался в " Ри, который большей частью выгорал с образованием продуктов деления, а частично, путем последовательных захватов нейтронов, превращался в более тяжелые актиноиды, включая америций и кюрий. Информация о содержании актиноидов и продуктов деления в отработавшем графите нужна для обеспечения ядерной и радиационной безопасности при хранении, демонтаже и последующей утилизации графитовых кладок. Радиационные характеристики кладок остановленных реакторов изменяются со временем: идет распад радионуклидов, изменяется состав смеси актиноидов и продуктов деления. Некоторые долгоживущие радионуклиды будут существенно затруднять обращение с
отработавшим графитом в течение длительного времени. В первую очередь это касается актиноидов и долгоживущих продуктов деления, которые будут представлять наибольшую опасность для персонала в случае, если будет принято решение о разборке кладок.
Получение информации о содержании в кладках актиноидов и продуктов деления - важная и актуальная задача не только потому, что они дают значительный вклад в суммарную радиоактивность графита на протяжении нескольких тысяч лет. Важность получения такой информации обусловлена также требованиями ядерной безопасности. Наличие делящихся материалов в графитовой кладке в консервативном состоянии не может привести к возникновению самоподдерживающейся цепной ядерной реакции, однако при обращении или утилизации графита может возникнуть потенциально ядерно-опасная ситуация. В настоящее время один из перспективных методов утилизации графита - его сжигание. При этом коэффициент сокращения объема составляет 70-100 раз, что значительно увеличивает содержание ядерных материалов в отходах, и при достижении определенных условий возможно возникновение самоподдерживающейся цепной реакции деления.
Цель данной работы - создание комплекса экспериментальных методов и его применение для определения состава и уровня радиоактивного загрязнения графитовых кладок трех остановленных ПУГР И-1, ЭИ-2, АДЭ-3 Сибирского химического комбината (СХК) актиноидами и продуктами деления, изучение закономерностей распределения этих радионуклидов в объемах кладок, оценка запасов радионуклидов, содержащихся в кладках, что создаст основу для планирования и осуществления мер по обращению с этим графитом.
Исследование радиоактивной загрязненности графита реакторов И-1, ЭИ-2, АДЭ-3 СХК дает возможность изучить особенности и установить общие закономерности загрязнения кладок трех разных российских ПУГР: реактор И-1 -один из первых промышленных реакторов, одноцелевой с проточной системой охлаждения; реактор ЭИ-2 - одноцелевой с замкнутой системой охлаждения; реактор АДЭ-3 двухцелевой, производивший как плутоний, так и тепловую энергию, с замкнутой системой охлаждения, размер кладки этого реактора больше размера кладок двух других.
Особенность выполненных исследований состояла в осуществлении широкомасштабного и представительного отбора образцов из графитовых кладок реакторов И-1, ЭИ-2, АДЭ-3 и проведении комплексных у-, а-, Р- и рентгено-
спектрометрических анализов их радиоактивной загрязненности в аналитической лаборатории.* При этом были реализованы преимущества исследований путем пробоотбора: проведение анализов в лабораториях с использованием различных приборов и методов, точная привязка полученных результатов к координате в объеме кладки и получение детальной картины загрязнения.
Ранее, в начале 1990-х годов, специалистами ФЭИ в СХК проводились исследования радиоактивной загрязненности кладок ПУГР СХК методом нейтронного и гамма-зондирования с помощью детекторов, перемещавшихся внутри каналов кладки [1-5]. Возможности этого метода не позволяют изучить распределения радионуклидов как по объему, так и по поверхности графитовых блоков кладки реактора; не дают однозначного ответа на вопросы о миграции и сорбции радионуклидов в графитовой кладке, о том, какие именно радионуклиды вносят основной вклад в активность, а также не позволяют получить какую-либо информацию о бета-активных радионуклидах. Таким образом, с помощью внутриканального зондирования нельзя получить детальной и точной информации, необходимой для планирования мер по обращению с графитом кладки. Для получения такой информации в данной работе были проведены исследования, основанные на пробоотборе и последующем анализе проб графита.
