Введение к работе
Актуальность TCMU. С начала 1980 гола по настоящее время но многих
лабораториях мира ведутся интенсивные исследования нелиненно-
оіші'ісскііх процессов, таких как нестационарное электронное вынужденное
комбинационное рассеяние (ЭВКР), четырех-волнонос параметрическое
взаимодействие (ЧПВ), генерация нечетных гармоник и т. л. в иоле мощных
ультракоротких импульсов (УКП) в атомарных и молекулярных парах
металлов. Важность этих исследовании обусловлена следующим:
I.Возможность преобразования частоты УКІ! в УФ, В УФ и ПК области
снекіра, недоступные для прямой генерации УКИ. Формируемые в
результате преобразования УКИ в ряде случаев имеют лучшие
характеристики ( С.тнзкн к спектрально-ограниченным импульса!) имен;?.
малую расходимость и хорошее поперечное распределение интенсивности)
нежели УКИ, формируемые нелинейным преобразованием в жидкостях и
кристаллах.
2.Быстрое воссіапоаіенис атомной системы при оптическом пробое
допускает прсобрл-тоианпе УКИ с большими нитсненпностнмн и с большой
частотой следования иреобра іуемьіх УКИ.
З.Итучснис нелинейно-оптических процессов с воіможностью оперативного
управления в холе исслелокания параметрами самой исслед>емш> среды,
такими как -плотность активных атомов и молекул, давление бу<|>ср чи о тата
и т. д.
4.Сощашіе на основе нелиненно-онтнческих процессов различных
усіройств дли целей лазерной фніикп.
5.0іноснтельная простота теоретических молелен, описывающих
киашре юнанснос пзлимолейстнне УКИ с атомной и молекулярной
системой, позволяет проволшь точные количественные сраниении теории с
экспериментом, что уїлубляет теорию квашреюнансных взаимодействий.
Цель диссертационной работы. Изучение нелинейно-оптических
процессов, таких как нссілнионаронос ЧНКР, ЧПВ, генерация нечетных
(іреіьеіі и нитон ) іармоник и др., нроіекакішнх о нарах гномон (ПЛ) и в
парах молекул (ИМ) металлов в ноле УКИ. Али реализации поставленной
цели исследования велись в следующих основных направлениях:
Разработка источников УКИ па основе твердотельных неолиыовых пикосскунлных лазеров с возможностью перестройки: длины волны УКИ: формирование УКИ накачки, блніких к снектрально-оірлннченньїм и варьирование их но ллшельносш и спектральной ширине.
Раїработкл новых высокотемпературных отпаянных кювет, содержащих ПЛ и ИМ (имеющих высокую плотность) и лишенных недостатков, присущих стеклянным, кварцевым и металлическим кюветам.
'Зкспсрпмснтальные исследования отмеченных выше нелинейно-оптических процессов и их возможное применение для определении важных параметров, описывающих ліомнмс и молск)лирные сисісмм.
РаїраСіоіка на основе нелинейно-оптических процессов различных усіроіісіи для пелен латерноп с|>п шкп. Научная новизна.
І.'')кспсрпмсніалі.но реализованы и исследованы: а)нлавно перестраиваемый
и широкой обласні длин волн (> 40 им) никосекунлный лазер на
. нсолнмо1и>м фтмлрпгпом еіекде (НФС): Генерируемые УКИ близки к
спектрально-ограниченным с варьируемой длительностью в интервале 6-25( пс и соответственно с шириной спектра 6-0.15 см'1; б) дискретне перестраиваемый пикосекундный лазер на YAG:Nd, генерирующий ні длинах волн 1052 им, 1061 нм, 1064 нм и 1074 им.
-
На системе уровней (6s') 'S - (6s6p) 'Р -(6s5d)'D атомов Ва впервьк исследованы временные особенности генерируемого излучения <а(Р- D) при заселении уровня 'Р ."оптическими столкновениями" в поле квззнрезонансных УКИ с последующей генерацией(усиленное спонтанное ішученис (УСИ)) на переходе P-D. Установлено, что УСИ задержано относительно импульса накачки на г 230 пс и имеет длительность - 160 пс.
