Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Особенности ИРН А А 9
1.1. Основные физические закономерности ИРНАА 9
1.2. Аппаратура и оборудование, используемые при проведения ИРНАА 11
1.2.3. Реакторы для НАА 1Ї
1.2.2. Системы транспортирования контейнеров с исследуемыми пробами 11
1.2.3. Устройства для облучения 12
1.2.4. Детекторы для регистрации наведенной активности исследуемых проб и устройства регистрации на их основе 12
1.2.5, Системы накопления и обработки спектрометрической и счетной информации 13
1.3. Методические особенности и место ИРНАА в ряду других методов анализа минерального сырья 13
1.4. Методы ИРНАА, основывающиеся на использовании короткоживущих радионуклидов 16
1.4.1. Использование методик с облучением геологических проб тепловыми нейтронами 16
1.4.2. Многоэлементный анализ с использованием облучения надтепловыми нейтронами 17
1.4.3. Методы НАА с использованием регистрации з.н. для определения содержаний делящихся элементов 18
1.4.4. Методы ИРНАА с использованием комбинированных облучений исследуемых проб надтепловыми и тепловыми нейтронами 22
1.5. Использование РНАА для определения содержания лития 22
1.6. Выводы и постановка работы 23
Глава 2. Исследование и разработка методов ИРНАА, основанных на регистрации з.н 25
2.1. Традиционный метод определения содержания урана с использованием МЗН 25
2.2. Применение ЦМ при определении содержания урана с использованием МЗН .. 27
2.3. Использование традиционной методики МЗН при определении содержаний тория и урана 30
2.4. Метод определения содержаний делящихся элементов и лития с поправкой на содержание кислорода : 31
2.4.1. Определение содержания урана 32
2.4.2. Определение содержания лития 34
2.4.3. Определение содержаний тория и урана с поправкой на содержание кислорода 35
2.5. Применение ЦМ при использовании МЗНК 37
2.6. Оценка погрешности методов с использованием регистрации з.н 40
Глава 3. Разработка аппаратуры для ИРНАА с использованием МЗН 46
3.1. Разработка БРЗНГ 46
3.1.1. Выбор детекторов нейтронов 46
3.1.2. Выбор детектора у-излучения 47
3.1.3. Определение оптимальных условии регистрации нейтронов 47
3.1.4. Размещение сщштилляционного у-детектора в БРЗНГ 53
3.2. Разработка нейтронного фильтра 59
Глава 4. Описание установки, ее основных элементов и устройств 66
4.1. Основные этапы развития установки «Анис» 66
4.2. Структурная схема установки «Анис» 67
4.3. ПТС установки «Анис» 67
4.3.1. Общее описание ПТС 67
4.3.2. Алгоритм операций при реализации основных аналитических процедур 68
4.3.3. Устройство фильтрации воздуха (УФ) 69
4.3.4. Устройство отсечки воздуха (УОВ) 70
4.3.5. Устройство облучения (УО) 71
4.4. БРЗНГ 73
4.5. Контейненр сброса (КС) 73
4.6. Устройство управления и регистрации (УУР) 74
Глава 5. Экспериментальные исследования 76
5.1. Экспериментальные исследования с использованием подкритичеекой сборки и ампульных источников нейтронов 76
5.1.1. Определение малых концентраций урана в потоке раствора , 76
5.1.2. Возможности определения содержания урана в рудных образцах 77
5.1.3. Основные результаты исследований 78
5.2. Применение традиционного варианта МЗН для определения содержания урана 78
5.3. Определение содержания урана с использованием МЗНК 81
5.4. Определение содержания лития с использованием МЗНК ., 84
5.5. Реализация ЦМ при определении содержаний урана и лития 87
5.5.1. Использование ЦМ на основе традиционного МЗН 88
5.5.2. Использование ЦМ на основе МЗНК при определении содержания урана 89
5.5.3. Практическая реализация ЦМ на основе МЗНК при определении содержания лития 90
5.6. Определение содержаний тория и урана с использованием МЗН и МЗНК 90
5.7. Выводы 9]
Заключение 93
Список литературы 94
- Аппаратура и оборудование, используемые при проведения ИРНАА
- Применение ЦМ при определении содержания урана с использованием МЗН
- Разработка нейтронного фильтра
- Структурная схема установки «Анис»
Введение к работе
Развитие современных отраслей промышленного производства, основанных на высоких технологиях, сельского хозяйства, в том числе, технологий добычи И переработки руд, минерального сырья и других полезных ископаемых предъявляет все более жесткие требования к методам анализа вещественного состава в аспектах чувствительности, точности, экспрессное, меньшей трудоемкости, экономичности и информативности.
Одним из наиболее эффективных средств решения современных аналитических задач является АА, возникновение и развитие которого тесно связано с исследованиями и достижениями в области ядерной физики, радиохимии, электроники и вычислительной техники.
