Содержание к диссертации
Введение
Физические свойства исследуемых нелинейных кристаллов 28
Линейные оптические характеристики кристаллов Те, CdGeAs2,
ZnGeP2, Tl3AsSe3, AgGaSe2, GaSe и CdSe 28
Анализ возможностей модификации оптических характеристик нелинейных кристаллов путем легирования 39
Линейные оптические характеристики новых нелинейных кристаллов 42
1. Исследование и сравнительный анализ линейных оптических характеристик кристаллов HgGa2S4j LiInS2 и LiInSe2 47
2. Линейные оптические характеристики смешанных нелинейных кристаллов AgInxGai xSe2, CdxHg! xGa2S4 и AgGaGexS2(i+X) 56
3. Линейные оптические характеристики смешанных нелинейных кристаллов AgGa(Sei.xSx)2, AgGa(Sei.xTex)2 и AgGa(Si.xTex)2 66
4. Сравнительный анализ линейных оптических свойств традиционных и новых нелинейных кристаллов 70
Исследование нелинейных оптических характеристик кристаллов 71
1. Нелинейные свойства новых нелинейных кристаллов 72
2. Сравнительный анализ нелинейных свойств традиционных и новых нелинейных кристаллов 79 Исследование лучевой стойкости кристаллов 81
1. Экспериментальное исследование зависимости лучевой стойкости кристаллов от параметров излучения накачки 82
2. Сравнительный анализ лучевой стойкости традиционных и новых нелинейных кристаллов 86 Исследование теплопроводности кристаллов 91
Выводы по Главе 1 98
Условия фазового согласования для трехчастотных взаимодействий в нелинейных кристаллах ЮЗ
Сравнительный анализ условий фазового согласования для трехчастотных взаимодействий 104
1. Генерация второй гармоники 113
2. Генерация суммарных и разностных частот 121
3. Условия синхронизма для параметрической генерации света 125
Исследование угловых, температурных и спектральных ширин синхронизма
Исследование возможностей реализации условий некритичного фазового синхронизма в смешанных нелинейных кристаллах
Условия группового согласования для трехчастотных взаимодействий фемтосекундных импульсов
1. Генерация второй гармоники 144
2. Генерация разностных частот лазеров ближнего ИК-диапазона и 149 параметрическая генерация
Выводы по Главе 2 157
Моделирование и оценки эффективностей преобразователей частоты физические основы работы нелинейно-оптических преобразователей частоты
Анализ потенциальных эффективностей преобразователей частоты 166
Оценки влияния теплового самовоздействия при ГВГ излучения СОг- лазера 172
Моделирование генерации субмиллиметрового излучения путем вычитания частот линий излучения СОг-лазеров 185
Моделирование параметрических генераторов с накачкой твердотельными лазерами 2-3 мкм диапазона 193
Выводы по Главе 3 207
Экспериментальное исследование преобразователей частоты ИК- лазеров
Экспериментальное исследование генерации второй гармоники СОг-лазеров в традиционных нелинейных кристаллах 210
1. Генерация второй гармоники излучения С02-лазеров различного типа в 211 кристалле ZnGeP2
2. Генерация второй гармоники С02-лазера в кристалле GdGeAs2 215
3. Генерация второй гармоники в кристаллах Tl3AsSe3, Те, GaSe Преобразование частоты излучения С02-лазера в новых и новых смешанных нелинейных кристаллах 222
1. Генерация второй гармоники в кристалле AgGaxIn1.xSe2 223
2. Генерация второй гармоники в кристаллах HgGa2S4 и CdxHgi xGa2S4 230
3. Генерация второй гармоники в кристалле LiInSe2 234
4. Генерация второй гармоники в кристалле AgGaGeS4 236 Генерация второй гармоники излучения ЫНз-лазера 239 Преобразование частоты излучения лазеров на окиси углерода 242 Каскадная генерация гармоник излучения TEA С02-лазеров 247 Генерация суммарных и разностных частот излучения газовых ИК-лазеров 250 Генерация суммарных и разностных частот излучения С02- и Er3+:CaF2-, Er^YAG-лазеров 255 Преобразование частоты нетрадиционных полос излучения С02 лазера 259
Выводы по Главе 4 264
Применения преобразователей частоты инфракрасных лазеров в устройствах прикладной оптики 268
Трассовый газоанализатор на основе непрерывных ИК лазеров с 268 преобразователями частоты
Результаты полевых испытаний измерительного комплекса дифференциального поглощения на основе С02- и СО-лазеров с преобразователями частоты 277
3. Применение преобразователей частоты излучения для оптической накачки OCS-лазера 290
4. Исследование возможностей повышения чувствительности регистрации лидарных сигналов путем ап-конверсии 293
5. Измерение содержания глюкозы с на длинах волн С02 лазера и его второй гармоники 304
6. Применения в установке для лазерного термоядерного синтеза и 306 другие применения
Выводы по Главе 5 313
Заключение 314
Литература
- Линейные оптические характеристики новых нелинейных кристаллов
- Исследование угловых, температурных и спектральных ширин синхронизма
- Моделирование генерации субмиллиметрового излучения путем вычитания частот линий излучения СОг-лазеров
- Генерация второй гармоники в кристаллах Tl3AsSe3, Те, GaSe Преобразование частоты излучения С02-лазера в новых и новых смешанных нелинейных кристаллах
Введение к работе
Актуальность темы. Для решения ряда научных и прикладных задач, связанных с резонансным воздействием лазерного излучения на вещество, таких как спектроскопия, дистанционное зондирование, разделение изотопов и т.д., необходимы перестраиваемые по частоте в различных спектральных диапазонах источники когерентного излучения. Одним из самых перспективных путей решения проблемы освоения новых спектральных участков является применение такого результативного способа генерации когерентного излучения, как параметрическое преобразование частоты (ППЧ) излучения хорошо отработанных в техническом плане лазеров методами нелинейной кристаллооптики. За последние четыре десятилетия было выращено большое количество нелинейных кристаллов, которые использовались для эффективного ППЧ лазеров УФ, видимого и ближнего ИК-диапазона [1].
В средней ИК-области спектра сложилась иная ситуация. Генераторы второй (ГВГ) и высших гармоник, а также смесители частоты наиболее распространенных лазеров этого диапазона в настоящее время находятся лишь в стадии освоения коммерческого выпуска. Пристальное внимание уделяется созданию полностью твердотельных источников излучения с широким диапазоном перестройки частоты, а именно, параметрических генераторов света (ПГС) с накачкой твердотельными лазерами ближнего ИК-диапазона. Однако пока они нашли применение лишь в системах специального назначения и в лабораторных исследованиях. Особое место занимает разработка ПГС с накачкой излучением NcLYAG-лазера, поскольку открывается перспектива принципиального расширения функциональных возможностей многочисленных существующих бортовых систем на базе этого наиболее распространенного твердотельного лазера. Кроме того, при дополнительном использовании традиционных преобразователей частоты в коротковолновую область спектра открывается возможность создания источника излучения, перестраиваемого по частоте в диапазоне 0,2-14 мкм.
Важнейшим направлением развития лазерной техники последнего времени являются создание и исследование перестраиваемых источников излучения, имеющих предельно короткие длительности импульсов излучения и чрезвычайно
широкий, от долей до единиц микрометров, спектр излучения. Такие источники являются незаменимым средством исследования сверхбыстродействующих полупроводниковых элементов для систем оптической связи, базовыми компонентами лидаров-газоанализаторов нового поколения и т.д. Однако, энергия импульсов излучения среднего ИК-диапазона, полученных путем ППЧ существующих фемтосе-кундных лазеров ближнего ИК-диапазона (0,7-1,32 мкм), не превышает десятков наноджоулей. И, наконец, быстрое развитие твердотельных микрочипных лазеров ограничено применением в них лишь генераторов второй гармоники, в частности, отсутствуют смесители частоты микрочипных твердотельных и полупроводниковых лазеров.
Основные трудности решения упомянутых задач обусловлены недостатками используемых кристаллов. Работающие при криогенных температурах CdGeAs2 имеют высокие потери на длинах волн второй гармоники, а Те и ZnGeP2 - на длинах волн фундаментального излучения С02-лазера. Кристаллы Tl3AsSe3 и AgGaSe2 обладают неудовлетворительными тепловыми, a GaSe - чрезвычайно низкими механическими свойствами. Отсюда, в частности, вытекают проблемы создания эффективных и надежных генераторов гармоник С02-лазеров. Существует ряд трудно преодолимых препятствий и при создании ПГС. Эффективные кристаллы среднего ИК-диапазона: Те, CdGeAs2, ZnGeP2, Tl3AsSe3, AgGaSe2 и GaSe имеют высокий уровень оптических потерь или непрозрачны в спектральной области 0,7-3 мкм, где работают твердотельные, в том числе фемтосекундные лазеры, а также наиболее мощные GaAs-полупроводниковые лазеры. Длинноволновая граница ПГС на основе кристаллов УФ, видимого и ближнего ИК-диапазона, типа КТР, КТА, ВВО и CLBO, имеющих высокую лучевую стойкость и хорошие нелинейные свойства, простирается лишь до 3-5 мкм. Немногие известные кристаллы прозрачные в видимом, ближнем и среднем ИК-диапазоне, такие как AgGaS2 и LiInS2, имеют низкие нелинейные свойства по сравнению с кристаллами первой группы и малую лучевую стойкость по отношению к кристаллам второй группы. Их недостаточное двулучепреломление не позволяет создать целый ряд преобразователей частоты, в частности, эффективные ап-конверторы излучения С02-лазеров в область спектральной чувствительности ФЭУ.
