Введение к работе
Актуальность темы диссертации. Среди различных методов получения информации о свойствах и строении атомов и молекул вашюе место занимает изучение характеристик преобразованного ими излучения (вторичного излучения) в результате нелинейно-оптического взаимодействия. Возможности таких исследований определяются степенью совершенства экспериментального оборудования и уровнем развития теории взаимодействия света с веществом, которая устанавливает связи между измеряемыми характеристиками вторичного излучения и свойствами активных центров среды и их окружения. Эффективность протекания нелинейно-оптических процессов, как правило, в значительной степени зависит от векторных (векторно-статистических) характеристик световых потоков. Под воздействием анизотропного (как в смысле наличия определенного состояния поляризации, так и вьщеленного направления распространения) электромагнитного излучения достаточной интенсивности изначально изотропные среды могут приобрести фотоанизотропные свойства (фотоанизотропные среды) и таким образом влиять на поляризацию распространяющихся в них световых потоков. Техника поляризационных измерений света является одной из наиболее совершенных и позволяет зарегистрировать весьма слабые эффекты и, следовательно, получить трудно доступную (либо вообще недоступную) другими методами спектроскопическую информацию. Более того, состояние поляризации света описывается рядом параметров и характеристик (эллиптичность, азимут, степень поляризации, поляризационная микроструктура"), что позволяет увеличить число степеней свободы при изучении фото анизотропных сред и обеспечить проведение контрольных экспериментов.
С другой стороны, среды со светоиндуцированной анизотропией являются весьма перспективными "рабочими телами" для целого ряда нелинейно-оптических устройств, преобразующих световое излучение, в силу наличия достаточно широкого выбора управляющих параметров, относительной простоты, надежности и плавности их варьирования, экономичности и эффективности процесса управления светом.
Следует отметить, что изучению явления фотоанизотропии в различных средах уделялось серьезное внимание. Однако целый ряд вопросов ко времени появления публикаций, составивших содержание
2 настоящей работы, был открытым и требовал решения. Так, отсутствовало последовательное описание явления нелинейной фотоанизотропии в изотропных резонансных средах, позволяющее провести адекватную интерпретацию большого объема эмпирической информации, полученной в условиях, например, существенной неколлинеарности взаимодействующих волн либо их деполяризации при распространении. Воздействие мощного поляризованного излучения на растворы многоатомных молекул приводит к изменению рриен-тационного распределения молекул в комбинирующих состояниях и последующей релаксации наведенной анизотропии вследствие проявления целого ряда специфических процессов. Изучение последних стандартными методами не всегда возможно либо не приводит к однозначным результатам, что стимулирует разработку оригинальных методик и проведение исследований этих процессов на новом экспериментальном уровне. Оставался нереализованным ряд возможностей оптимизации схем измерения нелинейностей и параметров стимулированного излучения фотоанизотропных сред.
В силу вышесказанного, развитие теории нелинейной фотоанизотропии поляризационно неоднородных сред, экспериментальных исследований ее проявлений в растворах многоатомных молекул является актуальным, в особенности с учетом использования обнаруженных закономерностей в различных нелинейно-оптических устройствах, для развития новых спектроскопических методов и методик диагностики вещества.
Настоящее диссертационное исследование сочетает фундаментальный характер и практическую направленность, в том числе с целью внедрения результатов в учебный процесс.
Данная работа включает в себя исследования, выполненные по темам, входившим в программы АН СССР, АН БССР, АН РБ и Министерства образования и науки РБ, а также в программы зарубежных университетов (Osaka University, Tohoku University (Japan), Jena University, University of Heidelberg (Germany) и др.).
Целью работы являлось комплексное (теоретическое и экспериментальное) и систематическое изучение нелинейной фотоанизотропии изначально изотропных резонансных сред, ее проявлений в характеристиках вторичного вынужденного излучения и разработка физических принципов новых поляризационно чувствительных спектроскопических методик, а также нелинейно-оптических измери-
тельных способов и методов управления параметрами когерентного электромагнитного излучения.
