Содержание к диссертации
Введение
1. Оптическая спектроскопия критических точек в квантовых наноструктурах 40
1.1. Введение 40
1.2. Критические точки адиабатических потенциалов электрон-колебательных систем: Форма линии поглощения и люминесценции 43
1.3. Критические точки электронного зонного спектра в поле сильной электромагнитной волны 57
1.4. Однофотоиное поглощение в условиях двойного оптического резонанса 60
1.5. Двухфотоннос поглощение в условиях двойного оптического резонанса 76
1.6. Выводы к первой главе 86
2, Оптическая спектроскопия элсктрон-фоношюго взаимодей ствия в квантовых точках 90
2.1. Введение 90
2.2. Одно- и двухфотонпые переходы и полупроводниковых квантовых точках 92
2.3. Взаимодействие экептопов и квантовых точках с оптическими фопоиамн 105
2.4. Мпогофоионнос поглощение света и квантовых точках 125
2.5. Резонансное рамаповскос рассеяние света квантовыми точками 128
2.6. Перенормировка энергетического спектра квантовых точек в условиях колебательного резонанса 139
2.7. Акустические фоионы в системе квантовые точки -матрица: поглощение света и люминесценция с участием акустических фонопов 154
2.8. Выводы к второй главе 166
3 Когерентный контроль спонтанного пторичного свечения кван товых точек 172
3.1. Введение 172
3.2. Квазиупругос спонтанное вторичное свечение при резонансном возбуждении 177
3.3. Спонтанное вторичное свечение с участием фопопов при резонансном возбуждении 190
3.4. Когерентный контроль термализоваиной люминесценции полупроводниковых квантовых точек 207
3.5. Когерентный контроль фундаментального перехода в одиночной квантовой точке 214
3.6. Выводы к третьей главе 221
4 Релаксация носителей заряда в квантовых точках с участием плазмон-фопонных мод 229
4.1. Введение 229
4.2. Связанные илазмоп-фонопные моды в полупроводниковой гетсроструктуре 232
4.3. Скорость виутризонной релаксации электронных возбуждении квантовой точки 249
4.4. Фотолюминесценция квантовых точек, встроенных в легированные гстероструктуры 265
4.5. Выводы к четвертой главе 268
Выводы 273
Литература 274
- Критические точки электронного зонного спектра в поле сильной электромагнитной волны
- Взаимодействие экептопов и квантовых точках с оптическими фопоиамн
- Акустические фоионы в системе квантовые точки -матрица: поглощение света и люминесценция с участием акустических фонопов
- Спонтанное вторичное свечение с участием фопопов при резонансном возбуждении
Введение к работе
В дапноії диссертации изложены результаты исследований автора, полученные в 1993-2003 гг. в Государственном Оптическом институте им. СИ. Вавилова (Всероссийский Научный Центр ГОИ им. СИ. Вавилова). Диссертация посвящена исследованию методами оптической спектроскопии полупроводниковых гетероструктур, содержащих квантовые точки, квантовые нити и квантовые ямы.
Актуальность работы. Одним из наиболее динамично развивающихся разделов современной физики твердого тела в настоящее время является физика пизкоразмерпых систем, которые представляют собой гетерострук-туры различного типа с характерным масштабом неоднородности, лежащим в области от нескольких сотен до нескольких единиц нанометров. Такое положение связано с уникальными физическими свойствами этих объектов, достаточно простым варьированием их параметров и многообещающими перспективами практического применения. Многие научные центры наиболее развитых стран мира (США, Германия, Японии, Франция, Россия и т. д.) ведут интенсивные исследования пизкоразмерпых систем. Технологии их изготовлении и изучению различных физических свойств посвящены сотни статей, ежегодно публикуемых в большинстве международных и национальных физических журналов. Практически на каждой международной конференции по физике твердого тела докладываются новые результаты исследования пизкоразмерпых систем и, кроме того, проводится специализированные конференции и семинары. Достигнутые в последние годы впечатляющие успехи и изготовлении твердотельных гетероструктур (с точностью до моноатомного слоя) с заданными параметрами делают их чрезвычайно привлекательными для наблюдении новых физических эффектов, связанных с пространственным ограничением (конфаИнмснтом) различных элементарных возбуждений в таких системах.
Типичными структурными элементами низкоразмерных систем являются кваптоные ямы, квантовые нити и квантовые точки, которые представляют собой твердотельный материал, пространственно ограниченный в одном, двух либо трех измерениях. При этом характерный линейный размер области ограничения столь мал, что возникает эффект размерного квантования энергетических спектров электронной или экситонпой подсистем ЕЛ материала. Конфаішмснт приводит не только к размерному квантованию электронной еюдсистсмы твсрдоЕ'о тела, но и к квантованию других его подсистем, обладавЕпих и исходном объемном материале непрерывным энергетическим спектром, например, колебательной ядерной подсистемы (фопоны). Кроме того конфайнмент модифицирует взаимодействие различных квазпчастиц друг с другом и с внешними полями. Перестройка энергетического спектра напоразмерпых систем по сравнению с объемными материалами и изменение взаимодействий их элементарных возбуждений, индуцированное копфайнментом, проявляется в откликах таких объектов на ВЕЕЄЕІПШЄ возмущения. В частности, радикально модифицируются такие оптические отклики низкоразмерных структур как одно- и многофотон-ное поглощение, квазиунругое, рамаповское и гинер-рамановское рассеяЕіис света, а также различные типы люминесценции. Меняются спектральные положения линий, их ширины и относителыпле амплитуды, а, кроме того, существенно изменяются скорости дефазировки оптических переходов и скорости релаксации возбужденных состояний, которыми определяЕотся нестационарные отклики низкоразмерных систем на импульсное оптическое возбуждение.