Таким образом, основным сдерживающим фактором в разработке целого ряда перспективных ППЧ является отсутствие нелинейных кристаллов, прозрачных в видимом, ближнем и среднем ИК-диапазоне, и одновременно обладающих рядом физических свойств: прежде всего, высокими нелинейными свойствами, лучевой стойкостью, достаточным для обеспечения выполнения условий фазового синхронизма двулучепреломлением, хорошими механическими свойствами и большой теплопроводностью. Для эффективного ППЧ сверхкоротких импульсов должны одновременно выполняться и условия группового синхронизма в направлении фазового синхронизма. Существенными являются оптическое качество, длина и апертура выращиваемых образцов монокристаллов. Усложнение состава кристаллов позволяет в широком диапазоне варьировать их физические свойства и в конечном итоге удовлетворять требованиям, предъявляемым к элементной базе нелинейной оптики. Все вышесказанное стимулировало поиск и исследование новых нелинейных материалов среди тройных и смешанных соединений, наиболее подходящих для решения упомянутых задач.
Целью диссертационной работы являлись поиск новых нелинейных кристаллов, исследование их физических свойств и создание преобразователей частоты лазерного излучения с более высокой, по сравнению с известными кристаллами, эффективностью преобразования частоты в ИК-диапазоне, а также изучение возможностей их применения в лидарах дифференциального поглощения и других устройствах прикладной оптики.
Для достижения поставленной цели требовалось решить следующие задачи:
Исследовать линейные и нелинейные оптические свойства рассматриваемых кристаллов, условий фазового и группового согласования для взаимодействующих в них излучений, а также уровни и зависимости лучевой стойкости от параметров излучения накачки.
Провести модельное исследование процессов преобразования частоты и потенциальных возможностей преобразователей на основе новых нелинейных кристаллов с использованием созданного банка данных о физических свойствах, провести оптимизацию параметров нелинейных элементов с учетом характеристик излучения накачки.
Экспериментально исследовать преобразователи частоты: генераторы гармоник, суммарных и разностных частот лазеров среднего ИК-диапазона: С02-, СО-, Er:YAG-, Er.YSGG-, Nd:YAG- на основе тройных и смешанных нелинейных кристаллов.
Выяснить возможности и создать источник излучения с широким спектром излучения и высокой спектральной плотностью преобразованных по частоте линий излучения на основе одного перестраиваемого по частоте С02-лазера низкого давления, генерирующего в том числе, и на нетрадиционных переходах.
Исследовать возможности и разработать преобразователи частоты С02- и NH3-лазеров на основе кристалла CdGeAs2, имеющего предельно высокое значение коэффициента нелинейного качества среди известных кристаллов.
Разработать и апробировать преобразователи частоты в различных лидарных системах дифференциального поглощения на основе газовых лазеров и других устройствах прикладной оптики.
Методы исследования. Поставленные цели достигались путем использования экспериментальных методов исследования, включающих в себя измерение энергетических, пространственно-временных и спектральных характеристик преобразованного излучения. При теоретическом исследовании процессов параметрических преобразований частоты основным методом являлось численное моделирование. Наряду с этим в некоторых оправданных случаях использовались аналитические решения и оценочные расчеты.
Научная новизна работы заключается в следующем:
Рассчитано отношение смешения х в смешанных кристаллах AgGai.xInxSe2 и CdxHgi.xGa2S4 и экспериментально реализовано условие некритичного фазового синхронизма для ГВГ всего спектра излучения С02-лазеров.
Показано, что изменением отношения смешения х в кристаллах твердых растворов можно регулировать условия выполнения группового синхронизма в направлении фазового.
Предложен способ повышения нелинейного коэффициента качества и расширения диапазона прозрачности смешанных анизотропных нелинейных кристаллов по сравнению с исходными кристаллами HgGa2S4 и CdGa2S4.
Показана идентичность желтой и оранжевой фаз кристалла HgGa2S4.
Определены нелинейные кристаллы HgGa2S4, CdxHgi.xGa2S4, AgGaGexS2(i+X) LiInS2, и LiInSe2, позволяющие решить задачу создания более эффективных преобразователей частоты в пределах среднего ИК-диапазона.
Впервые составлен банк данных- о линейных и нелинейных оптических свойствах этих кристаллов и разработан пакет программ для расчета характеристик преобразователей частоты.
Исследована структура спектров поглощения смешанных кристаллов AgGai.xInxSe2 и CdxHgi„xGa2S4.
Определены условия и ширины фазового синхронизма для генерации второй гармоники, суммарных и разностных частот и параметрической суперлюминесценции в кристаллах HgGa2S4, CdxHgi_xGa2S4, AgGaGexS2(i+X)5LiInS2, и LiInSe2.
Экспериментально установлено превышение порога поверхностного разрушения исследованных нелинейных кристаллов над известными кристаллами среднего ИК-диапазона: CdGeAs2, ZnGeP2, AgGaSe2, CdSe, GaSe и Ag3AsS3.
Впервые реализована излучения ГВГ С02-лазера в кристаллах CdxHgi_xGa2S4, AgGaGexS2(i+x) и LiInSe2 и СО-лазера в LiInS2.
Установлено, что LiInS2 являются единственными кристаллами, обеспечивающими выполнение условий группового синхронизма в направлении фазового для ГВГ излучения лазеров 3 мкм диапазона.
12. Экспериментально продемонстрировано превосходство по эффективности ГВГ
С02-лазеров смешанных нелинейных кристаллов AgGao;6hio,4Se2 над кристаллами
ZnGeP2, являющимися эталонными.
Достоверность результатов, выводов и положений диссертационной работы обеспечивается:
- комплексностью проведенных модельных и экспериментальных исследований физических свойств кристаллов и параметров преобразователей частоты на их основе; высокой, в пределах < ±7,4%, воспроизводимостью результатов в различных экспериментальных ситуациях, например, в Институте лазерной физики СО РАН и Харбинском технологическом университете, г. Харбин, КНР;
последующим использованием полученных результатов при разработке устройств прикладной оптики, параметры которых контролировались в реальных экспериментах и соответствовали данным, полученным с помощью других технических средств. Например, уровень содержания СО в атмосфере, измеренный трассовым газоанализатором с использованием преобразователей частоты, с точностью ±15% совпал с результатами параллельных измерений, проведенных измерителем на основе полупроводникового лазера; ._.
удовлетворительным качественным и количественным согласием полученных данных с результатами, полученными независимо параллельно и впоследствии другими авторами.
Научная ценность работы заключается в том, что:
Созданный банк данных в совокупности с методикой оценки физических свойств нелинейных смешанных кристаллов являются теоретической базой для последующего исследования, как самих смешанных кристаллов, так и процессов трехчастотного взаимодействия в них.
Новый тип смешанных нелинейных кристаллов CdxHg1_xGa2S4 и AgGai.xInxSe2 позволяет подбором отношения смешения х при комнатной температуре обеспечить выполнение условий некритичного фазового синхронизма и регулировать условия выполнения группового синхронизма в направлении фазового.
Дисперсионные зависимости двухосных нелинейных кристаллов AgGaGexS2(i+X) имеют 3 изоточки, препятствующие характеризации стереографических проекций условий фазового синхронизма в соответствии с какой-либо известной классификацией, что побуждает к созданию новой более общей классификации.
Физическая идентичность желтой и оранжевой фаз кристаллов HgGa2S4 и совпадение знаков коэффициентов нелинейной восприимчивости d3i и d36. позволили достигнуть эффективности ГВГ TEA С02-лазера с длительностью импульса 30 не свыше 40%.
Методика оценки оптимальных параметров нелинейных элементов, учитывающая тепловое самовоздействие излучений накачки и второй гармоники, позволяет адекватно интерпретировать экспериментальные факты по ГВГ излучения лазеров импульсно-периодического действия в нелинейных кристаллах различного
типа и определить границы применимости решений, не учитывающих тепловые эффекты.
Лучевая стойкость нелинейных кристаллов HgGa2S4, LiInSe2 AgGaGexS2(i+X), AgGai_xInxSe2 и CdxHgi_xGa2S4 имеет промежуточное значение между лучевой стойкостью полупроводниковых нелинейных кристаллов прозрачных в среднем ИК-диапазоне и лучевой стойкостью оксидных кристаллов прозрачных в видимом и ближнем ИК-диапазоне, что позволяет пересмотреть существующую классификацию нелинейных кристаллов по величине коэффициента нелинейного качества.
Двухосные нелинейные кристаллы AgGaGexS2(i+X) при отношении смешения х > 6 превосходят по потенциальной эффективности преобразования частоты кристаллы среднего ИК-диапазона, обладают достаточным двулучепреломлени-ем, что позволяет преобразовывать по частоте излучение Ті:sapphire и Cnforsterite лазеров с выполнение условий группового синхронизма.
Практическая значимость работы состоит в том, что:
Условия некритичного фазового синхронизма, реализованные в кристаллах AgGai_xInxSe2 подбором отношения смешения обеспечили увеличение эффективности ГВГ С02-лазеров в 1,9 раза по отношению к исходному кристаллу AgGaSe2 и в 1,6 раза по отношению к широко используемому кристаллу ZnGeP2.