Использование мощных потоков активирующего излучения, автоматизация процесса анализа, обработки результатов и выбора методики превратили АА из лабораторного метода в самостоятельное научно-техническое направление прикладной ядерной физики.
Решающие факторы, определяющие прогресс в АА - совершенствование источников излучения и измерительной техники. В последние годы специально для АА созданы разнообразные источники излучений: ядерные реакторы, нейтронные генераторы, ампульные (нуклидные) источники и др.[] -13], В качестве измерителей наведенной активности используется широкий арсенал детекторов: полупроводниковые германиевые, германий-литиевые и кремниевые детекторы у-нзлучения, газоразрядные, сцинтнлляционные детекторы и др. [12-16].
Практическое использование АА началось в начале 50-х годов в связи с развитием атомной промышленности и появлением ядерных реакторов. Высокие потоки нейтронов в реакторах позволили получить исключительно высокую чувствительность определения мнопгх элементов. Это сразу нашло применение на практике для определения следов элементов в материалах для новых отраслей техники, и, в первую очередь, развитие самой атомной техники потребовало анализа материалов, используемых для строительства реакторов на содержание примесей элементов, сильно поглощающих нейтроны.
Основы теории АА были заложены главным образом исследовательскими центрами, институтами и лабораториями США, Великобритании, Франции, Израиля, ЮАР, Германии, Японии, Советского Союза, России. Параллельно проводились измерения и уточнения наиболее важных характеристик и параметров, используемых при анализе ядерных реакций и образующихся в результате реакций радионуклидов, чем непрерывно пополнялся и пополняется банк необходимых для анализа данных.
Развитие АА и его широкое применение на практике находят отражение в большом количестве публикаций, обзоров, справочников и т.д. Вопросы теории, методики и практического применения АА для решения самых разнообразных задач регулярно обсуждаются на конференциях, симпозиумах, совещаниях и семинарах, специально посвященных А А и связанным с ним областям научных исследований [17-21].
По виду активирующего излучения выделяются три основных направления АА-нейтронный, фотоактивационный и анализ с использованием заряженных частиц. По методам получения конечных результатов - на инструментальный (используются особенности ядерных характеристик элементов) и радиохимический (с химическим выделением радионуклидов в химически чистом виде).
Последний вариант АА более трудоемкий, требует определенных временных затрат, специального оборудования, необходимой квалификации персонала и в
большинстве случаев неприменим к анализу по короткоживущим радионуклидам, не обеспечивает в полной мере реализации многоэлементного анализа.
Инструментальный АА в последние годы успешно конкурирует с радиохимическим, что связано с развитием полупроводниковых детекторов на основе германия и кремния высокой чистоты, обладающих очень высокой разрешающей способностью при достаточно хорошей эффективности регистрации у- и рентгеновского излучения. В наибольшей степени это относится к РНАА, который остается основным из ядерно-физических методов анализа.
РНАА можно разделить на ТНАА - исследуемые материалы облучаются нейтронами всего энергетического спектра реактора, it на ННАА - облучение производится в фильтрованном потоке нейтронов (с отсеченной тепловой компонентой энергетического спектра нейтронов реактора). Оба вида анализа взаимно дополняют друг друга, что дает возможность решать достаточно сложные аналитические задачи многоэлементного определения.
Исключительные результаты по чувствительности и точности, полученные методами РНАА, привлекают к нему внимание не только аналитиков, но и специалистов многих областей науки и техники. А использование инструментального варианта - очень важно для решения задач космохимии, археологии, искусства и криминалистики.
Опыт использования РНАА сводится главным образом к оснащению реактора современным аналитическим оборудованием и разветвленной пневмотранспортной системой, управляемыми с помощью компьютера. Такой автоматизированный комплекс-лаборатория позволяет решать широкий круг аналитических проблем при анализе материалов самого различного происхождения.
Разработка таких комплексов-лабораторий основывается на унифицированной электронной аппаратуре, узлах и устройствах пневмотранспорта.
Подобные аналитические комплексы во многих случаях создавались на базе аналитических установок, спроектированных для анализа содержаний конкретных элементов в конкретных, матрицах (например, определения содержаний делящихся элементов по регистрации запаздывающих нейтронов в геологических материалах [22,23]).
Целью настоящей работы являлись разработка инструментальных методов анализа урана, тория и лития с использованием регистрацитт з.н. и их применение этих методов для массового анализа геологических материалов, разработка аналитического комплекса на базе Томского исследовательского реактора ИРТ-Т при Томском политехническом институте. Для достижения указанной цели необходимо было решить ряд научных и технических задач, основные из которых можно в общем виде сформулировать следующим образом:
1. Разработка методик ТНАА и ННАА геологических материалов для определения
содержаний U, Th и Li с использованием регистрации з.н.
Решение отдельных методических вопросов, возникающих при внедрении в практик}' массового анализа геологических проб.