Несмотря интенсивное изучение напоразмерпых структур, до сих пор остаются неясными многие вопросіл, связанные с энергетическим спектром квазичастиц в таких системах, микроскопическими механизмами взаимодействии квазпчастиц друг с другом и внспеними нолями. Это объясняется как более низкой, но сравнению с идеальными кристаллами, симметрией данных объектов - частичное (квантовые ямы и нити) или полное (квантовые точки) отсутствие трансляционной симметрии, так и существенно большей сложностью, по сравнению с локальными системами (молекулы, примесные и собственные дефекты кристаллов). Сложность пизкоразмер-иых систем заставляет привлекать для их изучения новые оптические методы, и частности, методы, основанные на использовании схемы двойного оптического резонанса и схемы когерентного контроля спонтанного вторичного свечения.
Привлечение новых методов и развитие теоретического описания известных оптических методов применительно в наноразмерпым структурам крайне важны, поскольку получаемая с их помощью информация необходима для конструирования и оптимизации различных приборов и устройств, основанных на квантовых ямах, нитях и точках. Эта задача становится все более актуальной, поскольку па смену микроэлектронике приходит на-ноэлектроиика, которая в качестве элементов интегральных схем будет использовать устройства с характерными размерами порядка десятка нанометров. В настоящее время уже построен ряд таких элементарных устройств, типичными примерами которых являются одиоэлектронные транзисторы, логические элементы (quantum bits) и ячейки памяти.
Таким образом, развитие теории оптической спектроскопии применительно к низкоразмерпым системам и изучение с се помощью электрон-фотонных и элсктроп-фононных возбуждений в этих объектах несомненно является актуальной задачей как с точки зрения фундаментальной физики, так и с точки зрения инженерных приложений.
Целью диссертационной работы является теоретическое изучение свойств электрон-фотонных и электрон-фононных возбуждений в твердотельных системах с пониженной размерностью (квантовые ямы, нити и точки) и развитие теории оптической спектроскопии применительно к данным системам для получения падежной информации об их энергетическом спектре, взаимодействии квазпчастнц друг с другом и внешними полями, а также скоростях энергетической и фазовой релаксации электронной подсистемы наноструктур.
Для достижения поставленной цели было необходимо решить следующие задачи:
Развить основы оптической спектроскопии критических точек адиабатических потенциалов квазинульмерных систем и критических точек, индуцированных сильной световой волной в электрон-фотонной зонной структуре квантовых ям и нитей.
Построить теорию диухфотоппого поглощения в полупроводниковых квантовых точках и детально исследовать элсктрон-фопошюс взаимодействии в этих объектах. На основе полученных результатов дать теоретическое описание поглощения света с участием фононов, резонансного ра-маиовского рассеяния света и фотолюминесценции с участием фононов в квантовых точках.
Применительно к квантовым точкам развить основы когерентного контроля спонтанного вторичного свечения, возникающего при их резонансном возбуждении парой сфазированных световых импульсов. Исследовать три компоненты вторичного свечения (квазиунругос свечение, свечение с участием оптических фононов и термализованная люминесценция) с точки зрении перспективности их использования при изучении динамики элементарных возбуждений квантовых точек.
Исследовать механизм внутризоиной релаксации носителей заряда в квантовых точках, обусловленный взаимодействием носителей и илазмон-фононных возбуждений легированных элементов гстероструктуры, удаленных от квантовых точек на достаточно большие расстояния (вплоть до сотни нанометров). Построить теоретическое описание процесса, термали-зованпой люминесценции квантовых точек, в котором будет проявляться данный механизм релаксации.
Научная новизна работы определяется тем, что в ней на основе анализа критических точек адиабатических потенциалов квазинульмерных электрон-колебательных систем исследованы комбинированные плотности состояний, непосредственно определяющие форму спектров одпофотошюго поглощения и люминесценции. Установлено, что вид комбинированной плотности состояний и, следовательно, спектров поглощения и люминесценции существенно зависит как от числа колебательных мод, с которыми имеется электрон-колебательная связь в конечном электронном состоянии, так и от типа критической точки разности адиабатических потенциалов.
Показано, что в поле сильной световой волны в зонной энергетической структуре возникают дополнительные критические точки. Развиты основы одно- и двухфотонной спектроскопии критических точек, индуцированных полем накачки, в системах с квантовыми ямами и нитями. Проанализированы все возможные виды спектральных особенностей одно- и дпухфотои-ного поглощения в условиях двойного оптического резонанса. Установлена аналитическая связь между спектральным положением этих особенностей, соответствующих критическим точкам, и параметрами зонной структуры материалов.
Исследованы двухфотонные переходы как в одиночных полупроводниковых квантовых точках, так и в ансамблях квантовых точек с широким распределением по размерам. Развита теория электрон-фононного взаимодействия в квантовых точках, размер которых превышает экситонпый радиус Бора объемного материала (режим слабого конфайимента). Показано, что в таких объектах реализуется эффект Яна-Теллсра. Исследована размерная зависимость электрон-фононного взаимодействия и установлено, что фактор Хуанга-Рис зависит от размера квантовой точки. Дано теоретическое описание одпофотошюго поглощения с участием оптических фонолой и резонансного римановского рассеяния света. Показано, что при определенных размерах квантовых точек в них реализуется колебатсль- пый резонанс, is результате которого возникают гибридные (поляронопо-добиые) электрои-фонопные состояния. Дано описание двухфотонио возбуждаемой люминесценции квантовых точек в условиях колебательного резонанса. Исследованы резонансные оптические переходы с участием акустических фононов с непрерывным энергетическим спектром в системах матрица - квантовые точки. Показано, что формы линии однофотонного поглощения и люминесценции, обусловленного такими процессами, определяется вкладом большого числа фопопных мод с различными частотами.
