Введение к работе
Работа посвящена теоретическому исследованию нелинейно-оптических свойств поверхностей металлов и полупроводников и некоторых типов структур пониженной размерности. Под структурами пониженной размерности понимаются системы, для свойств которых существенна пространственная ограниченность вдоль одного или нескольких направлений: тонкие пленки (размерность 2), малые частицы и кластеры (размерность 0) и т.д. С точки зрения описания оптического отклика, поверхности и границы раздела также можно отнести к низкоразмерным системам, поскольку их нелинейно-оптические свойства принципиально отличаются от свойств пространственно-неограниченной среды в силу нарушения инверсионной симметрии.
Актуальность такого исследования связана, во-первых, с
фундаментальной важностью проблематики взаимодействия
электромагнитного излучения с веществом и, во-вторых, с
повышенным интересом к нелинейно-оптическим свойствам
пространственно-ограниченных твердотельных объектов. Генерация
оптической второй гармоники (ВГ) представляет собой
классический пример эффекта, чувствительного к свойствам систем
пониженной размерности. Такая чувствительность обусловлена
существованием запрета на генерацию ВГ центросимметричными
частицами и объемом центросимметричных сред по дипольному
механизму. В результате любые нарушения симметрии системы
существенно влияют на эффективность генерации ВГ. Важно также
отметить, что эффекты, влияющие на интенсивность ВГ,
проявляются на довольно широкой шкале масштабов: от атомных
(~0.1нм) до длины световой волны (~103нм). Первый из этих
масштабов определяется корреляционными свойствами
электронного движения в твердом теле, второй - свойствами фотонного поля. Представляют большой интерес и одновременно являются наименее изученными системы с характерными размерами 1-100 нм (иногда называемые мезоскопическими
системами), при описании которых оба вышеуказанных масштаба определяют существенные параметры теории.
Для теоретического исследования рассматриваемых задач необходимо выбрать способ описания (а) равновесных свойств твердого тела, (б) электромагнитного поля и (в) их взаимодействия. Следует отметить, что если в традиционной- оптике задача (а) считается решенной, то для задач оптики структур пониженной размерности она также представляет интерес, что связано с недостатком информации о детальной структуре микрообъектов. Например, определение равновесных свойств металлических поверхностей составляет неотъемлемую часть расчетов их оптического отклика. В большинстве случаев используется полуклассический подход, при котором электромагнитное поле описывается в рамках максвелловской электродинамики, а взаимодействующее с полем вещество - при помощи нерелятивистской квантовой механики с использованием одноэлектронного приближения или более сложных схем (например, метода функционала плотности), либо вводятся феноменологические оптические восприимчивости.
Цель работы заключалась в изучении квадратичной нелинейности низкоразмерных систем, состоящих из центросимметричных материалов; в контексте рассматриваемой тематики внимание уделялось, во-первых, влиянию возмущений и нарушений симметрии на нелинейно-оптический отклик и, во-вторых, роли электоронных и электродинамических эффектов в нелинейно-оптическом отклике твердотельных систем.
Научная новизна работы состоит в следующем:
Впервые рассмотрено влияние непараболичности закона дисперсии электронов проводимости на анизотропию нелинейно-оптических свойств металлов;
Получен новый тип интегральных соотношений, описывающих оптические характеристики металлической поверхности;
Рассмотрено, как наличие периодического кристаллического потенциала сказывается на законе дисперсии коротковолновых поверхностных плазмонов;
Впервые учтены парные взаимодействия частиц, с учетом
статистического разброса их радиусов, _при генерации ВГ
островковыми пленками металлов;
Предложен новый механизм оптической нелокальности,
обусловленный взаимодействием мод квантованного
электромагнитного поля с электронной подсистемой твердого
тела.
Научно-практическая ценность диссертации состоит в том, что, во-первых, развитые в работе теоретические подходы применены для объяснения существующих экспериментальных результатов и, во-вторых, исследованные теоретически механизмы нелинейного отклика могут быть приняты во внимание при планировании новых экспериментов.
На защиту выносятся следующие положения:
Отклонение закона дисперсии электронов проводимости от параболического сильно влияет на анизотропные свойства нелинейно-оптического отклика благородных металлов. Имеется вклад в тензор квадрупольной нелинейной восприимчивости, связанный с наличием разрывов на поверхности Ферми, величина которого слабо зависит от углового диаметра разрывов и величины кристаллического потенциала.
Зависисмость линейно-оптических свойств металлических поверхностей от величины модуляции кристаллического фона связана интегральным соотношением с профилем модуляции и квадратичным откликом поверхности.
Положительный знак закона дисперсии коротковолновых поверхностных плазмонов, распространяющихся вдоль границы раздела "серебро-вакуум", связан со влиянием на оптические свойства поверхности периодического кристаллического потенциала.
Парные взаимодействия металлических нанокристаллитов играют определяющую роль при генерации ВГ металлическими островковыми пленками, в которых существует статистический разброс радиусов частиц.
Нелинейно-оптическая восприимчивость наноструктур имеет
существенно нелокальную составляющую, природа которой
связана со взаимодействием электронной подсистемы твердого
тела с модами электромагнитного вакуума в неоднородной среде.
Апробация работы производилась на следующих конференциях:
Международный семинар "Квантовые нелинейные явления в оптике и физике конденсированных сред", 1993, Дубна
Конференция по лазерам и электро-оптике (CLEO'94), Амстердам, Нидерланды, 1994
Европейская конференция по физике поверхности (ECOSS 14), Лейпциг, Германия, 1994
Третья международная школа по нелинейной оптике в Альборге, Дания, 1995
По результатам диссертационной работы опубликовано 7 статей. Структура и объем диссертации:
Диссертационная работа состоит из введения, 5 глав, и заключения. Объем диссертации 115 страниц, включая 14 рисунков. Список цитируемой литературы состоит из 103 наименований.