Оптимизация параметров нелинейных элементов из кристаллов ZnGeP2 и HgGa2S4, изготовленных для ГВГ излучения TEA С02-лазеров и лазеров с модуляцией добротности, а также для каскадной ГЧГ излучения наносекундного лазера, позволила довести эффективность преобразования до уровня 10-50%, а ГВГ излучения наносекундного лазера свыше 50%.
Созданы генераторы второй гармоники С02-лазеров на основе кристаллов HgGa2S4 и Cdo.35Hgo.65Ga2S4, uPeB0CX0Wiwe в три раза по эффективности генераторы второй гармоники на ZnGeP2.
Создан банк данных о линейных и нелинейных оптических свойствах двухосных кристаллов LitnS2, LiInSe2 и AgGaGexS2(i+x), позволяющий оценить возможности преобразователей частоты фемтосекундных импульсов лазеров ближнего ИК-диапазона на их основе.
Предложен и реализован перестраиваемый в диапазоне 2-12 мкм, источник излучения на основе С02-лазера низкого давления, излучающего в основных, вторых секвенционных и 4,3 мкм полосах с набором преобразователей частоты: генераторов гармоник и комбинационных частот из кристаллов ZnGeP2 с эффективностью преобразования до 10% и плотностью преобразованных линий излучения до 10"3 см"1.
Предложен и реализован комбинированный преобразователь частоты С02-лазера в область 5,85 мкм по схеме оптический трансформатор частоты ( ]ЯНз-лазер с оптической накачкой излучением С02-лазера) - удвоитель частоты излучения ИНз-лазера из кристалла CdGeAs2 (77 К) с 5% эффективностью преобразования.
Реализован ап-конвертор излучения С02-лазера микросекундной длительности в область 0,967 мкм с эффективностью преобразования 2% и в область 2,3 мкм с максимальной эффективностью преобразования 12%.
Предложены оптическая схема и нелинейные элементы, позволяющие создать сверхширокодиапазонный 0,2-14,0 мкм источник излучения на базе распространенного Ш:УАО-лазера.
Продемонстрирована возможность применения генератора суммарных частот излучения двух С02-лазеров в составе лидаров дифференциального поглощения для определения фонового и надфонового содержания N20, а генератора второй гармоники - для определения СО в реальной атмосфере в условиях промышленных центров, сельской местности и высокогорья.
Использование и внедрение результатов работы. Результаты диссертационной работы использованы при выполнении международных, государственных региональных научно-технических программ, ряда госбюджетных и хоздоговорных тем, а также зарубежных контрактов. Среди них следует отметить: ГНТП 16 ФЦНТП «Исследования и разработки по приоритетным направлениям развития науки и техники гражданского назначения на 2001 г.» Совершенствование методов и технических средств оптического мониторинга в задачах климата; Целевую комплексную программу сотрудничества АН СССР и Болгарской АН ЦКП №1 «Создание методов оперативного контроля состояния окру-
жающей среды и научных основ природоохранительных мероприятий» этап «Разработка лазерных измерителей содержания малых газовых компонент атмосферы на основе перестраиваемых лазеров и преобразования частот на основе нелинейных кристаллов».
Среди хоздоговорных тем можно отметить оснащение преобразователями частоты исследовательских стендов ИОФ РАН, МИФИ, ИЭПХФ РАН и НПО «Астрофизика» (г. Москва), ИПФ РАН (г. Нижний Новгород), ИФ НАНБ (г. Минск) и лида-ров дифференциального поглощения «Резонанс», «Трал-3» ИОА СО РАН. В СКБ НП «Оптика» РАН (в настоящее время ИОМ СО РАН) была изготовлена малая серия блока преобразователя частоты лазеров «Спектр». Результаты исследований использовались в Сибирском физико-техническом институте при ТГУ (г.Томск) и в КубГУ (г.Краснодар) для совершенствования технологии выращивания кристаллов, а также Джилинским университетом (г. Чангчунь) и Харбинским технологическим университетом (г. Харбин), КНР. Результаты исследований использованы автором для чтения лекций студентам ТГУ и ТУСУР (г. Томск), вошли в монографии, посвященные прикладной нелинейной оптике.
Личный вклад автора. Диссертация является обобщением работ автора, выполненных в период с 1983 г. по настоящее время, по исследованию физических свойств ряда нелинейных кристаллов, процессов параметрического преобразования частоты в них и использования полученных результатов в прикладных устройствах, прежде всего предназначенных для решения задач атмосферной оптики. В исследованиях, представленных в диссертации, соискателю принадлежит постановка научных задач, выбор методов их решения, проведение расчетов и экспериментальных исследований, физическая интерпретация и анализ полученных результатов. Комплексный характер, широкий круг и аппаратурная сложность рассматриваемых и решаемых вопросов предопределили необходимость коллективной работы. Так, ряд экспериментальных исследований проводились на уникальных лабораторных стендах в различных физических центрах с участием разработчиков лазеров при непосредственном методическом руководстве соискателя. Значительная часть экспериментальных исследований проводилась совместно с д.ф.-м.н. Ю.М. Андреевым. Модельные исследования преобразователей сверхкоротких импульсов
проведены совместно с С.Г. Гречиным. Автор не занимался выращиванием кристаллов, поставлявшихся специалистами - технологами (В.Г. Воеводин, В.В. Вадиков). В период с 1986 по 1989 г. поддержку работам оказывал чл.-корр. РАН В.В. Зуев. В организации исследований всесторонняя помощь оказывалась научным консультантом профессором И.В. Самохваловым. Основные защищаемые положения:
Подбором отношения смешения в нелинейных смешанных анизотропных кристаллах AgGai_xInxSe2 и CdxHgi_xGa2S4 достижимо повышение эффективности преобразования частоты по отношению к исходным кристаллам за счет реализации перестраиваемого по частоте скалярного некритичного синхронизма и возрастания эффективного коэффициента нелинейного качества.
В кристаллах HgGa2S4 желтая и оранжевая фазы являются физически идентичными, различие в цвете обусловлено точечными дефектами оранжевой фазы, а коэффициенты квадратичной нелинейной восприимчивости d3] и d36 имеют одинаковый знак.
Совместная оптимизация параметров нелинейно-оптических элементов из HgGa2S4 и ZnGeP2 и излучения накачки позволяют достигать в тонких кристаллах длиной от 2 до 7 мм эффективностей преобразования в десятки процентов
Пороги поверхностного разрушения нелинейных кристаллов LiInS2, LiInSe2, HgGa2S4, CdxHgi_xGa2S4 и AgGaGexS2(i+X) под действием одиночного импульса С02-лазера длительностью 30 не в 1,6-2,3 раза превышают соответствующие значения для известных кристаллов CdGeAs2, ZnGeP2, AgGaSe2, CdSe, GaSe Ag3AsS35 имеющих близкие значения порогов разрушения.
При комнатной температуре нелинейные кристаллы HgGa2S4 и CdxHgi.xGa2S4 имеют наивысшую среди известных кристаллов эффективность преобразования частоты в пределах среднего ИК-диапазона, в частности, эффективность генерации второй гармоники 9 мкм полосы излучения TEA С02-лазеров, превосходящую эффективность кристаллов ZnGeP2 в 3 раза, а кристаллов AgGaSe2 - в 5,5 раз.
Нелинейные кристаллы LiInSe2 и AgGaGexS2(]+X) при х = 6-9 по потенциальной эффективности прямого преобразования частоты фемтосекундных Ті:sapphire и
Cnforsterite лазеров в средний ИК-диапазон с выполнением условий группового синхронизма в направлении фазового синхронизма на порядок превосходят как апробированные новые кристаллы LiInS2, так и каскадные схемы преобразования.
Апробация работы. Результаты диссертационной работы докладывались на: Болгаро-Советском семинаре «Лазерные методы и средства измерения и контроля параметров окружающей среды». (София. 1985); 9-м Всесоюзном симпозиуме по лазерному и акустическому зондированию атмосферы (Томск, 1986); 8-м и 9-м Всесоюзных симпозиумах по распространению лазерного излучения в атмосфере (Томск, 1985,1987); 8-й Всесоюзной конференции «Применение лазеров в технологии и системах передачи и обработки информации» (Таллин, 1987); Международной конференции по «Лазерному и оптическому дистанционному зондированию» (Нос Фальмос, США* 1987); на 5-й и 9-й Международных конференциях «Оптика лазеров» (С-Петербург, 1987, 2003); Конференции «Успехи лазерных наук» (Ат-лантик сити, США, 1988); 3-й Международной конференции «Тенденции в квантовой электронике» (Будапешт, 1988); 3-й Национальной конференции и технической выставке с Международным участием «Лазеры и их применение (Лазеры-88)» (Болгария, Пловдив 1988); 13-й Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Минск, 1988); 5-й научной Ассамблее IAMAP (Рединг, Великобритания, 1989); 6-м, 7-м, 8-м, 9-м, 10-м Международных симпозиумах «Оптика атмосферы и океана» (Томск, 1999, 2000, 2002, 2003 и Иркутск 2001); 10-м, 13-м, Международных симпозиумах «Молекулярная спектроскопия высокого разрешения» (Омск, 1991, Томск, 1999); 2-м и 3-м Международных симпозиумах «Контроль и реабилитация окружающей среды» (Томск, 2000, 2002); на 3-м, 4-м, 5-м и 6-м Международных Корейско-Российских симпозиумах «Корус» (Новосибирск, 1999, 2001, Томск 2000, 2002); 14-м Международном симпозиуме Аэросенс-2000 (Орландо, США, 2000); 12-й Международной конференции по тройным и многокомпонентным соединениям (Тайвань, 2000); 4-й, 5-й, 6-й Международных конференциях «Импульсные лазеры на переходах атомов и молекул» (Томск, 1999, 2001, 2003), 7-м Международном симпозиуме по лазерной метрологии (Новосибирск, 2002).
Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 148 печатных работах, 60 из которых приведены в конце автореферата, из них 40 статей опубликованы после внешнего рецензирования.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка литературы. В ней содержится 345 страниц текста, 164 рисунка, 34 таблицы и 263 литературных ссылок.
Во введении обоснованы актуальность темы диссертации и ее практическая значимость. Кратко проанализировано состояние научной проблемы, сформулированы цель и основные задачи исследований, указаны методы исследований, подчеркнута научная новизна, обоснована достоверность результатов, описаны использование и внедрение результатов исследовании, личный вклад автора, сформулированы основные положения, выносимые на защиту.
В первой главе приводятся результаты исследования физических свойств новых LiInS2, LiInSe2, HgGa2S4 и новых смешанных кристаллов AgGaxIni_xSe2, CdxHgi_xGa2S4 и AgGaGexS2(i+x), легированных кристаллов GaSe:In Кристаллы AgGaxIni.xSe2, CdxHg!_xGa2S4 AgGaGexS2(i+X) являются твердыми растворами тройных соединений AgGaSe2:AgInSe2, HgGa2S4:CdGa2S4 и AgGaS2:GeS2, соответственно, с различным отношением смешения х. Под «новыми» здесь и далее понимаются кристаллы, отсутствующие в [1].
В п. 1.1 проанализированы и уточнены физические свойства традиционных на сегодняшний день нелинейных кристаллов Те, CdGeAs2, ZnGeP2, Tl3AsSe3, AgGaSe2, CdSe и GaSe.
В п. 1.2 рассмотрены легированные кристаллы GaSe:In. Легирование кристаллов GaSe индием приводит к повышению спайности и увеличению значения коэффициента квадратичной нелинейной восприимчивости. Также возрастает микротвердость, а различие теплопроводности ортогонально и вдоль слоев уменьшается.
В п. 1.3 приведены результаты исследования линейных оптических свойств новых кристаллов. В исследованных кристаллах не обнаружено коротковолнового «плеча» поглощения и пиков поглощения, обусловленных дефектами. Исключение составляют лишь кристаллы AgGao.6Ino,4Se2, имеющие, как и исходные кристаллы AgGaSe2, слабый, зависящий от поляризации излучения, пик поглощения в районе
2,2 мкм. Существенная поляризационная зависимость коротковолнового края поглощения обнаружена лишь у кристаллов HgGa2S4. Методом угла наименьшего отклонения определены дисперсионные зависимости показателей преломления. Полученные данные аппроксимированы уравнениями Сельмейера, и найдены соответствующие константы этих уравнений. Известное из научной литературы предположение о наличии двух фаз кристалла HgGa2S4, дисперсионные характеристики которых описываются различными уравнениями, опровергнуто по совокупности результатов исследований, представленных в данной главе, и экспериментальных результатов по ГВГ представленных в главе 4. В дисперсионных зависимостях двухосных кристаллов AgGaGeS4 выявлено наличие трех изоточек, в которых nx = пу, что приводит к неоднозначности определения оптической установки кристалла.
В п. 1.4 представлены результаты исследования нелинейных свойств новых кристаллов, которые определены путем сравнения с эффективностью ГВГ в ZnGeP2 излучения С02- или СО-лазера. Найдены существенные различия с известными литературными данными для коэффициентов квадратичной нелинейной восприимчивости кристаллов LiInS2. В пределах ошибок измерений данные по нелинейной восприимчивости других кристаллов соответствуют известным, а для смешанных кристаллов - результатам оценок методом среднего взвешенного с использованием значений нелинейных восприимчивостей исходных кристаллов.
В п. 1.5 описаны результаты экспериментальных исследований лучевой стойкости кристаллов, от величины которой зависит предельная эффективность ППЧ. Использовался TEA С02-лазер, работающий в ТЕМ0о-моде, с высокостабильными выходными параметрами Лучевая стойкость нелинейных кристаллов определена в идентичных условиях эксперимента. Установлено, что пороги разрушения входных поверхностей известных кристаллов близки друг к другу, а лучевая стойкость новых кристаллов в 1,6-2,2 раза выше.
Результаты измерения теплопроводности, определяющей процессы образования термической линзы и последующего разрушения кристаллов представлены в п. 1.6. Для большинства новых кристаллов такие измерения осуществлены впервые. Несоответствие площадей сечения образцов со стандартной площадью измерителя учтено оценкой соотношения тепловых потоков через исследуемый образец и воз-
душную прослойку. Для дополнительного контроля точности измерений проведено измерение известной теплопроводности AgGaS2. Теплопроводность HgGa2S4, Cdo.35Hgo.65Ga2S4, LiInSe2 и AgGaGeS4 составила 0,039+ 0,004; 0,057+0,009; 0,014+0,002 и 0,009+0,001 Вт/смК соответственно.
В заключение главы отмечено, что установленные физические свойства новых нелинейных кристаллов в принципе позволяют реализовать высокоэффективные преобразователи частоты как в среднем ИК-диапазоне, так и ПГС среднего ИК-диапазона с накачкой твердотельными, в том числе, Nd:YAG-лазерами.
В главе 2 представлены результаты исследования условий фазового синхронизма для трехчастотых взаимодействий в новых нелинейных кристаллах, а также группового синхронизма в направлении фазового как необходимого условия эффективного ППЧ сверхкоротких импульсов.
В п. 2.1. проведен сравнительный анализ условий фазового согласования для трехчастотных взаимодействий, как в самом общем виде, так и для конкретных типов преобразования частоты. При этом использовались определенные в главе 1 константы уравнений Сельмейера. Приведены результаты расчетов угловых, спектральных и температурных ширин синхронизма. Наибольшее внимание уделено тем типам преобразования, которые либо не могут быть реализованы в известных нелинейных кристаллах, либо реализуются с неудовлетворительной для практических применений эффективностью. Показано, что по условиям синхронизма все новые кристаллы в отличие от известных кристаллов позволяют реализовать параметрическое преобразование частоты в средний ИК-диапазон излучения твердотельных Ег- и Но- и Ш:УАО-лазеров, а также фемтосекундных Ti:sapphire-, Cnforsterite- и полупроводниковых GaAs-лазеров. Наиболее интересная для прикладных применений часть среднего ИК-диапазона 1,2 - 14,0 мкм может быть перекрыта спектром излучения ПГС с накачкой Ш:УАО-лазером.
В п. 2.2 показано, что спектральные, угловые и температурные ширины фазового синхронизма новых кристаллов являются некритическими и в совокупности с параметрами кристаллов, приведенными в главе 1, позволяют обеспечить высокие эксплуатационные характеристики 11114. В частности, внутренняя угловая ширина синхронизма для ГВГ в кристаллах HgGa2S4 нормированной длины 1 см по I типу
взаимодействий составляет ~ 0,2-0,5 при изменении длины волны накачки от 2-3 до 9,6 мкм. Для преобразования по второму типу взаимодействия она составляет 0,5-1,0 для длин волны накачки 3-7 мкм. Спектральная ширина синхронизма для тех же длин волн накачки составляет 0,1-1,4 и 0,01-0,8 мкм соответственно.
В п. 2.3. рассмотрены вопросы достижения некритичного фазового синхронизма. Все новые кристаллы, за исключением LiInS2, позволяют также реализовать ГВГ излучения лазера на С02, являющегося самым мощным в среднем ИК-диапазоне. Варьирование отношения смешения х позволяет реализовать условия некритичного синхронизма для ГВГ всех линий излучения С02- и твердотельных гольмиевых и Cnforsterite- лазеров. Теоретически показано и экспериментально подтверждено (глава 4), что в смешанных кристаллах CdxHgi_xGa2S4 достигаются условия некритичного синхронизма. Результаты оценок условий фазового синхронизма для различных типов преобразователей представлены в графическом и табличном виде.
В п. 2.4. проведен анализ выполнения условий группового синхронизма в направлении фазового при параметрическом преобразовании частоты фемтосекунд-ных лазеров, из которого следует, что известные и новые одноосные кристаллы имеют ограниченные возможности в этом плане. В изученных одноосных смешанных кристаллах условия группового синхронизма могут задаваться на стадии технологических процессов путем изменения отношения смешения. Двухосные кристаллы AgGaGexS2(i+x), LiInSe2 и LiInS2, в свою очередь, имеют преимущества в этом плане. Демонстрируются возможности реализации в AgGaGeS4 широкого круга ППЧ фемтосекундных импульсов с длиной волны излучения 1,1-4 мкм в диапазон длин волн 1,2-12 мкм. ГВГ с корректным выполнением условия попутного синхронизма в этой плоскости реализуется для длин волн в диапазоне 4,1-4,26 мкм. В плоскости XI попутный синхронизм при накачке излучением с длиной волны 1,2-2,1 мкм реализуется для различных типов ППЧ в диапазоне 1,5-11,5 мкм.
