Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Литературный обзор 15
Глава 2. Особенности распространения в линейных средах: модель гармонического осциллятора 28
2.1. Общая постановка задачи 28
2.2. Модель линейного осциллятора 32
2.3. Результаты и обсуждение 35
Глава 3. Особенности распространения в модельной нелинейной среде: модель двухуровневого атома 47
3.1. Модель двухуровневого атома 47
3.2. Резонансный случай 51
3.3. Нерезонансный случай 55
3.4. Эволюция спектра импульса 61
Глава 4. Взаимодействие ультракороткого лазерного импульса с парой двухуровневых атомов в условиях наличия межатомного взаимодействия 64
4.1. Атомы в условиях взаимодействия 64
4.2. Приближение сильного поля 77
4.3. Подавление поляризационного отклика 86
Глава 5. Распространение ультракоротких лазерных импульсов в молекулярной среде, характеризующейся ориентационной нелинейностью 96
5.1. Постановка задачи 96
5.2. Поляризационный отклик и выстраивание молекул 99
5.3. Аналитическая теория 102
5.4. Сравнение аналитического и точного численного решения 108
5.5. Самовоздеисвие импульса при распространении 116
Заключение 120
Литература
- Модель линейного осциллятора
- Резонансный случай
- Приближение сильного поля
- Поляризационный отклик и выстраивание молекул
Введение к работе
Актуальность работы
Источники лазерного излучения продолжают стремительно развиваться с момента своего появления. Сравнительно недавно удалось экспериментально получить импульсы фемтосекундной (\фс = 10~15с) длительности с центральной частотой в оптическом диапазоне, имеющие в своем составе всего несколько оптических колебаний поля [1-4]. Параллельно с развитием технологии появляется большое число практических приложений, в которых важную роль играют уникальные свойства лазерного излучения, такие как: высокая пространственная и временная когерентность и рекордная интенсивность излучения. Импульсы столь малой длительности находят применения в экспериментальных приложениях, связанных с исследованием и контролем протекания процессов на атомарном уровне с высоким пространственным и временным разрешением [5-8]. При помощи ультракоротких импульсов оказывается возможным управлять квантовым состоянием отдельных атомов и молекул, а также эффективно и избирательно задавать каналы молекулярной диссоциации, что можно использовать для управления протеканием химических реакций с повышением выхода требуемых продуктов. Одним из возможных применений фемтосекундных лазерных импульсов является их использование в системах квантовых вычислений и квантовой криптографии для записи и считывания информации путем взаимодействия с атомно-молекулярной системой, находящейся в перепутанном состоянии [9-11].
Во всех приложениях ключевое значение имеют характеристики воздействующего на атомно-молекулярные системы лазерного импульса, такие как длительность, пиковая интенсивность и даже форма его временного профиля. В результате, задача распространения ультракоротких импульсов приобретает важнейшее значение, так как именно корректное описание распространения позволит предсказывать эволюцию спектра и формы распространяющегося лазерного импульса в среде и их влияние на исследуемые квантовые объекты. Проблема взаимодействия электромагнитного излучения с веществом, а также распространения электромагнитных импульсов в различных средах была широко исследована множеством авторов. Существует несколько упрощенных теоретических методов, развитых для рассмотрения распространения лазерных импульсов, состоящих из большого числа колебаний электромагнитного поля. Самые распространенные из них - это приближения, основанные на представлении о медленно меняющейся амплитуде и ограничение материальной дисперсии среды несколькими ее низшими порядками [12-14], и их обобщения на случай меньших длительностей [15-18]. Все подобные приближения основываются в первую очередь на малой спектральной ширине распространяющихся импульсов, а также на адиабатической плавности их временной структуры [19]. Огибающая импульса в таких подходах считается слабо изменяющейся на расстоянии, сравнимом с длинной волны лазерного излучения, что позволяет существенно упростить волновое уравнение, описывающее трансформацию лазерного импульса при его распространении в среде, отбросив высшие производные огибающей импульса как по временной, так и по пространственной координате. В результате, порядок волнового уравнения снижается, что позволяет строить приближенные аналитические решения, а также использовать при анализе результатов оптико-квантовомеханическую аналогию. В этом случае для описания влияния среды на распространение часто вводятся такие полуфеноменологические характеристики, как средний показатель преломления среды, несущая частота импульса и его групповая скорость [12], позволяющие описать динамику лазерного импульса, как целостного и относительно устойчивого объекта.
