Введение к работе
Актуальность проблемы. В результате Чернобыльской катастрофы из 4-го блока аварийного реактора было выброшено в атмосферу за пределы промышленной площадки АЭС в виде топливных частиц (ТЧ) 6000-8000 кг облученного мелкодиспергированного ядерного топлива, содержащего около 3-4% наработанной к моменту аварии радиоактивности. Присутствие в радиоактивных выпадениях топливных частиц является специфической особенностью аварии на ЧАЭС. Ближняя 30-км зона аварии (около 2000 км2) преимущественно была загрязнена ТЧ, содержащими основную часть выброшенных нелетучих радионуклидов, включая такие биологически значимые, как "'Sr, радиоизотопы плутония и америция. Топливные частицы были обнаружены и на значительном удалении от ЧАЭС во многих странах Европы: Финляндии, Швеции, Норвегии, Литве, Польше, Германии, Чехии, Австрии, Швейцарии, Венгрии, Румынии, Болгарии, Греции и т.д.
За последние полвека был проведен ряд фундаментальных исследований, посвященных поведению искусственных радионуклидов в окружающей среде как после их глобальных выпадений вследствие испытания ядерного оружия, крупных радиационных аварий в Уиндскейле и Кыштыме, так и в модельных экспериментах с использованием водорастворимых форм радионуклидов и различных радиоактивных частиц. Существенное внимание было уделено поведению радионуклидов в почве как исходном звене миграции в системе «почва-растения», переходу в растения, метаболизму в организме животных (Клечковский В.М. и др., 1958; Алексахин P.M. и др., 1963, 1992, 1998; Пристер Б.С. и др., 1972, 1991; Архипов Н.П., Бондарь П.Ф., 1978; Гулякин ИВ., Юдинцева ЕВ., 1962, 1973; Юдинцева ЕВ., Гулякин ИВ., 1968; Павлоцкая Ф.И., 1974; Поляков Ю.А., 1970; Прохоров В.М., 1981; Федоров ЕВ. и др., 1969, 1973; Сироткин АН. и др., 1970, 1973 Скрябин A.M., 1973; Анненков Б.Н., 1973, 1980; Корнеев НА., Сироткин АН., 1987; Voigt G. et al., 1988, 1989).
Однако уже первые результаты, полученные на топливных следах чернобыльских радиоактивных выпадений, показали ограниченность области применимости ранее полученных закономерностей поведения радионуклидов. Так, на топливных следах радиоактивных выпадений радионуклиды отличались существенно меньшей мобильностью и биологической доступностью по сравнению с конденсационной формой выпадений (как глобальных, так и чернобыльских). Поэтому применение в первые годы после Чернобыльской аварии ранее полученных закономерностей приводило к завышению результатов прогноза миграции радионуклидов в ближней зоне (наиболее сильно это проявлялось для "'Sr). Со временем происходило растворение топливных частиц в почве, в многочисленных пунктах временной локализации радиоактивных отходов (ПВЛРО) в 30-км зоне, в самом объекте «Укрытие», что приводило к увеличению загрязнения растительности "'Sr и его миграции в поверхностные и грунтовые воды. До настоящего времени основной
вынос радиоактивности с территории Зоны отчуждения обусловлен Sr, выщелачиваемым из топливных частиц.
Отсутствие знаний о поведении в окружающей среде радионуклидов, выпавших в составе матрицы частиц облученного ядерного топлива, не позволяло в полной мере корректно оценить радиологическую обстановку в ближней зоне во время аварии на ЧАЭС и спрогнозировать ее изменение в будущем, а также оптимизировать применяемые контрмеры. Таким образом, выявление основных факторов, определяющих скорость растворения ТЧ, является базовой информацией для оценки и долговременного прогнозирования радиологической ситуации при авариях с выбросом частиц ядерного топлива. Наряду с районированием территории по физико-химическим формам радиоактивных выпадений, это имеет исключительно важное значение для прогнозирования радиоактивного загрязнения растительности, миграции радионуклидов из многочисленных ПВЛРО, загрязнения поверхностных и грунтовых вод, разработки контрмер, замедляющих процесс растворения ТЧ и переход радионуклидов в мобильные формы, рассмотрения возможности реабилитации загрязненных территорий и оптимизации системы радиологического контроля. Самостоятельную значимость имеет изучение поступления топливных частиц в организм сельскохозяйственных животных и человека.