Достижение поставленной цели потребовало решения следующих задач:
совершенствование теории светоиндуцнроваипой анизотропии поляризационно неоднородных сред с целью достижения общности описания в рамках различных модельных представлений активных центров среды;
установление и исследование закономерностей в поляризационных изменениях слабых волн в средах со светопндуппровашюй анизотропией, развитие концепции нормальных волн в случае произвольных поляризационно-геометрпческих условий я свойств среды;
изучение фотоанизотропных свойств растворов многоатомных молекул с целью выяснения общих закономерностей возникновения и разрушения нелинейной фотоанизотропии, оптимизации известных измерительных схем и разработки новых методик исследования процессов, протекающих в растворах, и свойств молекул;
развитие метода поляризационно чувствительной спектроскопии на случай частично поляризованных либо полностью деполяризованных взаимодействующих волн;
систематическое исследование особенное гей вынужденного излучения аннзочропных ансамблей молекул красителей и расчет взаимосвязи параметров излучения накачки и генерации; разработка комплекса прикладных аспектов метода поляризованной оптической накачки на уровне изобретений.
Научная нови sua работы состоит в том, что в ней впервые
проведен расчет тензоров, описывающих свойства возмущенных поляризованным светом ансамблей изотропно распределенных частиц с различной энергетической структурой и схемой релаксации, и установлена связь структуры тензоров нелинейной фотоанизотропии и параметрической связи с векторно-статистическим характером поля излучения и анизотропией свойств кван говых переходов;
построена теория поляризационно чувствительной спектроскопии, адекватно описывающая экспериментальные зависимости для различных измерительных схем и предложены новые более точные методы исследования нелинейных свойств среды с управляемой светом анизотропией;
выполнено систематическое исследование изменения состояния поляризации зондирующей и комбинационной волн, развита общая концепция нормальных волн фотоанизотропных сред в рамках формализма тензора кубической восприимчивости, предложен ряд возможных спектроскопических приложений методов нелинейной спектроскопической эллипсометрии (НСЭ) и нормальных волн, имеющих более высокую надежность по сравнению с известными ранее, в общем случае найдены "магические" поляризационно-геомегрические условия в резонансной спектроскопии рассеяния света, позволяющие исключить проявление квантовых биений, обусловленных межмолекулярным переносом энергии электронного возбуждения;
установлены закономерности и выявлены новые особенности нелинейной фотоанизотропии в растворах сложных молекул, предсказан и экспериментально подтвержден ряд новых эффектов, обусловленных вращением молекул и динамическим уширением электронных спектров в жидких растворах, прояснена поляризационная зависимость сигнала в нелинейной поляризационной спектроскопии (НПС) в водных растворах трифенилметановых красителей и доказано выполнение соотношение Клейнмана для компонент х[г) в условиях резонанса; в то же время, показано нарушение этих соотношений для целого ряда светочувствительных сред, включая растворы полиметиновых красителей;
измерены спектральные контуры светоиндуцированных линейных дихроизма и двулучепреломления, уточнена модель зависимости времени жизни в возбужденном состоянии молекул трифенилметановых красителей от вязкости растворителя, предсказан и экспериментально подтвержден эффект проявления кросс-резонансов в спектральных контурах НПС-сигнала;
теория поляризационно чувствительной спектроскопии обобщена па случай взаимодействующих волн с отличной от единицы степенью поляризации, рассчитана матрица Мюллера среды со свето-индуцированной эллиптической фотоанизотропией, предсказан ряд эффектов;
установлена суть взаимосвязи между состояниями поляризации, геометрией излучения накачки и параметрами стимулированного излучения растворов красителей, показана возможность исследования поляризационной микроструктуры полностью деполяризованного
5 света и сделан вывод о наиболее вероятном характере колебаний его электрического вектора;
- предложены 10 способов (на уровне изобретений) преобразования,
контроля и измерения параметров света и исследования свойств среды
и изобретено нелинейно-оптическое поляриметрическое устройство.
Практическая значимость полученных результатов состоите их:
применении для экспериментальных и теоретических (ряд результатов процитирован в монографической литературе (см., напр., Какичашвили Ш.Д. Поляризационная голография. - Л.: Наука, 1989. -141с.) исследований свойств фотоанизотропных сред и разработке эффективных и оригинальных (в принципиальном или конструктивном плане) экспериментальных методик;
исполъчоваташ для прогнозирования и оптимизации фотофизических характеристик ансамблей атомных и молекулярных систем;
универсальности и потенциальной возможности применения для решения широкого спектра задач как в рамках нелинейной оптики и спектроскопии, квантовой электроники и физики информационных процессов, так и в смежных областях как, например, для разработки способов дистанционной диагностики вещества, а также для учебных целей.