В то же время, распространение предельно коротких лазерных импульсов характеризуется целым рядом особенностей и может существенным образом отличаться от традиционных взглядов на прохождение в среде «плавных» импульсов с адиабатическими передним и задним фронтами. В последнее время принято связывать термин «предельно короткий лазерный
импульс» не с его абсолютной длительностью, а с числом входящих в него циклов поля [20]. Главными особенностями таких импульсов являются чрезвычайно широкий спектральный состав и неадиабатичность нарастания и спада электрического поля во времени. Большая спектральная ширина таких импульсов, которая в случае «одноциклового» импульса оказывается порядка центральной лазерной частоты, обуславливает особенности пространственно-временной эволюции при прохождении в среде. Помимо непосредственного увеличения дисперсионного расплывания экстремальная спектральная ширина затрудняет отстройку спектра от линий поглощения в среде, что приводит к необходимости учета резонансного взаимодействия со средой и влияние процесса поглощения. Кроме того, наличие резонансного взаимодействия импульса со средой требует детального рассмотрения формирования поляризационного отклика среды из первых принципов за рамками стандартного разложения в ряд по степеням поля. Описанные эффекты играют важную роль в процессе формирования формы импульса в процессе распространения и должны быть корректно учтены при исследовании задачи распространения. Поэтому корректный анализ распространения ультракоротких импульсов в среде с учетом эффектов неадиабатического возбуждения среды и резонансного поглощения имеет принципиальное значение и является крайне актуальной задачей.
В ряде случаев взаимодействие распространяющегося лазерного импульса со средой выходит за рамки применимости пертурбативных подходов. Тогда обе задачи - распространение излучения и возникновение индуцированного полем поляризационного отклика среды - должны решаться согласованно. Такой подход является крайне сложным не только с теоретической точки зрения, но и требует больших ресурсов в случае численной реализации, что, зачастую, делает фактически невозможным решение поставленной проблемы. В этом ключе большое значение приобретает разработка приближенных аналитических подходов, а также создание эффективных численных алгоритмов.
Отдельной интересной и важной задачей является исследование распространение лазерного импульса в молекулярной среде, характеризующейся ориентационной нелинейностью [21,22]. В частности, режимы, когда вращательная динамика молекул среды является определяющей в создании наведенного поляризационного отклика, представляются крайне перспективными с точки зрения генерации излучения в низкочастотном и терагерцовом диапазоне частот. Также практический интерес представляет исследование схем последовательного распространения нескольких импульсов, в которых наведенная предшествующими импульсами динамика квантового состояния молекул среды позволяет реализовать процесс уширения спектра для пробных импульсов.
Цель диссертационной работы
Целью диссертационной работы является теоретическое исследование распространения ультракоротких лазерных импульсов предельно малой длительности (вплоть до одного-двух циклов поля) в атомно-молекулярных газовых средах за рамками теории возмущений с корректным учетом влияния эффектов неадиабитического нарастания поля, большой спектральной ширины импульса и резонансного поглощения на эволюцию спектра и временного профиля импульса, а также на динамику состояния среды.
Для достижения поставленной цели были решены следующие задачи:
1. В точном решении рассмотрены эффекты резонансного поглощения и дисперсионного расплывания импульсов длительностью до одного цикла поля, возникающие при их распространении в модельной линейной среде.
-
Решена задача о распространении коротких лазерных импульсов в среде двухуровневых атомов: рассмотрен процесс формирования остаточной поляризации за счет резонансного взаимодействия импульса со средой, в точном решении за рамками приближения «вращающейся волны» исследован режим самоиндуцированной прозрачности и уширение спектра импульса.
-
Решена задача о динамике квантового состояния двух взаимодействующих друг с другом атомов в поле лазерного импульса и проанализирована временная эволюция их дипольного отклика при различных режимах взаимодействия. Найдены собственные состояния такой двухчастичной системы, проанализированы методы экспериментального наблюдения и управления возникающими «перепутанными» состояниями двух атомов.
-
Решена задача о распространении короткого лазерного импульса в молекулярной среде с ориентационной нелинейностью в режиме эффективного вращательного возбуждения. Проанализировано самосогласованное взаимовлияние индуцированной нелинейной динамики среды и эволюции спектра и пространственно-временного профиля импульса друг на друга.
-
Решена задача о последовательном распространении пары импульсов в молекулярной среде с ориентационной нелинейностью и рассмотрены различные режимы влияния первоначально возбужденной среды на эволюцию пробного импульса.
6. Найдено приближенное аналитическое решение задачи о распространении пробного
импульса в первоначально возбужденной молекулярной среде с ориентационной
нелинейностью, позволяющее проанализировать физические механизмы возникающих
эффектов.
Научная новизна
В данной работе впервые представлен разработанный самосогласованный метод решения
задачи распространения, предполагающий точное совместное численное решение волнового
уравнения и материальных уравнений, описывающих поляризационный отклик среды из
первых принципов.
На основе проведенных исследований впервые описано влияние резонансного взаимодействия лазерного импульса предельно короткой длительности со средой в процессе его распространения, приводящее к наличию поглощения, экстремальному дисперсионному расплыванию и возбуждению сигнала остаточной поляризации на собственных частотах среды.
Впервые в точном решении задачи о взаимодействии ультракороткого лазерного импульса со средой двухуровневых атомов исследован режим самоиндуцированной прозрачности, в том числе и в случае отсутствия точного резонанса между центральной лазерной частотой и собственными частотами среды.