Все это обуславливает актуальность изучения поведения в окружающей среде радионуклидов, находящихся в составе топливной компоненты аварийного выброса ЧАЭС, как для ликвидации последствий Чернобыльской аварии, так и использования ее опыта для других гипотетических аварийных ситуаций с выбросом частиц облученного ядерного топлива, а также при его захоронении.
Цель и задачи исследований. Целью настоящей работы являлось выявление и анализ основных процессов формирования радиологической обстановки и закономерностей поведения в окружающей среде биологически значимых радионуклидов, выпавших в результате Чернобыльской аварии в составе топливных частиц, их параметризация на основе изучения свойств радиоактивных выпадений и характеристик среды, районирование и картирование ближней зоны аварии для долгосрочного прогнозирования перераспределения радионуклидов в компонентах почвенно-растительного покрова, а также оценка радиологической значимости поступления топливных частиц в организм человека и сельскохозяйственных животных. В связи с этим были поставлены следующие задачи:
изучение физико-химических свойств топливных частиц, моделирование и реконструкция условий их образования для лучшего понимания и прогнозирования поведения ТЧ в окружающей среде, как в случае Чернобыльской аварии, так и при других возможных аварийных ситуациях, связанных с выбросом частиц облученного ядерного топлива;
разработка методов и районирование загрязненной территории в зависимости от физико-
химических форм радиоактивных выпадений, а также картирование ближней зоны
аварии на ЧАЭС по плотности загрязнения радионуклидами, выпавшими в составе
матрицы топливных частиц;
разработка методов и выявление основных факторов, влияющих на скорость растворения топливных частиц в почве в естественных условиях и модельных средах, а также получение математических зависимостей, описывающих процесс растворения ТЧ для прогнозирования изменения мобильности радионуклидов;
оценка радиологической ситуации и долговременное прогнозирование поведения радионуклидов в звене «почва - растения» на топливных следах радиоактивных выпадений для оптимизации системы радиологического контроля сельскохозяйственной продукции и реабилитации земель Зоны отчуждения;
изучение поведения радионуклидов, находящихся в составе матрицы топливных частиц, в организме сельскохозяйственных животных с целью оценки загрязнения животноводческой продукции на топливных следах радиоактивных выпадений при аэральном загрязнении пастбищ;
оценка радиологической значимости ингаляционного поступления радионуклидов в организм механизаторов, как наиболее критической группы населения, при проведении сельскохозяйственных работ на топливных следах радиоактивных выпадений и оценка величины вторичного радиоактивного загрязнения дезактивированных территорий вследствие ресуспензии радионуклидов.
Научная новизна результатов исследований. Выполненные экспериментальные и теоретические исследования, базирующиеся на системном и комплексном подходе к проблеме, позволили впервые определить радиологическую значимость топливной компоненты радиоактивных выпадений с учетом возможных механизмов ее образования, загрязнения ею территории, поведения в почве, миграции, загрязнения растительности и поступления в организм сельскохозяйственных животных и человека для оценки и прогнозирования радиологической обстановки, а именно:
на основе статистически достоверного экспериментального материала определен радионуклидный и дисперсный состав чернобыльских топливных частиц, удельная активность, глубина выгорания, фракционирование радионуклидов в ТЧ, что позволило оценить температуру и время их отжига во время первоначального выброса из локальной области реактора;
показано, что окисление ядерного топлива было одним из основных механизмов образования топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений с дисперсным составом, соответствующим размерам зерен (кристаллитов) ядерного топлива;
разработаны методы определения скорости растворения топливных частиц в почве в естественных условиях и получены зависимости скорости растворения ТЧ разного генезиса от кислотности среды;
получена детальная карта плотности загрязнения 90Sr 30-км зоны аварии на ЧАЭС и уточнен его запас;
проведено пространственное районирование территории ближней зоны Чернобыльской аварии по скорости растворения топливных частиц и переходу радионуклидов в мобильную форму;
сделан долговременный прогноз изменения радиологической ситуации на топливных следах радиоактивных выпадений в зависимости от почвенно-климатических условий;
оценены параметры переноса в ЖКТ коров топливных частиц, по всем основным характеристикам близких к реальным чернобыльским топливным частицам, и параметры перехода радионуклидов из матрицы частиц в организм коров и в молоко при пероральном поступлении;
экспериментально показано, что чернобыльские топливные частицы относятся к классу нерастворимых при ингаляционном поступлении в организм человека;
для широкого набора агротехнических мероприятий экспериментально показано, что с 1988 года дозовые нагрузки за счет ингаляции радионуклидов даже для наиболее критической группы населения - механизаторов не превышают 1% от суммарной эффективной эквивалентной дозы.