Построена теория когерентного контроля спонтанного вторичного свечения полупроводниковых квантовых точек, резонансно возбуждаемых парой сфазироваппых коротких световых импульсов. Исследованы три компоненты оптического отклика: квазиупругос вторичное свечение, вторичное свечение с участием оптических фопоиов и термализованиая люминесценция. Показано, что метод когерентного контроля может быть использован для изучения динамики элементарных возбуждений как в одиночной квантовой точке, так и в ансамбле точек с большим неоднородным упшрени-ем оптических переходов. Сформулированы критерии, которым должны удовлетворять возбуждающая и детектирующая системы для надежного экспериментального определения релаксационных параметров квантовых точек.
Рассмотрен новый механизм внутризоппой релаксации носителей заряда в квантовых точках, встроенных в легированные гстероструктуры. В результате релаксационного процесса энергия носителей заряда квантовой точки передается илазмон-фонопным колебаниям легированных элементов гстероструктуры. Рассмотрен вклад как объемных, как и поверхностных плазмон-фононных мод. Показано, что новый механизм достаточно эффективен даже в случае, когда квантовые точки расположены на относительно большом расстоянии (вплоть до 100 им) от легированных элементов, а в случае расстоянии в несколько десятков нанометров ои может стать доминирующим.
Практическая ценность работы определяется тем, что полученные в ней результаты могут применяться и успешно использовались для анализа и интерпретации экспериментальных данных. Так установленные в работе аналитические соотношения между спектральными особенностями, связанными с индуцированными сильной световой волной критическими точками зонной структуры квантовых ям и нитей, и одно- и двухфотон-ном поглощении позволяют определять неизвестные зонные параметры систем с пониженной размерностью. Теория двухфотонного поглощения и элсктрои-фоиоииого взаимодействия в квантовых точках использовалась для интерпретации экспериментов по резонансному рамаповскому и гипер-рамапонскому рассеянию света, а также резонансной двухфотоино возбуждаемой люминесценции. В частности, в экспериментах по рамаповскому рассеянию квантовыми точками на основе CuBr были обнаружены предсказанные теорией линии, соответствующие поверхностным оптическим фононам. Развитая в работе теория колебательного резонанса успешно применялась для анализа двухфотоппо возбуждаемых спектров люминесценции квантовых точек на основе СпС1, внедренных в матрицу NaCl. Было установлено, что квантовые точки имеют форму прямоугольных параллелепипедов и определены их средние размеры. Построенная в работе теория когерентного контроля спонтанного вторичного свечения позволила интерпретировать данные иитерферометрических измерений люминесценции с участием оптических фопопов в системе индуцированных механическими напряжениями InGaAs квантовых точек и определить величину скорости дефазировки фундаментального перехода. Рассмотренный и работе новый механизм впутризоннои релаксации качественно объясняет наличие полос, связанных с плазмон-фопопными модами легированной подложки GaAs, в экспериментальных спектрах резонансном люминесценции квантовых точек на основе In As.
На защиту выносятся следующие основные результаты и положения,
Вид спектров поглощения и люминесценции Ji/(u) существенно зависит как от числа колебательных мод, с которыми имеется электрон-колебательная связь в конечном электронном состоянии, так и от типа критической точки разности адиабатических потенциалов. При наличии критических точек типа максимум и минимум спектральная зависимость Ji/{t*>) обладает пороговым характером. В случае минимума имеет место длинноволновый, а в случае максимума - коротковолновый порог. Если же критическая точка является седловой, то порог отсутствует. Когда критические точки адиабатического потенциала конечного электронного состояния смещены относительно критических точек адиабатического потенциала начального состояния, возникает перенормировка частотной расстройки от электронного резонанса.
В поле сильной электромагнитной накачки, резонансной переходу между какой-либо парой энергетических зон квантовых нитей и ям, в зонном спектре электрон-фотонных состояний, кроме критических точек, обусловленных трансляционной симметрией, возникают дополнительные критические точки. В спектрах одно- и двухфотонного поглощения света в условиях двойного оптического резонанса критическим точкам соответствуют особенности и виде ступенек (изломов), логарифмических и корневых сиигулярностей. Спектральное положение особенностей дастся достаточно простыми выражениями, определяемыми параметрами зонной структуры и частотой Раби. Использование этих выражений для анализа экспериментальных спектров одно- и двухфотонного поглощения позволяет найти параметры зон, связанных излучением накачки.
В квантовых точках на основе полупроводников с симметрией Та имеются два капала межзонных оптических переходов с различными правилами отбора, поляризационными и размерными зависимостями. Правила отбора для одного из них и одпофотоипых межзонных переходов совпадают. Следовательно, в квантовых точках такого типа однофотонные и диухфо-тонные мижзонные переходы в одно и тоже состояние электрон-дырочных пар оказываются разрешенными в диполыюм приближении.
Трехмерный пространственный конфайнмент приводит к тому, что экситоп-фонопнос рассеяние фрелиховского типа в квантовых точках при переходах между состояниями с одинаковой четностью, связанной с относительным движением электрона и дырки, становится разрешенным. В полосе 2з экситоиов поперечные и поверхностные оптические фонолы не являются активными в резонансном римановском рассеянии квантовыми точками и, следовательно, в спектрах рассеяния, возбуждаемых в этой полосе, должны проявляться только продольные оптические фонолы. В полосе же Zi^-skchtohob в резонансном рамановском рассеянии активны три типа оптических фонопов: продольные, поперечные и поверхностные.
