Содержание к диссертации
Введение
Глава 1 Двухфотонное примесное поглощение в структурах с квантовыми точками
1.1 Дисперсионное уравнение для квазистационарных D состояний в квантовой точке с параболическим потенциалом конфайнмента 18
1.2 Расчет коэффициента поглощения при двухфотонной ионизации D( ) -центров в квазинульмерныхструктурах 28
1.3 Спектральная зависимость коэффициента двухфотонного примесного поглощения 33
Выводы к главе 1 39
Глава. 2 Особенности спектров двухфотонного магнитооптического поглощения квазинульмерных структур С D[~] - центрами
2.1. Дисперсионное уравнение электрона, локализованного на Б-центре в квантовой точке при наличии квантующего магнитного поля 41
2.2. Коэффициент магнитооптического поглощения при двухфотонной ионизации D( ) - центров в квазинульмерных структурах в случае продольной поляризации света 53
2.3. Коэффициент магнитооптического поглощения при двухфотонной ионизации >( ) - центров в квазинульмерных структурах в случае
поперечной поляризации света 71
Выводы к главе 2 88
Глава 3 Фактор геометрической формы в спектрах двухфотонного магнитооптического поглощения квазиодномерных структур с центрами
3.1. Фактор размерности в зависимости энергии связи D( )-состояния от магнитного поля при переходе Ш —> 0D 90
3.2. Сечение двухфотонной ионизации центров в квантовой проволоке при наличии продольного магнитного поля 99
3.3. Фактор геометрической формы в зависимости энергии связи D( )-состояния от магнитного поля в микросужении 109
3.4. Сечение двухфотонной ионизации D( )-центров в микросужении при наличии продольного магнитного поля 118
Выводы к главе 3 124
Заключение 126
Библиографический список использованной литературы
- Расчет коэффициента поглощения при двухфотонной ионизации D( ) -центров в квазинульмерныхструктурах
- Спектральная зависимость коэффициента двухфотонного примесного поглощения
- Коэффициент магнитооптического поглощения при двухфотонной ионизации D( ) - центров в квазинульмерных структурах в случае продольной поляризации света
- Сечение двухфотонной ионизации центров в квантовой проволоке при наличии продольного магнитного поля
Введение к работе
В последние годы внимание исследователей привлекают необычные свойства полупроводниковых наноструктур, в которых движение носителей заряда ограничено в двух или трех направлениях (квазиодномерных -квантовых проволок (КП) и квазинульмерных - квантовых точек (КТ)). Эффекты размерного квантования энергии в этих наноструктурах становятся более существенными, чем в.. квазидвумерных. Увеличиваются энергетические зазоры между электронными состояниями, и плотность состояний вместо ступенчатой для двумерной структуры становится дискретной (отдельные пики) для идеальной квазиодномерной и нульмерной структуры. Квантовые ограничения в двух или трех направлениях должны приводить к более узкому спектру оптического усиления и к большим значениям дифференциального усиления [1], к увеличению энергии связи экситонов и лазерной генерации на них [2], к увеличению оптических нелинейностей [3]. Квазинульмерные и одномерные структуры перспективны для использования в качестве активной среды лазеров, имеющих низкий порог генерации и работающих при высоких температурах; для эффективного оптического переключения (быстрого и с малой энергией, затрачиваемой на переключение). Квазиодномерные структуры с высокой подвижностью носителей в КП могут быть использованы при создании нового поколения транзисторов.
Следует отметить очевидные трудности возникающие при исследовании кристаллитов размером несколько нанометров электрическими методами [4]. В' настоящее время электронные процессы в КТ изучаются главным образом оптическими методами. При высоких интенсивностях света становятся существенными процессы, идущие с одновременным поглощением двух и более фотонов. Интерес к двухфотонному (ДФ) поглощению света в наноструктурах обусловлен, прежде всего, возможностью наблюдения эффекта ДФ возбуждаемой люминесценции,
4 которая в последние годы широко используется как метод исследования нанокристаллов [5-7]. ДФ возбуждаемая люминесценция обычно наблюдается при достаточно высокой интенсивности накачки (плотность мощности составляет более 10 Вт/см ). Причем на первом этапе происходит ДФ поглощение света, а на втором - испускание, сопровождающееся излучательным переходом. С фундаментальной точки зрения, ДФ спектроскопия открывает новые возможности для изучения ЗОННОЙ' структуры мезоскопических систем, посредством исследования" объемных рекомбинационных процессов, мало искаженных влиянием реальной поверхности наноструктуры. С помощью ДФ накачки может быть создана [8-9] инверсная заселенность однородных полупроводников. ДФ' поглощение может использоваться для зондирования таких состояний, которые не проявляются при однофотонном возбуждении [10]. Следовательно, однофотонные и двухфотонные переходы, подчиняющиеся разным правилам отбора, дают дополнительную по отношению друг к другу спектроскопическую информацию. В квантованных пленках нелинейное поглощение света изучалось в работах [11-13]. В [11] определена вероятность межзонного ДФ перехода, найдена спектральная зависимость вероятности ДФ поглощения и получено выражение для интенсивности излучательной рекомбинации возбужденных светом электронов.
