Введение к работе
Предмет исследования и актуальность проблемы
Спектроскопическое исследование вещества подразумевает определение параметров атомов и молекул по частотным характеристикам волн, взаимодействующих с веществом. Частоты атомных переходов ш^ = (Д- — Ej)/h (Еі, Ej -энергии стационарных состояний) ассоциируются с частотами соответствующих резонансов uifj локальной восприимчивости х(^). О спектре x(w)> в свою очередь, судят по частотной зависимости F{w) интенсивности (мощности, поляризации и т.п.) зондирующей волны на выходе из среды. Лишь в слабых полях, допускающих линейное описание, спектры х(ш) и F(u) можно считать подобными, а частоты ш,, и uifj - равными. Предметом настоящего исследования являются нелинейные эффекты двух типов, тесно связанные друг с другом:
эффекты самовоздействия и взаимодействия поперечно ограниченных пучков, из-за которых частотные характеристики пропускания протяженной среды могут существенно отличаться от частотной зависимости локального коэффициента поглощения;
эффекты перестройки квантовых состояний атомов и молекул в сильном резонансном поле излучения (насыщение заселенностей, динамический эффект Штарка), приводящие к полевой зависимости спектрального контура восприимчивости среды.
Для нелинейных волновых взаимодействий в средах без диссипации (генерация гармоник, параметрические процессы и т.п.) эффекты, связанные с поперечной ограниченностью пучков, достаточно изучены и систематизированы. Общая картина аналогичных явлений в резонансных средах с сильной диссипацией к моменту публикации наших работ была далека от завершения. Самовоздействие сильного пучка вблизи резонанса с атомным переходом было обнаружено теоретически и экспериментально задолго до того, как возможности численного моделирования позволили провести детальный расчет частотных характеристик пропускания. Позднее, в 80-е годы, основное внимание экспериментаторов привлекло явление самодифракции пучка при очень сильном насыщении и строгом резонансе с атомным переходом. Для моделирования этого явления были разработаны весьма совершенные программы, однако, систематическое исследование частотных характеристик опять не было выполнено.
Малоизученной осталась роль начального профиля пучка. Влияние типа уширения на процессы самовоздействия исследовалось лишь при точном резонансе, так что количественных выводов об изменении частотных проявлений самовоздействия при переходе от однородного уширения к доплеровскому сделать было нельзя.
Классической для нелинейной спектроскопии является задача о спектре поглощения и рассеяния зондирующего поля атомами, находящимися в сильном поле накачки (динамический эффект Штарка в двухуровневой системе, эффект Аутлера-Таунса при зондировании смежного перехода в трехуровневой системе). Особый интерес представляет усиление пробного излучения без инверсии заселенностей в резонансном переходе, перспективное для создания нового поколения источников когерентного излучения. Все эти явления изучались либо при локальной постановке задачи, либо для плоских волн. Роль самовоздействия и взаимодействия пучков в формировании частотных характеристик среды не исследовалась. В пользу целесообразности такого исследования говорит то, что, во-первых, в протяженных газовых средах учет эффектов самовоздействия может оказаться необходимым для правильной интерпретации экспериментальных результатов спектроскопии пробного поля. Во-вторых, более сложная полевая зависимость восприимчивости при наличии двух полей позволяет ожидать обнаружения новых интересных эффектов в распространении связанных пучков.
Важной технической проблемой явилось создание вторичного стандарта частоты на основе лазера, стабилизированного по узким резонансам насыщенного поглощения (РНП) во встречных волнах, по крайней мере одна из которых насыщает резонансный переход. Среди механизмов, приводящих к асимметрии и сдвигу РНП, существенную роль играют эффекты, связанные с поперечной ограниченностью пучка, в частности, наведенные линзовые свойства среды. Большое прикладное значение проблемы стимулировало развитие экспериментальных исследований, сложность которых не в последнюю очередь была связана с малостью как регистрируемых частотных сдвигов, так и порождающих их деформаций поля. Соответствующая аналитическая теория основывалась на грубых приближениях и носила оценочный характер. Удовлетворительное согласие теоретических оценок с экспериментом достигалось за счет дополнительных априорных допущений, делающих рабочий вариант теории внутренне противоречивым. Таким образом, существовала необходимость создания математической модели формирования РНП в поперечно ограниченных пучках,
которая, с одной стороны, использовала бы малость деформаций поля для упрощения задачи, а с другой стороны, была внутренне непротиворечивой, качественно верной и, по возможности, количественно точной.
