Введение к работе
По состоянию на конец 2010 года общий объем накопленного отработанного ядерного топлива (ОЯТ) на объектах Госкорпорации «Росатом» составляет ~ 21 000 тонн. К этому количеству ежегодно добавляется ~ 650 тонн ОЯТ, выгружаемого из 32 гражданских реакторов, которые работают на территории России. Исходя из этого и учитывая 33 новых энергоблока, запланированных в генеральной схеме строительства АЭС, прогноз накопления ОЯТ (без его переработки) соответствует рис. 1. Видно, что количество ОЯТ будет увеличиваться на ~ 10 000 тонн каждые 10 лет, при этом средняя суммарная активность 1 тонны ОЯТ составляет ~ 100 млн. Ки.
Таким образом, наряду с проблемами обеспечения безопасной эксплуатации атомных электростанций (АЭС) (техническими и террористическими) в качестве первоочередной стоит так же проблема обращения с ОЯТ.
В концепции обращения с ОЯТ, утвержденной в Госкорпорации «Росатом» в 2008 году, подтвержден базовый принцип обращения с ОЯТ – его переработка, а в качестве стратегических направлений выдвинуты следующие:
1) окончательная изоляция (захоронение) образующихся при переработке радиоактивных отходов (РАО) (будет регламентироваться в федеральном законе о РАО);
2) создание системы долговременного контролируемого хранения ОЯТ (будет регламентироваться в федеральном законе о ОЯТ);
3) сбалансированное вовлечение продуктов регенерации ОЯТ в ядерный топливный цикл;
4) развитие технологий переработки ОЯТ (в России из выгружаемого ежегодно ОЯТ перерабатывается не более 15 %).
В то же время признается, что поскольку ОЯТ и РАО, образующиеся в процессе переработки ОЯТ, содержат ряд радионуклидов с большими периодами полураспада (табл. 1), невозможно полностью гарантировать их надежную изоляцию в хранилищах и захоронениях, обеспечивающую радиационную безопасность человека и окружающей среды на весь период их потенциальной опасности (по истечении которого удельная активность радионуклидов, содержащихся в ОЯТ и РАО, снизится до значений, позволяющих освободить их от регламентации норм радиационной безопасности).
Т а б л и ц а 1. Радионуклиды, определяющие активность и токсичность ОЯТ
Два последних стратегических направления должны позволить исключить риски, связанные с длительным хранением.
Рассматриваются различные способы решения этой проблемы, в частности технология ядерной трансмутации долгоживущих радиоактивных материалов и перевода их в относительно короткоживущие или стабильные нуклиды.
Одной из перспективных трансмутационных концепций является электроядерная технология, которая и рассматривается в настоящей работе. Ее физической основой является использование подкритического энерговыделяющего бланкета с интенсивным внешним источником нейтронов. В качестве такого источника служит мишень из тяжелого материала, облучаемая протонным пучком сильноточного ускорителя (ток пучка ~ 10 мА или более, энергия ~ 1 ГэВ).
Этот подход имеет два существенных преимущества. Во-первых, такая установка, в силу подкритичности энерговыделяющего бланкета, гарантировано защищена от разгонных аварий. Во-вторых, существует возможность реализации любых концепций энерговыделяющих бланкетов, обеспечивающих нейтронные спектры таких параметров, которые позволят создать оптимальные условия протекания реакций трансмутации.
В то же время, существуют физико-технические и инженерные трудности практической реализации электроядерной технологии. К числу главных из них (помимо создания сильноточных ускорителей с требуемыми техническими и экономическими параметрами) принадлежат проблемы обоснования и конструирования мишенных устройств (МУ). Очевидно, что наряду с выполнением главного функционального требования к МУ, каким является высокая эмиссия нейтронов, его конструкция должна учитывать последствия неизбежного накопления, под действием падающего пучка протонов и образовавшихся нейтронов, большого количества вторичных продуктов реакций, значительная часть которых радиоактивна. Такими последствиями могут стать:
1) высокая общая наведенная активность МУ, что потребует регламентных ограничений по срокам эксплуатации и проведению ремонтно-профилактических работ;
2) образование в МУ радиоактивных продуктов реакций (РПР) с высокой радиотоксичностью (например, a-излучатели, изотопы йода, тритий), попадание которых во внешнюю среду создало бы значительную радиационную угрозу, которая может определить порядок и сроки утилизации облученных МУ;
3) накопление в конструкции МУ вторичных нуклидов (как радиоактивных, так и стабильных), имеющих значительные величины сечений поглощения нейтронов и снижающих нейтронную эмиссионную эффективность («изотопное отравление» МУ);
4) образование газообразных элементов, которые, скапливаясь в пустотных дефектах твердых МУ, могут приводить к охрупчиванию и даже разрушению кристаллической решетки;
5) образование металлоидных элементов с высокой коррозионной способностью (фтор, хлор, кислород), вызывающих коррозию конструкционных элементов МУ.