-
Впервые исследованы особенности нестационарного ЭВКР в ПА бария. Используя в качестве накачки УКИ, перестраиваемые в интервале 350-356 нм,* осушсстатсна эффективная генерация стоксовых импульсов (СИ), перестраиваемых в интервале 580-600 нм.
Показано, что при определенных интенсивностях СИ генерируются также антистоксовые импульсы, перестраиваемые в интервале 250-253 нм.
Впервые зарегистрировано ЭВКР в системе электронных уровней, в которой первый переход 'S - 'S машется запрещенным.
Реализована простая методика определения порога и коэффициента усиления ЭВКР за одну лазерную вспышку, с помощью которой эти параметры определены для системы уровней (6sJ)'S - (6p5d)'P- (6s5d)'D.
4. Используя УКИ, перестраиваемые в интервале 522.5 - 540 нм, с помощью
нестационарного ЭВКР в ПА цезия впервые осуществлена эффективная
генерация СИ в ИК области 2.2 - 2.66 мкм.
Обнаружено, что наряду с электронным ВКР эффективно протекает ЧПВ по
СХеМе И„ = Ь)с, + Ь)| + Uj.
5 Разработаны и исследованы новые высокотемпературные отпаянные лейкосапфировые кюветы (ЛК) различных типов для получения ПА и молекулярных паров металлов для задач лазерной спектроскопии. Некоторые из типов Л К позволяют осуществить принципиально новые исследования, которые невозможно проводить с помощью традиционных кювет.
6. Впервые экспериментально обнаружено и исследовано влияние
оптического эффекта Штарка на частоту СИ при нестационарном ЭВКР в
условиях положительной и отрицательной расстроек частоты накачки от
резонансного атомного перехода
-
Впервые осуществлена и исследована генерация третьей гармоники в парах ПА в пате "кольцевого" УКИ накачки. Показано, что при этом осуществляется названный нами . само-организуюишнея фазовый синхронизм.
-
Впервые обнаружен м исследован эффект наконлсним усиления (ЭНУ) и нестационарном ЭВКР в парах атомов бария при накачке парой УКИ. разнесенных во времени.
9. На основе ЭНУ разработана новая, методика определения времени
поперечной релаксации Тг за одну лазерную вспышку,
10. Впервые исследованы особенности коллинеарпого и нсколдинсарного
ЧПВ в ПА барин при двухфотонной квазирезонансной накачке первой и
второй гармоник твердотельных пикосскутшных нсодимовых лазеров.
4 '
Эбнаружено, что при прохождении мощных УКИ в условиях двухфотонного
кзонансного взаимодействия, при определенных условиях происходит
г'ширение спектра этих импульсов .
I [.Разработана и реализована новая методика определения заселенноегн
немного уровня с помощью генерации третьей гармоники (ГТГ) парой
/КИ, разнесенных во времени, с помощью которой измерены всронтностн
івух- и четырехфоюнной ионизации атомов Cs.
; 2.Разработана и реализована новая методика определения временных
сарактеристнк УКИ по корреляционной функции третьего порядка С''(Од)
^кже определить асимметрию формы УКИ за одну лазерную вспыи»:.у.
[3. Впервые исследован эффект просветления МП щелочных металлов ( и
їх смеси) при нмеоких плотностях. Показано, что время релаксации
просветленного состояния может составлять несколько сотен ПС.
.4. С помощью отпаянных Л К, содержащих плотные МП цезия и рубидия
(сализованы и изучены новые режимы пассивной модуляции добротности и
мобилизаций частоты твердотельных неоднмовых импульсных лазеров, а
акже рубинового лазера.
