Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Ближнеполевая оптическая микроскопия теоретические подходы к расчету световых полей в зонде ближнеполевой оптической микроскопии
1.1. Проблемы распространения светового поля в сужающемся зонде 17
1.2. Теоретические подходы к описанию светового поля в зонде 21
1.3. Постановка задач и обоснование выбора метода 30
Глава 2. Распространение ТМ и ТЕ мод электромагнитного поля в сужающемся зонде ближнеполевого оптического микроскопа с субволновым радиусом отверстия
2.1.Введение 33
2.2. Метод поперечных сечений 34
2.3. Коэффициент связи мод 38
2.4. Связь мод в сужающемся волноводе 43
2.5. Расчет волновода переменного сечения с неидеальными стенками в первом порядке разложения по волновому сопротивлению
2.6. Волновое число в волноводе с неидеальными стенками 50
2.7. Поведение амплитуд ТМот и ТЕот мод поля в сужающемся зонде 55
2.8. Выводы к главе 2 60
Глава 3. Оптимальная форма зонда оптического микроскопа ближнего поля с субволновым отверстием
3.1, Введение 63
3.2, Математическая формулировка задачи определения оптимальной формы зонда
3.3, Аналитическое выражение формы оптимального зонда для ТМ света
3.4, Сравнение параметров выходящего ТМ света в зондах с различной формой
3.5, Оптимальная форма зонда для ТЕ света 75
3.6, Преимущества оптимальной формы зонда для ТЕ света 77
3.7, Выводы к главе 3 80
Глава 4. Интерференционное пространственное сжатие и туннелирование света в субволновом отверстии зонда
4.1. Введение 81
4.2. Основные уравнения К-метода 85
4.3. Преобразование продольно и поперечно поляризованного поля 87
в субволновом зонде
4.4. Влияние длины волны света и формы сужения зонда на туннелирование эванесцентного ТМ светового поля .
4.5. Туннелирование фемтосекундиого импульса через зонд .96
4.6. Пространственная структура ТМ|т светового поля в сечении 99
субволнового отверстия
4.7. Пространственная интерференция ТМот световых мод в зонде 100
4.8. Пространственная интерференционная структура ТМот света 103
4.9. Пространственная структура ТЕо,п и НЕ]т светового поля 108
4.10. Структура ближнего ТМ поля в зонде с оптимальной формой 109
4.11. Выводы к главе 4 112
Основные результаты и выводы диссертации 116
Список публикаций автора , 119
Литература
- Теоретические подходы к описанию светового поля в зонде
- Связь мод в сужающемся волноводе
- Аналитическое выражение формы оптимального зонда для ТМ света
- Влияние длины волны света и формы сужения зонда на туннелирование эванесцентного ТМ светового поля
Введение к работе
Современное информационное общество нуждается в развитии новейших технологий квантового контроля и манипуляций наиообъектамн, которые могут быть носителями квантовой информации. Большое значение в подобных экспериментальных исследованиях имеет электромагнитное поле, которое должно быть локализовано в пространстве отдельного нанообъекта.
Классическая оптическая микроскопия имеет хорошую спектральную и временную избирательность, но её пространственное разрешение физически ограничено по критерию Рэлея [1] дифракционным пределом d=X/2nsinO (X-длина волны света, п- показатель преломления окружающей среды, 0 - угол наблюдения) при котором пет возможности различить расстояние между двумя точками образца. Это расстояние достигает половины длины волны 200 - 400 нм [ 1 ], что является недостаточным для работы с наиообъектамн.
Атомно - силовые микроскопы (АСМ), сканирующие туннельные микроскопы (СТМ) и электронные микроскопы дают пространств єни ое разрешение меньше !0 нм, по они не имеют спектрального разрешения, дают мало информации о динамических свойствах изучаемых молекулярных структур и требуют специального приготовления образца (чистейшая поверхность, создание высокого вакуума, невозможность манипулирования образцом для электронного микроскопа), или наложения сильных ограничений на образец (твердое покрытие, чистая и ровная поверхность для АСМ и СТМ).