Впервые обнаружена возможность контролируемого направленного уширения спектра в среде в условиях насыщения сигнала поляризации.
Впервые аналитически найдены собственные состояния пары взаимодействующих атомов в лазерном поле с учетом симметрийных свойств системы, что позволило описать специфику возникающего дипольного отклика, а также объяснить природу эффекта дипольной блокады.
В задаче о динамике двух взаимодействующих атомов в лазерном импульсе впервые продемонстрирована возможность генерации сигнала поляризации на перестраиваемой низкой частоте, реализующаяся за счет инициации сильного межатомного взаимодействия.
Предложен ряд схем подавления поляризационного отклика среды, основанных как на специальном задании начального состояния среды, так и на подборе параметров
последовательности двух лазерных импульсов. Подобные схемы позволяют уменьшить искажения, приобретаемые лазерным излучением по мере распространения за счет дисперсии и поглощения.
Впервые получено аналитическое решение задачи последовательного распространения импульса накачки и пробного импульса в молекулярной среде с ориентационной нелинейностью, позволяющее описать процесс распространения на малых глубинах проникновения.
Впервые в точном решении исследована задача самосогласованного распространения короткого лазерного импульса в молекулярной среде с ориентационной нелинейностью в условиях эффективного вращательного возбуждения молекул.
Практическая значимость
Полученные результаты имеют фундаментальную научную значимость с точки зрения разработки новых подходов к описанию процессов взаимодействия атомно-молекулярных систем с интенсивными ультракороткими лазерными импульсами, а также выявления новых эффектов, которые позволят объяснить результаты физических экспериментов и предложить новые экспериментальные схемы. Полученные результаты имеют принципиальную важность для осуществления лазерного контроля и управления динамикой молекулярных систем с фемтосекундным временным и субангстремным пространственным разрешением. Обнаруженный эффект контролируемого уширения спектра импульса в среде в условиях насыщения сигнала поляризации имеет принципиальное значение для генерации низкочастотного излучения, в том числе, в терагерцовом диапазоне частот. Предложенные схемы подавления поляризационного отклика среды, основанные на подборе параметров последовательности двух лазерных импульсов, позволяют существенно уменьшить искажения, приобретаемые лазерным излучением по мере распространения за счет дисперсии и поглощения.
На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:
-
Разработанный подход для точного решения самосогласованной задачи о распространении лазерных импульсов предельно-короткой длительности вплоть до одного оптического цикла, основанный на совместном решении волнового уравнения для поля и нестационарного уравнения Шредингера для среды, позволяющий корректно учесть возникающие эффекты неадиабатичности ультракороткого лазерного воздействия, дисперсионного расплывания импульса, а также резонансного возбуждения среды.
-
Управление уширением спектра фемтосекундного импульса при его распространении в атомной среде в режиме самовоздействия в условиях квазирезонансности и насыщения поляризационного отклика.
-
Аналитическая теория динамики системы двух взаимодействующих атомов в поле лазерного импульса.
4. Методы использования фемтосекундных лазерных импульсов для контролируемого
возбуждения и создания перепутанных состояний в системе двух взаимодействующих атомов.
5. Обнаружение генерации поляризации среды попарно взаимодействующих атомов в лазерном
поле на низкой перестраиваемой частоте.
-
Схемы подавления мощного дисперсионного расплывания ультракоротких импульсов в среде, основанные на сведении к минимуму влияния резонансных атомных характеристик в двухимпульсных экспериментальных схемах типа «pump-probe».
-
Схемы подавления мощного дисперсионного расплывания ультракоротких импульсов в среде, основанные на возбуждении режима, аналогичного электромагнитно-индуцированной прозрачности, в случае среды взаимодействующих атомов.
-
Разработанный уникальный численный алгоритм решения самосогласованной задачи о распространении ультракоротких лазерных импульсов в молекулярной газовой среде с ориентационной нелинейностью за рамками теории возмущений и приближения медленноменяющихся амплитуд.
-
Аналитическое решение задачи распространения пробного фемтосекундного лазерного импульса в первоначально возбужденной молекулярной газовой среде с ориентационной нелинейностью, позволяющее достоверно количественно описать особенности пространственно-временной эволюции спектра и профиля импульса в процессе распространения и проанализировать физические причины возникающих эффектов.
10. Метод контролируемого уширения спектра фемтосекундного импульса при его
распространении в молекулярной среде с ориентационной нелинейностью в режиме пробного
зондирования.
Апробация работы
Основные результаты диссертации докладывались и обсуждались на семинарах отдела микроэлектроники НИИЯФ МГУ. Основные положения и результаты диссертации были представлены на 13 международных конференциях и симпозиумах:
-
XIV Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых «Ломоносов», Москва (11-14.04.2007).
-
XIX International Conference on Coherent and Nolinear Optics (ICONO), Minsk, Belorussia (28.05-01.06.2007).