Теоретическая и практическая значимость работы. Результаты проведенных работ определили место горячих частиц в ряду других радиационных факторов Чернобыльской аварии, позволяют оценивать и прогнозировать радиологическую обстановку в случае других гипотетических радиационных аварий с выбросом радионуклидов в составе матрицы частиц ядерного топлива и вносят крупный вклад в развитие таких научных направлений, как фундаментальная и прикладная радиоэкология, сельскохозяйственная радиология и других.
Созданная база данных «Горячие частицы», содержащая результаты работы по изучению физико-химических свойств чернобыльских горячих частиц, используется в ведущих институтах СНГ и дальнего зарубежья: Франции, Германии, Польши, Норвегии и Финляндии для реконструкции условий аварии на ЧАЭС и оценки радиологической значимости топливной компоненты радиоактивных выпадений.
Из-за высокой мобильности и наиболее низких значений допустимых уровней содержания в продукции, именно '"Sr является в настоящее время одним из основных лимитирующих радионуклидов при планировании реабилитационных мероприятий в ближней зоне аварии. Полученные экспериментальные результаты по плотности загрязнения ближней зоны wlSr, его запасу, зависимости постоянных трансформации топливных частиц от кислотности почвы и его пространственному распределению являются
базовой информацией для долговременного прогнозирования изменения радиологической ситуации в 30-км зоне, оценки выноса радионуклидов из ПВЛРО и самой Зоны отчуждения, при разработке сценариев ее реабилитации. Эти результаты используются в МНС Украины, АЗОиБ(0)0, ЧеНЦМИ, ДНЦ РНС НАНУ и МЧС, ИГН НАНУ, УкрНИГМИ и др. Выявленные закономерности образования и поведения топливных частиц в окружающей среде создают научно-экспериментальную основу для оценки и долговременного прогнозирования радиологической обстановки при радиационных авариях с выбросом частиц ядерного топлива и при захоронении топлива.
Результаты работы использованы при подготовке Национального доклада Украины, представленного в 1996 году в МАГАТЭ.
Реализация ряда положений и выводов, полученных в ходе выполнения данной работы, внесли существенный вклад в решение народно-хозяйственной задачи - ликвидации последствий аварии на ЧАЭС в части оценки и долговременного прогнозирования изменения радиационной обстановки на загрязненных территориях. Полученные экспериментальные данные позволили оценить радиационно-гигиенические условия труда сельскохозяйственных рабочих и потребность в средствах защиты, доказали отсутствие вторичного загрязнения дезактивированных населенных пунктов в зоне аварии при проведении агротехнических работ на прилегающих полях.
Полученные зависимости по растворению топливных частиц в почве, сделанный на их основе прогноз и реально измеренные уровни загрязнения "'Sr сельскохозяйственной продукции на топливных следах радиоактивных выпадений позволили произвести районирование территории, прилегающей к Зоне отчуждения, по степени критичности и оптимизировать систему радиологического контроля в связи с принятием ДУ-97.