Наличие примесных центров в наноструктурах расширяет круг возможных механизмов ДФ поглощения [14, 15]. Примесные уровни могут выступать в качестве виртуальных (промежуточных) состояний при ДФ межзонных переходах [16, 17], в качестве начальных состояний при ДФ ионизации примесных центров [18, 15]. В работе [19] исследовались ДФ межзонные переходы в бесконечно глубокой полупроводниковой квантовой яме, где в качестве промежуточных состояний выступали примесные уровни глубоких донорных центров. Потенциал примесного центра в [19] моделировался потенциалом нулевого радиуса. Найдено, что частотная зависимость вероятности ДФ поглощения через примесный уровень имеет
5 выраженный осциллирующий характер, повторяющий поведение плотности состояний в квантовой яме. Проведено сравнение вероятности ДФ поглощения через примесный уровень с вероятностью ДФ поглощения, где в качестве промежуточных виртуальных состояний выступают ближайшие валентная и зона проводимости [19]. Для численных оценок была выбрана квантовая яма на основе GaAs. В [19] было показано, что при вполне разумной для данного полупроводника концентрации примеси эти два механизма могут давать сравнимый вклад в общую вероятность ДФ поглощения.
Согласно теоретическому анализу [20-21, 3], в случае ограничения движения носителей по всем трем измерениям (так называемое 0D-ограничение) непрерывный спектр энергетических состояний в зоне проводимости* и валентной зоне трансформируется» в дискретный энергетический спектр, интервал энергий между уровнями которого зависит от размеров микрокристалла. Предполагается [22, 5], что концентрация» силы осциллятора в области энергетически наинизшего перехода вызывает увеличение оптической нелинейности полупроводниковых OD-ограниченных систем. Прогресс технологии изготовления этих систем, реализуемых в виде микрокристаллов полупроводника, внедренных в стеклянную матрицу [23], либо в виде кластерных структур [24], стимулировал обширные исследования квантоворазмерных эффектов в нелинейной оптике OD-систем. Предметом этих исследований были насыщающееся поведение сигнала обращенного волнового фронта, спектральная зависимость реальной части нелинейной восприимчивости третьего порядка [25-27], а также влияние фононного уширения на сдвиг частоты спектрального провала в область больших энергий по отношению к длине волны возбуждающего импульса [28, 29]. Вместе с тем мнимая часть нелинейной восприимчивости, определяющая величину ДФ поглощения, также испытывает влияние 0D-ограничения и в соответствии с расчетами [29, 30] может значительно превышать аналогичную величину для объемного полупроводника.
К сожалению, нам не встречались экспериментальные работы, где бы исследовались ДФ оптические переходы с участием примесных центров в ID или 0D системах. Тем не менее, имеется ряд экспериментальных работ [6, 31-32], которые свидетельствуют о том, что все большее внимание исследователей привлекают нелинейные оптические свойства структур с КТ, синтезированными в прозрачной диэлектрической матрице. В работе [33] исследовалось ДФ поглощение полупроводниковых CdSxSei_x-cTQKOii в зависимости от размера микрокристаллов, внедренных вг стеклянную матрицу. В- экспериментах использовались образцы, приготовленные из расплава боросиликатного стекла, содержащего ионы Cd, S и Se. В зависимости от длительности (66—77 ч) и температуры (500—560 С) тепловой обработки расплава средний размер1 микрокристаллитов колебался от 3,2 до 6,8 нм. Спектры поглощения каждого образца приведены на рис. 1а. Как видно из этого рисунка, спектральные характеристики коэффициента ДФ поглощения ясно демонстрируют характерные для эффекта пространственного OD-ограничения особенности [33], такие как осцилляции спектра поглощения и сдвиг края поглощения в коротковолновую область с уменьшением размера микрокристаллов.
Измерение ДФ поглощения CdSxSei_A (х = 0,75 4-0,8)
полупроводниковых стекол было выполнено в [33] с помощью генератора пикосекундных импульсов. Для возбуждения образца использовалась вторая гармоника основной частоты (540 нм), удовлетворяющая неравенству Ея12<Ьсо<Е&, которое позволяет наблюдать ДФ поглощение.
Измерения проводились при комнатной и азотной температурах по схеме эксперимента, аналогичной [34, 35]. Результаты измерений приведены на рис. 16, из которого видно, что пропускание импульса Т по мере роста его пиковой интенсивности сначала быстро растет, затем достигает насыщения и начинает медленно убывать. Показано, что величина пропускания определяется двумя независимыми эффектами - насыщением
a)
А, нм
б)
т
10"' 10 10'
І0,ГВт/см2
Рис. 1 Результаты исследований нелинейных оптических свойств полупроводниковых Ссй^е/.д-стекол [33]:
а) Спектральная зависимость коэффициента ДФ поглощения,
нормированного на толщину исследуемого образца, aL в зависимости
от размера микрокристаллитов CdSxSei.x. R, нм: а-3.4, 6-2.4, в-1.6.
Сплошная и штриховая линии соответствуют комнатной и азотной
температурам.
б) Зависимость пропускания Т от пиковой интенсивности 10
возбуждающего импульса. R, нм: а-3.4, 6-2.4, в-1.6. Светлые и темные
кружки - данные эксперимента при азотной и комнатной температурах,
сплошные линии - результат эксперимента.