3. 16th International Laser Physics Workshop (LPHYS'07), Leon, Guanajuato, Mexico (20.08-
24.08.2007).
-
17th International Laser Physics Workshop (LPHYS'08), Trondheim, Norway (30.06-04.07.2008).
-
XVI Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых «Ломоносов», Москва (13-18.04.2009).
-
18th International Laser Physics Workshop (LPHYS'09), Barcelona, Spain (13-17.07.2009).
-
VI Международная конференция молодых ученых и специалистов «Оптика-2009», Санкт-Петербург (19-23.10.2009).
-
International Workshop on Atomic Physics, Dresden, Germany (23-27.11.2009).
-
X European Conference on Atoms, Molecules and Photons (ECAMP 10), Salamanca, Spain (4-9.07.2010).
-
20th International Laser Physics Workshop (LPHYS'll), Sarajevo, Bosnia and Herzegovina (11-15.07.2011).
-
International Workshop on Atomic Physics, Dresden, Germany (26-30.11.2012).
12. International Conference on Coherent and Nonlinear Optics (ICONO 2013), International
Conference on Lasers, Applications, and Technologies (LAT 2013),Moscow, Russia (18-22.06.2013).
13. 22th International Laser Physics Workshop (LPHYS'13), Prague, Czech Republic (15-19.07.2013).
Публикации
По материалам диссертации опубликовано 16 печатных работ, в том числе 5 статей в реферируемых российских и зарубежных журналах [Al - А5] и 11 тезисов докладов на международных конференциях [А6 - А16].
Личный вклад автора
Личный вклад автора в работы, вошедшие в диссертацию, является определяющим при разработке теоретических моделей, аналитического и численного анализа, реализации численного решения и интерпретации полученных результатов. Все изложенные в диссертационной работе результаты получены лично автором.
Структура и объем диссертации
Модель линейного осциллятора
Во всех описанных задачах ключевое значение имеют свойства воздействующего на атомно-молекулярные системы лазерного импульса, такие как длительность, пиковая интенсивность и даже форма временного профиля импульса. В результате, задача распространения ультракоротких импульсов приобретает важнейшее значение, так как именно корректное описание распространения позволит предсказывать результирующую форму лазерного импульса воздействующего на исследуемые квантовые объекты. Проблема взаимодействия электромагнитного излучения с веществом, а также распространения электромагнитных импульсов в различных средах была широко исследована множеством авторов. Существует несколько упрощенных теоретических методов, развитых для рассмотрения распространения лазерных импульсов, состоящих из большого числа колебаний электромагнитного поля. Самые распространенные из них - это приближения основанные на представлении о медленно меняющейся амплитуде и ограничение материальной дисперсии среды несколькими ее порядками [50-52]. Все подобные приближения основываются в первую очередь на малой спектральной ширине распространяющихся импульсов, а также на адиабатической плавности их временной структуры [53]. Огибающая импульса в таких подходах считается практически не изменяющейся на расстоянии, сравнимом с длинной волны лазерного излучения, что позволяет существенно упростить волновое уравнение, описывающее трансформацию лазерного импульса при его распространении в среде, отбросив высшие производные огибающей импульса как по временной, так и по пространственной координате. В результате, порядок волнового уравнения снижается, что позволяет строить приближенные аналитические решения, а также использовать при анализе результатов оптико-квантовомеханическую аналогию. В этом случае также часто вводятся такие полуфеноменологические характеристики, как средний показатель преломления среды, несущая частота импульса и его групповая скорость [54], помогающие описать динамику лазерного импульса, как целостного и относительно устойчивого объекта.
В то же время, распространение предельно коротких лазерных импульсов даже в линейной среде характеризуется целым рядом особенностей и может существенным образом отличаться от традиционных взглядов на прохождение в среде «плавных» импульсов с адиабатическими передним и задним фронтами. В последнее время принято связывать термин «предельно короткий лазерный импульс» не с его абсолютной длительностью, а с числом входящих в него циклов поля [55]. Главными особенностями таких импульсов являются чрезвычайно широкий спектральный состав и неадиабатичность нарастания и спада электрического поля во времени. Большая спектральная ширина таких импульсов, которая в случае «одноциклового» импульса оказывается порядка центральной лазерной частоты, обуславливает особенности пространственно-временной эволюции при прохождении в среде. За счет того, что различные спектральные компоненты распространяются фактически с существенно разными скоростями, дисперсионное расплывание такого импульса является крайне сильным и не может быть корректно описано в рамках стандартных подходов, основанных на низших порядках приближений теории дисперсии. В том числе учет эффектов дисперсии для такого широкого по спектру импульса в терминах групповой скорости импульса, как это было сделано, например, в [56-58], оказывается неправомерным. Принципиальное значение сильной материальной дисперсии отмечалось многими авторами, например, в [59] при исследовании распространения ультракоротких лазерных импульсов и в [60] при изучении компрессии лазерных импульсов, первоначально достаточно большой длительности. Стоит также отметить целый ряд работ С.А. Козлова, в которых также указывается на необходимость полного учета дисперсионного расплывания в случае короткого лазерного импульса в том числе и в задачах с учетом поперечных эффектов [61-63]. Таким образом, корректное описание распространения ультракоротких лазерных импульсов с полным учетом эффектов дисперсионного расплывания и неадиабатичности лазерного воздействия на среду является крайне актуальной и пока еще нерешенной задачей.