Широкомасштабный отбор образцов из графитовых кладок реакторов и их комплексный анализ позволил получить полную картину загрязнения кладки: выявить особенности и закономерности в распределении радионуклидов, построить схему загрязнения и оценить запасы актиноидов и продуктов деления. Изучены распределения радионуклидов по высоте ячейки**, в аварийных и удаленных от аварийных ячейках. Выявлен поверхностный характер загрязнения графитовых блоков актиноидами и продуктами деления, что создает возможность дезактивации графитовых блоков перед их утилизацией. Установлены корреляции между отдельными продуктами деления, между продуктами деления и актиноидами, что в
Проведение комплексных спектрометрических анализов позволило определить в образах графита содержание радионуклидов разного происхождения. Данная работа посвящена исследованию загрязнения графитовых кладок актиноидами и продуктами деления, исследование загрязнения кладок продуктами нейтронной активации в рамки данной работы не входит.
" Здесь и далее: под ячейкой графитовой кладки подразумевается графитовая колонна, состоящая из отдельных графитовых блоков с отверстием для технологического канала.
дальнейшем было использовано для оценок запасов трудноизмеримых радионуклидов.
Величины оцененных запасов актиноидов и продуктов деления были сопоставлены с ранее сделанными прогнозами других авторов. Обнаружено, что реальное содержание этих радионуклидов на порядок меньше, чем предполагалось, что может существенно повлиять на сроки и технологию работ по демонтажу кладок и дальнейшему обращению с графитовыми блоками.
Сравнение результатов измерений, проведенных на трех разных ПУГР, позволило сделать вывод о схожести законов формирования загрязнения кладок актиноидами и продуктами деления и о возможности применения разработанных подходов для оценок радиоактивного загрязнения графитовых кладок других не исследованных ПУГР.
Научная новизна
Разработана у/Х-спектрометрическая методика определения содержания актиноидов в образцах графита.
Разработана и сертифицирована методика определения содержания Sr в образцах графита методом измерения излучения Вавилова-Черенкова.
Впервые экспериментально установлено, что актиноиды и осколки деления сосредоточены в тонком слое графита на боковой поверхности блоков и со стороны технологического канала.
Предложена и обоснована схема формирования загрязнения, согласно которой актиноиды и продукты деления, образовавшиеся в результате нейтронного облучения урана, попавшего в кладку в результате аварий, накапливались и удерживались в поверхностном слое графита.
Обоснована возможность применения метода изотопных корреляций для оценок содержания в графите некоторых трудноизмеримых актиноидов и продуктов деления.
Впервые экспериментально определена композиция актиноидного загрязнения и изотопный состав плутония, сформировавшиеся в результате длительного (десятки лет) нейтронного облучения урана, попавшего в кладки реакторов.
Впервые по экспериментальным данным, основанным на результатах анализа
образцов графита, оценены запасы актиноидов и продуктов деления в кладках
реакторов, которые оказались на порядок ниже ранее сделанных прогнозов.
На защит>' выносятся
Методика определения Sr в образцах графита методом измерения излучения Вавилова-Черенкова.
Гамма/Х-спектрометрическая методика определения содержания актиноидов в образцах графита.
Обоснование возможности использования метода изотопных корреляций для оценок содержания в графитовых блоках трудноизмеримых продуктов деления и актиноидов.
Результаты измерений содержания актиноидов и продуктов деления в образцах графита и их анализ.
Схема загрязнения актиноидами и продуктами деления графитовых кладок реакторов.
Результаты оценки запасов актиноидов и продуктов деления в кладках трех реакторов.
Практическая значимость
Установлено, что актиноиды и продукты деления дают важный, но не главный вклад в радиоактивное загрязнение отработавшего графита ПУГР. Наибольший вклад в радиоактивность вносит накопленный в графите НС.
При разборке кладок загрязнение актиноидами и продуктами деления будет представлять наибольшую опасность для исполнителей (внешнее облучение, возможное попадание в организм с пылью). Согласно полученным данным, содержание указанных радионуклидов в кладках на порядок ниже по сравнению с прогнозом, что позволяет существенно приблизить сроки демонтажа кладок ПУГР.
Оценки количества плутония, содержащегося в кладках, показали, что при утилизации отработавшего графита кладок трех остановленных ПУГР СХК не
существует опасности возникновения самоподдерживающейся цепной реакции деления.