Разработка типовой структуры и технической документации аналитического комплекса аппаратуры и оборудования.
Создание и запуск в промышленную эксплуатацию аналитического комплекса на исследовательском реакторе ИРТ-Т.
Материал диссертации содержится в 5 главах.
В первой главе кратко излагаются основные принципы и особенности РНАА, позволяющие оценить возможности и дальнейшие перспективы данного направления
в сравнении с другими направленнями анализа элементного состава проб геологических материалов. Здесь же описана аппаратура и оборудование, используемая в исследовательских центрах, практикующих РНАА, рассмотрены условия проведения анализа. На основе критического обзора литературы по методическим вопросам РНАА и примеров его практической реализации сделаны выводы и поставлены задачи настоящей работы.
Во второй главе в аспекте дальнейшего улучшения чувствительности, избирательности и точности рассмотрены традиционно используемые в РНАА методы и предложены новые методики анализа геологических объектов с использованием метода регистрации з.н;, проведена оптимизация параметров предлагаемых методов анализа. На основе экспериментальных и расчетных данных рассмотрены методические особенности и сделаны выводы об аналитических возможностях исследуемых методов РНАА, оценены пределы обнаружения определяемых элементов для стандартных образцов горных пород и проб горных пород Западно-Сибирской платформы.
В третьей главе приведены расчетные данные узлов и конструкции БРЗНГ, предложены его конструктивы. Приведи! также расчет конструкции нейтронного фильтра.
Устройство и работа аналитического комплекса аппаратуры «Анис» для ИРНАА, смонтированного на исследовательском реакторе ИРТ-Т (Томский политехнический университет) и запущенного в эксплуатацию для анализа проб осадочных горных пород различных регионов России, описаны в четвертой главе.
В пятой главе представлены результаты исследований, связанных с выбором методического подхода и с разработкой апаратурного оснащения, примеры практического использования предлагаемых методик ИРНАА применительно к анализу осадочных пород, некоторых искусственных образцов.
Изложение материалов диссертации заканчивается кратким перечнем основных результатов работы.
Автор считает своим приятным долгом выразить благодарность научному руководителю диссертации к.т.н. Чулкнну В.Л. за плодотворное сотрудничество и постоянное внимание и интерес к работе, д.т.н., профессору Штань А.С., а также д.т.н., профессору Иванову И.Н. за полезные обсуждения и ценные замечания, нач. отдела, к.т.н. Лаврентьеву Ю.Д. за неоценимую помощь при выполнении работы, зам. директора ВНИИТФА, д.т.н., профессору Варварице В.П. за ряд ценных советов, зав. лаб. Томского филиала Сибирского НИИГГиМС, к.т.н. Столбову Ю.М. за творческое сотрудничество и помощь при проведении экспериментальных исследовании, к.т.н. Свиридовой B.C. за помощь в практической реализации разработанных методик, к.т.н. Бродскому СМ. за консультации при компьютерном оформлении результатов работы.
Аппаратура и оборудование, используемые при проведения ИРНАА
Важное место в ИРНАА занимает специальное оборудование для доставки контейнеров с облученными пробами к измерительной аппаратуре. При этом используются, как правило, пневмотранспортные системы, особенно необходимые в ИРНАА, основывающемся на короткоживущих радионуклидах [22,23,25,40-43], Эти системы многофункциональны: обеспечивают автоматическую адресацию исследуемых проб на облучение, измерение, промежуточное хранение (выдержку) и сброс после проведения анализа в специальные емкости-хранилища для «остывания».
Для транспортирования проб обычно используются контейнеры, изготовленные из достаточно чистого полиэтилена, а в качестве магистральных труб -трубы из нержавеющей стали с внутренней электрополнровкой.
В работе пневмосистем используются как избыточное давление, так и разрежение. Работа со сжатым воздухом позволяет создавать значительные перепады давления, что необходимо при построении протяженных систем с наличием вертикальных участков и узлов со значительным сопротивлением перемещаемого воздуха. Кроме того, система сжатого воздуха - неотъемлемая часть любого предприятия, и работа на сжатом воздухе предпочтительнее, так как меньше механическое загрязнение транспортных магистралей.
В реакторных пневмотранспортных системах с целью снижения радиационного фона при регистрации наведенной активности и предотвращения загрязнения транспортных магистралей предусматриваются УОВ и УФ. Первые служат для отвода воздуха, подающего контейнеры с пробами из активной зоны реактора на позицию измерения и имеющего определенный уровень радиоактивности. Вторые - для сбора пыли и продуктов истирания транспортных контейнеров при ігх движении по магистралям системы. Иногда в качестве газа-пропеллента используются малоактивируемые химически малоактивные газы, например, азот [43], что существенно увеличивает эксплуатационные расходы и ужесточает- требования к герметичности магистралей и исполнительных механизмов. При массовом анализе с использованием короткоживущих радионуклидов - это нерентабельно.