Поэтому важнейшими исходными данными для количественных оценок значимости и последствий перечисленных выше эффектов, наряду с конструкционными и эксплуатационными характеристиками электроядерных установок (ЭлЯУ), являются сечения образования вторичных нуклидов при взаимодействии ускоренных протонов с МУ и конструкционными материалами ускорителя. Значительное число вторичных нуклидов и разнообразие возможных условий эксплуатации ЭлЯУ объективно вынуждают рассматривать в качестве основы для формирования константного обеспечения по протонным сечениям расчетные методы. Они могут быть основаны на использовании (альтернативном или совместном) существующих моделирующих компьютерных программ: Bertini, ISABEL, CEM03.02, INCL4.2+ABLA, INCL4.5+ABLA07, PHITS, CASCADE07 и т.д. Однако выявляются серьезные расхождения между расчетными и экспериментальными результатами, которые, в некоторых случаях, могут достигать нескольких порядков. Данное обстоятельство требует проводить непрерывную работу по их верификации и совершенствованию. Для этого необходимы опорные значения сечений РПР, полученные экспериментальным путем. Кроме того, для ряда РПР, имеющих первостепенную важность при оценке отмеченных выше последствий эксплуатации МУ и нуждающихся, в силу этого, в повышенной степени точности и достоверности, экспериментальные значения сечений образования будут являться, возможно, безальтернативной исходной информацией.
Экспериментальное определение сечений РПР при взаимодействии протонов промежуточных и высоких энергий с конструкционными материалами мишенного устройства ЭлЯУ и верификация высокоэнергетических транспортных программ, используемых для его расчета, являются предметами исследования настоящей диссертации, чем, принимая во внимание выше сказанное, определяется ее актуальность.
Цель диссертации состоит в формировании наборов экспериментальных значений сечений РПР, образующихся при взаимодействии протонов промежуточных и высоких энергий с тонкими мишенями из natW и 181Ta (перспективными материалами для использования в качестве мишенных узлов ЭлЯУ). Верификация высокоэнергетических транспортных программ, широко применяемых в мировой практике, с использованием полученных экспериментальных данных.
Исходя из этого, можно выделить основные задачи диссертации:
1) целевой анализ имеющейся экспериментальной информации по протонным сечениям для natW и 181Ta;
2) выбор диапазона энергий протонов для облучения экспериментальных образцов;
3) проведение облучений образцов, физических измерений и обработки их результатов;
4) определение сечений образования РПР для natW и 181Ta в широком диапазоне энергий протонов;
5) сравнение полученных экспериментальных значений сечений РПР, где это возможно, с опубликованными ранее результатами;
6) проведение расчетов по различным высокоэнергетическим транспортным программам для определения сечений РПР в natW и 181Ta;
7) сравнение экспериментальных значений сечений РПР с соответствующими расчетными данными и качественная оценка отмеченных расхождений;
8) верификация высокоэнергетических транспортных программ, с использованием полученных экспериментальных данных.
Методы исследований. Диссертационная работа использует следующие основные методические приемы:
1) -спектрометрия облученных протонами образцов исследуемых материалов без предварительной химической сепарации;
2) g-спектрометрия облученных протонами образцов исследуемых материалов без предварительной химической сепарации;
3) сравнение полученных результатов с имеющейся экспериментальной информацией и расчетными моделями.
Научная новизна выполненных исследований заключается в следующем: определено 1895 значений сечений, что позволило получить 192 функции возбуждения для natW и 173 для 181Ta. Из них 99 и 76 функций возбуждения, соответственно, для natW и 181Ta измерены впервые. В уже изученных функциях возбуждения для natW и 181Ta получено 723 и 497 значений сечений в других, ранее не изученных, диапазонах энергий. С использованием полученных данных оценена предсказательная способность и осуществлена верификация семи ВЭТ программ: MCNPX (Bertini, ISABEL), СЕМ03.02, INCL4.2, INCL4.5, PHITS, CASCADE07.
На защиту выносятся:
1) результаты измерений сечений РПР в протонных реакциях для natW и 181Ta при энергии протонов 40, 70, 100, 150, 250, 400, 600, 800, 1200, 1600, 2600 МэВ;
2) результаты сравнения полученных значений сечений с имеющейся экспериментальной информацией;
3) результаты сравнения полученных значений сечений образования с соответствующими расчетными данными и качественная оценка последствий выявленных расхождений и результаты верификации семи высокоэнергетических транспортных программ.
Практическое значение работы определяется возможностью использования ее результатов:
1) для верификации и совершенствования расчетных программ, используемых при создании и эксплуатации ЭлЯУ;
2) в качестве самостоятельных ядерных данных;
3) для дополнения мировых баз данных по протонным сечениям.
Структура и объем диссертации