8 оптического поглощения и ДФ поглощением. В CdSxSej.x, полупроводниковых стеклах с OD-размерным ограничением результат
взаимодействия сопровождается однофотонными Is — Is (А) - переходами,
приводящими к оптическому насыщению, и ДФ переходом на третий высоколежащий уровень, который создает горячие носители, не
участвующие в насыщении Is — Is (А) - перехода [33]. Одним из
результатов1 измерений [33]' является коэффициент ДФ поглощения* микрокристаллов, величина которого более чем на порядок превышает аналогичное значение для объемного полупроводника. Є учетом большого уширения наинизшего перехода между квантованными уровнями установлено качественное соответствие результатов эксперимента теоретическим расчетам нелинейной восприимчивости систем с пространственным ограничением. Количественный анализ ДФ поглощения требует дальнейшего совершенствования технологии, направленной на выращивание монодисперсной фракции микрокристаллов полупроводника в объеме стеклянной матрицы.
В диссертации исследуются ДФ* оптические переходы, в которых в
качестве начальных состояний выступают Z)(_)-состояния,
соответствующие присоединению дополнительного электрона к нейтральному мелкому донору [36-39]. Интерес к >(_) - состояниям в наноструктурах обусловлен тем, что в объемных полупроводниках такие состояния могут существовать только в неравновесных условиях, например, при фотовозбуждении. В работе [36] впервые экспериментально исследовалось магнитооптическое поглощение, связанное с переходом электрона с //"''-центра на уровни Ландау в многоямных системах GaAs-Ga 0 75 А1 0 25 As. Было обнаружено [36], что в таких многоямных системах энергия связи //^-состояния ED с ростом величины магнитного поля В увеличивается. Так, при 5=0Тл 0«1мэВ, а при /?=20Тл /?0«7мэВ. При этом наблюдалась осциллирующая зависимость коэффициента примесного
9 магнитопоглощения от частоты света с полушириной пиков поглощения 4.8мэВ [36]. В массивном полупроводнике типа GaAs их энергия связи составляет доли мэВ. При анализе эксперимента обычно используют вариационный подход для описания локализованного состояния электрона на //"^-центре [40]. Этот подход обладает хорошо известными недостатками, наиболее существенный из которых - элемент случайности в выборе пробных волновых функций. Как известно [41], такие- состояния удовлетворительно описываются в рамках модели потенциала нулевого радиуса. Эта модель позволяет получить аналитическое решение для волновой функции локализованного на примесном центре носителя и проанализировать эффект позиционного беспорядка [41, 42].
В- двумерных структурах стационарные D(_)- или ^"''-центры, соответствующие присоединению дырки к мелкому акцептору, обычно получают методом двойного селективного легирования [43] (одновременного легирования в КЯ и барьеры). В работе [44] исследовались фотолюминесцентные свойства структур множества КЯ на основе GaAs / AlGaAs, содержащие положительно заряженные акцепторные состояния мелкой примеси бериллия (уі^-центрьі). В результате обнаружена новая линия люминесценции, которая является результатом излучательной рекомбинации свободных электронов с А ^-центрами. В [44] показано, что энергетическое положение этой линии однозначно определяется энергией связи А(+) -центров. Наиболее интересной является обнаруженная в [44] зависимость энергии связи Л^-центра от ширины КЯ: по мере уменьшения ширины КЯ энергия связи ^4^-центра возрастает в случае, когда размер КЯ сопоставим с радиусом локализации дырок на ^'^-центрах.
Проблема управляемости ДФ поглощением стимулирует исследования магнитооптических свойств наноструктур с примесными центрами. Особый интерес в этой связи представляют квазиодномерные и квазинульмерные структуры, в которых эффекты размерного квантования проявляются в существенной модификации электронного энергетического спектра.
10 Объединение размерного квантования с квантованием в магнитном поле должно приводить к более узкому спектру оптического усиления, к увеличению энергии связи примесных и экситонных состояний, а также к увеличению оптической нелинейности. Возможность управления спектром ДФ поглощения путем варьирования величины магнитного поля открывает определенные перспективы для использования квазинульмерных и одномерных структур в качестве активной среды лазеров с управляемыми параметрами.
Диссертационная работа посвящена развитию теории примесного магнитооптического поглощения при ДФ ионизации >(_)- центров в структурах с КТ и КП, а также исследованию влияния фактора геометрической формы на спектр ДФ* примесного поглощения в микросужении (МС). Высокая чувствительность спектров ДФ примесного магнитооптического поглощения к параметрам рассматриваемых наноструктур, к величине магнитного поля, а также к параметрам примесных центров определяет актуальность проведенных исследований.
Цель диссертационной работы, заключается в теоретическом изучении особенностей ДФ примесного магнитооптического поглощения в наноструктурах трех типов: КТ, синтезированные в прозрачной диэлектрической матрице; КП и МС. Особенности ДФ поглощения в таких структурах связаны с наличием квантующего магнитного поля, с дихроизмом поглощения, с фактором размерности при переходе ID^OD, а также с фактором геометрической формы W— структур при переходе «квантовая проволока -» микросужение».
Задачи диссертационной работы.
В рамках модели потенциала нулевого радиуса получить дисперсионное уравнение для квазистационарных >(_)- состояний в квантовой точке с параболическим потенциалом конфайнмента.
Теоретически исследовать зависимость энергии связи )(_)-состояния от координат примесного центра и параметров КТ Для двух возможных случаев расположения примесного уровня: ниже дна КТ и между дном КТ и уровнем энергии ее основного состояния (квазистационарные состояния).
Рассчитать спектр ДФ примесного поглощения системой квантовых точек, синтезированных в прозрачной диэлектрической матрице с учетом^дисперсии радиуса КТ.
В рамках модели потенциала нулевого радиуса получить дисперсионное уравнение для квазистационарных D(_)- состояний в КТ при наличии квантующего магнитного поля.