Обнаружено, что блоки из аварийных ячеек в 100-1000 раз загрязнены сильнее, чем блоки из других ячеек, поэтому для их утилизации (или захоронения) целесообразно в дальнейшем использовать иные способы. При этом для быстрой сортировки блоков по степени их загрязнения могут быть применены методы, основанные на простых гамма-спектрометрических измерениях и корреляциях между радионуклидами, установленных в данной работе.
Установлено, что основное загрязнение актиноидами и продуктами деления находится в тонком слое графита вблизи поверхности блоков, что дает возможность дезактивировать графитовые блоки, путем удаления актиноидов и продуктов деления с их поверхности.
Актуальность
Отработавший реакторный графит либо остается в кладке (графитовые блоки), либо помещается в специальные хранилища. В настоящее время разрабатываются меры по дальнейшему обращению с отработавшим графитом российских ПУГР. Для принятия решений необходима информация о его радиоактивной загрязненности. Исследованию радиоактивной загрязненности графитовых кладок посвящена данная работа.
Большая часть хранилищ, в которых находятся графитовые втулки, не соответствует современным требованиям. Поэтому вопрос об утилизации втулок стоит наиболее остро. Подготовка к утилизации включает исследование радиоактивного загрязнения графитовых втулок, для измерения которого используются методики, разработанные в данной работе.
Приближаются сроки останова первых реакторов РБМК-1000. Разработанные методики, а также информация и опыт, полученные при исследовании закономерностей формирования загрязнения актиноидами и продуктами деления кладок ПУГР, могут быть применены при планировании мер по обращению с графитом РБМК.
Свидетельством своевременности и значимости данного исследования может служить поддержка, оказанная ему мировым сообществом в рамках проекта МНТЦ.
Французские графитовые реакторы
В таблице 2.1 представлена информация о французских газо-графитовых реакторах, находящихся в состоянии вывода из эксплуатации. Количество загрязненного графита во Франции составляет более 15000 т, и в ближайшие годы должны быть приняты решения по обращению с графитовыми отходами и меры по их утилизации. Наиболее остро стоит вопрос об утилизации графитовых втулок, которые хранятся в хранилищах шахтного типа. Для этой цели планируется использовать сжигание графитовых втулок методом кипящего слоя после их предварительной обработки. К настоящему времени уже были проведены пробные сжигания, и в дальнейшем ожидается принятие решения о массовом сжигании графитовых втулок. В таблице 2.2 представлены результаты расчетных оценок запасов радионуклидов в кладках французских ГГР [10]. Эти оценки основаны на данных о содержании активируемых примесей в графите и о флюенсе нейтронов, которым был облучен графит. Помимо расчетных оценок, на реакторе G-2 также был проведен анализ радиоактивной загрязненности нескольких графитовых- образцов. В процессе анализа несколько граммов графита перемалывалось и затем полностью растворялось. В процессе растворения Н улавливался при пропускании газообразной среды через серную кислоту, 4С и С1 - при пропускании через калиевые соединения. В таблице 2.3 представлены результаты этих анализов. Полученные экспериментальные данные не противоречат расчету. Атомная промышленность Великобритании основана в основном на газо-охлаждаемых реакторах с графитовым замедлителем, к ним относятся 26 магноксовых реакторов и 14 усовершенствованных газовых реакторов (AGR).
Кроме того, в Великобритании находятся 10 остановленных исследовательских реакторов, которые содержат облученный графит [12]. 26 британских магноксовых реакторов расположены на 11 площадках: 7 находится в Англии, 2 в Шотландии и 2 в Уэльсе. 6 реакторов на 3 разных площадках были выведены из эксплуатации. В таблице 2.5 приводятся некоторые характеристики магноксовых реакторов британских АЭС. Главный источник радиоактивного графита в магноксовых реакторах - графит из активной зоны, который выполнял функцию замедлителя нейтронов. Масса графита кладки каждого реактора составляет около 2000 т. Общая масса графита кладок магноксовых реакторов - 50650 т. Однако, в дополнение к этому, на двух АЭС, имеется дополнительный источник радиоактивного графита в виде графитовых втулок и распорок. Тепловыделяющие элементы магноксовых реакторов состоят из стержней естественного урана в оболочке из сплава магния (магнокса). Детали конструкций тепловыделяющих элементов изменяются от реактора к реактору. На большинстве реакторов тепловыделяющие элементы спроектированы с распорками и выступами для выбросов газа и улучшения теплообмена из магноксового металла. Однако на АЭС в Беркли конструкция тепловыделяющего элемента включает также графитовые распорки, а в Хантерстоне - графитовые втулки. Чтобы успешно разрабатывать стратегию вывода реакторов из эксплуатации, специалистами Великобритании было уделено значительное внимание определению радиоактивной загрязненности оборудования каждого магноксового реактора. Детальные оценки запасов радионуклидов были проведены после изучения технических параметров реакторов, математического моделирования и выполнения расчета накопления продуктов нейтронной активации для каждого компонента реактора и типа материала, включая графит.
