Введение к работе
Актуальность темы
Современное развитие науки и техники во многом связано с исследованием объектов, таких как пламена, химические реакторы, электрические разряды и активные среды газовых лазеров, характеризующихся многообразием процессов химических превращений и энергообмена. Для правильного их описания и практического использования необходимо знание констант скоростей элементарных процессов и таких параметров газовых сред, как температура, плотность и химический состав. В связи с этим представляется важным развитие и применение спектроскопических методик для исследования указанных объектов. Одним из широко используемых методов для экспериментального изучения процессов, протекающих в таких системах, и диагностики газовых параметров является КАРС-спектроскопия. Однако ставшие уже традиционными подходы и схемы реализации КАРС не исчерпывают всех возможностей этой методики.
Так, например, процесс КАРС в высокоинтенсивных лазерных полях сопровождается заметным движением нассленностей уровней комбинационного резонанса Эффект насыщения); на основе этого явления возможно осуществить селективное возбуждение отдельного колебательного состояния дипольно-неактивной молекулы (бигармоническое возбуждение). В то же время, при изучении колебательной кинетики желательно свести к минимуму число каналов энергообмена и исследовать динамику населенностей каждого из колебательных уровней, для чего следует селективно возбудить отдельное колебательное состояние и зондировать его населенность с различными временными задержками относительно момента возбуждения. Однако, универсальные традиционные методы возбуждения, такие как разряд, ударная волна и т.п., неселективны по колебательным состояниям, а селективные, например, основанные на поглощении света, далеко не универсальны, и в частности, не применимы для возбуждения гомоядерных молекул. Сочетание бигармонического возбуждения с КАРС-зондированием через время задержки г относительно возбуждения {'двойной комбинационный резонанс") позволяет исследовать кинетику колебательного энергообмена ди-полыю-неактивных молекул и, следовательно, развитие этой методики является весьма актуальной задачей.
Одной из проблем диагностики таких объектов, как электрические разряды и турбулентные пламена, является их пространственная неоднородность и нестационарность. Метод КАРС обладает высоким пространственным разрешением, а в случаях, когда информацию об исследуемом объекте необходимо получать за короткое время, обычно применяют так называемый "широкополосный" вариант КАРС-спектроскопии, когда значительная порция КАРС-спектра (— 150 -s- 200 см-1) регистрируется за одну лазерную вспышку на оптическом многоканальном анализаторе {ОМА). Поскольку энергия стоксова излучения распределена в широком спектральном диапазоне, критическими моментами здесь являются получение сигналов достаточной величины для их уверенной регистрации и влияние флюктуации спектральных характеристик лазерных источников на результаты измерений газовых параметров. При том, что этот подход дает хорошие результаты при измерениях температуры (точность 3-5-5%) по g-ветви азота в пламенах атмосферного давления и выше, точность измерений за одну лазерную вспышку резко ухудшается при термометрии на основе "широкополосного КАРС" легких молекул (Н?) и даже молекул азота низкого давления (причины этого обсуждаются в тексте диссертации).
В то же время, для диагностических целей необходимо и достаточно осуществлять зондирование по двум комбинационны?»! переходам. В этом случае можно всю энергию стоксова излучения сконцентрировать в двух относительно узких спектральных диапазонах и за счет этого повысить обнаружительную способность методики; также упрощается регистрирующая часть спектрометра, уменьшается количество спектроскопической информации, необходимой для обработки зарегистрированных спектров. Такой подход, - 2-Х-КАРС-термометрия - основанный на измерении энергий КАРС-сигналов, регистрируемых одновременно с двух различных комбинационных переходов ("двойной комбинационный резонанс"), позволил реализовать рекордную для водорода на настоящий момент точность измерения температуры {1.5% при 7=ЗО0К, 8% при Г=1000К; давление 11 бар), а также обеспечил значительное сокращение времени измерения температур в тлеющем разряде в азоте низкого давления при сохранении точности ~3+5%. Таким образом, развитие методики 2-Л-КАРС термометрии применительно к электрическим разрядам и турбулентным пламенам также представляется весьма актуальным.
Цели диссертационной работы
Диссертация посвящена развитию и разработке методик КАРС-спектроскопии, в соторых осуществляется возбуждение (одновременно или с временной задержкой) цзух различных комбинационных переходов молекулы, связанных между собой провесами столкновительного .энергообмена (в контексте диссертации - "двойной комби-щионный резонанс"), а также их применению для изучения v-v-обмена в азоте и эк-іресс-диагностики температуры. В работе решались следующие задачи:
-
Экспериментальное изучение с помощью спектроскопии КАРС процесса внут-эимодового резонансного обмена колебательной энергией ( v-v обмена) в азоте при :елективном возбуждении первого колебательного уровня.
-
Определение константы скорости v-v обмена в азоте.на основе численного мо-іелирования v-v обмена при селективном бигармоническом возбуждении колебаний в фокусированных лазерных пучках и сопоставления с экспериментальными данными ю динамике расселения первого колебательного уровня, полученными с помощью САРС-спектроскопии.
-
Развитие методики 2-Х-КЛРС-термометрии применительно к исследованиям лектрических разрядов в азоте низкого давления (единицы — десятки тор) и кисло-юдно-водородных пламен среднего и высокого давлений (десятки — сотни атмо-фер). Создание комплекса экспериментальной аппаратуры и пакета прикладных про-рамм для экспресс-измерения температуры.
-
Анализ точности измерения температуры 2-1-КЛРС-термометром, исследование флюктуации сигналов КАРС, приводящих к потере точности и практическая реа-;изация полученных результатов для улучшения точности измерений при невозму-цающей диагностике температуры газов в электрических разрядах и пламенах.
Научная новизна
-
Реализована схема "бигармоническое возбуждение + КАРС-зондирование с вре-іенной задержкой" для исследования временного поведения населенности отдельного озбужденного колебательного состояния.
-
Реализован 2-Л-КАРС-термометр на чисто вращательных переходах молекулы одорода (S-вствь).
3. На основе измерений интегральной энергии КАРС определена температурна, зависимость коэффициентов столкновительного уширения линий S(l) и 3(3) чисті вращательных переходов S-ветви молекулы водорода в ранее не исследованном диа пазоне температур: 300 -=- 1000 К.
Практическая ценность
-
Показано, что с помощью бигармонического возбуждения и КАРС зондирования с временной задержкой можно получать количественную информации о скоростях внутримодовой столкновительной передачи колебательной энергии. Эт< представляет значительный интерес для практически важных задач физической и хи мической кинетики, физики газовых лазеров.
-
Применение 2-Я-КАРС подхода позволило уменьшить время измерения і тлеющем разряде азота низкой плотности от нескольких минут до 0,1-1 сек.
-
Созданный 2-Х-КАРС-термометр на переходах 5-ветви молекулы водород; обеспечивает возможность проведения невозмушающей локальной диагностики тем пературы водорода за одну лазерную вспышку (10 нсек), что позволяет неследоваті турбулентные водородосодержащие пламена и является весьма актуальным для разра ботки и оптимизация кислородно-водородных двигателей.
-
Измеренные температурные зависимости коэффициентов столкновительноп самоуширения линий переходов 5-ветви используются для вычисления температуры и экспериментально зарегистрированных КАРС-спектров при термометрии водорода пі спектрам чисто вращательных переходов. Полученные данные также представляю интерес для теории столкновительного уширения спектральных линий.
Структура и объем работы