Существует множество работ, направленных на расширение области применимости метода медленно-меняющейся амплитуды в область более коротких импульсов. Обзор некоторых методов приведен в [64]. В работе [59] авторы модернизировали метод медленно меняющейся огибающей и получили корректное полевое описание для импульсов длительностью вплоть до нескольких осцилляции поля с полным учетом всех порядков дисперсии (метод медленно-меняющегося профиля поля), что однако требует включение в уравнение бесконечного числа слагаемых. В ряде случаев более плодотворным оказывается использование спектрального подхода, в особенности при исследовании распространения в линейных средах, как это было показано, например, в [61]. Применение спектрального метода позволяет точно описать дисперсию, вносимую линейным поляризационным откликом, но затрудняет рассмотрение случая нелинейных сред. Реализация развитых в работах [59, 62, 63] подходов, так или иначе, базируются на пренебрежимой малости высших производных профиля лазерного импульса, как по пространству, так и по времени, что оказывается несправедливым случае ультракоротких импульсов длительностью в 1-2 оптических цикла. В этих условиях понятия «несущей частоты» и «огибающей импульса» теряют физический смысл, а любые аналоги приближения медленно меняющейся амплитуды, обычно используемые в задачах распространения, оказывается неприменимыми. В указанных работах также часто обсуждается возможность рассмотрения распространения лазерных импульсов с помощью укороченного волнового уравнения, описывающего однонаправленное распространение (см., например, [55, 57, 63]), что позволяет сэкономить вычислительные ресурсы. Оказывается, что для импульсов, состоящих из нескольких циклов поля, распространяющихся в нелинейных средах справедливость этого подхода также нарушается из-за возникновения компонент поля, распространяющихся в обратном направлении по отношению к основному лазерному импульсу [65, 66].
Резонансный случай
Реальные материальные среды, особенно при больших интенсивностях излучения, проявляют нелинейные свойства. Как правило, для нелинейных сред разрешить волновое уравнение аналитически не удается. В качестве простейшей модели нелинейной среды, в которой распространяется лазерный импульс, мы будем рассматривать набор двухуровневых атомов. Модель двухуровневой системы позволяет учесть возможность резонансного возбуждения, а значит и поглощения в среде и оказывается достаточно адекватной во всех случаях, когда лазерное поле эффективно связывает два уровня резонансным переходом, а остальные энергетические уровни оказываются заселены слабо и играют малую роль в общей динамике системы. Последнее верно для не слишком больших интенсивностей лазерного воздействия. Данная модель подбором параметров может быть адаптирована для рассмотрения прямых колебательных возбуждений в легких гетероядерных молекулярных системах или же электронных возбуждений в атомах щелочных металлов.
Задача о динамике двухуровневой системы во внешнем поле без учета релаксационных процессов сводится к решению нестационарного уравнения Шредингера (2.5), которое необходимо решать совместно с волновым уравнением для эволюции поля лазерного импульса.
Разложение зависящей от времени волновой функции квантовой системы по базису стационарных состояний гамильтониана Н0: --EJ —E2t y(z,t) = a(z,t) le " + b{z,i)q 2e h приводит к уравнениям для амплитуд вероятностей заселенности квантовых уровней: d = -dl2E(z,t)be4 п , (3.1) b = -d2lE(z,t)ae ft р р где 0)п = — - характерная частота, соответствующая переходу Й между уровнями квантовой системы, a dn = { P\\d\(p2) - матричный элемент оператор проекции дипольного момента на направление электрического поля в лазерном импульсе. В общем случае произвольной формы импульса именно система (3.1) точно описывает динамику амплитуд населенностеи уровней квантовой системы, а значит и поляризационный отклик среды. Поляризацию (которая в изотропной среде коллинеарна внешнему полю) системы получим, как средний дипольный момент единицы объема: P{z,t) = N{d)y =2Ndi2Re{a(z,t)b (z,t)eioy). (3.2)
Здесь TV - концентрация атомов среды. Выражение (3.2) и есть искомое материальное уравнение, определяющее поляризационный отклик среды при распространении в ней лазерного импульса. От значения электрического поля здесь зависят амплитуды вероятности населенностеи уровней. При этом, поскольку величины населенностеи не могут превышать по модулю единицы, полученное выражение для поляризации ограничено сверху по амплитуде, что означает абсолютную прозрачность среды для бесконечно мощного импульса. В результате, сравнительно простая модель двухуровневой системы позволяет учесть не только наличие резонанса в характеристиках среды, но и насыщение поляризационного отклика - поляризация такой системы не возрастает неограниченно с ростом поля лазерного импульса.