Во ВНИИ технической физики и автоматизации разработан комплекс пневмотранспортной аппаратуры АРС, предназначенный специально для активационного анализа. Комплекс разработан на основе тщательного анализа мировых достижений в этой области с учетом экономических факторов и возможности широкого применения. Комплекс АРС получил широкое распространение в нашей стране.
Комплекс АРС [44] состоит из унифицированных узлов и элементов, позволяющих собрать пневмотранспортную систему по необходимой функциональной схеме. Оборудование комплекса разделяется на две группы: для диаметров транспортных магистралей, равных 12 мм (АРС-І 2) и 28 мм (АРС-23).
В РНАА устройство облучения - концевая часть ПТС с одной или двумя позициями облучения - располагается в активной зоне реактора или непосредственно возле нее, где температуры достигают 300С. Поэтому для доставки исследуемых проб на облучение при анализе с использованием средне- и долгоживущих радионуклидов используются контейнеры из алюминиевых сплавов, сплавов на основе титана, нержавеющей стали, кварцевого стекла [17], из которых пробы извлекаются после транспортирования с облучения и необходимой выдержки и подаются на измерение. При анализе с использованием короткоживущих радионуклидов применяются, как правило, контейнеры из полиэтилена (CjobWjn достаточной чистоты, других полимерных материалов [17,18]. При этом нет необходимости извлечения проб из контейнеров, поскольку углерод и водород практически не активируются нейтронами реактора. В последнем случае длительность облучения обычно не превышает НЄСКОЛЬКІЇХ минут и следует учитывать опасность подплавления полиэтиленового контейнера и «залипання» его на позиции облучения. Поэтому устройства облучения оборудуются поддувом сжатым воздухом или охлаждаются водой.
Поддув сжатым воздухом обеспечивает также фиксацию контейнера с пробой и, следовательно, воспроизводимость геометрии облучения при использовании горизонтальных экспериментальных каналов реактора. При использовании вертикальных экспериментальных каналов проблема фиксации не вызывает затруднений.
Что касаегся позиций облучения, которыми комплектуются УО, одно из них используется для облучения нефильтрованным потоком нейтронов, другое -надтепловыми нейтронами. При этом ПО могут монтироваться в одном экспериментальном канале реактора или в разных [45].
При проведении работ по многоэлементному ИРНАА для регистрации у-излучения облученных проб используются полупроводниковые Ое(Ы) детекторы и детекторы из Ge высокой чистоты [46,47]. Для регистрации мягкого у- и рентгеновского излучений (Е, 100 кэВ) применяют 8і(Ьі)-детекторь!.
Реже, главным образом для 1-3 элементного анализа, используются устройства регистрации на основе сцинтилляционных детекторов Nal(Tl), работающих в спектрометрическом режиме с несколькими энергетическими «окнами» [48].
При анализе на содержание делящихся элементов с использованием регистрации з.н. деления обычно применяются сборки, представляющие собой замедлительный блок, содержащий несколько газоразрядных счетчиков нейтронов (с BFi-, Ненаполнением или с твердым борным покрытием с обогащением по JB) [ 14,151. При этом регистрация з.н. производится в счетном режиме и соответственно с более простой аппаратурой.
Газоразрядные счетчики нейтронов отличаются простотой в эксплуатации, надежностью, высокой эффективностью регистрации медленных нейтронов (до 80% для счетчиков с " Не-н а полнением), недороги [49,50].
В последние годы на смену процессорам на базе микроЭВМ различных типов, работающих в линию с многоканальными амплитудными анализаторами, используемых в качестве систем накопления и обработки спектрометрической и счетной информации, пришли многофункциональные персональные миниЭВМ Последние программируются на исполнение функций управления процессом анализа, выбора оптимального режима анализа, амплитудного многоканального анализатора, накопления, обработки и наглядного представления спектрометрической, счетной и аналитической информации [51,52].
Как уже отмечалось, применение ИРНАА с использованием короткоживущих радионуклидов позволяет успешно преодолевать проблемы, связанные с вариативностью химического состава геологических материалов. При этом с помощью ТНАА с высокой чувствительностью можно измерить содержание урана (при необходимости, плутония) с использованием методики регистрации з.н. деления, затем после соответствующей выдержки с хорошей чувствительностью измерить содержания породообразующих (Al, Na, Mg, Мп, Ті, К, Са), а также некоторых сопутствующих и следовых элементов (V, С1, Ва, ... редкие земли, Си и ряд других элементов, стоящих в периодической системе за Си).