Резонансные восприимчивости, определяющие нелинейный механизм самовоздействия и взаимодействия пучков, без предположения о малости действующего поля легко получаются в аналитическом виде для двухуровневых или каскадных систем, в которых каждая гармоника поля резонирует со своим переходом. Однако, на практике вблизи резонанса с одной и той же гармоникой поля может находиться много переходов одновременно (атомные переходы с тонкой структурой, вибронные и колебательно-вращательные переходы в молекулах). К началу наших исследований не существовало общего алгоритма для расчета резонансных восприимчивостей многоуровневых квантовых систем в условиях насыщения и штарковского сдвига спектральных линий, хотя проявления этих эффектов наблюдались экспериментально для конкретных резонансных многофотонных процессов, а в ряде работ рассчитывались восприимчивости для частных многоуровневых моделей.
Удобным средством описания квантовых систем в сильных полях, периодически зависящих от времени, являются квазиэнергетические состояния (КЭС), которые можно рассматривать как классический аналог состояний одетого атома в квантованном поле излучения. Наиболее часто КЭС используются для чистых квантовых ансамблей, описываемых волновой функцией, а не матрицей плотности. Соответствующие условия реализуются при когерентном взаимодействии атома с импульсом, длительность которого мала по сравнению с временами релаксации. Для стационарных восприимчивостей релаксационные процессы принципиально важны, поскольку именно они определяют форму и ширину резонансов. В этой связи актуальной проблемой было исследование релаксации КЭС многоуровневой системы на основе строгого кинетического уравнения, учитывающего ее взаимодействие с тепловым резервуаром и периодическим полем накачки. Недостаточно были изучены также некоторые свойства КЭС в квазимонохроматическом поле с медленно меняющимися параметрами, в частности,'геометрические фазы КЭС в многоуровневых системах. Наконец, представлялось практически важным найти и исследовать восприимчивости ряда конкретных резонансных процессов в условиях заметного проявления насыщения и штарк-эффекта.
Перечисленные соображения говорят об актуальности темы диссертации.
Цель диссертационной работы
Целью диссертационной работы явилось выяснение количественных и качественных закономерностей протекания нелинейно-оптических эффектов, приводящих к изменению частотных характеристик резонансно поглощающих, усиливающих и рассеивающих сред и связанных, одной стороны, с нелинейным распространением поперечно ограниченных пучков и, с другой стороны, с перестройкой квантовых состояний многоуровневых систем в интенсивном поле световой волны.
Для достижения поставленной цели решаются следующие основные задачи:
Развитие методов численного решения уравнений, описывающих распространение волновых пучков в нелинейных средах.
Численное исследование частотных характеристик резонансного самовоздействия интенсивного светового пучка в двухуровневом насыщаемом поглотителе при различных начальных профилях пучка, включая пучки с оптическими дефектами, а также при различных типах уширения от однородного до доплеровского.
Анализ особенностей спектроскопии пробного поля в протяженной среде на основе численного моделирования процесса распространения пучков накачки и зондирующего излучения, резонансных по отношению к смежным переходам.
Исследование пространственных и частотных характеристик усиления без инверсии заселенностей в условиях протяженной среды и поперечно ограниченных пучков накачки и усиливаемого сигнала.
Теоретическая интерпретация экспериментальных результатов по измерению сдвигов и асимметрии субдоплеровских резонансов насыщенного поглощения в газовых ячейках, применяемых для стабилизации частоты СОг-лазеров, на основе создания корректной математической модели слабого самовоздействия и взаимодействия встречных пучков.
Разработка эффективного метода расчета резонансных восприимчивостей многоуровневых квантовых систем в сильных световых полях с использованием представления КЭС. Изучение свойств КЭС, включая их геоме-
трические фазы при адиабатической эволюции. Строгий вывод кинетического уравнения в представлении КЭС.
Приложение развитого метода к расчетам восприимчивостей резонансных многофотонных процессов в условиях существенного проявления насыщения и динамического эффекта Штарка.
Основные положения диссертации, выносимые на защиту
-
При распространении поперечно ограниченных пучков через протяженную нелинейную среду в условиях сильного насыщения резонансной восприимчивости контур частотной зависимости пропускания существенно отличается от контура локального коэффициента поглощения из-за совместного проявления самонаведенных линзовых и апертурных эффектов, характер и величина которых зависят от поперечного профиля пучка и типа уширения.
-
Конкуренция между насыщением заселенностей и щтарковским сдвигом частотных пиков восприимчивости при взаимодействии однонаправленных пучков, резонансных по отношению к смежным переходам, может приводить к формированию в многоуровневой среде наведенных линз сложного профиля, в том числе с радиальными изменениями знака оптической силы. Присутствие таких линз обнаруживается по аномальной асимметрии спектра пропускания среды.
