Введение к работе
Цель диссертационной работы состоит в развитии нового научного направления - нелинейной.колебательной.спектроскопии жи.дконаполненных и стеклянных световодов.
Основными задачами проводимых автором исследований являются:
установление основных закономерностей распространения сверхкоротких световых импульсов в световодах с различным типом нелинейности и корреляций между типом нелинейности и пространственными, временными и спектральными параметрами световых импульсов' в световодах
развитие новых методов экспериментальной проверки релаксационных теорий .для молекул в жидкой фазе и структурных моделеіі микродефектов в стеклах
разработка на основе фундаментальных исследований новых методов определения спектроскопических констант жидких сред и стекол.
Актуальность темы обусловлена необходимостью развития принципиально новых экспериментальных методов исследования условий конкуренции различных нелинейно-оптических эффектов в волоконных световодах (ВС) с жидкой и стеклянной сердцевиной, а также существованием взаимоисключающих моделей колебательной релаксации молекул в жидкой фазе и разнообразных моделеіі стеклообразного состояния.
Нелинейная волоконная оптика является одной из наиболее перспективных и бурно прогрессирующих областеіі квантовой электроники. На основе достижений современной технологии были созданы ВС с предельно малыми потерями. Эффект самоограничения светового пучка в структуре ВС и большая .длина взаимодействия светового поля с материалом сердцевины при большой плотности излучения предопределили перспективы исследования оптических явлений,принципиально невозможных в объемных (не волноводных) нелинейных средах. Одним из наиболее впечатляющих достижений теории явилось предсказание формирования солитонов и ударных воля огибающих световых импульсов в ВС. Практическое применение нелинейных эффектов в ВС не ограничивается областями квантовой электроники и оптической связи. В то же время более широкое внедрение научных достижений в практику зависит от развития новых экспериментальных методов .для апробации предсказанных
теоретически нелинейных процессов преобразования световой энергдо в ВС, а также от использования нелинейно-оптических методов в других областях оптики и спектроскопии.
Научная новизна работы состоит в развитии нового научного направления - нелинейной колебательной спектроскопии ВС и разработі на этой основе новых методов определения фундаментальных спектроскопических констант молекул и стекол и определяется следующими защищаемыми положениями:
1. В результате экспериментальных исследований физических про
цессов и анализа условий распространения сверхкоротких световых
импульсов в одно- и многомодовых ВС на основе кварцевого стекла і
в капиллярных вддконаполненных ВС установлена роль отдельных фи
зических механизмов в формировании пространственно-временной
структуры и спектрального состава излучения в таких ВС.
Экспериментально обнаружено явление ударных волн для огибащи: световых импульсов с концентрацией электромагнитной энергии на переднем фронте импульсов. Установлены основные физические закономерности процессов формирования,распространения и диссипации ударных волн огибающих мощных пикосекундных световых импульсов в средах с нелинейностью преимущественно ориентационного или электронного типа и в средах со сложной природой нелинейного отклика Получены качественные и количественные оценки режима максимальной концентрации электромагнитной энергии в пике ударной волны и рассчитаны значения длительности пика во временной структуре ударной волны в исследованных жидких средах. Установлены и проанализированы расхождения современных моделей ударных волн огибающих световых импульсов и результатов эксперимента. Показано, что при заданных соотношениях между мнимой и реальной компонента ми нелинейной восприимчивости изученных сред ударная волна огиба идей импульса сопровождается значительными нелинейными потерями световой энергии, а степень концентрации энергии в пике и устойчивость ударной волны зависят от величины инерционности нелинейного отклика материала ВС,вследствие чего режим ударной волны может быть использован для оценки релаксационных констант различ ных прозрачных сред.
2. Предложен новый экспериментальный метод определения кон
стант колебательной дефазировки молекул То в жидкой фазе при воз
буждении нестационарного ВКР колебаниями исследуемых молекул в
капиллярных ВС мощными пикосекундными световыми импульсами с
ірямой регистрацией длительности компонент стоксова излучения ^средством скоростных фотохронографов с пикосекундныгл временным разрешением. Контролируемая геометрия комбинационно-активной сре-Ш в-капиллярном ВС-обеспечивает малую погрешность оценки величин Г2 за счет пространственного согласования волн накачки и сток-іова ВКР на большой длине капиллярного ВС.