Теоретически исследовать особенности спектра ДФ примесного магнитооптического поглощения системой КТ, связанные с наличием магнитного поля и дихроизмом поглощения.
В рамках модели потенциала нулевого радиуса получить дисперсионное уравнение для квазистационарных >(_)- состояний в КП при наличии продольного магнитного поля.
Теоретически исследовать фактор размерности в зависимости энергии связи >(-)- состояний от величины магнитного поля при переходе Ш -» 0>.
Теоретически исследовать особенности спектра ДФ примесного магнитооптического поглощения в КП и МС, связанные с фактором геометрической формы МС и наличием магнитного поля.
12 Научная новизна полученных результатов.
В рамках модели потенциала нулевого радиуса в приближении эффективной массы аналитически получено дисперсионное уравнение для квазистационарных >(-)- состояний в КТ с параболическим потенциалом конфайнмента.
Исследована зависимость энергии связи D(_) - состояния от координат W— центра для случаев, когда примесный уровень расположен как ниже, так и выше дна КТ. Показано, что в обоих случаях энергия связи D(_)- состояния является монотонно убывающей функцией координаты Z)(_)- центра. Установлено, что квазистационарные >(-)-состояния в КТ имеют место и в случае предельно малой мощности потенциала нулевого радиуса, когда невозможна локализация электрона в объемном полупроводнике.
Проведен расчет коэффициента ДФ примесного поглощения системой КТ, синтезированных в прозрачной диэлектрической матрице с учетом дисперсии радиуса КТ. Исследована эволюция спектральной зависимости коэффициента поглощения наногетеросистемы на основе полупроводниковых CdSxSex_x стекол с изменением среднего радиуса
КТ. Показано, что при вполне разумной концентрации квантовых точек в диэлектрической матрице вклад механизма ДФ примесного поглощения в ДФ - возбуждаемую люминесценцию может быть достаточно велик.
4. В рамках модели потенциала нулевого радиуса в приближении
эффективной массы аналитически получено дисперсионное уравнение
для квазистационарных >(_)- состояний в КТ при наличии
квантующего магнитного поля. Исследована зависимость энергии
связи D(_)- состояний от величины магнитного поля и параметров
ограничивающего потенциала. Показано, что магнитное поле
13 оказывает стабилизирующее действие на квазистационарные D^-состояния в КТ.
Проведен расчет коэффициента ДФ примесного магнитооптического поглощения системой КТ, синтезированных в прозрачной диэлектрической матрице для случая поперечной и продольной по отношению к направлению магнитного поля поляризации света. Рассмотрены также случаи, когда примесный уровень расположен как ниже, так и выше дна КТ. Показано, что во втором случае коэффициент поглощения вблизи порога возрастает в несколько раз за счет увеличения степени перекрытия волновых функций начального и виртуального состояний.
Установлено, что дихроизм ДФ- примесного магнитооптического поглощениям структурах с КТ связан с изменением правил отбора для магнитного квантового числа. Показано, что в магнитном поле возрастает период осцилляции в спектре ДФ поглощения, а порог ДФ примесного поглощения сдвигается в коротковолновую область спектра.
Теоретически исследовано ДФ примесное магнитооптическое поглощение в КП. Рассчитаны сечения ДФ ионизации >(_)- центров для случаев продольной и поперечной по отношению к направлению магнитного поля поляризации света. Проведен расчет сечения ЦФ1 ионизации D~- центра, расположенного в центре сечения узкого горла МС в продольном по отношению к оси МС магнитном поле. Исследован фактор размерности в зависимости энергии связи >(_)-состояния от магнитного поля при переходе Ш->0>. Показано, что кардинальная модификация электронного энергетического спектра в КТ приводит к возрастанию энергии связи >(_)- состояния в несколько раз по сравнению со случаем КП.
Теоретически исследован фактор геометрической формы в спектре ДФ примесного магнитооптического поглощения при переходе
14 «КП—»МС». Показано, что фактор геометрической формы МС проявляется в существенной зависимости порога ДФ примесного поглощения от эффективной длины МС.
Основные научные положения, выносимые на защиту.
В1 КТ и в КП возможно существование D(_) — состояний с примесным уровнем, расположенным выше дна ограничивающего потенциала, в случае предельно малой мощности потенциала нулевого радиуса, который не способе» локализовать электрон на центре в объемном полупроводнике.
В КТ и в КП имеет место эффект магнитного вымораживания >(_)-состояний с примесными уровнями, расположенными как ниже, так и выше дна ограничивающего потенциала.
Концентрация силы осциллятора дипольного оптического перехода в области энергетически наинизшего перехода с примесного уровня, расположенного выше дна ограничивающего потенциала, в виртуальные состояния вызывает увеличение оптической нелинейности квазиодномерных и квазинульмерных структур.
Дихроизм ДФ' примесного магнитооптического поглощения в структурах с КТ связан с изменением правил отбора для магнитного квантового числа.
Фактор геометрической формы МС проявляется в зависимости края полосы ДФ примесного магнитооптического поглощения от эффективной длины сужения.
15 Практическая ценность работы.
Развитая теория ДФ примесного поглощения в структурах с КТ и КП может быть использована при разработке преобразователей лазерного излучения на основе эффекта ДФ возбуждаемой люминесценции.
Развитая теория ДФ примесного магнитооптического поглощения в структурах с КТ может оказаться полезной при разработке лазеров с магнитоуправляемой активной средой.