При наличии фазового синхронизма в LiInSe2 для ГВГ в плоскости XY в диапазоне 1,84-11,87 мкм, попутный фазовый синхронизм для ssf-типа взаимодействия реализуется в диапазоне 3,05-4,72 мкм. Показано также, что в исследованных двухосных кристаллах условия попутного синхронизма для конкретного ППЧ могут
быть реализованы и вне главных плоскостей. Широкий интервал значений пар углов 0 и ф, при которых выполняется условие попутного синхронизма, позволяет выбрать направление в объеме кристалла, в котором значение нелинейной восприимчивости, а значит и эффективности преобразования, максимизируется. Основной особенностью кривых синхронизма для LiInS2 в отличие от LiInSe2 является то, что кривые фазового синхронизма смещены в область более коротких, 1,57-8,50 мкм, длин волн, а попутный синхронизм при ППЧ лазеров ближнего ИК-диапазона выполняется и для даун-конверсии Tirsapphire- лазера.
Показано также, исследуемые двухосные кристаллы позволяют осуществить ППЧ фемтосекундных импульсов с компрессией длительности.
В заключение главы делается вывод о перспективности создания на основе исследованных нелинейных кристаллов преобразователей частоты излучения фемтосекундных лазеров в средний ИК-диапазон.
В третьей главе приводятся результаты модельного исследования преобразователей частоты. В п. 3.1. рассмотрены физические принципы нелинейно-оптического преобразования частот лазерного излучения.
В п. 3.2. оценены потенциальные эффективности преобразователей частоты на примере генерации второй гармоники. Расчеты эффективности преобразования проведены как в приближении заданного поля, так и путем численного решения укороченных уравнений. В последнем случае учтено истощение энергии волны накачки, поглощение, «снос» энергии накачки и второй гармоники, обусловленный двулучепреломлением. Реальный достижимый уровень эффективности ГВГ составляет более 40%. Рассчитаны зависимости эффективности преобразования от длины кристаллов с учетом их оптического качества.
В п. 3.3. кроме того, для случая ГВГ учтено тепловое самовоздействие излучений накачки и второй гармоники, приводящее к тепловой рефракции и нарушению фазового синхронизма. Численное моделирование проведено с учетом начальных и краевых условий для двух режимов накачки: моноимпульсного и импульсно-периодического в предположении прямоугольной и гауссовой временной формы импульсов излучения и распределения интенсивности в поперечном сечении пучка без учета и с учетом процессов установления температурного поля в кристалле.
При расчете зависимости эффективности ГВГ в сечении кристалла в последовательные моменты времени определен процесс развития генерации и изменения эффективности. Пучки, распространяющиеся в кристалле, имеют многофокусную структуру. По мере нагрева кристалла фокус тепловой линзы для волн накачки и ВГ приближается из бесконечности к поверхности и далее продвигается в объем кристалла. Фокусы поочередно, сначала волны накачки, затем второй гармоники и т.д., пересекают заднюю грань кристалла. При превышении суммарной интенсивности волны накачки и второй гармоники порога поверхностных разрушений тепловая самофокусировка является дополнительным фактором, ограничивающим среднюю мощность накачки. При уменьшении частоты повторения импульсов, а значит и средней мощности накачки, фокус тепловой линзы располагается за пределами объема кристалла и интенсивность излучения на задней поверхности не превышает порога поверхностных новреждений. Но, в любом случае развитие тепловой самофокусировки приводит к снижению эффективности ГВГ, а также средней выходной мощности ВГ. Одним из путей решения этой проблемы является компенсация действия тепловой самофокусировки за счет углового поворота кристалла в направлении уменьшения расстройки по мере его нагрева.
В п. 3.4. исследованы возможности генерации субмиллиметрового излучения путем вычитания частот двух линий излучения С02-лазеров. Рассмотрены кристаллы AgGaSe2, AgGao,6lno,4Se2 и ZnGeP2 и схемы генерации прямой и обратной волны. Установлены коэффициенты дисперсионных уравнений этих кристаллов для дальней ИК-области спектра.
Далее в п. 3.5. с использованием разработанной методики решения системы укороченных уравнений, проанализирована параметрическая генерация света в од-ночастотном резонаторе с накачкой импульсами наносекундного диапазона. В качестве источников накачки рассмотрены твердотельные лазеры 2-3 мкм диапазона и ШіУАО-лазер. Установлена интересная особенность реализации некритичного спектрального синхронизма, когда в кристалле HgGa2S4 появляется возможность одновременной генерации излучения в диапазоне 2,9-6,2 мкм, а в ZnGeP2 - 4,1-7,8 мкм. Рассчитаны зависимости эффективности ППЧ в ZnGeP2, AgGaSe2, HgGa2S4 и оптимального коэффициента отражения выходного зеркала от энергетической
плотности накачки для различных значений параметра нестационарности. Установлено, что для каждого значения плотности энергии существует оптимальное значение длительности импульса накачки, обусловленное величиной порога возникновения ПГС. Для кристаллов AgGaSe2 и ZnGeP2 при накачке Но:УАО-лазером (А-р =2,1 мкм) с плотностью энергии 0,5 Дж/см2, обеспечивающей отсутствие разрушения кристаллов, в режиме работы ПГС близком к вырожденному, оптимальным является значение параметра нестационарности у= 10"5.
По результатам расчетов сделан вывод о возможности создания наносекунд-ных ПГС с высокой (до десятков ватт) средней мощностью и однокаскадных ППЧ фемтосекундных лазеров в средний ИК-диапазон с выполнением условий группового синхронизма в направлении фазового.
В главе 4 приведены результаты экспериментального исследования процессов ППЧ на основе известных и новых нелинейных кристаллов. Генерация второй гармоники С02-лазеров семи различных типов, а также СО- и №ї3-лазеров реализована в ZnGeP2, Те, CdGeAs2, Tl3AsSe3, AgGaSe2, GaSe, GaSe:In, LiInSe2, HgGa2S4, Cdo.35Hg0.65Ga2S4, AgGaxIn1.xSe2 (при x = 0,4 и 0,36) и AgGaGeS4.
В п. 4.1. описаны результаты многочисленных экспериментов по генерации второй гармоники в традиционных на сегодняшний день, но не на момент проведения исследований, кристаллах Те, CdGeAs2, Tl3AsSe3, AgGaSe2, GaSe и ZnGeP2. Эффективность ГВГ различных лазеров в перечисленных кристаллах не превзошла эффективности ГВГ на основе кристаллов ZnGeP2. Преимуществами последнего, несмотря на высокие оптические потери в области излучения твердотельных лазеров 2-3 мкм диапазона (> 0,1-1,0 см"1) и (0,27-1,0 см"1) лазеров, являются высокие нелинейная восприимчивость (75 пм/В) и теплопроводность (0,36 Вт/(см-К)), а также, теплоемкость (0,463 Дж/(гК)) и лучевая стойкость (60 МВт/см2 для импульсов TEA С02-лазера). Для ГВГ С02-лазеров экспериментально установленная температурная ширина синхронизма составляет примерно 50, угловая - около 5 и спектральная - 3-5 см"1.
Пункт 4.2. посвящен исследованию процессов преобразования частоты в новых и новых смешанных кристаллах LiInSe2, HgGa2S4, Cd035Hgo.65Ga2S4, AgGaxIni_xSe2 и AgGaGeS4. Во всех новых кристаллах ГВГ различных типов С02-
лазеров впервые осуществлена с эффективностью достаточной для ее количественного определения, а для кристаллов CdHgGa2S4 и AgGaGeS4 она является первым когда либо реализованным типом 11114.
В п. 4.3. описан смешанный вариант двухкаскадного преобразования частоты С02-лазеров. Роль первого каскада в нем выполняет молекулярный №1з-лазер с оптической накачкой излучением С02-лазера (так называемый оптический трансформатор частоты), а в качестве второго каскада ГВГ на основе кристалла CdGeAs2.
Преобразованию частоты излучения СО-лазеров посвящен п. 4.4. Реализован режим некритичного спектрального синхронизма с шириной синхронизма более 500 см~ . В преобразованном по частоте спектре лазера с модуляцией добротности, излучавшего на 90 линиях найдено 213 линий преобразованного по частоте излучения из-за одновременно идущих процессов генерации суммарных частот различных пар линий излучения накачки. При средней мощности накачки 81,25 мВт и частоте модуляции 75 Гц получено 2,45 мВт излучения на частоте второй гармоники. Ее максимальное значение составило 4 мВт при средней мощности накачки 194 мВт и частоте модуляции 89 Гц.
В п. 4.5. рассмотрена каскадная генерация четвертой гармоники TEA С02-лазера. Удвоение частоты излучения в обоих каскадах осуществлялось при выполнении условий синхронизма по I типу трехчастотных взаимодействий {ее -» о). Полученная квадратичная зависимость мощности ЧГ от мощности накачки указывает на отсутствие оптически наведенных неоднородностей, что позволяет повысить эффективность преобразования в качественном просветленном кристалле оптимизированной длины вплоть до 20%-го уровня.