Проведенный расчет позволил получить данные по 30 радионуклидам для всех объектов исследования, а также изменение содержания и состава радионуклидов со временем, прошедшим после остановки реактора. На рисунке 2.1 показано содержание основных радионуклидов в реакторном графите одного из магноксовых реакторов. Для проверки результатов вычислений на нескольких реакторах проводятся гамма-спектрометрические измерения. К 2000 г. были получены только предварительные результаты, они близки к расчетным. Данные об инцидентах, ведущих к дополнительному загрязнению графита британских магноксовых реакторов, в открытых публикациях отсутствуют.
Экспериментальное изучение радиационного состояния графитовой кладки реактора АМБ-100 -
С целью изучения радиационного состояния графитовой кладки реактора АМБ-100 были проведены следующие исследования [17]. Измерялся радиационный фон гамма-излучения над реактором (без установленной биологической защиты), на высоте 1 м от пола ЦЗ в 1997 году он составил 50-150 мкР/ч. С помощью гамма-дозиметра были измерены распределения мощности дозы гамма-излучения по высоте ячеек графитовой кладки. Мощность дозы по ячейкам меняется в диапазоне от 1 10 2 до 1 10 мР/с. При измерениях было установлено, что основной вклад в мощность дозы вносит 137Cs. Проведены также исследования загрязненности графитовых блоков радионуклидами. Было отобрано 9 образцов (3 образца из ячеек, где не было аварий, и 3 из ячеек, где были аварии с разрушением ТВС, 3-е «мокрыми» авариями ) и с помощью полупроводниковых гамма- и альфа-спектрометров был проанализирован изотопный состав радионуклидов, содержащихся в этих образцах (таблица 2.11).
Из-за отсутствия качественной подготовки образцов состав альфа-излучателей расшифровать не удалось. Очевидно, что результаты анализов девяти образцов не могут дать представительной информации о загрязнении кладки в целом, и характеризуют в лучшем случае лишь порядок величины активностей отдельных радионуклидов. В начале 1990-х годов специалистами ФЭИ и СХК проводились исследования содержания актиноидов и продуктов деления в кладках остановленных и разгруженных ПУГР СХК методом нейтронного и гамма-зондирования с помощью детекторов, перемещавшихся внутри каналов кладки [1-5]. Авторы полагали, что методика нейтронного и гамма-зондирования графитовой кладки позволит после соответствующей математической обработки результатов зондирования получить следующие данные: зоны локализации частиц топлива (просыпей) в графитовой кладке; массы просыпей в зонах; радионуклидные составы долгоживущих продуктов деления и младших актиноидов. Схематически определение состава загрязнения кладки актиноидами и продуктами деления сводилось к следующим процедурам: полагая, что регистрируемые нейтроны практически полностью обусловлены спонтанным делением одного радионуклида - Cm, определяют концентрацию 244Ст в выбранных ячейках по результатам измерения интенсивности нейтронного излучения; имея в наличии архив аварий, приведших к образованию просыпей топлива, и программное обеспечение для решаемых задач, рассчитывают состав младших актиноидов и долгоживущих продуктов деления. Следует заметить, что метод нейтронного и гамма-зондирования имеет ряд недостатков, а четкая интерпретация результатов измерений практически невозможна. Перечислим причины, затрудняющие интерпретацию. 1. Проблема калибровки измерительной системы.