Электрон-фопоинос взаимодействие в квантовых точках в условиях колебательного резонанса, когда энергия оптического фонона близка к энергетическому зазору между парой электронных (экситонных) уровней, приводит к возникновению поляропоподобных состояний. В зависимости энергетического спектра этих состояний от размера квантовой точки имеет место эффект аитиперссечепия уровней, который наиболее надежно может быть обнаружен методом двухфотонио возбуждаемой люминесценции.
Форма и спектральное положение акустических фоиоиных крыльев фундаментального оптического перехода в квантовой точке, встроенной в диэлектрическую матрицу, определяются вкладом большого числа фонон-ных мод, обладающих непрерывным энергетическим спектром, и энерге- тичсскои зависимостью матричного элемента электрон-фоиониого взаимодействия.
Спектроскопия когерентного контроля спонтанного вторичного свечения полупроводниковых квантовых точек может применяться для исследования динамики элементарных возбуждений, как в одиночной квантовой точке, так и в ансамбле точек с большим неоднородным уширенном. Для того чтобы метод когерентного контроля давал надежную динамическую информацию спектральная ширина а лазерных импульсов должна быть много больше, чем скорости дефазировки оптических переходов 7? по много меньше, чем энергетический зазор между соседними уровнями энергии квантовой точки. Кроме того, в случае исследования неоднородно уширенных ансамблей квантовых точек их неоднородные ширины должны значительно превышать ст.
Когерентный контроль квазиупругого вторичного свечения, вторичного свечения с участием оптических фононов и термализованной люминесценции в квантовых точках позволяет получить скорость полной дефазировки фундаментального оптического перехода 72, величину 272 + 7;>>i/2> являющуюся линейной комбинацией 72 и обратного времени жизни оптического фонона 1/7j)/d а также скорость дефазировки высоколежащих оптических переходов. Для падежного определения этих динамических параметров в случае одиночной точки следует использовать регистрирующую систему с широкой полосой пропускания, а в случае неоднородно уширенного ансамбля квантовых точек узкополоспые фильтры.
Электрические ноля, индуцированные илазмон-фононпыми возбуждениями легированных частей гетеро структуры, могут проникать в собственные части гстероструктуры на достаточно большие расстояния. В случае объемных нлазмон-ЬО-фоноиных мод возможность такого проникновения обусловлена их пространственной дисперсией. Связь электрических полей, индуцированных объемными плазмоп-фононными возбуждениями, и электронной подсистемой квантовых точек открывает два новых окна нпутризонной релаксации носителей заряда в квантовых точках. Эти окна соответствуют двум ветвям закона дисперсии объемных плазмоп-фоион-ных колебаний.
10. В случае поверхностных плазмон-ЬО-фопопных мод также открываются два окна релаксации. Ширина и спектральное положение релаксационных окоп определяются законом дисперсии, существенно зависящим от конструкции гстсроструктуры. Для двойной гстсроструктуры в законе дисперсии поверхностных нлазмои-фононных мод могут возникнуть критические точки типа Qq, что приводит к заметному увеличению (на порядок величины) скорости внутризоииой релаксации, изменению спектрального положения и уменьшению ширины релаксационных окон,
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на 15-ой Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Санкт-Петербург, Россия, 1995), на 2-ой и 3-ей Российской конференции по физике полупроводников (Санкт-Петербург, 199G и Москва, 1997), на 24-ой и 20-оїї Международной конференции по физике полупроводников (Иерусалим, Израиль, 1998; Осака, Япония, 2000), на 6-ом, 8-ом и 10-ом Международных симпозиумах "Наноструктуры: физика и технологии "(Санкт-Петербург, Россия, 1998, 2000 и 2002), на 1-ой и 2-ой Международных конференциях по полупроводниковым квантовым точкам (Мюнхен, Германия, 2000 и Токио, Япония, 2002), на Международной конференции по квантовой электронике (Москва, Россия, 2002).
Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 21 статье в рецензируемых отечественных и международных журналах, а также в трудах конференций.
Личный вклад автора. Содержание диссертации и основные положения, выносимые на защиту, отражают персональный вклад автора в опубликованные работы. Подготовка к публикации полученных результа- топ проводилась совместно с соавторами, причем вклад диссертанта был определяющим. Dee представленные в диссертации результаты получены лично автором.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и библиографии из 230 наименований. Объем диссертации составляет 300 страниц, включая 52 рисунка и G таблиц.