Разработаны и защищены авторскими свидетельствами и патентами 10 способов управления параметрами когерентного светового излучения, определения параметров нелинейной среды и света, а также поляриметрическое устройство. Сделанные изобретения могут найти применение не только в области научного приборостроения и наукоемкого производства, но и в физическом практикуме для учебных целей. Они также являются основой для создания целого класса нелинейно-оптических устройств, работающих в режиме "свет управляет светом".
Экономическая значимость полученных результатов состоит в том, что они раскрывают физические принципы действия оригинальных нелинейно-оптических устройств преобразования световой информации и измерения свойств среды, которые могут представлять коммерческий интерес. Предложенные теоретические модели позволяют осуществить компьютерное моделирование разрабатываемых нелинейно-оптических устройств, что значительно дешевле предварительного физического макетирования. С другой стороны, коммерческим продуктом может служить и технологии контроля динамического распределения плотности вещества в труднодоступных либо удаленных объектах (областях) на основе проведенных в диссертационной работе
6 исследований. Подчеркнем и потенциальную экологическую направленность такого рода технологий.
Основные положения диссертации, выносимые на защиту.
-
В поляризационной спектроскопии нелинейных процессов, основанной на зондировании среды пробным излучением, зависимости детектируемых характеристик от поляризации и интенсивности излучения накачки и от параметров, задающих геометрию эксперимента, немонотонны, что позволяет предложить эффективные методы измерения нелинейной оптической восприимчивости третьего порядка и ее дисперсии, основанные на регистрации точек экстремумов.
-
Способы поляризационных измерений спектроскопических параметров среды, свободные от влияния нестабильности излучения накачки, разработанные на основе концепции нормальных волн применительно к спектроскопии сред со светоиндуцированной анизотропией.
-
При резонансном рассеянии света существуют поляризационно-геометрические условия, исключающие проявления квантовых биений, обусловленных когерентным переносом энергии возбуждения между молекулами.
-
Закономерности нелинейной фотоанизотропии растворов многоатомных молекул, включающие:
влияние спектральных характеристик среды и излучения на релаксацию светоиндуцированной анизотропии за счет броуновского вращения молекул или безызлучательного переноса энергии электронного возбуждения;
спектральная зависимость светоиндуцированного линейного двулучепреломления имеет дисперсионный, а светоиндуцированного линейного дихроизма - квазилоренцевый профиль;
в рамках схемы нелинейной поляризационной спектроскопии эффекты поляризационного взаимодействия волны накачки и пробной волны доминируют над поляризационным самовоздействием волны накачки.
-
Использование в нелинейной поляризационной спектроскопии частично поляризованного зондирующего излучения приводит к усилению проявления нелинейной фотоанизотропии в изотропных средах.
-
Нелинейная фотоанизотропия активной среды лазера на красителе (ЛК) обуславливает существование
энергетически оптимальных поляризационно-геометрических
условий генерации,
7 возможности управления параметрами излучения ЛК путем изменения эллиптичности лазерной накачки и изучения поляризационной микроструктуры полностью неполяризованного излучения, использованного в качестве накачки. 7. Новые более точные способы измерения и преобразования свега, а гакже определения параметров среды, основанные на варьировании поляризации излучения и геометрии эксперимента. Эти способы и разработанный поляриметр обеспечивают расширение класса исследуемых сред и анализируемых типов поляризации. В учебном процессе предложенные способы позволяют упростить процедуру измерений и повышают наглядность. Личный вклад соискателя.
В диссертации изложены результаты работ, выполненных либо лично автором (9 статей, включая 2 обзорные, и 1 патент), либо в соавторстве с коллегами и учениками-аспирантами - И.В.Шапочкиной, П.Г.Жавридом, И.В.Гайсенок. Содержание диссертации отражает личный вклад автора, заключающийся в постановке задач исследования (в ряде случаев совместно с доцентом Л.И.Буровым, профессорами В.С.Воропаем, Т.Кушидой, С.Саиканом, Ю.Фуджимурой, В.А.Гайсен-ком); выработке методических путей их решения (включая общий алгоритм расчета и планирование эксперимента), построении теоретических моделей, анализе и интерпретации результатов, непосредственном участии в создании экспериментальных установок и проведении измерений.