В изучении физических свойств поверхности вещества с нанометровым разрешением большое внимание привлекает техника блю/сиеполевой оптической микроскопии [2,3]- Ближнеполевая оптическая микроскопия сочетает преим>'щества классического оптического микроскопа, обладающего высоким спектральным и временным разрешением, и новых методов зопдовых технологии - АСМ, СТМ, которые имеют высокое пространственное разрешение. Основная идея микроскопа ближнего поля, по-видимому, впервые была высказана в 1928 г. работе [3]. Однако отсутствие необходимых
технологий не позволило реализовать эту идею до 1972 года, когда, используя излучение с Х.=3 см, было достигнуто разрешение А/60 [5]. В 1984 развитие технологий позволило создать ближнеполевой оптический микроскоп с разрешающей способностью А/20 [6]. В настоящее время методы ближнеполевой оптической микроскопии с нанометровым разрешением активно применяются в решении прикладных задач физики поверхности и микроскопии сверхвысокого разрешения [7,8], литографии, записи и хранении информации [9-11]. изучении полимеров [12], биологических наносистем [13,14], квантовых точек в полупроводниках и нанопроволок [2,3,15], а также в изучении фундаментальных вопросов взаимодействия света с атомами и молекулами на поверхности различных веществ [16-18].
Теоретические подходы к описанию светового поля в зонде
Строгий расчет распространения излучения в сужающемся зонде является сложной проблемой, которая до сих пор не решена в силу большой математической сложности проблемы. Проблема заключается в необходимости корректного описания распространения светового поля в зонде со сложной пространственной геометрией, с учетом физических параметров зонда. Достаточно полный обзор работ в этом направлений представлен в [36, 75]. Ниже мы рассмотрим работы, посвященные изучению распространения поля в сужающихся зондах с субволновыми размерами, обсудим основные достоинства существующих теоретических подходов и проблемы при их реализации в решении задач нанооптики ближнего поля. После чего мы обосновываем выбор метода в исследовании распространения света в зонде ближнеполевой оптической микроскопии и формулируем конкретные вопросы, которые изучаются в представленной диссертации.
Простейшей моделью изучаемого зонда с отверстием па кончике может быть маленькое круглое отверстие в металлическом экране. Эта классическая задача теории дифракции. При этом поле в отверстии нельзя аппроксимировать заданным возбуждающим полем (приближением Кирхгофа), так как диаметр отверстия много меньше, чем длина волны и необходимо брать в расчет граничные условия. Коэффициент прохождения через отверстие в бесконечно тонком идеально проводящем экране был впервые подсчитан Бете [30]. Ошибки в его выражении для ближнего поля были исправлены Боукампом [31, 76, 77]. Так называемая модель Бете -Боукампа отверстия очень важна, поскольку она дает аналитическое выражение для электромагнитного поля и простую физическую картину изучаемого процесса. Такая модель недостаточно полно описывает реальную ситуацию: плохо работает для больших углов наклона стенок зонда, не позволяет определить влияние таких параметров зонда как его форма сужения, длина, угол наклона, размер входного и выходного отверстия, импеданс стенок зонда на распространения и распределение поля по сечению зонда. Однако аналитические выражения содержат в себе параметры реального субволнового отверстия. В рамках этой модели ожидается, что коэффициент прохождения света через субволновое отверстие изменяется как (D/Xf, где D - диаметр отверстия. То есть, например, уменьшение диаметра от ),=100 до D2 20 нм приведет к уменьшению коэффициента прохождения в (Di/D2) -625 раз. По-видимому, эта модель будет пригодна для случая, когда распределения поля в зонде уже известно и требуется оценить поле, дифрагированное отверстием [2, 78, 79]. Этому посвящена работа [80], в которой численно изучено падение плотности энергии поля в зависимости от расстояния от выходного отверстия в бесконечно топком экране при постоянном радиусе зонда.