Применение ЦМ при определении содержания урана с использованием МЗН
Применение ЦМ - многократного повторения цикла облучение-измерение при анализе с использованием короткоживувщих радионуклидов дает определенные преимущества: уменьшается статистическая погрешность вследствие существенного увеличения объема счетной или спектрометрической информации; снижаются случайные погрешности, связанные с невоспронзводимостью геометрии облучения и измерения, и поэтому смягчаются требования к точности фиксации контейнеров с пробами и упрощаются конструкции устройств облучения и измерения; - снижаются погрешности, обусловленные кратковременными изменениями параметров аппаратуры. К недостаткам ЦМ можно отнести: - увеличение продол жител ьностн измерений; повышение требований к ресурсу пневмотранспортных устройств и транспортных контейнеров, испытывающих большие нагрузки; при применении ЦМ совместно с ИРНАА из-за увеличения суммарного времени облучения существенно увеличивается активность матричных элементов в исследуемых пробах, что ужесточает требования к физической и биологической защитам. Однако в большинстве случаев повышение чувствительности и точности определения при анализе малых концентраций анализируемых элементов являются определяющими, что оправдывает применение ЦМ. Теоретические аспекты ЦМ достаточно подробно рассмотрены в обзорной работе Спироу [89]. В случае определения содержания урана с использованием МЗН формула здля суммарного счета з.н. в результате q циклов облучения, выдержки и измерения имеет вид предела обнаружения. С учетом выкладок, представленных в п,2.1, приведенный предел обнаружения в этом случае запишется так [90] На рис.2.3 - 2.5 приведены зависимости Ldnp в функции t„ (t„) для различных фиксированных значений tB (5, 10, 20 и 30 с) и ц, (1, 2 и 4 с) при заданной продолжительности времени анализа ta = 600с. Основные выводы следующие: I) время обратного транспортирования Ц, практически не влияет на положение минимумов кривых и, следовательно, на величин} Lj; 2) время выдержки tP. играет определяющую роль - с ростом t„ снижается число регистрируемых злі., и минимумы кривых смещаются в сторону увеличения to (їй). Это объясняется тем, что с возрастанием и практически сводится к нулю вклад наиболее представительной 4-ой группы з.н. и уменьшаются вклады 3-ей и 2-ой групп в общий счет з.н. 0 1---.-, , ---, , -, 0 20 40 60 80 100 120 Время облучения (Измерения), с Следует отметить, что изменение продолжительности анализа t„ весьма слабо влияет на положение минимумов кривых для Lj„r, поскольку эти изменения повлияют в основном на вклад 1-ой группы з.н., не являющейся определяющей. Кроме того, ЦМ применима с некоторыми ограничениями. Это связано с тем, что многократные облучения исследуемой пробы в реакторе приведут к накоплению в матрице геологической пробы значительной у-активности. Этот момент будет рассмотрен ниже.
Как отмечено в литературном обзоре (см.п. 1.4.4) при определении содержаний тория и урана исследуемая проба дважды облучается в реакторе с последующими измерениями активности з.н.: в фильтрованном потоке нейтронов и затем в полном потоке нейтронов реактора. Концентрации тория Ст и урана Cv определяются в результате решения системы уравнений, составленных по данным соответствующих калибровочных операций и измерений исследуемой пробы: где ту и тт- содержания урана и тория в исследуемой пробе, соответственно; Лг- счет з.н., регистрируемый в процессе измерения исследуемой пробы просле облучения надтепловыми нейтронами; N -счетз.н. при измерении исследуемой пробы после облучения в нефильтрованном потоке нейтронов; т)у и % - калибровочные коэффициенты соответственно для урана и тория, определяемые соотношениями Лу и Лт - Ф-отношения (соответствуют кадмиевым отношениям) для урана и тория, определяемые формулами где Ny- счет импульсов, обусловленных з.н., при измерении эталонной пробы с известным содержанием урана туї, не содержащей торня, после облучения в нефильтрованном потоке нейтронов; л Ny - то же после облучения надтешювыми нейтронами; NT - счет импульсов, обусловленных з.н., при измерении эталонной пробы с известным содержанием тория тта не содержащей урана, после облучения в нефильтрованном потоке нейтронов; Л NT - то же после облучения надтепловыми нейтронами; л Л , - счет импульсов фона, регистрируемых при проведении «холостого опыта» после облучения в фильтрованном потоке нейтронов. Поскольку периоды полураспада групп з.н. для "J"Th и 2jSU мало отличаются от периодов полураспада сответствующих групп 235U (см. табл. 1,6), приведенные на рис. 2.1 зависимости и последующие рассуждения и выводы справедливы и для методики определения тория и урана в традиционном режиме. На рис. 2.6 приведена временная диаграмма, построенная с расчетом на минимальную холостую работу реактора, иллюстрирующая последовательность операций при проведении анализа на содержание тория и урана. режима является выдержка проб после облучения в ядерном реакторе. Альтернативная методика предлагает облучение в тепловой колонне ядерного реактора [91]. При этом нет необходимости выдерживать пробы после облучения, поскольку поток быстрых нейтронов в тепловой колонне более чем в 10J раз ниже потока тепловых. Однако не всегда имеется доступ к тепловой колонне, и не всякий реактор оснащен подобньш устройством. Кроме того, облучение в тепловой колонне исключает возможность анализа на содержание тория. Применение выдержки в течение 20 с после облучения исследуемых проб в реакторе существенно удлиняет процедуру анализа и ограничивает аналитические возможности метода. Это связано с тем, что при измерении активности з.н. наиболее представительные группы з.н. урана и тория с периодами полураспада от 2 до 22 с полностью или частично устраняются. Кроме того, при анализе материалов с большими содержаниями кислорода, к которым относятся большинство горных пород, многие технологические и экологические материалы, остаточная активность з.н. радионуклида N при определении очень малых концентраций (на уровне 10" % и менее) скажется на правильности результатов анализа.