-
Обобщенный модифицированный метод моментов позволяет построить корректную приближенную математическую модель слабых деформаций поля за счет самовоздействий и взаимодействий встречных пучков в схемах бездоплеровской спектроскопии насыщенного поглощения и описать экспериментально наблюдаемые сдвиги субдоплеровских резонансов-, избегая внутренних противоречий безаберрационной теории.
-
Переход к представлению квазиэнергетических состояний позволяет построить универсальный алгоритм расчета резонансного отклика многоуровневой хвантовой системы, возбуждаемой сильным монохроматическим полем, на дополнительные слабые поля зондирующего сигнала или рассеянного излучения, а также дать единую интерпретацию и провести приближенные расчеты многофотонных и комбинационных резонансов в тер-
минах состояний активной среды с учетом насыщения и динамического эффекта Штарка.
Научная новизна
Научная новизна результатов диссертации относится к моменту их опубликования и состоит как в разработке оригинальных методов и подходов, так и в обнаружении ранее не исследованных физических эффектов и свойств рассмотренных систем.
-
Разработан алгоритм решения нелинейного параксиального волнового уравнения, в котором новые численные приемы, повышающие точность, позволили практически реализовать ранее предложенную идею ускоренного преобразования Ханкеля.
-
Предложен новый метод для расчета самовоздействующих векторных аксиально-несимметричных пучков, использующий нестандартное для нелинейной оптики описание поля с помощью векторного потенциала.
-
На основе разложения поля по поперечным модам Гаусса-Лагерра развит новый метод численного решения скалярного непараксиального уравнения Гельмгольца. Для керровской самофокусировки впервые продемонстрировано отсутствие заметного взаимодействия прямой и обратной волн в области самофокуса.
-
В рамках подхода, описывающего пучок набором его моментов и использующего критерий Галеркина в базисе гибких гауссовых мод, построена новая приближенная математическая модель распространения разъюсти-рованного гауссова пучка с астигматизмом и кручением в аксиально-симметричной вопноводной среде.
-
Для резонансного самовоздействия одного сильного пучка в двухуровневой среде впервые исследованы частотные характеристики пропускания при различных начальных профилях пучка и различных типах уширения линии.
-
Численно продемонстрированы особенности околорезонансной самофокусировки и самодефокусировки пучка с дислокацией волнового фронта.
-
Впервые исследовано влияние самовоздействия и взаимодействия пучков на частотный контур пропускания зондирующего поля при интенсивной оптической накачке смежного перехода и обнаружена асимметрия расщепления Аутлера-Таунса за счет наведенных линзовых эффектов.
-
Обнаружен новый эффект формирования сложных наведенных линз из-за конкуренции насыщения и штарковского расщепления при соосном распространении пучков, резонансных по отношению к смежным переходам.
-
Усиление без инверсии заселенностей впервые исследовано в поперечно ограниченных пучках. Обнаружены новые по сравнению со случаем плоских волн пространственные эффекты (кольцевая структура усиливаемого пучка, увеличение эффективной длины усиления).
-
Интерпретация экспериментально наблюдаемой асимметрии и сдвигов суб-доплеровских резонансов насыщенного поглощения впервые дана в рамках корректной приближенной теории слабого самовоздействия и взаимодействия встречных волн, не использующей априорных допущений и последовательно учитывающей наведенные линзовые и апертурные эффекты.
-
Предложен новый метод расчета резонансных нелинейных воприимчиво-стей многоуровневых квантовых систем, основанный на переходе к представлению КЭС в уравнениях для матрицы плотности.
-
Известная для двухуровневой модели атома в периодическом поле с медленно меняющимися параметрами теория геометрической фазы Берри впервые обобщена на системы с произвольным числом уровней, включая случай вырождения.
-
Форма обращенного провала Лэмба впервые рассчитана с учетом снятия вырождения рабочих уровней по проекциям углового момента за счет динамического эффекта Штарка.
Достоверность результатов диссертации
Достоверность результатов диссертации обеспечивается использованием строгих математических методов, тестированием общих алгоритмов по результатам других авторов для частных случаев, сравнением с экспериментом, совпадением результатов, полученных различными численными методами.