Таким образом, в рамках данной модели среды исследовалась самосогласованная задача, определяемая совместным решением системы уравнений (2.3) и (3.1), в которой известное в текущий момент времени лазерное поле определяется поляризацией среды, обусловленной этим же полем. За счет сложности самосогласованной задачи (поле лазерного импульса изменяет поляризацию среды, которая в свою очередь влияет на лазерный импульс и т.д.) трудно говорить о какой-то определенной связи поляризации с текущим значением электрического поля в импульсе. Различие временных зависимостей поляризации и поля может привести к рождению новых частот в спектре лазерного импульса, то есть среда является нелинейной. В данном случае разделение поляризационного отклика на линейную и нелинейную части, также как и разложение нелинейной части в конечный ряд по степеням поля, является затруднительным. А значит и «традиционные» подходы нелинейной оптики, базирующиеся на разложении поляризации в ряд по степеням поля, в общем случае требуют пересмотра.
В ряде случаев для импульсов с плавной огибающей, резонансно настроенных на переход между уровнями квантовой системы щ = (йп, возможно приближенно разрешить систему (3.1) аналитически, используя условие резонанса и приближение вращающейся волны. Пусть поле лазерного импульса имеет вид E(z,t) = 0(z,t)cos(ct)lt-klz + (p). Тогда для амплитуд населенностей можно получить: \а = L cos(0) + ib0 sm{e)e-i(k z"p)) Н-», = а0 (z) і / %\ , где - начальные [b = (b0 cos(0) + to0 sin(0) е - ) [&Ц = b0 (z) значения амплитуд заселенностей двухуровневой системы, а 0(z,t) = \eo(z,t)dt. (3.3)
Функцию 6(z,t — +) обычно называют площадью импульса (в литературе часто фигурирует также «площадь импульса», которая по величине вдвое больше площади (3.3) [77]). Именно этой характеристикой должно определяться поведение квантовой системы в «резонансном» случае, а, следовательно, и характер распространения импульса в среде. Для поляризации квантовой системы в этом случае получим: "іІе(аД е )+ P(z,t) = Ne(x)4=2Ndn І І2 її. I2 ш -\bn -sin(u t - k,z + #?)sin(2#) + (3.4) sin2 (в) Im(a0Z oy(W) )sm(u),t -k,z + (p)
Первое слагаемое в скобках соответствует собственной поляризации квантовой системы, которая может существовать и без приложения внешнего электрического поля за счет частичного начального возбуждения системы. Из выражения (3.4) видно, что поляризационный отклик квантовой системы нелинеен по интенсивности лазерного поля, а также является нелокальным по времени. Таким образом, распространение лазерного импульса в данной модельной среде может сопровождаться нелинейными эффектами, например, уширением спектра импульса.
В результате, в рамках резонансного приближения и приближения вращающейся волны удается аналитически разрешить уравнение Шредингера, описывающее эволюцию двухуровневой системы в поле лазерного импульса. Такое аналитическое решение существенно упрощает совокупную задачу, но область его применимости весьма ограничена - с его помощью не удается рассмотреть ситуацию отстройки центральной лазерной частоты от частоты перехода между уровнями квантовой системы, а также исследовать распространение импульсов предельно малой длительности, спектральная ширина которых сравнима с 0)п. Таким образом, ситуация отсутствия точного резонанса между центральной частотой лазерного импульса и собственной частотой квантовой системы, в которой нелинейные процессы могут играть еще более существенную роль, оказывается за рамками рассмотрения приближенного решения. В данной работе на основе точного численного решения рассмотрен общий случай достаточно широкого спектра импульса и возможной отстройки от точного резонанса, а также проведено сравнение полученных данных с резонансным решением (3.4) и проанализированы особенности распространения ультракоротких лазерных импульсов за рамками приближения вращающейся волны.
Для получения точного численного решения волновое уравнение (2.3) решалось интегрированием на сетке. Система дифференциальных уравнений (3.1), задающая переходы квантовой системы, которые обуславливают динамику поляризационного отклика среды (3.2), численно решалась с применением метода Рунге-Кутта 4 порядка.
Численное значение величины Щ будем задавать в соответствие с характеристиками излучения титан-сапфирового лазера. Этой же энергии в резонансном случае соответствует и характерная частота квантовой системы. Концентрация рассматриваемой модельной среды близка к типичному для газа значению JV = 1019 -f-3-10 см ъ, а матричный элемент дипольного момента составляет несколько единиц атомных величин.