Попытку обойти проблему з.н. N предпринял Квихьюз [92]. Основываясь на постоянстве изотопного состава естественных элементов, он предложил методику определения содержания урана из двух последовательных облучении и измерений исследуемой пробы: после первого облучения без выдержки измеряется суммарный счет з.н. урана и bN, после второго - с помощью сцинтилляиионного спектрометра по у-излучению радионуклида ! N определяется содержание кислорода в пробе, затем вносится поправка на вклад з.н. N и вычисляется концентрация урана в пробе. Такая методика позволяет повысить чувствительность и улучшить правильность анализа. Однако практически не сокращается длительность анализа и возрастает погрешность определения, что связано с усложнением процедуры анализа - два облучения, два измерения. Поэтому нами был предложен метод [93], позволяющий однозначно решить проблему интерференции з.н. N. Как и метод Квихауза, он основывается на постоянстве изотопного состава естественных элементов и
Разработка нейтронного фильтра
Как уже было отмечено ранее (в п. 1.4.2), использование облучения надтепловыми нейтронами имеет определенные преимущества. Поэтому с целью расширения аналитических возможностей установки «Анис» одна из двух позиций облучения (концевые части трубопроводов пневмотранспортной системы) устройства облучения была оборудована нейтронным фильтром [101], Нейтронный фильтр должен ооеспечнвать, с одной стороны, улучшение соотношения активностей з.н. при анализе на содержание тория и урана в пользу первого за счет частичного подавления активности з.н., эмитируемых осколками деления ""U, с другой - эффективное подавление у-излучения радионуклидов породоооразуюїдих и сильно активирующихся элементов с целью: I) снижение у-активности исследуемой пробы и, следовательно, улучшение аналитических характеристик методики; 2) в перспективе применение данного фильтра для целей многоэлементного анализа.
Такая постановка задачи диктовала необходимость использования комбинированного фильтра цилиндрической формы с применением в качестве составных компонентов кадмия, бора-10 и гадолиния.
Расчет (Gd + CdO + 10В)-фильтра был проведен с использованием формул, описывающих отношения г і и г?, соответственно активностей з н тория и vpana иактивностей радионуклидов Al, i\Ta, Mg, Мп, Са и Ті основных породообразующих элементов, а также высокоактивных радионуклидов со значительным выходом у-излучения в широком диапазоне энергий 52V, Cu, buLa, и 52mEu элементов, имеющих высокие сечения радиационного захвата, облученных надтепловыми и затем тепловыми нейтронами.описывает трансформированное энергетичекое распределение нейтронов на позициии облучения после прохождения нейтронами фильтра; (р\Е)- функция, описывающая энергетическое распределение нейтронов в экспериментальном канале реактора; на малые промежутки, для каждого из которых определялись соответствующие средние значения сечений взаимодействия нуклидов тория-232, урана-235 и остальных элементов и сечений поглощения нейтронов нуклидами Gel, Cd и И;В.
Нормирующий коэффициент $2 в соотношении (3.25) был определен приравниванием выражений, описываемых формулами (3.22) и (3.23) при Si = 1 пЕ = 0,17 эВ.Эффективная температура нейтронного газа Т была принята равной Т - Т0 + AT, где ДТ = 50 К, а Т0 - 298 К."
Значения парциальных плотностей для кадмия р\. ибора-10 р Е были получены эмпирически при прессовании смеси порошковых окиси кадмия (CdO) и аморфного бора с обогащением по бору-10 до 91,7 %: р к — 1,06 г/см3 и рБ—2,\2 г/см3.Геометрический крэффициент G(E) был определен по кривым, приведенным в работе [66] для случая H/D 2.
Предполагалось использование гадолиниевой металлической фольги толщиной 0, і мм. В результате расчетов были получены кривые зависимости отношений активностей л и т% от толщины слоя материала фильтра Хф, представленные на рис. 3.1 і и 3.12.