Критические точки электронного зонного спектра в поле сильной электромагнитной волны
В присутствии сильной электромагнитной волны из-за оптического штарк-эффекта электронная зонная структура твердотельного материала (объемного кристалла, системы с квантовыми ямами или квантовыми нитями) претерпевает изменения, которые могут существенно повлиять па оптические, электрические м магнитные свойства среды [173]. Рассмотрим случаи, когда частота волны ш попадает в некотором множестве точек к-простраиства в резонанс между двумя зонами. Тогда каждая из зон расщепляется на две компоненты, примем для нижнего дублета перепормиро-оанный зонный спектр имеет вид а энергии компонент верхнего дублета оказываются большими, чем ё к), па величину ш. В (1.10) wj = dy E - частота Раби, где Е - амплитуда напряженности электрического поля волны, di2 - дшюльиый матричный элемент перехода между певозму щепным и зонами, блоховские энергии которых обозначены через i(k) и г(к) (єі(к) г(к)). Как известно J1G5], оптические свойства твердых тел в области меж-зонных переходом определяются положением и типом критических точек зонной структуры, лежащих на изоэпергстических поверхностях, соответствующих закону сохранения энергии для исследуемого процесса. В этих точках плотность состояний имеет сингулярность. Сказанное выше в полной мере относится и к критическим точкам зонного спектра (1.10), перестроенного и поле сильной ПОЛНЫ LJ. Положение критических точек кс, лежащих па поверхности постоянной энергии П, определяется из соотношений Вводя параметры ai(k) = i(k) — Q и ог(к) = г(к) — П — CJ, представим первое из соотношений (1.11) в виде ai(kc)a-2(kc) — и)\. Примем за начало отсчета к = 0 положение критической точки псвозмущенного спектра, и которой Vki(k)]k=o = 0 и Vk2(k)k=o = 0. Очевидно, что эта же точка (ей соответствует энергия Q = 1,2(0)) окажется критической п для зон і,г(к) н пола волны ш, но кроме нее могут помниться новые критические точки.
Обозначим через d число независимых компонент к{ иол-нового вектора (квазиимпульса) электрона, от которых зависят энергии Єї и єі. Легко видеть, что положения новых критических точек определяется следующим образом: одна из компонент Щ находится из уравнения ai(kf)-a2(k?) = ±(1+ /,/=%, где 7; = (дє /дкі) / (де2(Ь)/дк{) і= с, тогда как другие две компоненты Щ и Щ (при d 2 или 3) обращаются и нуль. Здесь и далее считаем, что (г ф j ф I), Этим точкам соответствуют значения энергии Q — i(f, 0,0) ±шіу/ 7(А:?, 0,0). Вблизи критической точки к = 0 представим невозмущенпые энергии в виде где К - вектор с компонентами Ki = fcf, а компоненты векторов v и t/ про-иорцнопальиы главным значениям тензоров обратных эффективных масс в зонах 1 п 2. Для отличной от нуля координаты критической точки имеем в этом случае где Если все 7» 0, то критическая точка k = 0 остается единственной при d — 1,2,3. Если же среди 7; имеются отрицательные, то при условии положительности правой части (1.13) для d = 1 существует еще по одной критической точке на каждой из ветвей ei,2(k), при d = 2 - одна или две, при / = 3 - одна, две или три критические точки. Поскольку энергии (1.12) зависят от квадратов компонент & , в дальнейшем не будут выделяться критические точки, положения которых различаются лишь знаками ненулевой координаты. Предполагается, что в невозмущенном электронном спектре отсутствует вырождение, связанное с симметрией эффективных масс, т.е. не выполняются однопремеино соотношения и\ — и2, и[ — і/2 для двумер-ных систем и V\ = V2 = з, v \ = 2 — из шш vi vh иі = и і Для т] схмерных систем. Если же имеет место вырождение, то критические точки с отличной от нуля компонентой волнового вектора образуют множество мощностью континуума. Однако при переходе к полярной, сферической или цилиндрической системе координат эти ситуации сводятся к рассмотренным выше задачам с d = 1 или d = 2 с тем отличием, что электронный спектр будет задан в пространстве модуля волнового вектора, который определяется указанной симметрией. Достаточно легко можно определить все типы критических точек перестроенного электронного спектра. Результаты, соответствующие квантовым нитям и ямам (d = 1 и d = 2), приводятся в Таблицах 1.1 и 1.2, в которых использованы следующие обозначения: fif = vfievj-fy \ц = vf—v a. Чтобы установить как критические точки электрон-фотонной зонной структуры проявляются в оптических спектрах твердотельных систем нс-СО следуем поглощение пробного света в условиях двойного оптического резонанса. Рассмотрим собственный полупроводник или диэлектрик в поле сильного излучения накачки с частотой w, которая мала по сравнению с шириной запрещенной зоны Ед, но попадает в резонанс между состояниями двух валентных (v) зон либо двух зон проводимости (с). Для определенности будем дальше говорить о зонах проводимости 1) = \ск) и ]2) = cik) (Рис. 1.10). Вычисляться будет формфункция фундаментальной полосы поглощения пробного света с частотой Г2, резонансной переходу между основным состоянием кристалла [0) (вакуум электрон-дырочных пар) и состоянием 1). Воспользуемся формализмом матрицы плотности в приближении, когда электронная система кристалла представлена в виде совокупности невзаимодействующих трехуровневых систем, каждая из которых характеризуется слоим значением волнового вектора к и соответствующими ему энергиями „(к). Очевидно, что это весьма грубое приближение, но факторы, нарушающие его адекватность, оказываются в рассматриваемой здесь ситуации не столь существенными. Благодаря тому, что генерация электрон-дырочных пар идет за счет слабого света fi, эффекты заполнения зон и кулоновского взаимодействия не играют особой роли. За рамки нрипято го приближения задачу также выводило бы последовательное рассмотрение релаксации фотовозбужден пых носителей.