Кладка представляет собой объемный источник нейтронного излучения со сложной геометрией. Пространственное распределение просыпей по объему кладки носит крайне неоднородный характер. Кривые зондирования по высоте ячейки имеют несколько четко выраженных максимумов и минимумов. Необходимо корректно учесть интерференцию излучения от нескольких источников в зондируемом канале, а также корректно оценить вклад сигнала из соседних каналов и ближайших аварийных ячеек. 2. Неопределенность времени облучения урана, попавшего в графитовую кладку. Аварии с разрушением топливных каналов происходили в течение первых десяти лет работы реакторов. В результате аварий частицы топлива из поврежденных топливных блочков попадали в кладку и разносились водяным паром по всему ее объему. Загрязнение кладки формировалось в результате суммирования ряда последовательных инцидентов. Таким образом, неопределенность во времени облучения урана, попавшего в графитовую кладку в результате разных аварий, может достигать 30%, что сильно влияет на правильность расчета количества просыпей топлива в кладке по результатам измерения Cm, так как накопление Cm пропорционально флюенсу нейтронов в степени -4,3 [18]. Соответственно, ошибка в оценке количества урана, попавшего в кладку, повлечет за собой ошибку в определении количества накопленных актиноидов и продуктов деления. 3. При проведении расчетов было сделано предположение о размере топливных частиц, облучавшихся в кладке, и, следовательно, об эффективном резонансном интеграле поглощения нейтронов в U. Справедливость данного предположения сомнительна, так как известно, что частицы металлического урана, попавшие в пароводяную среду, должны были быстро разрушиться, что ведет к увеличению величины резонансного интеграла, которая приближается к предельной. Кроме того, зондирование проводилось только в ячейках соседних с аварийными. Области кладки, удаленные от аварийных ячеек, остались не исследованными. Зондирование реакторной кладки не позволяет получить четкой картины загрязнения. К тому же возможности метода гамма-нейтронного зондирования не позволяют изучить распределение радионуклидов как по объему, так и по поверхности графитовых блоков кладки реактора; не дают однозначного ответа на вопросы о миграции и сорбции радионуклидов в графитовой кладке, о том, какие именно радионуклиды вносят основной вклад в активность, что делает невозможным прогнозирование спада активности со временем. По этим причинам данные нейтронного и гамма-зондирования не позволяют надежно выбрать оптимальный
Составляющие погрешности измерений
Полученная в результате измерений удельная активность А представляет собой функцию, зависящую от нескольких величиях, (A=f(xi, xi, ... , х„)). Исходные данные X; ИЗВеСТНЫ С Определенной погрешностью. погрешности величин Xi, входящих в формулу для определения величины А, но не измеренные в данном эксперименте (константы, различные коэффициенты, предварительно аттестованные величины), следует трактовать как систематические погрешности 9(х$. Погрешности измеренных значений X/ следует трактовать как случайные погрешности S(xJ. Полная относительная погрешность результата измерения А, приведенная к доверительной вероятности 0,95, определяется следующим образом [31]: Оценку S(A) и 9(A) выполняют по следующим формулам: коэффициент чувствительности функции А к вариации величины х/. dxj / х, Рассмотрим основные составляющие погрешности и их вклады в суммарную погрешность удельной активности радионуклидов: продуктов деления и актиноидов (24,Ат,243Ати244Ст). Взвешивание. Погрешность определения массы образца определяется классом используемых весов и в данном случае составляла менее 0,01%. В дальнейшем эта погрешность и погрешность времени измерения не будут учитываться из-за их пренебрежимо малых значений. Ядерные данные. Ядерные данные известны с определенной погрешностью и являются источником систематической погрешности. Обычно погрешность квантового выхода гамма-излучения составляет не более 3 % (см. таблицу 4.2) для доверительной вероятности 0,95. Для XL-излучений погрешность выхода более высокая и может достигать 10% Стандартные источники ОСГИ. Погрешности известны и являются источником систематической погрешности (до 2,5% для доверительной вероятности 0,95). Определение эффективности регистрации излучения с помощью стандартных источников ОСГИ. В случае определения активности актиноидов, погрешность эффективности регистрации ЄЕ складывалась из погрешности данных об активности источников ОСГИ, площади пиков и ядерных данных и составляла для 241Ат- 1,5%, Am - 2,5%, Cm - 2%. При калибровке коаксиального HPGe-детектора строилась кривая относительной эффективности, которая охватывала весь интересующий диапазон энергии. Погрешность эффективности регистрации излучения с данной энергией, определенной по этой кривой, составляла менее 4%. Поправки на самопоглощение и геометрию измерений. Калибровку измерительных систем по эффективности регистрации излучения проводили с помощью стандартных источников ОСГИ, которые имели «нулевую» толщину и диаметр 2 мм, что не соответствует размеру и форме исследуемых образцов. Для учета самопоглощения и геометрии измерения (без учета неравномерности эффективности по радиусу детектора) вводился поправочный коэффициент КЕ, погрешность определения которого не превышала 1,5%. Погрешность, обусловленная неравномерностью эффективности по радиусу детектора, составляла около 1%. Суммарная погрешность не превышала 2%.