Модель, учитывающая конечную толщину экрана из идеального металла с отверстием при дифракции, предложена в работе Робертса [32, 81]. В этой модели поле внутри отверстия экрана и в свободном пространстве раскладывается по собственным модам поля в этих областях и, таким образом, находятся коэффициенты прохождения поля через отверстие в зависимости от длины волны для бесконечно тонкого идеально проводящего экрана с отверстием (нулевой толщины зонда) и для толщины зонда, равной радиусу. Однако в рамках этой модели не учитывается конечная проводимость зонда и сужение его диаметра, благодаря которым сильно изменяются коэффициенты прохождения поля и которое имеет принципиальное значение для понимания реальных оптических процессов в зонде микроскопа ближнего поля.
В последующих работах влияние сужения на параметры излучения стало предметом ряда исследований. В работе [83] Робертсом была использована более реалистичная модель зонда с учетом сужения в схеме ближнеполевой микроскопии, когда свет от поверхности захватывается зондом, преобразуется в распространяющиеся моды и попадает в детектор. При расчете дифракции электромагнитного поля на отверстии зонда с идеально проводящими стенками изучались особенности возбуждения различных мод в идеальном металлическом зонде под действием внешнего поля, попадающего в зонд через малое отверстие. Было показано, что величина энергии, попавшей в зонд от источника, зависит от диаметра отверстия как D6. Однако в этой работе не исследовалось поведение поля при его распространении в зонде и влияние на поле таких важных физических параметров, как конечная проводимость стенок зонда, длина волны поля, наличие отраженных мод. Это особенно необходимо учитывать для схем, когда свет падает на широкую часть зонда и выходит из узкой части.
Одним из мощных методов, которые можно использовать для моделирования светового поля в зонде является FDTD метод (Finite-Difference Time-Domain), которой был первоначально развит для исследования излучения радаров в аэронавтике. Он основан непосредствепно на решении уравнений Максвелла методом конечных разностей во временной области. В последние 15 лет этот чисто численный метод был успешно применен к различным задачам оптики ближнего поля [84 - 94].
Связь мод в сужающемся волноводе
Один из главных недостатков ближнеполевой оптической микроскопии это малое прохождение света через отверстие. Эффективность прохождение света через зонд определяется распределением энергии между распространяющимися модами зонда. Для понимания структуры светового поля сужающегося волновода необходимо иметь классификацию мод регулярного волновода. Структура мод в регулярном диэлектрическом волноводе, покрытом металлом, на оптических частотах была рассчитана в работе [122]. При изучении электромагнитного поля в зонде в работе [98, 122] на основе работы [123] было проведено исследование собственных мод волокна в зависимости от их поведения при изменении радиуса и учете физических свойств зонда в области пространства, где моды перестают существовать. Они классифицировали поле волновода с переменным радиусом на основе решений уравнений Максвелла для двух предельных структур: алюминиевого цилиндра в вакууме и диэлектрического волновода с алюминиевым покрытием бесконечного радиуса. При этом влияние взаимодействия собственных мод цилиндрического волновода на свойства электромагнитного поля в сужающемся зонде не изучалось. Сужение зонда приводит к тому, что радиус волновода достигает радиуса отсечки мод. Благодаря увеличению взаимодействия мод начинается сильное отражение, которая тем сильнее, чем резче уменьшается размер волновода.
Световые моды поля волновода сравнения с физическими параметрами зонда (диэлектрические проницаемости стенок и сердцевины) отличаются от мод поля волновода с идеальными стенками. Моды поля в таком волноводе сравнения с неидеальными металлическими стенками состоят из магнитной и электрической части. При вычислении коэффициентов связи необходимо учитывать оба слагаемых. Но можно воспользоваться тем [124, 125], что для электрических мод ее магнитная часть имеет второй порядок малости при разложении в ряд по волновому сопротивлению стенок = y[Jt/e«\ [37, 324].
Для магнитных мод электрическая компонента поля является величиной второго порядка малости по . Таким образом, для получения выражения коэффициента связи в виде разложения до первого порядка по можно использовать моды идеального волновода [1, 122], а волновое число мод находить в первом порядке по .