Осуществлена генерация лазерных импульсов, варьируемых по [лительности от 100 не до 300 пс в зависимости от температуры МГ. 5. Впервые осуществлена генерация пятой гармоники пикосекундного (AG: Nd лазера в отпаянной Л К, содержащей смесь паров атомов Zn и Хе с юмощью процесса ГРЧ: Зш + Зо> - « = 5е>.
С помощью неколлннсарпой геометрии взаимодействия впервые
ізмерена корреляционная функция седьмого порядка Gl7'(0 т).
Ірактичсская значимость работы.
. Разработанный плавно перестраиваемым п широкой области длин волн .064 - 1.09 мкм пикосекунлный лазер на НФС, генерирующий УКИ, ілизкие к спектрально ограниченным с варьируемой длительностью и иекгралыюй шириной, а также разработанный дискретно-перестраиваемый шкосекунлнмй YACi: Nd лазер могут быть успешно применены в лазерной )изикс.
. При накачке УКИ с X * SS3 им ( v * 18060 см'1) в парах атомов бария с вантовой эффективностью 30% генерируется" УСИ с. частотой v = 6665см"', іри этом изменение частоты накачки на ± 100 см' практически не казьпіасіся на частоте УСИ, что может быть удобным для некоторых іриложенин.
. Разработанные высокотемпературные отпаянные Л К различных типов юіуг иметь широкое применение в лазерной физике. Имея целый ряд риншшиальных преимуществ, они могут заменить широко используемые в астонщее время стеклянные, кварцевые и металлические кюветы. Эти ЛК ыли успешно uemvii, юпапы в нсслсловаїшях и разных научных центрах. . РаїраГюіан х|к|>екітшьііі преобразователь частоты УКИ на основе ЛК, олсргкаШсй ПА бария и скупке і іілмющий преобразование УКИ.с длиной (i.iiii.i 350-356 им в перестраиваемые УКИ в области 580-600 нм с (|к|>екітшосіі.к> ~20ог и п иересфаивасмые УКИ в области 250-253 нм с ірфскіивносім» ~1Гё. Преобразованные УКИ имеют гладкое поперечное аспределенпе интенсивности в пучке, близки к спектрально-
ограниченным, имеют относительно большую мощность 0.1-1 МВт и могут бить успешно нпользопаны ллн задач лазерной спектроскопии газов, например. Na.
5. Разработай эффективный преобразователь частоты УКИ на основе
отпаянной Л К. содержащей ПА иезия н осушестнлнюішій ирсобра ювлние
УКИ с длиной полны 522.5-540 нм в ИК область 2.2 - 2.66 мкм с квантовой
эффективностью 20%.
-
С помощью ра іработантюй методики по ГГГ "кольцевой " накачкой оотможна эффективная генерация нечетных гармоник и ПА металла без добавленим буферною газа. В эгом случае также значительно упрощается отделение нпучення накачки от нечетной гармоники.
-
Используя эффект ЭИУ, может быть существенно увеличена ( более чем на порядок) эффективность преобразования УКИ при ЭВКР.
-
Разработанная на основе ЭНУ методика определения величины Тг за одну лазерную вспышку имеет ряд преимуществ перед традиционными методами, в которых для определения величины Т} требуется большое количество лазерных вспышек, что может быгь неприемлемым ллн газовой среды, изменяющейся (например, в рсьлыатс копвскшш) в течении времени.
8. Разработанная методика определения, заселенности аюмного уровня
позволяет определить такие параметры атомной системы как: вероятность
многофотоннон ионизации; определение времен релаксации, рекомбинации
и т.д.
9. С помощью метола лвухпучковой ГТТ в парах аюмов металлов возможно
определение временных характеристик УКИ с длинами волн в интервале
500-1200 им, а также определение степени асимметрии формы УКИ за одну
лазерную вспышку.