Результаты теоретического исследования ДФ" примесного магнитооптического поглощения в структурах с КТ и КП, а также в микросужении могут быть использованы для- получения дополнительной спектроскопической информации о зонной1 структуре и примесных состояниях в низкоразмерных системах.
Диссертационная работа состоит из трех глав.
Первая глава диссертации посвящена теоретическому исследованию ДФ примесного поглощения света системой полупроводниковых КТ, синтезированных в прозрачной диэлектрической матрице. Теоретический подход основан на исследовании дисперсионного уравнения для >(-)-состояний в КТ с параболическим потенциалом конфайнмента. Потенциал примеси имитировался потенциалом нулевого радиуса. Исследована зависимость энергии связи D(_)— состояния от координат >н- центра для случаев, когда примесный уровень расположен как ниже, так и выше дна квантовой точки (квазистационарные состояния). В дипольном приближении во втором порядке теории возмущений получено аналитическое выражение для коэффициента ДФ примесного поглощения^ системой КТ, синтезированных в прозрачной диэлектрической матрице, с учетом дисперсии радиуса квантовых точек и проведено исследование его спектральной зависимости от параметров, характеризующих КТ и >(_) -центр.
Вторая^ главам диссертации посвящена теоретическому исследованию ДФ примесного магнитооптического поглощения системой КТ, синтезированных в прозрачной диэлектрической матрице для случая продольной и поперечной по отношению к направлению магнитного поля поляризации света. В рамках модели потенциала нулевого радиуса в приближении эффективной массы аналитически получено дисперсионное уравнение для квазистационарных D^- состояний в КТ при наличии квантующего магнитного поля. Исследована зависимость энергии связи >(_)-состояний от величины магнитного поля и параметров ограничивающего потенциала. Проведен расчет коэффициента ДФ примесного магнитооптического поглощения рассматриваемой наногетеросистемой для случая поперечной и продольной по отношению к направлению магнитного поля поляризации света с учетом дисперсии радиуса КТ. Рассмотрены также случаи, когда примесный уровень расположен как ниже, так и выше дна КТ. Найдены аналитические выражения для порога ДФ примесного
17 магнитооптического поглощения и периода осцилляции в спектре поглощения.
В третьей главе диссертации теоретически исследован дихроизм ДФ примесного магнитооптического поглощения в КП. Рассчитаны сечения ДФ ионизации >(-)- центров для случаев продольной и поперечной по отношению к направлению магнитного поля поляризации света. Проведен расчет сечения ДФ* ионизации D(_)- центра, расположенного в центре сеченияі узкого горла микроеужшшя (МС) в продольном* по отношению к оси МС магнитном поле. Исследован фактор размерности в зависимости энергии связи >(_)— состояния от магнитного поля при переходе Ш->0D. Рассмотрен предельный переход «МС -> КП». Исследована зависимость спектра магнитооптического поглощения при ДФ1 ионизации )(-)- центров с уровнями энергии, лежащими как выше, так и ниже удерживающего потенциала КП, от величины магнитного поля. Найдена зависимость края полосы примесного магнитооптического поглощения при ДФ ионизации D^ -центра, расположенного в сечении узкого горла, от эффективной длины МС и величины магнитного поля.
Расчет коэффициента поглощения при двухфотонной ионизации D( ) -центров в квазинульмерныхструктурах
Рассмотрим ДФ поглощение света при ДФ ионизации (_) -центров в КТ, синтезированных в прозрачной диэлектрической матрице. Теоретический подход основан на результатах исследований энергетического спектра (_) -центра в КТ, с параболическим потенциалом конфайнмента полученных в разделе 1.1 данной главы. Поглощение света при ДФ-ионизации (-) -центров рассматривается для случая, когда примесный атом расположен в центре КТ Ra = (0. 0. 0). Следует отметить, что процесс ДФ примесного поглощения в рассматриваемой наногетеросистеме оказывается возможным при выполнении неравенства здесь E„i- энергетические уровни в КТ; Cnl =-yJ2n\(l+n+3/2)/a3 /Г(/+3/2) -множитель нормировки; Ln {х 1а) - обобщенные полиномы Лагерра [61]; Pim(cos0) - присоединенные функции Лежандра первого рода [61]; п, 1 и m -радиальное, орбитальное и магнитное квантовые числа соответственно; г, ф, 0- сферические координаты.
Такой выбор волновой функции конечного состояния оправдан, если выполнено неравенство: Ха » 1 (случай сильной локализации примесного электрона). Гамильтониан взаимодействия с полем электромагнитной волны берется в виде где е,- единичный вектор поляризации; q- волновой вектор; \-коэффициент локального поля; а - постоянная тонкой структуры с учетом диэлектрической проницаемости; Ід - интенсивность света; со - его частота.