Результаты теоретических и экспериментальных исследований, выполненных по теме диссертации, вошли в «Рекомендации по ведению сельского и лесного хозяйства в условиях радиоактивного загрязнения территории Украины в результате аварии на Чернобыльськой АЭС на период 1991-1995 годы» (1991), «Рекомендації по веденню сільського і лісового господарства в умовах радіоактивного забруднення території України в результаті аварії на Чорнобильській АЕС на період 1994-1995 роки" (1995), " Рекомендації по веденню сільского господарства в умовах радіоактивного забруднення території України в результаті аварії на Чорнобильській АЕС на період 1996-1998 p.p." (1995), "Ведення сільського господарства в умовах радіоактивного забруднення території України внаслідок аварії на Чорнобильській АЕС на період 1999-2002 p.p. (Методичні рекомендації)" (1998) и др.. Издание и внедрение в практику указанных рекомендаций позволило существенно снизить уровни радиоактивного загрязнения сельскохозяйственной продукции, производимой на территории, загрязненной в результате аварии на ЧАЭС.
На защиту выносятся следующие основные положения:
-
В ближней 30-км зоне аварии на ЧАЭС радиоактивное загрязнение территории обусловлено в основном частицами диспергированного ядерного топлива - топливными частицами. Полученные соотношения между активностями 90Sr, 95Zr, ""'Ru, 125Sb, 134Cs, '37Cs, U4Ce, l54Eu, 155Eu и ТУЭ позволяют рассчитывать загрязнение территории основными радиологически значимыми радионуклидами, находящимися в составе топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений.
-
Окисление ядерного топлива является одним из основных механизмов образования ТЧ во время аварии на ЧАЭС. При этом ядерное топливо разрушается на зерна (кристаллиты) с медианным диаметром около 6 мкм и сильно развитой поверхностью.
-
Методы и результаты картирования территории 30-км зоны аварии на ЧАЭС по плотности загрязнения 'J"Sr по состоянию на 1997 год в масштабе 1:200000 и уточненный запас "'Sr в ближней зоне аварии.
-
Методы определения доли радионуклидов в составе матрицы топливных частиц, выявленные основные факторы, влияющие на скорость растворения топливных частиц, и полученные зависимости постоянных трансформации топливных частиц разного генезиса от кислотности почв и растворов.
-
На топливных следах радиоактивных выпадений динамика загрязнения растительности радионуклидами принципиально отличается от конденсационных следов. В зависимости от скорости растворения ТЧ, корневое загрязнение растительности "'Sr в первые годы после аварии растет и достигает максимума только на 2-20 год. В настоящее время, спустя 13 лет после Чернобыльской аварии, радиологическая ситуация на топливных следах радиоактивных выпадений стабилизировалась.
-
Поведение *"Sr и nlCs в составе топливных частиц и их переход в организм КРС принципиально отличается от поведения легкодоступной растворимой формы радионуклидов. Радионуклиды цезия и стронция в составе топливных частиц имеют значительно более низкую (на два порядка величины) биологическую доступность для организма коров при псроральном поступлении по сравнению с теми же радионуклидами в растворимой форме. Коэффициент всасывания из частиц в ЖКТ составляет для 137Cs величину порядка 1.0%.
-
Чернобыльские топливные частицы имеют крайне низкие темпы растворения в легочной жидкости и относятся к классу нерастворимых при ингаляции частиц согласно классификации МКРЗ.
-
Ингаляционное поступление радиоактивных веществ в организм работников сельского хозяйства при проведении широкого набора агротехнических мероприятий на загрязненных территориях начиная с 1988 года дает существенно меньший вклад (менее 1%) в суммарную дозу, чем внешнее облучение; ветровой перенос радионуклидов при
проведении сельскохозяйственных работ спустя два года после радиоактивных выпадений не оказывает значимого влияния на вторичное загрязнение территории. Связь работы с крупными научными программами. Результаты, представленные в диссертации, получены в 1987-1999 г.г. в Украинском филиале Всесоюзного научно-исследовательского института сельскохозяйственной радиологии (с 1991 года - Украинский научно-исследовательский институт сельскохозяйственной радиологии) в ходе выполнения плановых НИР в рамках Государственных и Республиканских программ по ликвидации последствий аварии на ЧАЭС (№ гос. Регистрации UA 01000198Р, 01000199Р, 0195U029292, 0195U025998, 0198U003397, 0198U000207, 0197U016046 и др.). Ряд основных результатов получен при выполнении работ по международным проектам: ЕСР-1 «Загрязнение поверхности за счет ветрового переноса» в 1991-1995 гг. в рамках Генерального соглашения КЕС-СНГ о научном сотрудничестве в области ликвидации последствий аварии на ЧАЭС; исследовательского проекта INTAS-94/2156 «Выщелачивание радионуклидов из топливных частиц и кинетика их последующей трансформации с системе почва-вода» в 1994-1997гг. и др.