11. Применение отпаянных Л К, содержащих МП цезия и рубидия,
позволяет относительно просто генерировать перестраиваемые по
длительности (100нс - 300 пс) лазерные импульсы с высокой спектральной
яркостью и стабилизированной частотой, имеющих ширину спектра 5 10 ' -
Ю* см '. "
12. Твердотельный лазер на КНФС с внугрирезоиаторной Cs кювеюй н
дисперсионными элементами генерирует более согни стабилизированных
по частоте лазерных линий а интервале 1,05-1.06 мкм. в частности, 1052.()66
нм, 1053.316 нм и другие, что может быть использовано в качссінс лакрпых
реперных линий п ПК обласш гЯнгш I мкм.
13. Созданный на основе >|к(>сктл просветления смеси тмогнмх
МОЛеКуЛЧрНЫХ НЛро» C'S; + Rb;' + К., СКОрОСТІІОІІ ШИРОКОПОЛОСНЫЙ фИЛМр-
затвор может быть успешно использован в задачах не снскіросконин в диапазоне длин воли 400-1200 нм.
N. Отпаянная Л К, содержащая смесь паров атомов 7-п и raw Хе. можи быть успешно использована язя генерации пятой гармоники (УФ диапазон) пс и фс импульсов с X * Г мкм.
С помощью .исколинспрмой геометрии взаимодействии' : возможно определение корреляционной функции седьмого порядка для ПС и. фс импульсов с ). * 1 мкм. Оспопныс защищаемые положения.
I С помощью дисперсионных элементов осуществляется генерация пмкосекунлпого Y/\G:Nd лазера" на длинах: волн 1052, 1061, 1064 и 1074 им. Использование в резонаторе комбинации эталонов Фабрн-Перо с различными базами или призм, имеющих большую дисперсию, а также увеличение длины активного элемента позволяют создать плавно перестраиваемый (1.046-1.090 мкм) пикосекундный лазер на НФС и КНФС. Генерируемые УКИ близки к спектрально-ограниченным и могут варьироваться по длительности. '
2. В системе уровней (6sJ) 'S - (6s6p)'P -(6s5d)'D атомов бария при накачке УКИ с частотой v * 18000 см'1 в результате "оптических столкновений" Ва(' S) + Аг'+. пю„ -> Ва('Р) + Аг генерируется УСИ с частотой v » ^^65 см"1 с временной задержкой 230 пе и длительностью 160 пс. 3 Разработанные и нсслечонаннме высокотемпературные отпаянные ЛК, предназначенные дли получения паров атомов и паров молекул металлов имеют следующие преимущества перед стеклянными, кварцевыми и металлическими кюветами: а) возможность осуществления сверхвысоких давлений паров атомов щелочных металлов вплоть по 1-2 атмосфер; б) высокая однородность и возможность определения длины столба ПА и ПМ металло»; в) резкая граница окно-стоЛб паров атомов бысокой ллсіостн; г ) возможность создания столба ПА и ПМ толщиной от нескольких мкм ло 1 метра и другие технические преимущества.
4.С помощью ЭВКР в системе уровней (6s7>'S - (6p5d)'P - (6s5d)'D атомов бария при накачке УКИ, перестраиваемыми в интервале 350-356 нм, реализуется эффективная генерация стоксовых импульсов в диапазоне 580-600 нм и антистоксовых импульсов в диапазоне 250-253 нм. 5.С помощью нестационарного ЭВКР в системе уровней 6s - 5d атомов цезия при накачке УКИ , перестраиваемыми в интервале 522.5 - 540 им эффективно генерируются сгоксовыс импульсы в ИК диапазоне 2.2 - 2.66 мкм. Наряду с ЭВКР протекает ЧПВ по схеме шм = шс1 + «) + ut (v, = 3255 см'1 и v, = 11342 см'1).
6.Влияние оптическою эффекта Штарка на.частоту стоксовой волны при нестационарном ЭВКР проявляется в виде асимметричного уширения спектра стоксовой волны: при положительной,расстройке Д>0 (Д = «„-а») спектр асимметрично уширен в красную область (о„ і о>„,где а„. несмещенная частота стоксовой волны); в случае Д < 0 спектр асимметрично уширен в синюю область.