В п. 4.6 приведены результаты по смешению частот различных лазеров. Использовалась квазиколлинеарная схема накачки для I типа трехчастотных взаимодействий. Выходная мощность излучения на суммарной частоте С02- и СО-лазеров с модуляцией добротности достигла 0,25 мВт, что более чем в 60 раз превысило результаты других авторов. Попытка создания многоволнового источника на основе электроионизационного лазера с одновременной генерацией находящихся в смеси в одном разрядном объеме молекул СО и С02 набора преобразователей частоты не дала высоких результатов. Реализованные эффективности ГВГ СО- и С02-молекул
не превысили 0,1%, а эффективность ГСЧ оказалась еще на порядок меньше вслед-ствие низкой (1-2 МВт/см ) пороговой интенсивности накачки, характерной для импульсов длительностью десятки микросекунд и неоднородности распределения интенсивности в пучке.
В п. 4.7. исследована генерация суммарных и разностных частот излучения твердотельных Er3+:CaF2- и Ег3+:УАО-лазеров и С02-лазера. Эффективность генераторов комбинационных частот на основе ZnGeP2 составила 1,5-2,0% при накачке Ег3+:СаР2-лазером и до 3% при накачке Ег3+:УАО-лазером. Эффективности ГРЧ и ГСЧ в кристалле CdSe практически не отличались по величине и достигли 12%-го уровня от энергии эрбиевого лазера.
В п. 4. 8. рассмотрена ГВГ и смешение частоты С02-лазера с модуляцией добротности, работающего в основных, секвенционных 101—100 и 002-101 и 4,3 мкм полосах излучения. Преобразование проведено при низкой средней мощности не превышающей 10 мВт и пиковой мощности 15-20 Вт линии Р(26) 4,3 мкм полосы излучения. Пиковая мощность наиболее мощной линии излучения Р(25) второй полосы секвенции при этом не превышает 60-80 Вт. Максимальная эффективность удвоения частоты получена при использовании просветленного кристалла ZnGeP2 длиной 7 мм. Внешняя эффективность ГВГ линии Р(26) составляет 8,4% по пиковой мощности, а внутренняя 10,1%. Амплитуда импульсов на суммарной частоте превысила амплитуду импульсов ВГ в два раза. Таким образом, впервые показана и экспериментально подтверждена возможность создания на базе одного С02-лазера низкого давления и преобразователей частоты, включающих генераторы гармоник и комбинаторных частот, в том числе неосновных полос излучения, широкополосного источника излучения диапазона 2-12 мкм со спектральной плотностью преобразованных линий вплоть до 10"3 см"1. В выводах на основании результатов экспериментальных исследований делается заключение о преимуществе кристаллов HgGa2S4 и CdxHg!.xGa2S4 для ГВГ С02-лазеров и их потенциальной перспективности для ряда других типов преобразователей частоты, в частности для ПГС с накачкой NdiYAG-лазером и ап-конверторов излучения С02-лазеров.
В пятой главе представлены результаты по применению разработанных преобразователей частоты в составе различных прикладных устройств: в трассовых
измерителях газовых компонент атмосферы, реализующих метод дифференциального поглощения; в системах оптической накачки молекулярных газовых лазеров; в ап-конверторах излучения С02-лазеров в спектральную область чувствительности ФЭУ; в установке для управляемого лазерного термоядерного синтеза (ЛТС); в измерителях содержания растворенной в воде глюкозы и других устройствах.
В п. 5.1. исследованы возможности зондирования ряда газовых компонент атмосферы на длинах волн ВГ С02-лазеров, их суммарных и разностных частотах. С помощью предложенного источника излучения на основе одного С02-лазера, работающего и в нетрадиционных полосах, с комплектом преобразователей частоты реально измерение концентраций практически всех малых газовых составляющих атмосферы.
В п. 5.2. представлены результаты полевых испытаний разработанных газоанализаторов. Проведены измерения угарного газа на частоте ВГ линии 9R(18), совпадающей с линией поглощения R(2) основной полосы СО. При длине трассы 2 км точность измерений составила 4% от фоновой концентрации. Высокое содержание СО и большой коэффициент поглощения позволили произвести контроль содержания СО с использованием топографических целей в качестве отражателей. С02-лазер работал при этом в импульсно-периодическом режиме. Так же приводятся результаты измерения N20 на суммарных частотах. В число газов, зондируемых на длине волны ВГ линии 9Р(26), включены OCS, а также N0.
В п. 5.3. рассмотрены возможности запуска лазера на молекулах OCS со столкновительным возбуждением молекулами СО, в свою очередь накачиваемых излучением второй гармоники линии излучения СОг-лазера. Излучение на 4 длинах волн в районе 8,3 мкм наблюдается при пороге генерации 2 мДж. Энергия импульса генерируемого излучения составляет 0,25 мДж при стабильной работе.
Далее, в п. 5.4. описаны экспериментальные результаты исследования ап-конверсии излучения микросекундных импульсов С02-лазеров путем смешения с излучением NdrYAG-лазеров. Импульсы такой длительности, обычно используются в лидарных системах. При этом, наибольшая эффективность составляет ~1% по пиковой мощности в устойчивом режиме и почти 2%, при появлении признаков разрушения кристалла. Достигнутый уровень эффективности преобразования дела-
ет целесообразным изучение применимости ап-конверторов и детекторов ближнего ИК-диапазона в системах регистрации лидаров. Показано, что в случае применения лавинных диодов выигрыш в отношении сигнал/шум при ап-конверсии достигает 450-кратной величины по сравнению с прямым детектированием.
В п. 5.5 приводятся результаты измерения концентрации глюкозы, растворенной в воде методом ослабленного полного внутреннего отражения на длинах волн СОг-лазера и его второй гармоники.
В п. 5.6. приведены результаты исследования двухкаскадной генерации 4-й гармоники 2-нс импульсов установки для лазерного термоядерного синтеза ТИР-1. Исследована трансформация волнового фронта излучения накачки и фазового фронта волны второй гармоники, установлено отсутствие мелкомасштабной фокусировки излучения в кристалле.
Линейные оптические характеристики новых нелинейных кристаллов
Как уже отмечалось в п. 1. 1 ."нелинейные кристаллы GaSe являются чрезвычайно привлекательными для разработки преобразователей частоты излучения лазеров ближнего ИК- в средний ИК-диапазон, а также для создания преобразователей частоты в пределах среднего ИК диапазона. Эти кристаллы прозрачны в широком спектральном диапазоне 0,62 - 20,0 мкм по нулевому уровню, имеют большое двулучепреломление В = - 0,375, достаточное для выполнения условий синхронизма практически во всем диапазоне спектра прозрачности как для генерации второй гармоники по I и II типу синхронизма, так и для генерации комбинационных частот и параметрической генерации света. Они обладают также высокой нелинейной восприимчивостью. По данным различных авторов ненулевой коэффициент тензора нелинейной восприимчивости второго порядка (I22 имеет значение в пределах от 23 до 54, и даже 75 пм/В [99, 100]. В значительной степени созданию высокоэффективных преобразователей частоты способствует и высокая, 0,162 Вт/см-град, теплопроводность (в плоскости слоев роста) [101] и теплоемкость 0,32 Дж/г-К [102], а также точка плавления 950 С [103], слабая зависимость двулучепреломле-ния 5В/ЗТ = 1,5-10"4 1/К [104], простая технология выращивания и относительно низкая цена. Отметим также, что прозрачность кристаллов GaSe в длинноволновой части видимого диапазона спектра упрощает настройку оптических трактов. Особо следует отметить возможность создания преобразователей частоты таких распространенных лазеров как Nd:YAG, B FOM числе, и запуск ПГС.
Тем не менее, несмотря на существование технологии выращивания высококачественных, а 0,01 - 0,1 см"1, образцов кристаллов GaSe они нашли применение лишь в лабораторных исследованиях и не используются в прикладных устройствах из-за низких механических свойств и слоистости. Слоистость обусловила ярко выраженную анизотропию механических и тепловых свойств, сделала практически невозможной механическую обработку рабочих поверхностей и изготовление оптических элементов произвольной ориентации. Изготовление элементов производится обыкновенным отслаиванием части выращенной були, что ограничивает реализацию некоторых типов преобразователей частоты и/или спектральный диапазон преобразованных чадтот. Осуществление некоторых параметрических взаимодействий, требующих ввода излучения накачки в кристалл под углом к оптической оси, превышающим угол полного внутреннего отражения, оказалось невозможным, несмотря даже на существование иммерсионных схем ввода излучения.
Во многих случаях кристаллы GaSe показали невысокие эффективности преобразования частоты-, хотя и позволили перекрыть спектром преобразованного по частоте излучения чрезвычайно широкий диапазон 3,3 - 19,0 мкм [105]. Выяснение истинного значения нелинейной восприимчивости и потенциальных возможностей этого кристалла чрезвычайно важны, как и улучшение их, прежде всего механических, свойств. В самом худшем варианте эти кристаллы следует рассматривать как занимающее шестое место по величине коэффициента нелинейного качества среди известных нелинейных кристаллов. В лучшем варианте они, вместе с кристаллами ZnGeP2, разделяют первое место по потенциальной эффективности преобразования частот среди кристаллов прозрачных во всем ближнем и среднем ИК-диапазоне. В любом случае, они позволяют реализовать максимальное число различных типов преобразователей частоты среди традиционных нелинейных кристаллов этого диапазона.