Личный вклад автора. Автор разработал методологию и принимал непосредственное участие на всех этапах исследований - определении направлений исследований, составлении рабочих программ проведения экспериментов, разработке методов исследований, проведении экспериментов и анализе полученных результатов, разработке математических моделей и получении прогнозных оценок, подготовке рекомендаций для практического исполнения и научных публикаций.
В связи с тем, что научные исследования, направленные на минимизацию последствий аварии на ЧАЭС, проводились в рамках единых государственных и международных программ, часть результатов исследований изложена в совместных публикациях.
Апробация работы. Основные положения и результаты работы докладывались и обсуждались на: I Всесоюзной конференции «Радиационные аспекты Чернобыльской аварии» (Обнинск, 1988); I Всесоюзном радиобиологическом съезде (Москва, 1989); Всесоюзных совещаниях "Принципы и методы ландшафтно-геохимических исследований миграции радионуклидов" (Суздаль,1989; Гомель, 1990); 3-й Всесоюзной конференции по сельскохозяйственной радиологии (Обнинск, 1990); Международном семинаре «Comparative Assessment of the Environmental Impact of Radionuclides Released during Three Major Accidents: Kyshtym, Windscale, Chernobyl" (Luxembourg, 1990); Всесоюзной конференции "Радиоэкологические и экономико-правовые аспекты землепользования после аварии на ЧАЭС» (Киев, 1991); Международном симпозиуме «Measurements of radionuclides after the Chernobyl accident" (Bergen, 1991); семинаре советского отделения Международного союза радиоэкологов "Радиоэкология и контрмеры" (Киев, 1991); совещании МАГАТЭ «The radiobiological impact of hot beta-particles from the Chernobyl fallout: risk assessment» (Киев,
1991); Международном симпозиуме «Chemical Speciation-Hot Particles" (Znojmo, 1992); IV Менделеевском съезде по общей и прикладной химии (Минск, 1993); Радиобиологическом съезде (Киев, 1993); 2-й Международной конференции «Радиоэкологические аспекты ядерной энергетики» (Москва, 1993); 2-й Международной конференции «Радиобиологические последствия ядерных аварий» (Москва, 1994); 6-й научно-технической конференции Ядерного общества (Киев, 1995); Первой практической конференции «Sustainable Development: Environmental Pollution and Ecological Safety" (Днепропетровск, 1995); Четвертой и Пятой Международных научно-технических конференциях по итогам ЛПА на ЧАЭС (Зеленый Мыс, 1994, 1996); Международной конференции "One decade after Chernobyl: Summing up the consequences of the accident" (Vienna, 1996); 1 Международной конференции "Радиологические последствия Чернобыльской аварии" (Минск, 1996); Научно-практических конференциях «Наука. Чорнобиль-97,-98» (Киев, 1998, 1999); Научно-практической конференции «Проблемы ведения АПП на радиоактивно загрязненных сельскохозяйственных землях в отдаленный после Чернобыльской катастрофы период» (Брянск, 1999); а также на научных семинарах в Чернобыльском научном центре международных исследований, Институте ядерной и радиационной безопасности (IPSN, Франция), Институте радиационной защиты (GSF, Германия) и т.д.
Публикации. Основные результаты исследований, выносимые на защиту, отражены в более чем 100 публикациях в виде научных статей, тезисов докладов и рекомендаций.
Структура н объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 6 глав, заключения, выводов, списка цитируемой литературы (261 источник) и приложения. Работа изложена на 392 страницах машинописного текста, включает 32 таблицы, 98 рисунков.