7.При FT Г "кольцевой" накачкой..в чистых парах атомов, металлов (без добавления буферного газа) осуществляется названный нами самоорганизующийся (разовый синхронизм, приводящий к сфазированноП генерации третьей гармоники при всех значениях плотности атомов N <, Ы0, где N„ - максимальная плотность, при которой все еще осуществляется' фазовый еннхршнпм. При N=N„ іскерируемая ТГ распространяется но оси " кольца" накачки.
8.В случае возбуждения нестационарного ЭВКР парой УКИ, разнесенных во времени с иміервалом Т, имеет место названный нами Эффект Накопления Усилении, котрий заключается п том, что в энергию стоксова импульса вносит вклад не только возбуждающий "свой" импульс накачки, но и
предыдущий импульс накачки, влияние которого сушественно зависит от
соотношения величин поперечной релаксации Т, и Т.
9. Разработанная на основе ЭНУ методика позволяет определить время Т2 за
одну лазерную вспышку.
10.В ПЛ бария при двухфотоной квазирезонансной накачке первой и второй
гармоникой пс неодимовых лазеров эффективно протекает колли неарное и
неколлинеарнос ЧПВ. При двухфотонном резонансном взаимодействии в
определенных условиях происходит уширение спектра импульсов накачки.
П. Разработанная методика определения заселеносте атомного уровня
позволяет определить важные характеристики атомной системы, такие как:
вероятность многофотонной ионизации , времена релаксации и др.
-
Разработанная методика определения временных характеристик УКИ путем определения корреляционной функции третьего порядка G'^O.t), на основе нсколлинеарной двухпучковой ГТГ позволяет определить степень асимметрии УКИ за одну лазерную вспышку.
-
При прохождении ічітснспвнмх УКИ ( й 100 Мвт/см2) через плотные МП щелочных металлов имеет место эффект просветлении. С увеличением плотности МП время релаксации просветленного состояния уменьшается, достигая величины 280 пс.
-
При помещении в резонатор твердотельных неодимовых лазеров ЛК с МП Cs; и Rbi имеет место режим пассивной модуляции добротности. При этом генерируются импульсы от 100 не до 300 пс, близкие к спектрально-ограниченным и стабилизированные по частоте. Длительность импульсов уменьшается с увеличением плотности МП. Аналогичный - эффект наблюдается при помещении в резонатор рубйноного лазера Л К с МП Rb_,, при это минимальная длительность импульсов составляет 20 не при спектральной ширине 200 МГц.
-
В смеси паров атомов Zn и Хс при накачке УКИ с К =1 мкм в результате процесса Зи+3(1)- а= Sm генерируется пятая гармоника. При нсколлинеарной геометрии взаимодействия определена корреляционная функция седьмою порядка О'"(0,..., т) для УКИ с X * 1 мкм.
Достоверность полученных рсзультатов-нодтвсрж.вдется аналогичными
исследованиями, проведенными в других научных лабораториях и
опубликованными позднее (за нскл. пункта 6):
1. Особенности генерации ихчучения с частотой (o(P-D) при заселении
уровня Р "оптическими столкновениями" опубл. нами в |5|, согласуется с
результататми работы A. Grubcllier ct al. Opt. Letters, v.8. 105, 1983.
2.Эффективное протекание В парах атомов цезия ЧПВ по схеме и„ = о,; +и,
+ o)j 11 ЗІ позднее также было зарегистрировано в работе Л. Harris and
N.Levinos.Appl. Opt., v.26. 3996, 1987. Ч
3.0 влиянии оптического эффекта Штарка на частоту стоксового импульса
при нестационарном ЭВКР опубл. нами в 1221. отмечено также в более
поздней работе H.Ohde et ai.Appl.Phys.B 62,15,1996 с ссылкой на |22|.