В соответствии с (1.2.10) и (1.2.11), в силу сферической симметрии рассматриваемой задачи для оптических переходов в дипольном приближении действуют обычные правила отбора: переходы из основного s состояния D - центра идут в виртуальные р- состояния КТ, переходы из виртуальных р- состояний - в возбужденные d- состояния КТ. С учетом указанных правил отбора для квантовых чисел т и / и закона сохранения энергии в оптических переходах для интеграла по переменной г будем иметь [61]
На рис. 5 представлена спектральная зависимость коэффициента поглощения К(2 я) при ДФ ионизации Z)(-)-центров в структуре с КТ на основе InSb при различных значениях среднего радиуса КТ R0 для двух случаев расположения примесного уровня: Е0? О (рис. 5а) и Ей, О (рис. 56), рассчитанная с помощью формул (1.2.15) и (1.2.16) соответственно. Видно, что с уменьшением \ край полосы ДФ примесного поглощения Xlh ={tia ) IEd сдвигается в коротковолновую область спектра (сравн. кривые 1-3 на рис 5а и кривые 1-3 на рис. 56). Этот сдвиг происходит по закону Х„, = if /2 + 7 / 6/Г"1, который отражает динамику примесного уровня и нижнего уровня размерногою квантования с уменьшением R0 (см. рис. 66). Можно видеть также, что на представленных кривых достаточно слабо выражены осцилляции . Поскольку период осцилляции AJEd =ХС =8Л/6 /(зД) ), то для полупроводниковых материалов с относительно малой величиной эффективного боровского радиуса ad период осцилляции оказывается достаточно большим (см. рис. 6а). Представляет интерес сравнить величины коэффициентов ДФ поглощения соответственно при ДФ межзонных оптических переходах и ДФ ионизации Z)(_) центров в КТ, синтезированных в прозрачной диэлектрической матрице. Согласно измерениям [33], величина коэффициента ДФ межзонного поглощения Ки(2со) полупроводниковых составляет д/ (2ю) 1.3-10"2 см"1. Оценка величины К{2со) по формуле (1.2.15) для случая оптического перехода с наибольшей силой осциллятора (iV = 0) при тех же значениях параметров 2R0 и /0; а также \Е,\ = \0 3эВ(Е;о 0) дает K(2U)) 3A-\0 20N0CM 1 [А7]. Откуда видно, что при вполне разумной концентрации КТ в диэлектрической матрице ;У0 10пслГ3 величины К(2со) и Ки(2со) имеют одинаковый порядок. Таким образом, при разумной концентрации легированных КТ в диэлектрической матрице вклад механизма ДФ примесного поглощения в ДФ возбуждаемую люминесценцию может быть достаточно велик. Приведенные оценки величины К{2со) показывают, что концентрация силы осциллятора в области энергетически наинизшего оптического перехода с примесного уровня, расположенного выше дна ограничивающего потенциала (Ей? О), в виртуальные состояния вызывают увеличение оптической нелинейности квазинульмерных структур. На рис. 7, 8 показана эволюция спектральных кривых ДФ примесного поглощения с изменением амплитуды потенциала конфайнмента U0 и мощности нулевого радиуса (,) соответственно. Прослеживается высокая чувствительность спектральных кривых к параметрам ограничивающего потенциала и (-)-центра, что является следствием OD-ограничения.
Спектральная зависимость коэффициента двухфотонного примесного поглощения
В настоящее время интенсивно исследуются электрооптические [1-2, 62-63] и магнитооптические [64-66] свойства квазинульмерных структур (КТ), состоящих из полупроводниковых нанокристаллов сферической формы с радиусами «1 - 10" нм, выращенных в прозрачных диэлектрических матрицах. Такие исследования вызваны тем, что подобные гетерофазные системы являются новыми перспективными материалами для создания активных элементов нелинейной оптоэлектроники, в частности, элементов для управления оптическими сигналами в квантовых компьютерах и лазерах. Интерес к исследованию электрооптических эффектов в гетерофазных системах с КТ определяется тем, что в них штарковский сдвиг уровней энергии экситонов не сопровождается резким падением силы осциллятора соответствующих переходов [64]. Причем последняя имеет большие значения, превосходящие типичные значения силы осциллятора переходов для массивных полупроводников [67, 68]. В результате экситонные состояния в электрических полях, существенно больших, чем поле ионизации в массивном полупроводнике, не разрушаются при сдвигах превышающих величину энергии связи экситона [65, 66]. В работе [69] теоретически исследовался квантово-размерный эффект Штарка в КТ, конденсированных в прозрачной диэлектрической матрице. В работах [64, 70] исследовано влияние электрического поля напряженностью до 10 В/м на спектры поглощения стекол, активированных нанокристаллами CdS CdSSe, в
бласти края межзонного поглощения. В [64, 70] была обнаружена зависимость величины штарковского сдвига уровней энергии от размера КТ. Магнитооптика КТ привлекает внимание, прежде всего, возможностью наблюдения новых эффектов, связанных с гибридизацией размерного и магнитного квантования [71]. С другой стороны, наличие примесных центров в квазинульмерных структурах стимулирует интерес к проблеме управляемой модуляции- энергии связи? примесных состояний [72] и, соответственно, управления примесным магнитопоглощением гетерофазных систем с КТ.
Как известно [73, 74], во многих областях физики, а также астрофизики значительный интерес представляют отрицательные ионы водорода Н . Следует отметить, что (-)-состояния являются твердотельным аналогом иона Н . D(_) -состояния в КТ открывают новые интересные возможности для изучения корреляционных эффектов в низкоразмерных системах [33]. Нульмерная структура (_) -центров проявляется в значительном увеличении их энергии связи [45] по сравнению с трехмерным случаем. Дисперсионное уравнение, определяющее энергию связи D(_) - состояния в квантующем магнитном поле, было получено в работе [76] для случая, когда примесный уровень лежит ниже дна КТ. В работе [76] был ошибочно сделан вывод о том, что ни при каких значениях мощности потенциала нулевого радиуса и величины магнитного поля В образование Z)(_)- состояний с примесными уровнями выше дна КТ невозможно. В данном разделе будет получено дисперсионное уравнение для квазистационарных состояний, т.е. состояний, когда примесный уровень расположен выше дна КТ.