Для упрощения расчета суммарной погрешности введем величину Єщ =КЕ/ЄЕ, погрешность которой будет складываться из погрешностей SE, КЕ и погрешности, обусловленной неравномерностью эффективности по радиусу детектора. Значения погрешности EEEfi составили 2,5%о для 24Ат, 3% для 243Ат, 3% для 244Ст и 5% для радионуклидов, измерение активности которых проводились на коаксиальном HPGe-детекторе. Просчеты при спектрометрических измерениях. Одной из существенных ошибок измерений при высоких входных загрузках аппаратуры является погрешность, обусловленная потерями в счете импульсов или просчетами. Эта ошибка появляется из-за того, что мертвое время измерительной аппаратуры имеет конечную величину, а распределение во времени импульсов, создаваемых ионизирующим излучением, носит случайный характер. Чтобы избежать систематической погрешности при измерении скорости счета, стремятся работать при меньшей входной скорости счета или применяют аппаратурные методы учета просчетов и коррекции спектров. В данной работе применялся метод коррекции по живому времени. В основу этого метода положен принцип учета времени, в течение которого анализатор (АЦП и регистратор) способен принимать импульсы, т.е. принцип учета живого времени. При этом просчеты из-за мертвого времени компенсируются соответствующим увеличением реального времени. Практически это значит, что время измерения продлевается на сумму всех мертвых времен АЦП. Данный метод обладает следующими преимуществами: коррекция выполняется автоматически, нет необходимости определять величину мертвого времени, результат получают сразу после окончания набора спектра, аппаратурные средства достаточно просты. Главным недостатком такого метода является то, что при этом увеличивается реальное время измерения с ростом загрузки. Для современных анализаторов со счетчиком живого времени погрешность величины живого времени может достигать нескольких процентов при мертвом времени спектрометрической системы 50%. При измерении исследуемых образцов мертвое время не превышало 7%. Для таких случаев погрешность определения живого времени составляла менее 1%. При измерении высокоактивных образцов, увеличивали расстояние между образцом и детектором, что позволяло снизить загрузку спектрометра, уменьшить мертвое время и избежать искажения формы пиков. Статистическая погрешность определения площади пиков. Статистическая погрешность определения площади пиков варьировалась от менее 1% до 50%. Это зависело от активности исследуемого образца и фоновых излучателей, а также от времени набора спектра. Все вышеперечисленные составляющие суммарной погрешности, за исключением статистической погрешности определения площади пиков и погрешности массы, являются систематическими погрешностями. Рассчитаем коэффициенты чувствительности по всем величинам, используемым для определения активности радионуклидов (исключение составляет масса образца и время измерения). Активность всех радионуклидов, за исключением 244Ст и Am,
Применение метода изотопных корреляций для оценок содержания трудноизмеримых радионуклидов
Вышеописанные методики (гамма/Х-спектрометрия, измерения излучения Вавилова-Черенкова, бета-спектрометрия с применением пластмассового детектора, радиохимическое выделение плутония с последующими альфа-спектрометрическими или гамма-спектрометрическими измерениями) позволяют измерить с достаточной чувствительностью и точностью широкий круг актиноидов и продуктов деления, присутствующих в отработавшем графите. С помощью набора этих методик можно определить содержание большинства наиболее важных радионуклидов, однако некоторые радионуклиды трудно поддаются измерению. Например, два долгоживущих продукта деления Тс и I: их вклад в суммарную активность смеси продуктов деления сейчас пренебрежимо мал, но при длительной выдержке графита (через 200 и более лет) станет важным. Для того чтобы измерить содержание этих радионуклидов, необходимо выделить их из графита с помощью специальной высоко трудоемкой радиохимической методики, которая не является для нас доступной. Хотелось бы отметить, что специалисты ЯЦ Кадараш и специалисты ЯЦ Юлих также не владеют такой методикой, несмотря на высокий уровень оснащенности их лабораторий. Решить проблему оценки содержания в графите радионуклидов, трудно поддающихся измерению, возможно благодаря использованию метода изотопных корреляций. В данной работе на основе экспериментальных данных установлена возможность использования метода изотопных корреляций для оценки содержания трудноизмеримых продуктов деления по содержанию продуктов деления, измерение которых не представляет особой трудности. Если встанет задача оценки запаса трудноизмеримых продуктов деления (не представленных в данной работе) в графитовых кладках, то существует два подхода к ее решению. Первый основан на экспериментальном определении соотношения между трудноизмеримым продуктом деления и легкоизмеримым, например, b7Cs, с привлечением лаборатории, которая обладает соответствующей методикой и оборудованием.