4 Предложенная и экспериментально исследованная новая схема генерации
ТГ "кольцевой" накачкой [33| теоретически .исследована в работе R.Boyd с'
сотр., Phys. Rev.A51.R2707,1995, в которой отмечается хорошее согласие с
нашими результатами |33|.
5.Вперпые обнаруженный и исследованный нами Эффект ^Накопления Усиленим при нестационарном ЭВКР в парах Ва|26| был позднее также обнаружен при ЭВКР в парах РЬ авторами LR.Manhall and J-A.Piper.Opt. Lcu.,v.l5,l345,1990.
б.Измеренная вероятность многофотонной ионизации Cs по реализованной наші новой методике |311 согласуетсн с результатами J.Morellec и др.Рііуз.Ясу.1.еІІ.44. 1394, 1980.
7.. Разработанные нами Л К были успешно использованы для научных исследований в следующих центрах: Российский Научный центр "Курчатовский Институт", Стэнфордскнй Университет (США), Иранский Университет (СШ/ъ), Лейденский Универс»«тст ( Голландия), Гнститут Квантовой Оптики (Германия), Парижский Университет XII! (Франция) и др. где получены высокие оценки.
Апробация работы. Изложеннные в диссертации результаты докладывались на Республиканских совещаниях по резонансному взаимодействию лазерного излучения со средой, проводимых ИФИ НАН Армении (1980 -1991, 1995); VIII. IX. X, XI, XII. XIV, XV Всесоюзных конференциях по КиНО (Тбилиси, 1976; Ленинград, 1978; Киев, 1980; Ереван, 1982; Москва, 1985, Ленинград, 1991; Ст.-Петербург. 199іі, VII и VIII Всесоюзной Вавиловской конференции по НО ( Новосибирск , 1981г., 1984г.), I Международный Симпозиум по Лазерной Спектроскопии (Венгрия, Псч. 1985), Международных симпозиумах "UPS" (Минск, 1983; Рейнхардсбурл, ГДР, 1985; Вильнюс. 1987; Триест, Италия, 1995), V Международная конференции "Перестрпназемые Лазеры", Иркутск,1989; Международная конференция по Лазерной Физике CLEO/QELS'89; CL.EO/QELS'90; CLEO/Europe/IQEC'96 (Балтимора, США, 1989; Ананем, США, 1990; Гамбург, Германия, 1996).
Структура и объем. Диссертация состоит из введения, семи глав, содержащих оригинальные результаты и заключения. Диссертация содержит 219 страниц, н том числе 83 рисунка, 4 таблицы и список литературы, включающий 316 наииннй цитированных литературных источников. Личный вклад автора. Содержание диссертации отражает личный вклад автора в развитие нового направления - резонансного взаимодействия УКИ с ПА и ПМ металлов. Автору принадлежит выбор научного направления, постановка и реализация экспериментальных задач. Соавтор работ, вошедших в диссертацию, академик МЛ. Тер-Микасляи, принимал участие в <|мірми|ювлшш данною направления исследований на начальном этапе, а также в обсуждении результатов. А.О. Меликяном, Ю.П. Малакяном, Б.В. Крыжановскнм, Г.Г. Григорян, Б.А. Глушко проведены теоретические расчеты рабог, в которых они являются со-авторами. Р.Н. Гюзалян участвовал в работах 11,3.4), некоторые работы выполнены совместно с аспиратами - А.В. Авакяиом, P.P. Бадалниом, А.А. Бадаляном, СО. Сапондхяном, Л.С. Саркисяном, Г.А. Торосяном - руководителем которых являлся авюр пасюяїнеіі диссертации; К. Петросян и К. Похсрарян участвовали в экспериментах |35, 37|, Б. Крупкиа участвовал в эксперимент |24|. П.П. Горбунов и Б.И. Дсикер изготовили лазерный хісмснг КНФС, А.В.Папоян участвовал в эксперименте |38|,А.М. Ханбекян участвовал в эксперименте |40|.
<>