Научная и практическая ценность результатов
Учет эффектов резонансного самовоздействия интенсивных световых пучков необходим для правильной интерпретации экспериментальных результатов,, разработки экспериментальных методик и оборудования в прецизионной спектроскопии газов, где разреженность среды требует использования ячеек значительной длины, а режим заметного насыщения легко достигается при умеренных интенсивностях лазеров непрерывного действия. В частности, для минимизации вредного влияния частотных сдвигов, связанных с линзовыми эффектами, нужны расчеты их зависимости от геометрии пучка, типа ушире-ния переходов, размеров и юстировки приемника.
Эффекты резонансного самовоздействия могут найти полезное применение в прикладных задачах, связанных с переносом энергии излучения через поглощающую среду. По каналу самонаведенной прозрачности сильно насыщающий пучок излучения способен проникать в среду на глубину, в десятки и сотни раз превышающую характерную длину линейного поглощения. При этом перестройка частоты в узких пределах вблизи резонанса позволяет значительно менять размер пятна на выходе ячейки, что дает простой способ управления геометрией пучка. В частности, подбором частоты можно добиться оптимальной компенсации дифракционной расходимости и стабилизации пучка на значительной длине. Стабилизация пучков сложного профиля за счет самовоздействия может быть использована для повышения эффективности нелинейного преобразования частоты лазерного излучения в газах, в экспериментах по лазерному разделению изотопов, лазерной химии, светоиндуцированной диффузии.
Расчеты безынверсного усиления в поперечно ограниченных пучках создают теоретическую базу для оптимизации геометрических параметров безынверсных усилителей. Показано, что подбором геометрии пучков можно положительно влиять на эффективную длину и объем активной среды, участвующий в процессе усиления.
Теоретически предсказанные в диссертации пучковые эффекты в спектроскопии пробного поля с интенсивной накачкой стимулируют постановку новых экспериментов, в частности, по обнаружению ранее не наблюдавшихся индуцированных линз сложного профиля. Поскольку прямое наблюдение распределения интенсивности излучения в длинной газовой ячейке сложно, частотные измерения целесообразно использовать для обнаружения и контроля эффектов самовоздействия. В частности, по изменению знака асимметрии спектра
пропускания с увеличением интенсивности пучка можно судить о наличии и параметрах сложной индуцированной линзы.
В ходе исследований были разработаны методы и подходы, которые могут найти применение в других задачах нелинейной оптики. Расчет спектров пропускания пучков потребовал развития методов быстрого решения задачи распространения, которое необходимо производить для каждого значения частоты. Существенная экономия машинных ресурсов достигается при использовании явных схем, недостатком которых является отсутствие абсолютной устойчивости. В этих условиях важен накопленный в диссертации опыт практического использования явных разностных схем, в частности, вывод о возможности их широкого применения к пучкам в средах с насыщением поглощения. В работе удалось усовершенствовать ранее предложенный метод ускоренного преобразования Ханкеля и создать на его основе работоспособный алгоритм. Вместе с тем, важное значение имеет выявление принципиальных недостатков этого метода в ходе проведенных практических расчетов. Для расчета поперечных структур поляризованных полей и спонтанного нарушения их симметрии может найти применение предложенный в диссертации спектральный метод с использованием векторного потенциала.
Важное значение для понимания физики широкоапертурных пучков имеет вопрос о границах применимости параксиального приближения. Разработанная в диссертации методика решения непараксиального волнового уравнения с нелинейной восприимчивостью позволяет решать этот вопрос путем непосредственных численных расчетов. В частности, для выяснения природы эффектов, происходящих вблизи точки коллапса при керровской самофокусировке, методически важно понимание того, как ведет себя пучок, если отсутствуют дополнительные эффекты (высшие нелинейности, насыщение, нагрев, разрушение среды и пр.), обычно сопутствующие самофокусировке на практике. В диссертации сделан важный шаг в этом направлении, в частности, продемонстрирована консервативность "чистой" непараксиальной керровской самофокусировки, отсутствие перекачки энергии из прямой волны в обратную, а также ограниченность возможности самого представления непараксиальных пучков суперпозицией встречных волн.
Предложенная в диссертации приближенная математическая модель формирования узких резонансов насыщенного поглощения во встречных поперечно ограниченных пучках сочетает простоту описания, присущую безаберрационным моделям, с отсутствующей у них внутренней непротиворечивостью. Mo-
дель легко обобщается на случай разъюстированных встречных пучков и корректно описывает малые деформации поля и сдвиги резонансов, существенные для прикладных задач спектроскопии высокого разрешения и создания оптических стандартов частоты. В силу своей простоты она может быть использована в практике инженерного проектирования соответствующих устройств.
