Введение к работе
Актуальность проблемы. В настоящее время в качестве источника энергии и химического сырья используется, главным образом, нефть, мировые запасы которой весьма ограничены. Синтезы органических соединений на основе оксидов углерода и водорода являются одним из наиболее реальных путей замены нефтяного сырья в химической промьпплвнности. Процессы получения смесей СО и Hg газификацией твердых горючих ископаемых (угля, сланцев), конверсией природного газа хорошо освоены в промышленности.
Одним из перспективных направлений синтезов на основе СО и Но является получение углеводородов, в частности, низших олефинов. Этилен и пропилен широко применяют в промышленных процессах полимеризации, оксосинтеза, олигомеризации, алкилирования и других.
В настоящее время их получают, главным образом, пиролизом нефтепродуктов. В связи с этим, особое значение и актуальность приобретает разработка новых эффективных катализаторов направленного синтеза низших олефинов из СО и 1^. характеризующихся высокой активностью, селективностью и стабильностью. Последние годы в СССР и за рубежом ведется широкий поиск эффективных катализаторов синтеза низших алкенов из СО и 1. Большая часть этих систем содержит металлы VIII группы Периодической системы. Наиболее перспективными являются железные катализаторы вследствие доступности активного компонента. Однако, до сих пор не созданы достаточно активные и селективные катализаторы синтеза низших олефинов из СО и Hg. Мало изучен и механизм их каталитического действия.
Целью работы явилось создание новых Fe-содержащих каталитических систем, активных и селективных в синтезе низших олефинов из
В руководстве диссертационной работой принимал участие с.н.с, к.х.н. Савельев М.М.
СО и И-,, исследование их физико-химических характеристик и установление связи между составом и каталитическими свойствами.
Научная новизна и практическая ценность. Впервые для синтеза этилена и пропилена из СО и Hg применены каталитические системы, полученные пропиткой неорганических носителей водными растворами солей железа, промотированные калием и переходными металлами. Установлен оптимальный состав Fe-контактов для получения этилена и пропилена в различных условиях проведения синтеза с суммарным содержанием олефинов в углеводородных смесях более БОЖ масс. Показано, что в присутствии Ре-К-А1203-катализаторов из СО и Hg в соотношениях 1:1 и 2:1, наряду с парафинами и олефинами, образуются ароматические углеводороды Cg-Cg. Наработана партия катализатора для пилотных испытаний процесса синтеза олефинов из СО и Hg, которые проведены совместно со Всесоюзным научно-исследовательским институтом органического синтеза (ВНИИОС) на ПО "Салаватнефтеорг-синтез". На основании результатов испытаний предложена принципиальная технологическая схема процесса получения низших олефинов из синтез-газа.
Апробация работы. Отдельные результаты работы докладывались на Всесоюзной конференции "Современные проблемы химической технологии" (Красноярск, 1986 г.), Всесоюзной конференции "Химические синтезы на основе одноуглеродных молекул" (Москва, 1987 г.), V Всесоюзной конференции по химии и технологии твердого топлива (Москва, 1988 г.), IV и V Московских конференциях по органической химии и технологии (Москва, 1985 и 1989 г.г.), X конференции молодых ученых Башкирского филиала АН СССР (Уфа, 1985 г.).
Публикации. По полученным результатам опубликовано II печатных работ.
Объем и структура работы, диссертация изложена на »'^ стр.