Известно, что физические, в том числе оптические свойства, нелинейных кристаллов могут быть модернизированы как на стадии технологических процессов выращивания, так и путем после ростовой обработки. Традиционные методы поел еростовой обработки: термический отжиг, облучение лазерным и гамма излучением, потоком электронов и ультразвуком позволяют улучшить спектральные характеристики кристаллов среднего ИК-диапазона. С их помощью значительно ослаблены оптические потери в области, так называемого, коротковолнового «плеча» и изолированных пиков поглощения, обусловленных микровключениями и точечными дефектами в кристаллах ZnGeP2 [106]. Существенное изменение не только оптических, но и других физических свойств кристаллов возможно при вмешательстве в технологические процессы выращивания путем легирования кристаллов. Впервые положительный результат в изменении физических свойств кристаллов GaSe легированием индием описан в работе [100].
Детальная проверка описанных в работе [100] результатов и дополнительные исследования физических свойств проведены с использованием кристаллов GaSe, выращенных в СФТИ под руководством В.Г. Воеводина. Образцы кристаллов GaSe, легированные In в концентрации 1,0 % показали увеличение микротвердости перпендикулярно слоям роста почти на порядок: с 4 ± 0,4 до 37 ± 3,7 кг/мм2, а вдоль слоев роста с предельно низких, трудно измеряемых значений до 30 + 3 кг/мм . По механическим свойствам кристаллы GaSe стали превосходить кристаллы Tl3AsSe3, что позволило вести их обработку, в том числе вырезку с любой ориентацией и полировку обычными механическими методами [46,107]. Из рис. 1. 8. следует, что теперь становится возможным запуск ПГС по II типу взаимодействия с перестройкой по частоте во всем среднем ИК- диапазоне.
Исследование угловых, температурных и спектральных ширин синхронизма
В последние годы продолжается поиск новых нелинейных кристаллов на основе тройных халькогенидов типа А1В3С62, где С = Те, Se, S, с высокой квадратичной нелинейностью и широким диапазоном прозрачности. В тройных халькогени-дах, при замене атомов серы на атомы селена или теллура область прозрачности смещается в длинноволновую часть спектра, при этом также увеличивается нелинейная восприимчивость с увеличением массы халькогена [144, 145, 146]. Однако же, все упомянутые кристаллы в общем случае не позволяют выполнить условия некритичного фазового синхронизма для любой выбранной заранее длины волны накачки. Для решения этой проблемы, следует рассмотреть кристаллы смешанного типа, в частности, AgGa(Sei_xTex)2, AgGa(Si.xTex)2 и AgGa(Sei.xSx)2
Тройные халькогенидные кристаллы с высокой нелинейной квадратичной восприимчивостью находят применение для преобразования частоты излучения от видимого до среднего ИК диапазона, в том числе, в пико - и фемтосекундной лазерной технике. Ранее показано, что получение твердых растворов двух полупроводниковых кристаллов типа АТЛ/1 [123] или AIVB2VI и АТЛ/1 [49, 50] является перспективным способом создания кристаллов с широкой областью прозрачности и управляемым двулучепреломлением.
Эти кристаллы также обладают некритичным фазовым синхронизмом, достигаемым выбором отношения смешения х, для заранее выбранной длины волны. Уже сообщалось о разработке различных лазерных устройств, использующих некритичный фазовый синхронизм в кристаллах CdGe(AsxPi_x)2 (средний ИК диапазон) [123], AgGaxIni.xSe2 (ближний и средний ИК диапазоны) [28, 29], AgGaxInI_xS2 [123]. Исследованы оптические свойства смешанного кристалла AgGa(Sei_xSx)2 [58, 146, 149], являющегося твердым раствором исходных кристаллов AgGaS2: AgGaSe2. Отрицательные кристаллы AgGaS2, AgGaSe2 точечной группы симметрии 42т имеют широкий диапазон прозрачности, пропускание по нулевому уровню (0,47-13 мкм) и (0,71-19 мкм), соответственно [1]. В нашем распоряжении были тонкие 2 мм пластины кристалла AgGa(Sei_xSx)2, для х=0,2; 0,5; и 0,7, выращенные методом Бриджмена - Стокбаргера. В результате точечного химического микроанализа, проведенного с помощью-электронного спектрофотометрического микроскопа, фирмы Jeul Япония установлено, что возможны 5% вариации состава в локальных объемах размером 1x1 мм и глубиной 50 А.
Для определения "дисперсии коэффициентов поглощения исследуемых кристаллов проводились измерения пропускания Т(к) пластинок в неполяризованном свете в диапазоне 0,5-1,0 мкм. Аналоговый сигнал от приемного устройства спектрофотометра преобразовывался в цифровой код и далее обрабатывался на компьютере. Так как излучение падало нормально на пластинку, то коэффициенты поглощения а(А,) определялись из экспериментальных данных Т(А,) по формуле: где К(Я) = - коэффициент отражения излучения для границы воз-{п{Л)+\)
дух-кристалл, d - толщина пластинки. Результаты измерений приведены на рис. 1.20. Видно что, с увеличением относительного содержания селена, как более тяжелого элемента, чем сера, коротковолновая граница прозрачности смещается в область больших длин волн. Этого и следовало ожидать, поскольку ширина запрещенной зоны практически линейно изменяется от 1,72 эВ (AgGaSe2) до 2,59 эВ (AgGaS2) [123]. Хотя измерения пропускания в среднем ИК диапазоне спектра не проводились, следует ожидать, что и длинноволновая граница прозрачности, с ростом содержания селена, также должна смещаться в длинноволновую область. Измерения главных значений показателей преломления кристаллов в средней ИК области спектра проводились при комнатной температуре на призмах методом угла наименьшего отклонения. T I г
Погрешность измерений не превышала 10"3. Дисперсионные зависимости оценивались методом взвешенного среднего [150] по формуле 1.2. Полученные данные затем подгонялись методом наименьших квадратов уравнениями Сельмейера (1.1.). Соответствующие константы приведены в таблице 1.10. Кроме того, коэффициенты Сельмейера находились методом пропорционального усреднения соответствующих коэффициентов для AgGaSe2 и AgGaS2- Результаты в обоих случаях практически совпали.
Измерения главных значений показателей преломления кристаллов AgGaTe2 в средней ИК области спектра проводились при комнатной температуре на призмах с размерами преломляющих граней 5x5 мм методом угла наименьшего отклонения [147]. Погрешность измерений не превышала 10"3. К сожалению, реальных образцов смешанных кристаллов AgGa(Sei_xTex)2 и AgGa(Si.xTex)2 в нашем распоряжении не имелось. Кристаллы такого типа не выращиваются в России, да и за рубежом их технология не отработана и они пока не вышли из стен лабораторий, а возможно, работы эти закрыты. Такой вывод можно сделать, основываясь на том, что работы [145,146] выполнены в лабораториях военно-воздушных сил США. Коэффициенты Сельмейера для некоторых концентраций Те приведены в таблицах 1.11. и 1.12.
С увеличением содержания Те-уменьшается двулучепреломление смешанного кристалла и как следствие происходит сужение спектральной области синхронизма, сопровождаемое ростом минимального значения угла синхронизма.
Моделирование генерации субмиллиметрового излучения путем вычитания частот линий излучения СОг-лазеров
Нами исследована лучевая стойкость входных поверхностей нелинейных кристаллов CdGeAs2, ZnGeP2, AgGaSe2, GaSe, GaSe:In(0.5%), CdSe, HgGa2S4 (оранжевая и желтая фаза), AgGaS2, Ag3AsS3, AgGaGeS4 Cdo.35Hg0.65Ga2S4, LiInSe2 и LiInS2 к излучению стабильного гю параметрам короткоимпульсного TEA С02 лазера на длине волны 9.55 мкм в идентичных условиях эксперимента. Выбор лазера накачки и длины волны излучения обусловлен двумя факторами. С одной стороны благоприятными условиями для генерации второй гармоники 9 мкм полосы излучения С02 лазера в большинстве перечисленных кристаллов, со второй - значимостью лазера и удвоенной по частоте 9 мкм полосы излучения для дистанционного газоанализа атмосферы. Исследования лучевой стойкости нелинейных оптических кристаллов проведены на оптическом стенде, блок-схема которого представлена на рис. 1.27. Л.
Блок-схема экспериментальной установки: 1 - TEA С02 лазер, 2 - He-Ne лазер, 3, 6, 8 - делительные пластины, 4 - поворотное зеркало, 5 - ослабитель, 7 - измеритель мощности, 9 - Ge детектор, 10 - линза, 11 - осциллограф, 12 - диафрагма, 13 - компьютер, 14 - нелинейный кристалл. Для увеличения точности измерений лучевой стойкости нелинейных кристаллов был использован оптимизированный для преобразования частоты импульсно-периодический TEA С02 лазер со стабильными параметрами импульсов излучения. Этот лазер не содержит ненадежных плазменных затворов и электрооптических затворов, являющихся источником интенсивных помех. Базовый вариант лазера описан в работе [164]. Его характерной особенностью является сочетание интенсивной симметричной предионизации разрядного промежутка, оптимизированной задержки включения основного разряда, биполярного импульсного источника питания с размахом напряжения 80 кВ и малоиндуктивного режима ввода энергии в газовый разряд. Это позволяет лазеру работать со смесями газов при высоких давлениях вплоть до 1 атм. При этом в разрядной ячейке объемом 10 л формируется однородный разряд размерами 2x3x73 см3 (0.44 л). Активная среда лазера возбуждается импульсами тока высокого напряжения длительностью 240 не на полувысоте. Устойчивый резонатор лазера длиной 1.3 м образован отражательной дифракционной решеткой с периодом 100 мм"1, работающей в автоколлимационном режиме, и выходным полупрозрачным зеркалом с пропусканием Г«75%. На рис. 1. 28. приведены формы импульсов излучения базового TEA СО2 лазера (1, правая шкала), при использовании в нем рабочей смеси C02:N2:H2=56:14:30 (2, правая шкала) и формировании одномодового режима работы в последнем случае (3, левая шкала).