Рассматривается полупроводниковая сферическая КТ радиусом R0 в квантующем магнитном поле. Последующие вычисления проводятся в цилиндрической системе координат с началом О в центре КТ, при этом вектор магнитной индукции В направлен вдоль оси Oz ( В Тt к, к - орт оси Oz). Для описания одноэлектронных состояний в КТ используем потенциал конфайнмента в виде осцилляторной сферической ямы:
Поскольку удерживающий потенциал КТ, вообще говоря, должен иметь конечную глубину, то в выбранной нами модели потенциала конфайнмента (2.1.1) амплитуда потенциала U0 является эмпирическим параметром и удовлетворяет соотношению 2 U0 - т со I R . Причем центр локализован в точке Я0 = (pa,(pa,za). Потенциал примеси имитируется потенциалом нулевого радиуса мощностью у = 2тйг21\ат ), который в цилиндрической системе координат определяется выражением где а определяется энергией Et связанного состояния этого же ПЦ в массивном полупроводнике; Ъ(х) - дельта-функция Дирака.
Коэффициент магнитооптического поглощения при двухфотонной ионизации D( ) - центров в квазинульмерных структурах в случае продольной поляризации света
В результате получим следующее правило отбора для квантового числа п2: оптические ДФ переходы из основного состояния D(_)-центра происходят только в состояния КТ с четными значениями квантового1 числа п2. Принимая во внимание (1.2.10), (2.2.11), (2.2.12) приходим к окончательному
После подстановки (2.2.5) и (2.2.13) и последующего суммирования по виртуальным состояниям в (2.2.4), получим (2.2.14) Коэффициент ДФ примесного поглощения Ky (2a ) света продольной по отношению к направлению магнитного поля поляризации ёЛ5 с учетом дисперсии размеров КТ можно определить как где N0 - концентрация КТ в диэлектрической матрице; p(uf - определяется выражением (1.1.1).
Из соотношения RQ=RQU, где RQ =2R0/а(1, а также принимая во внимание, что Р -Edl {tto0) получим
Поскольку, как видно из (2.2.16) и (2.1.4), энергетический спектр электрона в КТ, находящейся в магнитном поле, является убывающей функцией дисперсии и (0 и 3/2), то минимальное значение энергии Е002 конечного состояния электрона при рассматриваемых оптических переходах достигается в тех КТ, для которых и = 3/2. Из закона сохранения энергии для оптических переходов электрона из основного состояния D -neHTpa в гибридно-квантованные состояния КТ в случае продольной по отношению к направлению магнитного поля поляризации е} s, получим пороговое значение йсо;/,в энергии фотона: 2» « K)-K«, (2-2.19) где uQ=3/2; En lllll2 = Еп тп (и) - функциональная зависимость энергии электрона от дисперсии размеров КТ. Вгборовских единицах пороговое значение Х в = huy)jJB/Ed энергии фотона продольной поляризации запишется следующим образом
Край полосы ДФ примесного магнитопоглощения ft)f/B света продольной по отношению к направлению магнитного поля поляризации eXs определяется глубиной залегания примесного уровня, циклотронной частотой и величиной дисперсии размеров КТ. На рис. 10 представлены зависимости (см. кривые 1-4) порогового значения энергии фотона йоо;;ув в случае магнитопоглощения света продольной поляризации в структуре с КТ на основе InSb, от величины магнитной индукции В при различных параметрах КТ и 0 -центра. Как видно из рис. 10с увеличением магнитного поля край полосы ДФ примесного поглощения сдвигается в коротковолновую область спектра, что связано с соответствующей динамикой уровня Ландау и примесного уровня.
Для выполнения интегрирования в (2.2.16) необходимо найти корни аргумента дельта-функции Дирака. В результате приходим к уравнению вида света продольной поляризации eXs КТ, синтезированными в прозрачной диэлектрической матрице. Покажем, что в этом случае корень (2.2.24) будет решением системы (2.2.23), а значит и уравнения (2.2.22). С целью получения аналитического выражения для коэффициента примесного поглощения света Ку (i2a ) необходимо также исследовать поведение корня (2.2.25), который, как будет показано ниже, не удовлетворяет закону сохранения энергии (2.2122). Из неравенств, входящих в систему (2.2.23), следует, что ее решения не могут быть отрицательными или комплексными. Поэтому проведем исследование положительных значений выражений (2.2.24) № (2.2.25). Для. ип п в (2.2.24) из очевидных неравенств
В случае поглощения света (Х Х%1) все положительные значения выражения (2.2.24) являются корнями уравнения (2.2.22). Это видно из сравнения (2.2.28) и первого неравенства в (2.2.23). Рассматривая выражение (2.2.25) для м „ домножим его числитель и знаменатель на выражение, сопряженное числителю, тогда после элементарных преобразований будем иметь
При поглощении света продольной по отношению к направлению магнитного поля поляризации еХі КТ, синтезированными в прозрачной диэлектрической матрице, выражение (2.2.25) не является решением уравнения (2.2.22). Это следует из сравнения (2.2.31) и первого неравенства в (2.2.23).