После интегрирования (2.34)-(2.36) для симметричного сужения волновода, коэффициенты связи прямых и обратных мод идеального волновода примут вид: где j±m, так что hj hm. Так как для любого сечения нерегулярного волновода собственные значения двух волн одного типа ие совпадают ат а,, то hj hmii знаменатели в Sjm не обращаются в бесконечность. При j = m коэффициент связи имеет вид (2.9).
Таким образом, коэффициенты связи мод волновода выражаются через волновые числа мод регулярного волновода со стенками из неидеалыюго металла, выбор которого изменяется при распространении поля в зонде. Дальнейшее развитие теории связано с нахождением величии Sjm и /г,- для реальных параметров зонда и решением системы уравнений (2.5). Для решения системы уравнений (2.5) и анализа поведения мод поля при изменении основных параметров зонда, таких как радиус сечения, проницаемость стенок зонда и оптоволокна, а также длины волны излучения, желательно иметь аналитическое выражение для волновых чисел с достаточной степенью точности разложения по волновому сопротивлению. В общем случае волновые числа являются решениями трансцендентного уравнения, полученного из граничных условий для мод поля регулярного волновода па его металлических стенках [125]: -.2..2,2.., 2 _hnn кцріієь-є) 2 2 2 ара Sn(aa) + aK „(pa) J„(aa) Кп{ра) J„(ad) Кп{ра)_ где штрих - это производная по аргументу функции, а - радиус волновода, р2 =h2 -к$є, Jn(x), Кп(х) -обычная и модифицированная функции Бесселя.
Аналитическое решение уравнения (2.41) получить затруднительно, для чего в работах [98, 122] использовались численные методы. Из численного решения [98] дисперсионного уравнения (2.41) методом множества мультиполей было определено поведение волновых чисел собственных мод цилиндрического волновода. Тем не менее, не было получено аналитического выражения для волновых чисел мод, поэтому для разных характеристик волновода волновые числа необходимо искать вновь, что затрудняет анализ распространения света в зонде.
В работе [126] дисперсионное уравнение (2.41) на волновые числа собственных мод цилиндрического волновода решалось в виде разложения в ряд по отношению поперечной компоненты волнового числа к продольной в приближении а Х, где Я - длина волны света. Полученные аналитические выражения затем использовались для изучения свойств семейства ЕН (электрических) мод, таких как зависимость поляризации излучения, соотношение его магнитной и электрической составляющей. Однако полученное аналитическое выражение для волнового числа нельзя использовать применительно к зонду ближнеполевой микроскопии, так как там выполняется условие а Я.
Ниже мы приведем подобное решение для волнового числа НЕ и ЕН мод в виде разложения в ряд по волновому сопротивлению стенок, следуя К -методу, развиваемому в работах [38, 111, 112, 127 -129]. При этом полученные аналитические решения с высокой точностью согласуются с ранее полученными численными результатами работ [98, 122].
Аналитическое выражение формы оптимального зонда для ТМ света
Эванесцентное световое поле играет главную роль при взаимодействии с наиообъектами [29] и определяет получение сверхвысокого разрешения ближнеполевой оптической микроскопии за пределами критерия Рэлея классической оптики [130]. Взаимодействие такого сильно локализованного в пространстве поляризованного поля с поверхностью и отдельными молекулами стало объектом пристального изучения [2,132]. Большое значение в достижении эффективной локализации света имеют свойства зонда [39], выбор оптимальной формы которого позволял бы в максимальной степени уменьшить размер светового пятна и увеличить при этом интенсивность света. Следует отметить также, что оптические зонды с малым размером (диаметром) интенсивного светового пучка представляют исключительные экспериментальные возможности в реализации нанометровои нелинейной оптики.