Временная форма импульсов излучения TEA СО2 лазера (1), при использовании в нем рабочей смеси C02:N2:H2=56:14:30 (2) и одномодового режима работы (3). Максимальная энергия импульсов излучения лазера на линии излучения ЮР(20) в многомодовом режиме достигает 10 Дж, пиковая мощность - 100 МВт при длительности лидирующих пиков -40-50 не (FWHM) на полувысоте, длительности "хвоста" 1 мкс. Как показали последующие исследования, для формирования укороченных импульсов без "азотного хвоста" излучения подходящей для данного лазера является безгелиевая смесь молекулярных газов C02:N2:H2 = 56:14:30 при давлении р=0.1 атм [165]. При ее использовании обеспечивается наиболее приемлемая совокупность таких выходных и эксплуатационных параметров лазера, как энергия, пиковая мощность, длительность импульса, энерговклад лидирующего пика и ресурс работы на одной заправке смеси. При работе в многомодовом режиме на той же линии излучения энергия импульсов достигает 3.5 Дж при пиковой мощности до 60 МВт, причем до 80% энергии импульса содержится в лидирующем пике длительностью 30-35 не. Для формирования одномодового режима генерации внутрь резонатора лазера были установлены две диафрагмы диаметром 10 мм. В результате на выбранной для проведения измерений линии излучения 9Р(20), с длиной волны 9.55 мкм, длительность лидирующего пика составила -30 не (FWHM) (рис.1), энерговклад "хвоста" уменьшился до -10% полной энергии импульсов достигающей 560 мДж.
Пространственное распределение интенсивности лазерного пучка в поперечном сечении на входе в фокусирующую линзу: точки - эксперимент, кривая - гауссова аппроксимация поперечного распределения интенсивности в пучке. Поперечное распределение интенсивности в пучке накачки на входе в фокусирующую линзу на расстоянии 1 м от лазера представлено на рис.1. 29. Из этого рисунка видно, что пучок излучения имеет близкое к гауссовому поперечное распределение интенсивности при диаметре 6 мм на уровне е"2. В эксперименте энергия импульсов излучения лазера контролировалась калориметром типа ИМО-2Н, а временная форма импульсов регистрировалась с помощью Ge детектора с увлечением носителей (г= 1 не) и записывалась цифровым запоминающим осциллографом С9-27 (Af= 50 Мгц, время выборки 10 не), соединенным с компьютером, или осциллографом TDS-210 (Af= 60 МГц, время выборки 1 не). По измеренным величинам энергии и записанным осциллограммам формы импульсов излучения определялись средние значения и среднеквадратичные отклонения энергии и пиковой мощности, энерговклад лидирующего пика, длительность импульсов. Вариации энергии импульсов излучения во время одной серии измерений не превышали 3.5%, длительности лидирующих пиков - 2 нс, а их энерговклада в общую энергию импульсов - 2%. Тонкая структура импульсов не формировалась. Таким образом, стабильность энергетических параметров импульсов излучения и их длительности у данного лазера в 5 и более раз более высокая по сравнению с обычными TEA С02 лазерами в течение одного цикла измерения после перезаправки рабочей смеси.
Все исследованные на лучевую стойкость кристаллы, за двумя исключениями, были отполированы механическимГспособом. Кристалл CdGeAs2 полировался химико-динамическим методом, а кристалл GaSe был получен отслоением по слоям спайности. Коэффициент оптических потерь а кристаллов AgGaSe2, GaSe, AgGaS2 и Ag3AsS3 не превышал 0.1 см"1. Для кристалла HgGa2S4 (толщина 3.1 мм), большая часть которого соответствовала оранжевой, а оставшаяся - желтой фазе, а также для смешанных кристаллов AgGaGeS4, Cdo.35Hgo.65Ga2S4 (толщиной по 2.1 мм) определена верхняя граница значений а 0.2-0.3 см"1. Для кристаллов ZnGeP2 а = 0.26 см 1, а для неохлажденного кристалла CdGeAs2 а = 0.42 см 1. Кристаллы GaSe:In (0.5%), вырезанные из первой выращенной були, по оптическому качеству не характеризовались и были заметно неоднородны по цвету.
Генерация второй гармоники в кристаллах Tl3AsSe3, Те, GaSe Преобразование частоты излучения С02-лазера в новых и новых смешанных нелинейных кристаллах
Более оптимальные условия фазосогласования, чем в известных кристаллах, радикально изменяют потенциальные возможности некоторых новых кристаллов в потенциальной эффективности, по крайней мере, ряда конкретных видов преобразователей частоты, в частности, ГВГ С02 лазеров (табл. 1. 17.), параметрической генерации в среднем ИК диапазоне с накачкой неодимовым лазером и лазерами видимого диапазона спектра, а также в ап-конверсии излучения среднего ИК диапазона в ближний и видимый диапазон спектра.
Здесь ДА, - диапазон прозрачности по "0" уровню, п - значение показателей преломления на длине волны 9,55 мкм, В-максимальное двулучепреломление, dy - коэффициенты тензора нелинейной восприимчивости, 0 и ф - углы синхронизма, Msh и М - абсолютное и нормированно&значение коэффициента качества для ГВГ излучения с длиной волны 9,55 мкм, Id - лучевая стойкость. В оценках уровень оптических потерь в кристаллах полагался идентичным, что в хорошей степени соответствует полученным данным.
Из табл. 1. 17. следует, что кристаллы HgGa2S4H Hgo,9CdojGa2S4 должны превосходит по эффективности ГВГ кристаллы ZnGeP2 в 2,3 - 2,4 раза. ГВГ С02 лазеров на основе LiInSe2 существенно уступают по эффективности ГВГ С02 лазеров на основе известных кристаллов, но не уступают кристаллам AgGaS2 и в 2 раза превосходят ГВГ СО-лазеров на основе кристалла LiInS2.
Отметим, по теплопроводности новые кристаллы не уступают, или даже превосходят, все известные кристаллы среднего ИК диапазона (за исключением ZnGeP2 и GaSe), что способствует сохранению преимуществ в реальных преобразователей частоты по отношению к ним.
По величине двулучепреломления все кристаллы, за исключением смешанных кристаллов Hgi_xCdxGa2S4 также превосходят кристаллы ZnGeP2, следовательно, можно ожидать выполнения условий синхронизма в большей части диапазонов их прозрачности. Условия синхронизма в новых кристаллах могут быть более подходящими, чем в традиционных кристаллах, а в смешанных кристаллах, путем подбора отношения смешения, они могут быть предопределены как самые оптимальные на стадии технологических процессов их выращивания. Это дополнительно нивелирует преимущество традиционных нелинейных кристаллов в эффективности преобразования частот. Для определенности, в главе 2 анализируются условия выполнения фазового синхронизма во всех исследуемых кристаллах.
Как известно, при воздействии на нелинейную среду с малыми оптическими потерями и квадратичной нелинейностью интенсивного лазерного излучения с частотой со атомы среды переизлучают свет как на той же частоте оз, так и на кратных частотах 2со,Зо), 4а , ... или, другими словами, на частотах второй и высших гармоник. В случае одновременного воздействия интенсивного излучения двух лазеров с различными частотами со і и со2 в переизлученном спектре, кроме гармоник, появятся волны на комбинационных частотах: суммарных и разностных. Распространяясь в среде, все три волны будут обмениваться энергией через опосредованные взаимодействия с ее атомами. Отметим, что генерацию второй гармоники, как и генерацию комбинационных частот, можно также рассматривать как трехчастот-ное взаимодействие, при котором частоты двух лазеров идентичны. Трехчастотные обменные взаимодействия могут быть действенным способом преобразования частоты лазерного излучения накачки в интенсивное излучение на длинах волн гармоник и комбинационных частот, если обеспечить высокую эффективность и определенную направленность процессов взаимодействия. С другой стороны, как показывают оценки, нелинейная поляризация обычно на несколько порядков ниже, чем линейная поляризация. Кроме того, в силу естественной дисперсии нелинейных сред имеет место рассогласование фаз между волнами накачки и волнами излучения на новых частотах. Это рассогласование не позволяет реализовать однонаправленный обмен энергиями между взаимодействующими излучениями на увеличение интенсивности излучения на какойьлибо частоте, отличной от частоты излучений накачки [245]. В силу этих двух причин эффект генерации волн на новых частотах хотя и доступен наблюдению, но не мог бы являться основой для практического использования, если бы не одно обстоятельство. Этим обстоятельством является возможность согласования фаз (условий фазового синхронизма) для взаимодействующих излучений при их распространении по всей длине нелинейных сред, за счет чего и осуществить накопление эффекта перекачки энергии накачки в волны с новыми частотами
Похожие диссертации на Преобразование частоты лазеров ИК-диапазона в тройных и смешанных нелинейных кристаллах