Приближение сильного поля
В настоящее время активно предлагаются различные экспериментальные реализации схем квантовой криптографии и квантовых вычислений. В качестве элементной базы в таких схемах рассматриваются, в частности, перепутанные состояния атомно-молекулярных систем, а управление такими состояниями предполагается осуществлять при помощи лазерных импульсов ультракороткой длительности. Таким образом, актуальность приобретает задача теоретического исследования взаимодействия коротких лазерных импульсов с квантовыми состояниями систем связанных взаимодействием атомов. С математической точки зрения задача состоит в решении уравнения Шредингера для системы взаимодействующих атомов, подвергающейся действию электрического поля лазерного импульса. Гамильтониан двухатомной системы можно записать в виде: H0=Hl+H2+W. (4.1)
Слагаемые Ht здесь задают гамильтонианы электронов отдельных подсистем, содержащие в себе взаимодействие электрона каждого атома как со «своим» ядром, так и с «чужим», а также сферически-симметричную часть взаимодействия электронов друг с другом. В определенном смысле такое рассмотрение аналогично приближению самосогласованного поля в многоэлектронных системах. Оператор W учитывает оставшуюся несферическую часть взаимодействия атомов друг с другом. Хотя точный его вид для реальной физической системы установить достаточно сложно, качественно верно, что величина взаимодействия, параметрически зависящая от расстояния между атомами, пренебрежимо мала на больших расстояниях, а в процессе сближения атомов основной вклад в нее начинает вносить диполь-дипольный член разложения [98]. В данном рассмотрении атомы полагаются одинаковыми, а каждый из гамильтонианов Ht задает модельную двухуровневую систему. При этом следует отметить, что для точного количественного анализа реальной ситуации и, особенно, в случае близко расположенных атомных уровней необходимо принимать во внимание большее число уровней. Однако, качественно возникающие закономерности можно проследить и в исследуемой простой модели.
Решение уравнения (2.5) с гамильтонианом (4.1) должно проводиться с учетом симметрииных свойств исследуемой системы. Согласно принципу тождественности квантовых частиц двухэлектронная волновая функция должна быть антисимметричной относительно перестановки электронов местами. Поскольку спиновые переменные не входят явным образом в гамильтониан, решения для синглетных и триплетных состояний необходимо рассматривать независимо. При этом триплетному состоянию соответствует антисимметричная пространственная волновая функция, а синглетному -симметричная. Ниже будет показано, что уравнения для симметричных и антисимметричных пространственных частей оказываются независимыми, что является прямым следствием известного принципа запрета интеркомбинаций.
Решение уравнения Шредингера в данном случае удобно проводить, используя разложение искомой волновой функции по базису состояний, учитывающих взаимодействие атомов друг с другом. Задача о модификации состояний модельной двухуровневой системы в поле внешнего возмущения хорошо известна и решена [98]. Однако, в данном случае возникает вопрос о нахождении собственных функций и собственных значений энергии для двух взаимодействующих друг с другом «двухуровневых» атомов с учетом свойств перестановочной симметрии.
Рассмотрим в первую очередь динамику системы взаимодействующих атомов без влияния внешнего поля. Она имеет место не только в постимпульсном режиме, т.е. на временах, когда лазерный импульс уже закончился, но и в случае слабого поля (в качестве «нулевого приближения»), когда поле учитывается по теории возмущений. Кроме того, данное приближение может быть также использовано для рассмотрения влияния первоначально возбужденной системы на слабый лазерный импульс, который не изменяет населенностей ее состояний.
В настоящее время экспериментально возможно создание атомных ловушек, позволяющих с высокой эффективностью удерживать отдельные атомы [100]. Имея систему таких ловушек, можно управлять парой атомов, в том числе, контролировать межатомное расстояние R и, как следствие, взаимодействие атомов друг с другом. Таким образом, отдельный интерес представляет собой вопрос о перестройке состояний, характеризующих первоначально пару невзаимодействующих атомов в процессе их сближения, т.е. в зависимости от величины силы взаимодействия. При этом, поскольку сферически-симметричная часть межэлектронного взаимодействия, включенная в сумму гамильтонианов Нх+Н2, приводит к более-менее одинаковому сдвигу энергий для всех рассматриваемых состояний при каждом значении R, основную роль во взаимной перестройке состояний будет играть взаимодействие W, которое и характеризует эффективное взаимодействием между атомами [98].
В отсутствие взаимодействия W (и без лазерного поля) волновые функции собственных состояний системы двух «двухуровневых» атомов с учетом симметризации и соответствующие им энергии имеют вид:
Здесь функции \i,j) задают стационарные состояния гамильтониана Н}+Н2, описывающего систему без учета межатомного взаимодействия W, представимые в виде, удовлетворяющем условию симметрии по перестановке ядер. При этом сами функции (4.2) удовлетворяют и требованиям симметрии по перестановке электронов.
Таким образом, волновые функции (4.2) соответствуют «нулевому» приближению по взаимодействию W и характеризуют три пространственно симметричных и одно антисимметричное состояния. При этом состояния F± аналогичны двум из четырех белловских состояний, известных для фотонов [46,101].