Установлена практическая возможность и продемонстрирована экспериментально проверка взаимоисключакхцих моделей колебательной іефазировки молекул в жидкой фазе по данным анализа параметров іестационарного ВКР в капиллярных ВС,наполненных смесью изотопов ароматических молекул. Показано,что длительность импульсов сток-:ова нестационарного ВКР в жидкости зависит от меры инерционности іелинеиного отклика,задаваемой константой колебательной дефази-ювки То. В то же время различные модели колебательной дефазиров-;и отличаются характером зависимости величины То от массы молекул. 1анные проведенных экспериментов противоречат выводам теории изо-щрованных бинарных столкновений и гидродинамической модели дефа-іировки и согласуются с выводами теории обменных взаимодействий, вписывающей колебательную дефазировку молекул с пикосекундными іременами релаксаций.
-
Разработаны экспериментальные методы определения инвариан-ов тензора КР - следа, анизотропии и антисимметричной части .для юлекул в области прозрачности вещества и зарегистрированы пара-;етры тензоров КР для некоторых разрешенных и запрещенных в ци-.ольном приближении колебаний ряда молекул. Исследовано влияние іезонансішх условий возбуждения КР на форму тензора КР. Рассчи-аны параметры электронно-возбужденных состояний для ряда модель-ых молекулярных систем по данным профилей возбуждения резонанс-ого КР как метода изучения скрытой вибронной структуры широких олос электронного поглощения.
-
Экспериментально обнаружено эффективное ВКР колебаниями икродефектов (центров окраски) в ВС на основе чистого кварцевого текла и легированных кварцевых стекол. Установлено,что метод езонансного возбуждения ВКР колебаниями центров окраски может ыть использован в качестве средства экспериментальной проверки оделей электронной структуры исследуемых центров окраски и эф-ективности вибронных взаимодействий в таких системах. Предло-енный метод позволяет оценить пространственное строение и состав энтров окраски и установить факт тождества или различия центров краски различной природы, в том числе фотоиндуцированных цент-
ров окраски в сердцевине изотропных ВС с эффективной генерацией второй гармоники лазерного излучения.
Развит новый эффективный метод определения спектроскопических констант для колебаний тетраэдрических групп сетки кварцевого стекла и групп легирующей примеси в сердцевине кварцевых ВС,а также для микродефектов различного происхождения в сердцевине ВС на основе анализа частот, интенсивноетей и полуширин полос сток-совых компонент ВКР для обертонов и составных колебаний исследуемых групп.
5. Разработаны нелинейно-спектроскопические методы определения оптических характеристик и состава сердцевины ВС на основе сверхчистых кварцевых стекол. Предложен новый экспериментальный метод исследования пространственного распределения групп легирущей примеси и микродефектов по сечению кварцевых ВС по данным анализа спектрально разделенного излучения стоксова ВКР колебаниями примеси и микродефектов кварцевой сетки на выходе ВС. Обнаружены корреляции между стереохимическим характером внедрения легирущей примеси в сетку кварцевого стекла и параметрами колебательных линий в спектрах ЖР легированных кварцевых стекол. Установлена зависимость пространственных распределений микродефектов и групп легирующей примеси в сердцевине ВС. для ВС с предельно малым затуханием развит нелинейно-оптический метод определения величины потерь излучения в ВС с погрешностью в ~ 2 раза меньше погрешности измерений потерь методами линейной оптики.
Практическое значение результатов диссертационной работы заключается в разработке ряда новых направлений в колебательной спектроскопии конденсированных сред. Экспериментальные работы автора явились основой для развития методов нелинейной спектроскопии прозрачных жидкостей и стекол, которые могут быть исследованы в виде сердцевины капиллярного и стеклянного ВС соответственно. С помощью данных методов оказалось возможным получение новой информации о колебательных состояниях комбинационно-активных конденсированных сред, например, об ангармоничности колебаний сетки стекла и колебаний в составе центров окраски кварцевых стекол. Обоснованный автором для целей метрологии метод комбинационного усиления позволяет регистрировать величину оптических потерь в ВС на основе сверхчистых стекол, причем информативность метода еще более возрастает при уменьшении уровня потерь в стекле в отличие от ситуации с измерением предельно низких потерь методами линейной оптики.