Далее, зная значение запаса 137Cs в графитовой кладке, экспериментально оцененное в данной работе, и корреляционное соотношение, можно рассчитать запас трудноизмеримого радионуклида. Второй подход - расчетные оценки соотношения между трудноизмеримым продуктом деления и Cs, базирующиеся на данных о выходах нуклидов при делении, поправках на периоды полураспада и выгорание, а также предположении, что все продукты деления удерживаются графитом. Затем, как и в предыдущем случае, опираясь на экспериментально полученные значения запасов 137Cs, оцениваются запасы трудноизмеримого радионуклида. Применение метода изотопных корреляций позволяет значительно расширить круг определяемых радионуклидов, не проводя многочисленные и трудоемкие измерения. Применение метода изотопных корреляций выгодно не только в случае оценок не измеряемых нами радионуклидов, но и как дополнительный метод определения содержания радионуклидов, измерения которых либо высокотрудоемки, либо их содержание в большинстве образцов ниже минимально измеримого уровня, что не позволяет получить необходимое количество результатов измерений. Отбор образцов из графитовых кладок трех реакторов осуществлялся последовательно. Первым исследованным реактором стал ЭИ-2, затем И-1 и АДЭ-3. Всего было отобрано и проанализировано более 1000 образцов.
При исследовании первого реактора были выявлены некоторые закономерности в распределении радионуклидов, благодаря чему размер выборки для двух других реакторов удалось уменьшить, особенно это оказалось существенно для реактора АДЭ-3. На рисунках П2, ПЗ, П4 приложения 1 представлены картограммы реакторов с указанием ячеек, из которых отбирались образцы. Отобранные образцы исследовались в аналитической лаборатории с применением методов, описанных в главе 4. В спектрах, полученных с помощью планарного LEGe- и коаксиального HPGe-детекторов, присутствовали линии ряда продуктов деления и актиноидов (134Cs, b7Cs, 106Ru, 241Am, 2 JAm, 244Cm и др.), a также активационных радионуклидов. Измерения Sr проводились с использованием двух дополняющих друг друга методик (см. раздел 4.2.). Чувствительность новой методики, разработанной и аттестованной во время работы над диссертацией, позволяла определить содержание Sr практически во всех анализируемых образцах. Однако, из-за значительных временных затрат на проведение анализа количество измерений этого бета-излучающего радионуклида было значительно меньше, чем гамма/Х-спектрометрических измерений. Для определения изотопного состава содержащегося в графите плутония, его выделяли из образцов с помощью радиохимической методики и изготавливали источники для спектрометрических измерений. Образцы были отобраны как из ячеек прилегающих к аварийным, так и из удаленных от аварийных ячеек. Из каждой ячейки отбирали по 5-7 кернов с разной высоты, для того, чтобы получить распределение по высоте ячейки. Первое, что дал анализ полученных результатов измерений образцов, - ярко выраженное поверхностное загрязнение графитовых блоков актиноидами и продуктами деления [36]. Содержание b7Cs, 106Ru, 90Sr, 24lAm, 243Am, 244Cm в объеме блоков в десятки раз ниже, чем в поверхностном слое. Это относится как к близким, так и удаленным от аварийных ячейкам. 13 Cs в графите образуется как за счет активации примеси Cs, так и как продукт деления. Поэтому поверхностный эффект для этого радионуклида несколько менее ярко выражен, чем для других продуктов деления. Распределения нуклидов по толщине графитовых блоков аналогичны для всех трех реакторов.