Как можно видеть на рис. 3.11, использование фильтра не может повлиять на динамику процессов деления тория и i3eU, реакции деления которых имеют высокие энергетические пороги Ш,2 и 9 МэВ, соответственно.Улучшение соотношений активностей з.н. в пользу торпя может быть обусловлено лишь снижением уровня активности при делении 23?U. Однако применение комбинированного фильтра приводит к весьма незначительному снижению активности з.н. 235U (менее 0,5 %) по сравнению с использованием кадмиевого фильтра, что связано с характером зависимости сечения деления 235U от энергии нейтронов
Таким образом, основное назначение предлагаемого комбинированного фильтра -подавление активности породообразующих и ряда сильно активируемых элементов и создание тем самым благоприятных условий для определения содержаний сопутствующих и следовых элементов.
Как известно, область резонансной активации простирается от долей электронвольта до нескольких тысяч электронвольт. Поэтому в общем случае создание фильтра, способного обеспечить идеальные условия активации какого-либо одного или нескольких элементов при полном подавлении активности других, задача весьма проблематичная.
Таким образом, оптимальная концепция при разработке фильтра - сконструировать и изготовить ряд комбинированных фильтров с различной толщиной наполнителя из ШВ, которыми можно оснастить транспортные контейнеры для исследуемых проб. Такой подход позволяет более гибко решать конкретные аналитические задачи -выделять необходимые "/-линии в измеряемом спектре 7-излучения при частичном или полном подавлении у-активности радионуклидов мешающих элементов.
Следует отметить, что эта методика также не является универсальной, так как с помощью «очень толстого» борного фильтра можно перекрыть область резонансных нейтронов до приблизительно 280 эВ, и, кроме того, создание набора таких фильтров, вставляемых в транспортные контейнеры, довольно сложная и дорогостоящая технологическая задача.
Из этих соображений было принято решение разработать устройство облучения, снабженное комбинированным фильтром, толщина которого была определена по кривой, описывающей зависимость отношения Г2 (см. рис.3.12). Выбранное значение толщины материала фильтра 745 мг/см2 (около 2,5 мм). При этом парциальные толщины слоев: окиси кадмия - приблизительно 250 мг/см2,10В - 495 мг/см2, что соответствует метрическим толщинам 0,3 мм для кадмій и 2,2 мм для бора-10.
С внешней стороны слой прессованной смеси окиси кадмия и аморфного бора был окружен гадолиниевой фольгой толщиной 0,1 мм.Основное назначение гадолиниевой фольги - экранировать тепловую компоненту нейтронного спектра реактора, что также обеспечивает значительное снижение радиационного разогрева материала фильтра, связанного с экзоэнергетической реакцией на тепловых нейтронах B(n,a) Li.При этих условиях граничная энергия (Gd + CdO + 10В)-фильтра составила
Структурная схема установки «Анис»
Как уже было отмечено ранее, ПТС установки «Анис» в основном собрана из унифицированных элементов системы АРС-28Е.
Основное назначение ПТС - быстрая доставка транспортных контейнеров с анализируемыми пробами го реактора с позиции облучения на позицию измерения в БРЗНГ и/или в перспективе к ППД.Структурная схема ПТС представлена на рис. 4.2.ПТС включает в себя npneMO-3aq)y304Hoe устройство, два распределительных устройства, транспортные каналы, воздушные магистрали, блок подготовки воздуха. Кроме того: ресиверы, электромагнитные клапаны и вентили, фотодатчики.
В состав ПТС дополнительно введены устройства фильтрации воздуха (УФВ) и устройство отсечки воздуха (УОВ). Также в составе ПТС можно выделить устройство облучения (УО), конструктивно объединяющее в себя две позиции облучения П01 и П02 соответственно для облучения тепловыми и надтепловыми нейтронами.Приемо-загрузочное устройство содержит питатель, два блока загрузки БЗ1 и Б32, а также набор электромагнитных венттилей.
В состав питателя входят блок распределения БРІ и три отрезка трубопровода. БР1 предназначен для подачи к Б32 контейнеров с исследуемыми и эталонными пробами. При этом контейнеры с исследуемыми пробами число?.? до 30 штук размещаются в отрезке трубопровода 1, а с эталонными - в отрезке 2. Третий отрезок трубопровода соединяет БР1 с блоком загрузки Б32.
Такая конструкция дает возможность вводить в ПТС эталонную пробу через определенное количество исследуемых, а также при необходимости внеочередной или аварийной проверки измеріггельного тракта установки.Б32 служит для последовательного ввода по одному контейнеру в транспортные каналы ПТС, Б31 - для выдержки проб после регистрации з.н. перед измерением у-спектров на позиции ПГІД.
Распределительное устройство содержит блоки распределения БР2, БРЗ и БР4, предназначенные для адресации контейнера с проби на одно из двух возможных направлении.Конструктивно прпемо-загрузочное и распределительные устройства объединены в специальные шкафах. В шкафах размещаются таклсе ресиверы и электромагнитные вентили.Перемещение контейнеров по транспортным каналам контролируется с помощью фотодатчиков (ФД) двух типов, в зависимости от рабочей функции: ФДр и ФД4 фиксируют наличие контейнера в БЗІ и Б32, соответственно; ФД1, ФД2, ФД5-ФД8 -пролет транспортного контейнера на соотвествующую позицию.