Однако, как будет видно из дальнейшего, форма спектров поглощения пробного света при двойном оптическом резонансе на межзонных переходах определяется в первую очередь не релаксацией, а видом электронной зонной структуры. При этом для анализа качественных особенностей различных типов спектров удобно воспользоваться приближением очень больших времен релаксации носителей тг, таких, что и)\тг » 1. В приводимых ниже формулах параметры релаксации поэтому не фигурируют. В действительности, конечно, процессы рассеяния электронов на колебаниях решетки, дефектах и т.д. приводят к сглаживанию пиков и изломов спектра поглощения пробного спета. Введем обозначении: рю = юсхр[—г (П + ш + гТ)і], Р20 — Ргосхр[—г(П + іГ)і\, aio = fiio — Q — гТ = Дю гГ, аго — 20 — 2 — а; — гТ = Д20 — г Г, Пю = єс(к) - ev(k), Q20 = єеі(к) - e„(k), vSku) = h- d En , J{ = ]V)2, где Pmn - злемеитіл матрицы плотности трехуровневой системы в поле световых волн П и и, dmn - матричные злемеитіл оператора дипольного мо мента, Ещи) - амплитуды напряжснностсп электрических полей ноли S1 и ш, Г - +0 - параметр адиабатического включения взаимодействия V$ при t —» —оо. Отбрасывая члены, осциллирующие с удвоенными частотами Q и и, получим из уравнения Лиувилля для матрицы плотности следующую систему грю = оюрю + V&P20 + К$, ifco = 020Р20 + ЇРіо- (1-15) Рассматриваем липи» поглощение линейное но VJQ. Изменение населенности и электронной подсистеме описывается членами более высокого порядка по К/о и не учитывается в (1.15). Система уравнений (1.15) сводится к одному уравнению: ірю + і(аю + a2o)/Jio + (w? - «IO OVIO = «20V$ - гКц}- (1.1G) В качестве начального условия примем рю(і — —оо) = 0. Решение уравнения (1.16) представим в виде t где Здесь и далее используется обозначение (1.18) Величины Ai(2 описывают две ветви энергетического спектра возбужденных состояний электронной системы, возникающие благодаря оптическому штарк-эффекту. Формулы (1.17)-(1.19) позволяют вычислить мнимую часті) поляризуемости, с помощью которой легко получить следующее выражение для коэффициента поглощения света Q в случае двумерных материалов (полупроводники с квантовыми ямами):
Взаимодействие экептопов и квантовых точках с оптическими фопоиамн
К моменту начала работы, теоретическое описание взаимодействия электронной подсистемы квантовых точек на основе соединений А1В7, АгВс и А3В5 ограничивалось, в основном, полярной связью с LO фононами. Таким образом, большой интерес представляло развитие теории полярного и деформационного взаимодействия между экситоиами и оптическими фононами всех типов (LO, ТіО, Т2О и SO [180]) в рамках единого подхода. В данном разделе диссертации эта проблема решается для сферических квантовых точках в режиме слабого конфайнмеита.
Предполагается, что материал кізаптоноії точки представляет собой прямозонный полупроводник симметрии Td или Ои и экситоны локализованы в потенциальной яме с бесконечно высокими степками. Развиваемая теория является достаточно общей и может использоваться при исследовании широкого круга оптических, динамических и кинетических эффектов в системах квантовых точек, например, эффекта Япа-Теллера и колебательного резонанса, экси-тон-фононного рассеяния, мпогофоношюго поглощения света и резонансного римановского рассеяния. Согласно теории фононных мод в ионных кристаллах конечных размеров [180], существует четыре тина оптических фоновой: два типа поперечных мод частоты ит, для которых дивергенция соответствующих смещений решетки равна нулю; продольные моды частоты UJL, для которых ротор решеточных смещений равен пулю; поверхностные моды частоты u)s , для которых как ротор, так и дивергенция смещений решетки равны нулю. Используя явные выражения для собственных оптических мод решетки в полупроводниковой сфере [180], можно представить гамильтониан свободных фоноиов Но и относительные смещения ионных пар u(r) в следующей форме где а и а+ - операторы уничтожения и рождения фононов с индексами Л и х обозначающими моду (Ті, Т2, L or S) и набор квантовых чисел.
Для LO и ТО фононов индекс х включает главное квантовое число п, угловой момент / и его проекцию го. В дальнейшем, для упрощения ма тематических выражений, будет использоваться составной индекс /3 = пі. Нормировочные постоянные В и В І для і = 1 и 2 равны где ф$т{г) = ji (fyr/R) Yim (0, p). Отмстим, что для TO фононов минимальная величина углового момента / равна 1, тогда как для LO фононов она раина пулю. Что касается собстненшлх частот LO и ТО колебаний, следует подчеркнуть, что в рамках используемых приближений [180] все LO фонолы имеют одну частоту wL и вес ТО фононы также имеют одинаковые частоты и)Т. Для учета возможной частотной дисперсии в (2.21) введены эмпирические частоты и , ш» и Шд2. Для SO фононов индекс х обозначает угловой момент I и его проекцию т. В этом случае, подобно ТО фононам, минимальная величина / равна 1. Нормировочная постоянная В$ и вектор N (г) даются выражениями а частоты поверхностных мод равны где о и Єоо - низко- и высокочастотная диэлектрическая проницаемость материала квантовой точки, єм - диэлектрическая проницаемость окружающей среды. Для обсуждения экситон-фопошгого взаимодействия в квантовых точках необходимо рассмотреть соответствующий энергетический спектр и волновые функции свободных экситонов. В рамках четырехзонной модели полупроводника, включающей дважды вырожденную зону проводимости (с), а также дважды вырожденные зоны тяжелых (hi), легких (Лг) и спип-орбиталыю отщепленных (/г3) дырок, следует ввести двенадцать состояний электрон-дырочных пар [181], которые в базисе связанных моментов
Акустические фоионы в системе квантовые точки -матрица: поглощение света и люминесценция с участием акустических фонопов
Для понимания физики оптических переходов и релаксационных процессов в квантовых точках необходима детальная информация о взаимодействии между акустическими фононами и электронной подсистемой кваи тоиых точек [120]. Известно, что в изолированных иапокрнсталлах из-за трехмерного коифайнмепта энергетический спектр акустических фопонов является дискретным [121]. Этот факт приводит к далеко идущим следствиям в отношении процессов энергетической и фазовой релаксации в квантовых точках. В самом деле, отсутствие у акустических фононои непрерывного энергетического спектра затрудняет безизлучатсльные переходы между размерно квантованными электронными уровнями, а также распад фонона на пару более низкоэнергстических фононов. Действительно, энергетический зазор между электронными уровнями совпадает с энергией размерно квантованного акустического фонона только в особых случаях. Аналогично, энергия конкретного размерно квантованного акустического и оптического фонона не равна комбинации энергий других фононов. В результате электрон-фоноиная система является динамической и может вернуться после какого-либо возбуждения в состояние равновесия только через излу-чательные переходы. В этом случае ширины линий оптических спектров и времена релаксации Ті и Тг для квантовых точек и атомных систем должны быть близки по величине. Важно отмстить, что размерное квантование приводит к отсутствию акустических фононов с энергиями меньшими, чем некоторая величина I&G, определяемая материалом, размером и формой квантовых точек [122], Например, Ьшс = 1-22 мэВ для сферических квантовых точек па основе СиВг, радиус которых равен R = 2,5 им.