С доцентом А.В.Лавриненко были разработаны теоретические основы отражательного варианта НПС, а также выполнен расчет поправок на неколлинеарность взаимодействующих волн. Влияние вращательной подвижности молекул на проявление эффектов нелинейной фотоанизотропии в растворах многоатомных молекул было рассчитано совместно с доцентом И.И.Жолнеревичем, а экспериментальная проверка обнаруженных когерентных эффектов проведена вместе с доктором физ.-мат. наук В.А.Саечниковым. Совместно с доцентом С.С.Ветохиным был сделан ряд изобретений. Другие соавторы участвовали в постановке экспериментов, проведении расчетов и обсуждении полученных результатов.
Апробация результатов диссертации.
Основные результаты работы докладывались либо были представлены на Республиканских конференциях Беларуси, Литвы, Украины и Казахстана; II и III Всесоюзных конференциях
"Теоретическая и прикладная оптика" (Ленинград, 1986, 1988); 3-ей Всесоюзной конференции "Взаимодействие излучения, плазменных и электронных потоков с веществом" (Сухуми, 1988); V и VI Всесоюзных конференциях "Органические люминофоры и их применение в народном хозяйстве" (Харьков, 1987, 1990); Всесоюзном совещании "Инверсная заселенность и генерация на переходах в атомах и молекулах" (Томск, 1986); Международной научно-технической конференции- "Актуальные проблемы фундаментальных наук" (Москва, 1991); I и II Международных конференциях "Современные проблемы лазерной физики и спектроскопии" (Гродно. 1993,1995); Australian Conf. on Optics, Lasers and Spectroscopy (Melbourne, Australia, 1993); Meetings of the Physical Society of Japan (Tokyo, 1992; Sendai, 1993); 53rd Meeting of the Japan Soc. Appl. Phys. (Osaka, 1992); QELS'92 (Anaheim, USA, 1992); Symposium on Introductory Physics Education in University (Kanagawa, Japan, 1992); 1st Topical Meeting on High Resolution Spectroscopy (Utah, USA, 1993); XIII and XIV Int. Conf. of Raman Spectroscopy (Wurzburg, Germany, 1992; Hong Kong, 1994); 1st Int. Conference on Spectroscopic Ellipsometry (Paris, France, 1993); 4th Eur. Quantum Electronics Conf. (Firenze, Italy, 1993); IQEC'94 (Anaheim, USA, 1994); Europe-EQEC (Amsterdam, The Netherlands, 1994); 16th Congress of the Int. Comission for Optics "Optics as a Key to High Technology" (Budapest, Hungary, 1993) and 17th Congress "Optics for Science and New Technology" (Taejon, Korea, 1996); Topical Meeting of the Int. Comission for Optics "Frontiers in Information Optics" (Kyoto, Japan, 1994); Int. Conferences "Interferometry'94" and "Refractometry'94" (Warsaw, Poland, 1994); 22nd and 23rd European Congresses on Molecular Specroscopy (Essen, Germany, 1994; Budapest, Hungary, 1996); 5th and 6th Int. Conference "Laser Applications in Life Sciences" (Minsk, 1994; Jena, Germany, 1996); 21st Int. Congress on High Speed Photography and Photonics (Taejon, Korea, 1994); XXIX Colloquium Spectroscopicum Internationale (Leipzig, Germany, 1995); 15th Int. Conf. on Coherent and Nonlinear Optics (St. Petersburg, Russia, 1995); Winter Meeting of the American Association of Physics Teachers (Orlando, USA, 1995); Int. Conf. on Luminescence and Optical Spectroscopy of Condensed Matter (Connecticut, USA, 1993; Prague, Czech Republic, 1996); Межгосударственной научно-технической конференции по квантовой электронике (Минск, 1996); на семинарах Белгосуниверситета, Института физики им. Б.И.Степанова АН РБ, Института физики АН Украины, Института физики АН Литвы, Osaka National University, Tokyo University, Hyogo University of Teacher Education, Tohoku
9 University (Japan), University of Heidelberg, Friedrich-Schiller-Universitat Jena (Germany), Jagellonian University (Poland).
Основные результаты диссертации опубликованы в 45 журнальных статьях, 10 статьях в сборниках трудов и материалов конференций, 11 авторских свидетельствах и патентах. Общее количество опубликованных работ по теме диссертации - более 100.
Структура и объем диссертации.
Диссертация состоит из введения и восьми глав. В заключение диссертации предсгавлены выводы и список использованных источников (270 наименовании). Общий объем диссертационной работы составляет 273 страницы, включая 73 страницы, занимаемые 63 рисунками и 10 таблицами.