Работы автора по экспериментам с ударными волнами огибающих
являются базой для создания источников света,реализующих предель
но достижимое самосжатие сверхкоротких световых импульсов. Полу
ченные результаты,.могу т_быть использованы в.качестве, эксперимен-
тальной проверки современных теорий колебательной дефазировки различных молекул в жидкой фазе, модели ударной волны огибающей как пространственно-временного аналога оптического солитона и модели пространственного строения и электронной структуры центров окраски в сердцевине стеклянных ВС,а также для идентификации центров окраски различного типа. Сведения о константах релаксации л параметрах электронно-возбужденных состояний молекул имеют значение для физико-химии сложных органических молекул. Работы автора стимулировали развитие приборостроительного направления по созданию источников мощного когерентного дискретного и непрерывного излучения на основе ВС с рекордно широкой спектральной эбластью перестройки частоты задающих пикосекундных световых импульсов в видимом и ближнем ИК-диапазонах. Ряд результатов по разработке методов нелинейной колебательной спектроскопии может 5ыть использован в учебном процессе при чтении специальных курсов по молекулярной спектроскопии на физических факультетах университетов и вузов и по оптическому приборостроению в соответствующих вузах.
Апробация работы. Материалы диссертации докладывались на ряде леж.цународных и всесоюзных симпозиумов, конференций и семинаров: іа Ежегодной научной сессии Отделения общей физики и астрономии і Отделения ядерной физики АН СССР (Москва, 1983); Х,Х1,ХП и ХІУ Зсесоюзных конференциях по когерентной и нелинейной оптике (Киев, [980 г..Ереван 1982 г. .Москва 1985 г. .Петербург 1991 г.); Ш Международном симпозиуме "Сверхбыстрые процессы в спектроскопии" [Минск, 1983 г.); ХУ Международном конгрессе по стеклу (Ленинград, 1989 г.); УШ Вавиловской конференции по нелинейной оптике [Новосибирск, 1984 г.); I и Ш Всесоюзных конференциях по комбинационному рассеянию света (Киев, 1975 г., Душанбе, 1986 г.); Всесоюзной конференции по технологии волоконных световодов (Горький, [982 г.); Всесоюзной конференции по химии и геохимии порфиринов [Душанбе,1977 г.); ХУШ Всесоюзном съезде по спектроскопии (Горь-сий, 1977 г.); Всесоюзной научно-технической конференции "Приме-юние лазеров в науке и технике"(Ленинград, 1981 г.); УІ Всесоюзном симпозиуме "Оптические и спектральные свойства стекол" [Рига, 1986 г.); УШ Всесоюзном совещании по стеклообразному со-
стоянию (Ленинград, 1986 г.); Всесоюзной конференции "Нелинейные явления в оптических волноводах"(Киев, 1985 г.); Всесоюзной конференции по ВОЛС (Киев, 1983 г.); УП Всесоюзном симпозиуме по оптическим и спектральным свойствам стекол (Ленинград,1989 г.); I Всесоюзной конференции "Физические проблемы оптической связи" (Севастополь, 1990 г.); Научно-технической конференции "Лазеры в народном хозяйстве"(Москва, 1986 г.), а также на научных семинарах в МГУ им.М.В.Ломоносова, ИОНХ им.Курнакова, ИХ АН СССР, ІЇЇИ им.М.И.Калинина и других организациях.
Личный вклад. Автором поставлены задачи научных исследований и разработаны методы их решений. Все экспериментальные исследования, включенные в диссертацию, выполнены лично автором или при его непосредственном научном руководстве. Постоянное сотрудничество с ведущими теоретическими и экспериментальными группами в области молекулярной спектроскопии в ГОИ им.С.И.Вавилова и нелинейной волоконной оптики в МГУ им.М.В.Ломоносова (группа В.А.Выслоуха), в институте Общей физики РАН (группа В.Н.Серкина) и НИИ МГУ (группа С.К.Исаева) предопределило практическую направленность работы. В постановке новых экспериментов в области нелинейной спектроскопии молекулярных сред и стекол видит автор свою постоянную задачу.
Публикации. Основные материалы диссертации содержатся в 50 работах,большинство из которых опубликовано в центральных научных журналах, а также в виде 6 авторских свидетельств. Общее число опубликованных автором работ составляет 75 наименований. Список основных публикаций по теме диссертации приведен в конце автореферата.
Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы.