На рис. 4.3 представленаы временные диаграммы последовательности операций: (а) при определении содержания урана с использованием традиционного варианта МЗН; (б) то же с использованием МЗНК; (в) при анализе на содержание породообразующих элементов в линию с традиционным МЗН; (г) то же в линию с МЗНК. Согласно диаграмме можно выделить соедующие операции; Используя временные диаграммы, а также структурную схему ПТС (рис.4.2), можно проследітть последовательность работы исполнительных механизмов ПТС.
Назначение УФ - очистка сжатого воздуха от пыли, стружки и других частиц, образующихся при истирании траиспорных полиэтиленовых контейнеров и при работе исполнительных механизмов ПТС, а также случайно попавших в транспортные каналы и т.д.УФ монтируются на обеих транспортных магистралях сжатого воздуха возле позиций измерения и облучения (перед реактором) непосредственно перед стравливающим воздух вентилем.
Назначение УОВ - отвод из транспортного канала ПТС в спецвентнляциго активированного в реакторе воздуха, давлением которого контейнер с пробой подастся на позицию измерения (или выдержки). Это обеспечивает большую безопасность персонала от дополнительного внешнего и внутреннего облучения и, кроме того, позволяет снизить радиационный фон на позициях измерения и тем самым улучшить аналитические характеристики установки.
УОВ смонтировано на обоїгх траспортных каналах ПТС непосредственно возле реактора.При разработке УОВ рассматривались два варианта исполнения устройства: динамический и механический.
В основе первого лежит отсечение активированного воздуха перпендикулярной струей чистого сжатого воздуха [102],К недостаткам динамического варианта относится то, что УОВ монтируется на вертикальном участке транспортного канала. Механическое УОВ этого недостатка не имеет и, кроме того, надежнее и проще при регулировке и монтаже. Поэтому за основу был принят механический вариант УОВ.
Конструкция УОВ в основных деталях изображена на рис. 4.5.УОВ состоит из следующих основных деталей: корпуса 1, двух крышек 2 и 3, двух патрубков 4 и 5, ползуна 6, направляющей 7, упора-втулки 8, пружины 9, прокладки 10 и штуцера 11.
Принцип действия УОВ заключается в следующем: после пролета из реактора транспортного контейнера с пробой через установленный перед УОВ фото датчик, по сигналу последнего включается вентиль, подающий сжатый воздух через штуцер 11 в пере?фывает собой транспортное отверстие, отсекая активированный воздух. При этом сжатый воздух воздушной магистрали проходит в канал ПТС через штуцер 11, упор-втулку 8 и сквозной канал из двух пересекающихся под прямым углом отверстий в теле ползуна и гонит транспортный контейнер на позицию измерения или выдержки согласно программе анализа. При проходе контейнера на одну из указанных позиций, что фиксируется соответствующим фото датчиком, подача воздуха через штуцер 11 прекращается, и под действием пружины 9 ползун возвращается в исходное положение, освобождая транспортный канал.УО [101] является терминалом ПТС установки «Анис». Его назначение -облучение проб исследуемых материалов в потоках тепловых и надтепловьгх нейтронов.УО монтируется в горизонтальном экспериментальном канале ГЭК-8 ИРТ-Т, поэтому внешние габариты УО соответствуют форме и внутренним размерам этого канала.УО (см. рис.4.6) изготовлено из нержавеющей стали и представляет собой трубу диаметром 100 и длиной 2585 мм с толщиной стенки 2 мм. Внутри УО проходят две трубы транспортной магистрали 1 для подачи контейнеров с пробами исследуемых материалов к активной зоне реактора для облучения и обратно, две трубы магистрали окатого воздуха 2 и две трубы водяного охлаждения 3 и 6 Внутренний объем УО разделен фланцем 5 на две независимые секции: С1, непосредственно примыкающую к активной зоне и охлаждаемую водой, и С2, свободное пространство которой заполнено железной дробью 7 для обеспечения биологической защиты.Облучение проб производится в С1; при этом фиксация транспортных контейнеров - как можно ближе к активной зоне реактора, у торцевого фланца корпуса УО -обеспечивается поддувом сжатым воздухом.
Транспортные трубы и трубы магистрали сжатого воздуха фиксируются сварными соединениями с торцевым и другим, ограничивающим СI фланцем. При этом трубы (транспортные и для подачи сжатого воздуха) функционально попарно связаны друг с другом специальными каналами, проточенными в торцевом фланце и обспечивающими необходимое проходное сечение при подаче сжатого воздуха в транспортные каналы.Секция С1 коструктивно объединяет в себе две позиции облучения ПО! и П02, которые сформированы на концевых частях траспортных трубопроводов. ПОІ