Возможность в несколько раз улучшить разрешение, а также значительно повысить плотность записи информации [9] стимулирует большое число работ, направленных на получение такой привлекательной возможности. Однако переход от радужных представлений к разработке промышленных технологий сдерживается малой мощностью излучения, которая ограничена термической устойчивостью зонда. В типичных условиях лишь 10"6 - 10"3 величины светового потока попадает на образец, а основная часть поглощается металлическим покрытием зонда и нагревает его [3]. Соответствующий анализ показал, что распределение температуры в зонде существенно зависит от формы зонда и структуры светового поля вблизи выходного отверстия. При световой мощности -10 мВт, падающей на входное сечение зонда с алюминиевым покрытием при мощности дошедшего до образца излучения -10 нВт уже происходит разрушение зонда из-за плавления алюминиевого покрытия в согласии с результатами измерений. Существенное увеличение энергетической эффективности ближнеполевых зондов является одной из важнейших научно-технических проблем нелинейной нанооптики.
В настоящее время опробованы только экспериментальные эмпирические пути оптимизации зонда [см, например библиографию в работе 3]. Одной из схем улучшения зонда является технология получения ровных стенок зонда с помощью полимерного покрытия диэлектрического волокна [44]. Для увеличения светового потока из зонда выходное отверстие зонда обрабатывают пучком ионов, устраняя осевшие примеси алюминиевого покрытия [63], Предлагается также треугольная форма выходного отверстия [65] и получение коаксиальных зондов [67] для увеличения разрешения.
В теоретических исследованиях выделилось несколько основных направлений [30 - 35, 59, 60, 75 - 98, 106 - 109, 133], однако, из-за трудностей расчета электромагнитного поля в сложной пространственной геометрии в существующих теоретических работах не ставился вопрос об определении оптимальной формы зонда и о влиянии его формы на параметры выходящего света, его поляризацию и интенсивность [3]. Из-за сложности геометрии ближнеполевой микроскопии на первом этапе важно изучить влияние самого зонда па свойства светового поля, распространяющегося в нем, без учета специфических свойств образца. Теоретическое изучение возможности усиления прохождения света в зонде и поиск оптимальной формы зонда с учетом реальных физических параметров является темой данной главы.
Для исследования поведения света в сужающемся зонде был использован развитый теоретический метод (глава 2) для ближнеполевой оптической микроскопии [112]. Этот метод наиболее удобен для расчета, поскольку дает возможность провести численное моделирование и получить достаточно полную физическую картину распространения света в реальном зонде. Предлагаемый теоретический подход позволил аналитически поставить задачу нахождения оптимальной формы зонда ближнеполевой оптической микроскопии, которая обеспечивает минимальное рассеяние и поглощение энергии распространяющегося излучения при заданных размерах отверстий зонда. Первые результаты представленные в данной главе были получены в работах [112, 128] при изучении распространения ТМ и ЕН световых мод, для которых была найдена оптимальная форма зонда. Проведенные расчеты показали, что зонды с оптимальной формой позволяют существенно увеличить интенсивность излучения к выходному отверстию более чем в 10 раз при том же размере выходного отверстия. В третьем параграфе предложенный теоретический метод применяется для случая распространения ТЕ и НЕ света [134]. Сравнение полученных результатов показало, что найденная аналитически форма зонда с оптимальной пространственной геометрией позволяет увеличить интенсивность проходящего излучения ТЕот мод света примерно в 100 раз при том же размере выходного отверстия. При этом благодаря тому, что ТЕ и НЕ свет является поперечно поляризованным светом, он будет иметь более сфокусированный пучок и локализованную направленность углового распределения излучения при излучении из отверстия.