С учетом выражений (2.2.14) и (2.2.24) коэффициент Щ ((Ісо) ДФ примесного поглощения света продольной по отношению к направлению магнитного поля поляризации eXs запишется следующим образом приведены спектральные зависимости коэффициента ДФ примесного магнитопоглощения» света продольной поляризации Ку (2со) в случае боросиликатного стекла, окрашенного кристаллитами InSb при различных значениях среднего радиуса КТ R0 (рис.11), амплитуды потенциала конфайнмента КТ U0 (рис.12), глубины залегания примесного уровня \Е,\ (рис.13) и величины магнитного поля В (рис.14). Є ростом величины В величина Ку (2со) вблизи порога поглощения уменьшается, что связано с диамагнитным сдвигом вверх уровня Ландау с т=0 и соответствующим уменьшением степени перекрытия волновых функций начального и виртуального состояний.
Сечение двухфотонной ионизации Б'-центров в квантовой проволоке при наличии продольного магнитного поля
Магнитооптика КП привлекает к себе возрастающее внимание в связи с тем, что в таких системах может наблюдаться ряд интересных эффектов, связанных с гибридизацией магнитного и размерного квантования [98]. С другой стороны, приложенное вдоль оси КП магнитное поле В играет роль варьируемого параметра, посредством которого можно изменять эффективный геометрический размер системы и, следовательно, управлять энергиями оптических переходов. Это важно для практических приложений, в частности, для разработки фотоприемников с управляемой чувствительностью.
Внутризонное магнитопоглощение наноструктурами с параболическим потенциалом конфайнмента теоретически исследовалось в работе [99], где было продемонстрировано проявление эффекта гибридизации в оптических спектрах поглощения квантового кольца конечной ширины, КП и квантового цилиндра. Реальные КП могут содержать примесные центры, что является неизбежным следствием различных технологий изготовления КП. Кроме того, легированные добавки могут быть внесены посредством технологии 5-легирования [100] для целенаправленного изменения физических свойств полупроводниковых структур с КП. В этой связи возникает интерес к проблеме управляемой модуляции энергии связи примесных состояний [101] в магнитном поле и, соответственно, управления оптическими свойствами легированных низкоразмерных структур. Рассмотрим полупроводниковую КП с параболическим потенциалом конфайнмента, помещенную в продольное магнитное поле. Будем считать, что КП имеет форму круглого цилиндра, радиус основания L которого значительно меньше его длины Lz (L LZ). Для описания одноэлектронных состояний в КП будем использовать симметричный потенциал конфайнмента вида цилиндрические координаты; т - эффективная масса электрона; ю0 - характерная частота удерживающего потенциала КН.
Пусть КП находится в продольном по отношению к ее оси магнитном поле с вектором магнитной индукции В = (О, О, В). В симметричной-калибровке векторного потенциала А для невозмущенных примесями одноэлектронных состояний в продольном магнитном поле гамильтониан в выбранной модели в цилиндрической системе координат имеет вид квантовое число, соответствующее уровням Ландау; т- 0,1,2,... - магнитное квантовое число; /с - проекция квазиволнового вектора электрона в КП на ось магнитная длина; - (х) - полиномы Лагерра [78].
Следует отметить, что в использованном здесь приближении амплитуда потенциала КП UQ является эмпирическим параметром и, следовательно, выражения (3.1.3) и (3.1.4) справедливы, когда
Пусть Г (-)-центр расположен в точке Ra = (р0,фа,-0 , здесь Ра,Фй, я -цилиндрические координаты примесного центра. Потенциал примеси описывается в рамках модели потенциала нулевого радиуса мощностью- у - 2%h21\ат ), который в цилиндрической системе координат имеет вид (2.1.8).
Такая модель, как известно [39], применима для описания (-)-состояний, соответствующих присоединению дополнительного электрона к мелкому донору. В приближении эффективной массы волновая функция лв (А 9І Z\ Ра . 9а , za) электрона, локализованного на короткодействующем потенциале )(-) -центра, удовлетворяет уравнению Шредингера [Щлз-Н) , = ,.) ..). (3.1.6) где Ex?B -%1XLBl\2m j - собственные значения оператора Гамильтона HB=H + Vs(p,cp,z;pa,(pa,za). Индекс «В» указывает на зависимость от значения магнитной индукции В. Одноэлектронная функция Грина к уравнению Шредингера (3.1.6), соответствующая источнику в точке г, = (р,, ф, ,zx) и энергии Ех лв, запишется в виде
На рис. 21 кривыми 3 и 4 представлена зависимость энергии связи Е "] (-) состояния от величины магнитного поля в КП с параболическим потенциалом конфайнмента. Для сравнения кривыми 1 и 2 показана соответствующая зависимость величины Е в случае КТ. Можно видеть, что OD-ограничение в квантующем магнитном поле проявляется в существенном возрастании энергии связи Z)(_)-состояния по сравнению со случаем КП (сравн. кривые 1 и 3, 2 и 4 на рис.21).
DF-центров в квантовой проволоке при наличии продольного магнитногополя Рассмотрим ДФ примесное магнитооптическое поглощение света в КП. В продольном по отношению к оси КП магнитном поле (Z? tt &, В - вектор магнитной индукции, к - орт оси Oz). Пусть ( -центр локализован в точке Ra =(0,0,0). Рассмотрим случай, когда примесный уровень Еив расположен между дном двумерной осцилляторной потенциальной ямы, которой описывается потенциал КП, и уровнем энергии основного состояния Е000 =Йсо0д/1 + сОд/(4сОд] электрона в КП. Волновая функция связанного состояния )(_)-центра в КП в присутствии продольного магнитного поля (волновая функция начального состояния) берется в виде [А1]