Нахождение собственных состояний гамильтониана, учитывающего взаимодействие, сводится к решению стационарного уравнения Шредингера: {Hl+H2+Wyn=En4 n. (4.3) При этом искомые волновые функции могут быть разложены по базису нулевого приближения (4.2), причем каждое из трех пространственно-симметричных состояний представимо в виде: Чя = С[1 )х + Cgyg + С4?+, п = 1,2,3, (4.4) а единственное антисимметричное состояние характеризуется той же волновой функцией, что и в случае нулевого приближения х_, что обусловлено симметрийными свойствами. Причем величина энергии этого состояния определяется видом матричных элементов оператора взаимодействия W и равна , + Е2 +(4t_\w\xi _). Поиск энергий пространственно симметричных состояний (4.4) приводит к системе уравнений на определение собственных значений Е и коэффициентов разложения:
Поляризационный отклик и выстраивание молекул
Применение точного решения также необходимо при рассмотрении задачи о самовоздействии импульса в процессе его распространения. При исследовании самовоздействия расцепить пространственно-временную эволюцию профиля лазерного импульса и динамику среды не представляется возможным, поэтому получение аналитического приближения в этом случае является затруднительным.
На рисунке 5.5 представлены результаты точного численного решения самосогласованной задачи для импульса длительностью 50 оптических циклов с пиковой интенсивностью / = 3-1012 Вт/см2: волновое уравнение, описывающее трансформацию лазерного импульса, и система уравнений Шредингера, задающих динамику квантового состояния молекул среды, решались совместно. Как видно из результатов, в процессе самовоздействия проявляют себя уже описанные выше эффекты: временной профиль импульса испытывает сильные деформации (рисунок 5.5(a)), которые сказываются как на общей форме «огибающей» импульса, так и на появлении специфической частотной модуляции. Спектр импульса по мере распространения существенно уширяется (рисунок 5.5(6)) - появляются сателлиты центрального максимума, которые отстоят от него на величину основной частоты колебаний среднего значения квадрата косинуса /cos2#V задающего динамику ориентированности молекул среды. Фактически можно говорить о «записи» характеристик динамически выстраивающейся молекулярной среды в пространственно-временные и спектральные характеристики лазерного импульса.
Спектр лазерного импульса длительностью 50 оптических циклов и с пиковой интенсивностью / = 3 1012 Вт/см2 при его распространении в молекулярной среде на глубине проникновения 500Л,.
При больших глубинах проникновения в среду спектр импульса приобретает ряд частот, спектральная интенсивность которых сравнима с центральным максимумом. На рисунке 5.6 представлен результат точного численного решения согласованной задачи для того же импульса на глубине проникновения z = 500Я,. Достичь возможности проведения подобных расчетов на персональном компьютере с типичными характеристиками удалось при помощи адаптации расчетного алгоритма, включающей в себя динамическую подстройку области расчета под параметры характеристики, по которой распространяется импульс в среде. Как видно из полученного результата, на больших глубинах проникновения динамика спектра приобретает несколько иной характер - появляются широкие низко- и высокочастотные области в спектре, которые образуются за счет накопления эффекта уширения спектра.
Сравним полученные результаты с экспериментальными данными, описанными в [78] для случая распространения мощных фемтосекундных лазерных импульсов в воздухе и ряде отдельных атомных и молекулярных газов. В указанной работе анализируется вклад вращательной динамики молекул в нелинейный показатель преломления среды. Авторы приходят к выводу, что взаимодействие лазерного излучения с атомами и сферически симметричными молекулами резко отличается от случая линейных и других несферичных молекул как раз за счет вклада вращательной динамики в нелинейность среды. Объяснение наблюдаемых эффектов дается авторами на основе феноменологической характеристики - показателя преломления среды, который зависит от времени за счет динамического выстраивания молекул, в том числе и в постимпульсном режиме. Причем, было обнаружено, что вклад вращательной динамики молекул в нелинейность керровского типа оказывается сравним с электронным, характеризуется запаздыванием и имеет место на более длительных интервалах по времени. Приведенный в данной главе последовательный теоретический анализ находится в полном согласии с экспериментальными данными [78] и дает обоснованное и детальное объяснение наблюдаемых в эксперименте эффектов, включая модуляцию спектра импульса в процессе распространения в молекулярной среде. Кроме того, в данной главе описан целый ряд физических эффектов, возникающих при различных режимах распространения в зависимости от соотношения между длительностью лазерного импульса и характерным временем динамики молекулярного состояния, что позволяет управлять уширением и модуляцией спектра импульса в процессе его распространения.
Результаты, полученные в данной главе применимы для случая распространения низкочастотных лазерных импульсов фемтосекундной длительности в газовых средах легких молекул, таких как Н2 при интенсивностях, меньших порогов ионизации и диссоциации, что для излучения титан-сапфирового лазера соответствует диапазону интенсивностей не выше 3-Ю13 -10м Вт/см2 . Кроме того, важно отметить, что разработанный в данной главе подход является общим, а все описанные физические эффекты будут проявляться и в случае более тяжелых молекул, но для импульсов больших длительностей.