Влияние длины волны света и формы сужения зонда на туннелирование эванесцентного ТМ светового поля
Для расчета пространственной структуры светового поля в сужающемся зонде для удобства приведем ниже некоторые основные уравнения К-метода. В сужающемся зонде ближнеполевой микроскопии в К-методе полное световое поле в произвольном сечении z сужающегося зонда представляется в виде суперпозиции всех возможных пространственных электромагнитных мод, распространяющихся в обоих (z,-z) направлений: E(z)=iPj(z)Ej(z), H(z)=iPj(z)HJ(z), (4.1) -СО -СО где компоненты поля EJ(z) и HJ(z) соответствуют j-й собственной моде вспомогательного волновода сравнения с амплитудой Pj (z). Волновод сравнения имеет такое же пространственное распределение е и ц. по поперечному сечению зонда в точке z. При сужении зонда благодаря наличию сильного взаимодействия между соседними модами поля и затуханию каждой из мод происходит перераспределение энергии между модами, которое описывается системой уравнений для амплитуд мод Pj (z): -Pj(z) ihj(z)Pj(z)= S Sjm(z)Pm{z), (4.2) где Sj,„ - коэффициенты связи мод на контуре "С" периметра стенках поперечного сечения зонда на данной координате z: S (2) = а ( )Ф) ш(і- \н{Н? -НІНТ +є0Е/Е?). (4.3)
Сужение зонда выбирается равномерным по поперечному сечению; г, р, z - цилиндрические координаты; a(z) - радиус волновода, a (z) тангенс угла наклона стенки зонда к продольной оси z. Система уравнений (4.2) описывает взаимодействие между пространственными модами, распространяющиеся из широкой части в зонд и отраженными модами, возникающие из-за резкого сужения стенки зонда. Каждая световая мода поля отражается, взаимодействует со всеми модами НЕ или ЕН типов прямого и встречного направлений, а также затухают в стенках зонда. Описание эволюции световых мод (этих взаимодействий, прохождения) на основе решения системы уравнений (4.2) требует нахождения коэффициентов связи S:m и волнового числа hj, входящих в уравнения (4.2) для реальных параметров зонда.
Волновое число hj(z) - моды] для волновода со стенками из идеального металла имеет следующее аналитическое выражение: hj(z) = [k 0-aj(z)f2, (4.4) где k(j=(olc- волновое число света, 0, - диэлектрическая проницаемость сердцевины зонда и металлического покрытия, в наших численных расчетах используются значения ,=2.16 и =-34.5+8І, где мнимая часть отвечает за затухание в стенках зонда. ау (z) = УЇ / a(z) - собственное число TMj мод в зонде с идеальными стенками (j обозначает два индекса (n,/): п=0, 1,..., /= 1,...) где KJ=W) - /-й корень функции Бесселя п порядка J„{x)x.r =0; аДг) = //, /a(z) собственное число TEj мод, Мм„д- -й корень производной функции Бесселя п-го порядка для ТЕ мод d/dxJa(x)x=/l =0.
Для учета металлических свойств стенок зонда были использованы граничные условия Леонтовича [121], которые в цилиндрической системе координат принимают вид: Ер=Н:,Е:=-Ну, (4.5) где = Jifs волновое сопротивление стенок. Аналитические выражения волновых чисел ТЕ и ТМ мод в виде разложения в ряд по импедансу стенки зонда для ТМ мод: Ц/2 (4.6) hj(z) = [k2oe0 -v)\a{zf +СШ0е0/ф) и для ТЕ мод: 1/2 /V - + Ao2(r). " (4.7) hj (2) = Q(z)4 a(z)2 , t J. і , ,z , - 2a(z)i koiMnj-" )
Представление коэффициента связи в виде разложения в ряд по импедансу стенки зонда = Jtfc«\ до первого порядка (см. главу 2) и использование решения (4.6) и (4.7) существенно облегчает анализ структуры поля в зонде блнжисполсвой микроскопии.
Как показали наши расчеты [129], в отличие от регулярного волновода, быстрое изменение граничных условий в зонде приводит к эффективному перераспределению энергии спета между взаимодействующими модами светового поля, благодаря чему пространственная структура светового поля в зонде будет определяться результатом интерференции мод ноля [127] и приводить к пространственному сжатию света. В данной главе проводится изучение эффектов взаимодействия мод и изменение пространственной структуры продольно н поперечно поляризованного светового поля вблизи выходного отверстия при различных физических параметрах зонда. В данной постановке изучаемая нами задача о поле в зонде реализуется в большинстве основных схемах ближпеполевой оптической микроскопии.