Распространение модифицированного обобщенного метода моментов на вне-осевые пучки с астигматизмом и кручением, произведенное в диссертации, имеет важное значение для упрощения численного моделирования разъюстированных волноводов и резонаторов. Этот результат, по нашему мнению, полезен и с научно-методической точки зрения. Описание волновых пакетов с помощью конечного набора дискретных переменных (моментов) позволяет применять к ним весьма мощные и хорошо разработанные методы нелинейной динамики конечномерных систем. С другой стороны, оптика пучков в нелинейных неоднородных средах становится для нелинейной динамики новым источником физически содержательных моделей.
Разработанный в диссертации метод расчета резонансных нелинейных вос-приимчивостей многоуровневых квантовых систем является необходимым элементом для распространения численных исследований самовоздействия пучков на более широкий класс атомных и, в особенности, молекулярных сред, к которым неприменимы двух- и трехуровневые модели. Практический выигрыш по сравнению, например, с прямым численным интегрированием уравнений для матрицы плотности, состоит в повышении точности за счет строгого учета периодичности внешнего воздействия, а также в простоте алгоритма, содержащего только циклические вычисления по аналитическим формулам и обращения к стандартным программам линейной алгебры. Аналитическое выражение отклика среды на пробное поле в терминах квазиэнергетических состояний дает удобную схему для классификации и интерпретации резонансных многофотонных процессов. Приближенные формулы для восприимчиво-стей таких процессов, полученные в диссертации, выявляют полевую зависимость частотных сдвигов в резонансных спектрах, по которой можно определять параметры молекул (например, матричные элементы поляризуемости), недоступные измерению другими методами.
Апробация работы
Результаты работы докладывались на VIII Всесоюзном (Томск, 1986), XX Всесоюзном (Омск, 1991) и XXII Международном (Санкт-Петербург, 1996) Симпозиумах по молекулярной спектроскопии высокого разрешения, VIII Ва-
виловской конференции (Новосибирск, 1981), XDC Всесоюзном съезде по спектроскопии (Томск, 1983), XI (Ереван, 1982) и XII (Москва, 1985) Всесоюзных конференциях по когерентной и нелинейной оптике, XI Симпозиуме по лазерному и акустическому зондированию атмосферы (Томск, 1993), а также ряде международных конференций: 4-th International Conference on Lasers and Their Applications (GDR, Leipzig, 1981), VHI-th International Conference on Linear and Nonlinear Raman Spectroscopy (France, Bordeaux, 1982), Computer Simulation in Nonlinear Optics: CSNO'93 International Workshop (Russia, Moscow-Nizhnii-Novgorod-Moscow, 1993), International Workshop on Laser Physics (Russia, Dubna, 1991) International Workshop on Symmetry Methods in Physics (Russia, Dubna, 1993), 15-th International Conference on Coherent and Nonlinear Optics & 8-th Laser Optics Conference (Russia, SPb, 1995), Nonlinear Dynamics in Optical Systems (USA, Rochester, N.Y., 1995), 7-th International Conference on Symmetry Methods in Physics (Russia, Dubna, 1995), Physics and Simulation of Optoelectronic Devices III (USA, San Jose, 1995), International Conference on Nonlinear Dynamics and Chaos (Russia, Saratov, 1996)
Исследования, результаты которых вошли в диссертацию, были частично поддержаны Госкомвузом России (гранты № 107-51-74 № 94-2.7-1097 и № 95-0-2.1-59) и Комиссией Европейских Сообществ (ESPRIT Contract P9282-ACTCS).
Публикации
Результаты диссертации опубликованы в 50 работах из них 26 статей в реферируемых отечественных и зарубежных журналах (см. список в конце автореферата)
Личное участие автора
Все основные результаты, на которых базируется диссертация, получены лично автором. Ряд работ выполнен совместно с М. А.Ковнером, С.К.Потаповым и Л.А.Мельниковым при совместной постановке задач и обсуждении полученных результатов. При этом автору принадлежит реализация предложенных расчетных схем и теоретических методов, проведение численных экспериментов и теоретических исследований конкретных эффектов, физическая интерпретация результатов. Под руководством автора в составлении программ и проведении численных экспериментов участвовали аспиранты А.Д.Новиков, И.Л.Пластун, О.М.Приютова и А.И.Быченков. Вклад автора в работы, выполненные совместно с этими"и другими соавторами, отмечен в тексте диссертации.
Объем и структура работы
Диссертация состоит из введения, 5 глав, заключения, списка литературы, включающего 386 наименований и приложения. Общий объем диссертации 271 страница (в том числе 3 таблицы и 35 рисунков).