В результате релаксационные процессы между компонентами тонкой и сверхтонкой структуры электронного спектра достаточно малых квантовых точек будут подавлены. Хотя идея о дискретности спектра акустических фононов была использована в ряде теоретических и экспериментальных работ [120-124] посвященных исследованию квантовых точек, выращенных в диэлектрических матрицах, представляется, что она не является адекватной для реальных систем с квантовыми точками, поскольку в рамках этой идеи полностью игнорируется шшянис матрицы на энергетический спектр размерно квантованных акустических фононов. В частности, и спектрах резонансного низкочастотного рамаповского рассеяния квантовыми точками [124,125], вместо ожидаемых узких пиков, связанных с размерно квантованными акустическими фононами, наблюдаются достаточно широкие полосы акустических фононов, В то же время, интуитивно ясно, что квантовые точки и матрица должны рассматриваться как единая неоднородная макроскопическая система с непрерывным спектром акустических фононов. Очевидно, что присутствие квантовых точек может приводить к появлению резонан-соп в фоноиных амплитудах, локализованных внутри и вблизи квантовых точек. Эти резопансы связаны с собственными колебательными модами квантовых точек. Этот чисто классический эффект возникает из-за интерференции между падающей, прошедшей и рассеянной акустической волной. Отсюда следует, что важнейшей проблемой в системе квантовые точки - матрица является описание резонансов в зависимости от частоты акустических фононов, а также от материальных параметров квантовых точек н матрицы.
Такая формулировка проблемы представляется существенно более адекватной для реальных экспериментальных условий, чем подход основанный на идее о дискретном энергетическом спектре акустических фононов. В данном разделе диссертации решается задача об амплитудах акустических волн в системе квантовые точки - матрица, строится оператор взаимодействия электронной подсистемы квантовых точек с акустическими фононами и иа основе этих результатов рассчитываются спектры резонансного поглощения света и люминесценции с участием фононов. Следует отметить, что близкий подход использовался в работе [128] для описания нерезонансного рамаповского рассеяния света. Для определения амплитуд акустических фононов шіутри квантовой точки воспользуемся хорошо известной теорией колебаний изотропного упругого континуума [188]. Такие колебания можно описать следующим уран-пением с граничными условиями, требующими непрерывности нормальных компонент смещении и тензора напряжений на границе раздела между квантовыми точками и диэлектрической матрицей и граничными условиями на поверхности образца. Здесь и - вектор смещений, р - плотность массы, А и \i - упругие постоянные, сг - тензор механических напряжений [189] и N - единичный вектор нормали к поверхности S, S+ и S_ - граничные поверхности внутри и вне квантовой точки. Таким образом, получается типичная задача рассеяния с непрерывным энергетическим спектром и с собственными состояниями акустических фононов, которые являются хорошо известными стационарными состояниями рассеяния [190]. Непрерывность энергетического спектра акустических фононов в материалах с квантовыми точками очень важна для понимания релаксационных процессов и динамики носителей в квантовых точках. Задача определения амплитуд акустических фононов внутри квантовой точки может быть решена точно при некоторых упрощающих предположениях, которые, тем не менее, не ограничивают существенно полученные результаты. Во-первых, будем рассматривать случай, когда концентрация квантовых точек достаточно низкая, так что процессами многократного рассеяния можно
Спонтанное вторичное свечение с участием фопопов при резонансном возбуждении
Рассмотрим теперь вторичное свечение ансамбля двухуровневых электронных подсистем, взаимодействующих с резонансной классической световой волной, квантовым электромагнитным полем вакуума и механическими колебаниями. Используем эту общую схему для описания резонансных процессов в полупроводниковых квантовых точках, ограничившись учетом оптических фононов. Гамильтониан полной системы H(t) = HQ + Нш{) представим в виде двух частей где HQ описывает свободные частицы, a HjJlt(t) взаимодействие частиц друг с другом и световой волной. Гамильтониан включает в себя электронную часть НЄ7 выраженную через собственные векторы (/), г) и собственные частоты шд, а { (u j — и д = изе 0), а также фононную Ир и фотонную Нц части в представлении вторичного квантования к где а+, & и о,,, 6jt операторы рождения и уничтожения фопонов и фотонов мод q и к, характеризуемых частотами Qq и щ, соответственно. Собственные состояния {\J}} оператора HQ являются прямым произведением состояний материальной подсистемы {-Ли)} и поля излучения где {Л)}, { л)} 1-і { я)} представляют полный набор собственных векторов операторов Яс, Нр и Нц, Собственные векторы {Jp)} и {(J/Ї)} фопонов и фотонов выражаются через произведения состояний отдельных мод q и к где Щ г и пк - числа заполнения соответствующей моды. Для вычисления спонтанного вторичного свечения при резонансном возбуждении в операторе взаимодействия достаточно явно учесть связь электронной подсистемы квантовой точки со световой волной НЄ)і{), полем излучения ЯС)л и фононами НС,Р- Другие возможные взаимодействия, например, колебательный ангармопизм, определяющий время жизни фоионов, будут введены в теорию через релаксационные параметры. В приближении вращающейся волны электрическое дипольпое взаимодействие квантовой точки с классическим и квантовым электромагнитным полем можно представить следующим образом где ф{Ь) комплексная, зависящая от времени, амплитуда световой волны с частотой u , Vjg = V = (i\ (—ev)en \g) (r/ = L,k), er оператор дипольного момента, ei и ( векторы поляризации света и излучаемых фотонов, 9к = {oJk/{2eliV)) , є диэлектрическая проницаемость, V нормировочный объем.
Это приближение оправдывается тем, что частота возбуждающего света и і и частота вторичного свечения 0 близка к энергии электронного перехода ше. При описании взаимодействия электронной подсистемы с фонолами ограничимся его линейной по колебательным координатам частью. Тогда в адиабатическом приближении, подходящим выбором начала координат, оператор HCip может быть приведен к простой форме, в которой фопоны связаны лишь с верхним электронным состоянием где Vp — {г\ Vp (г) г") матричпьій элемент электроп-фоиопного взаимодействия. Явный вид этого матричного элемента определяется конкретными параметрами электронной и фопонной подсистем. Для описания вторичного свечения, т.е. возбуждения квантовой точки световой волной изъ с последующим излучением фотона на смещенной сток-совой Wk UL—Qq частоте, будем использовать минимальный необходимый набор состояний (3.20): Он является достаточным при выполнении ряда условий. Энергия резонансного перехода Нше должна лежать и диапазоне от ближней инфракрасной, до ближней ультрафиолетовой области спектра, т.е. ис Qq, Элск-троп-фононпое взаимодействие должно быть слабым \Vp /(Ш7) 1, что, как правило, справедливо для квантовых точек. Использование укороченного базиса наиболее корректно для описания низотемпературного вторичного свечения, измеренного при низких и інтенсивностях возбуждающего света в спектральной области UJ + Qq шк UJL — 2Qq. Под низкими подразумеваются температуры Т, удовлетворяющие соотношению Т hQq/ki} (Агд постоянная Больцмана). Они легко достигаются экспериментально, поскольку типичная энергия фопонов составляет несколько десятков мэВ. В этом случае начальным состоянием системы до взаимодействия с классической световой волной является 1). Условие низкой интенсивности световой волны и ограничение спектральной области позволяет исключить из рассмотрения эффекты насыщения оптических переходов и разогрева фоношюй подсистемы, а также ограничиться однофотонными и одмофононными процессами возбуждения и излучения. Рассматриваемая модельная система все еще слишком сложна, поскольку включает бесконечное число одпофотонных состояний поля излучения с непрерывным энергетическим спектром и, возможно, большое число одно-фононных состояний.
С другой стороны, она нс учитывает нерезошшепые состояния квантовой точки, се низкочастотные механические колебания и взаимодействие квантовой точки с окружающей средой. Эти недостатки устраняются путем разделения модельной системы на динамическую систему с небольшим числом степеней свободы и термостат, в который включаются псе остальные степени свободы, и том числе и относящиеся к окружающей среде. Динамическую систему удобно исследовать, используя формализм приведенной матрицы плотности, в рамках которого взаимодействие с термостатом учитывается через, так называемый, релаксационный суисроператор. Выделение динамической системы не является однозначної! процедурой, а определяется условиями конкретной задачи. В нашем случае наиболее естественно определить ее па основе понятия одиночного акта вторичного свечения, который представляет собой линейное по световой волне LJI, возбуждение квантовой точки, излучение фотона юл, принадлежащего конкретной моде Я, и рождение фонона моды Qq = П. Таким образом, для данного акта динамическая система включает лишь пять состояний (3.21) с к = R и Qq = Q. Все остальные одиофотонные, а также одиофононные состояния относятся к термостату. Тогда полное вторичное свечение является простой суммой одиночных актов. Кратко обсудим, используемую в дальнейшем, модель релаксации. Будем, как и в предыдущем разделе 3.2, считать, что термостат слабо связан с динамической системой и обладает лишь кратковременной памятью. Тогда, релаксационный суисроператор сводится к набору констант, определяющих динамику диагональных и недиагональных элементов приведенной матрицы плотности. Будем считать, что эти константы являются действительными, что эквивалентно пренебрежению сдвигом энергетических уровней динамической системы, из-за взаимодействием с термостатом. Используя сскулярное приближение [204], основное кинетическое уравнение для приведенной матрицы плотности можно представить следующим образом Ф- = [я( мои + VEWv,(0 -7, ). (з-22) где jftft - скорость релаксации населенности //-го состояния, обратно пропорциональная его времени жизни, 7/д/ = 7е/ = (7;Ф + 7сс)/2 + 7/ш 1[РИ (і ф и - скорость релаксации когерентности, ІШ = %{1 - скорость чистой
