Содержание к диссертации
Введение
1. Обзор литературы 12
1.1 История исследования поверхностного плазмона 12
1.2 Основные свойства поверхностных плазмонов 13
1.3 Способы возбуждения поверхностных плазмонов 17
1.4 Теоретическое описание процесса возбуждения поверхностных плазмонов 21
1.5.Основные направления оптики поверхностных плазмонов 27
1.6 Применения плазмонной оптики 33
2. Генерация третьей оптической гармоники на металлической решетке 41
2.1 Возбуждение поверхностного плазмона на металлической дифракционной решетке 41
2.2 Усиление процесса генерации третьей гармоники в условиях возбуждения поверхностных плазмонов 48
3. Численный алгоритм расчета 53
3.1 Алгоритм расчёта зеркального отражения света от дифракционной решетки 53
3.2 Алгоритм расчёта нелинейного отклика дифракционной решётки на частоте третьей гармоники 58
4. Результаты расчета линейного отклика металлической дифракционной решетки 62
4.1 Влияние формы профиля дифракционной решётки на кривые зеркального отражения света 62
4.2 Зависимость кривых зеркального отражения света от азимутального угла поворота дифракционной решётки 69
4.3 Отражение света от дифракционной решётки с шероховатым профилем 74
5. Результаты расчета нелинейного отклика металлической дифракционной решетки 76
5.1 Генерация третьей гармоники в случае коллинеарной геометрии рассеяния света. 76
5.2 Генерация третьей гармоники в случае неколлинеарной геометрии рассеяния света 82
5.3 Влияние поляризации излучения накачки на эффективность генерации третьей гармоники 89
5.4 Влияние величины периода дифракционной решётки на эффективность генерации третьей гармоники 93
5.5 Влияние величины высоты рельефа дифракционной решётки на эффективность генерации третьей гармоники 96
5.6 Влияние второй пространственной гармоники рельефа дифракционной решётки на эффективность генерации третьей гармоники 99
5.7 Оптимальная схема для генерации третьей гармоники в тонкой металлической пленке 102
заключение 106
- Основные свойства поверхностных плазмонов
- Усиление процесса генерации третьей гармоники в условиях возбуждения поверхностных плазмонов
- Отражение света от дифракционной решётки с шероховатым профилем
- Влияние величины высоты рельефа дифракционной решётки на эффективность генерации третьей гармоники
Введение к работе
Процесс генерации третьей оптической гармоники (ГТГ) является одним из эффективных инструментов исследования свойств тонких металлических плёнок и наночастиц, находящихся на поверхности подложки. В этой связи следует отметить эксперименты по определению толщины металлической плёнки и численных значений компонент тензора нелинейной восприимчивости третьего порядка на основе анализа сигнала ГТГ. В отличие от процесса генерации второй оптической гармоники, процесс ГТГ может происходить в объеме изотропной среды, что позволяет использовать спектры нелинейного отклика на частоте третьей гармоники для определения формы и размеров одиночных наночастиц, а также их местоположения на поверхности.
Основной трудностью при использовании ГТГ является ее малая эффективность: например, в случае золотой пленки на подложке отношение интенсивности регистрируемого сигнала на частоте третьей гармоники 1(3 ш) к интенсивности падающего на среду излучения накачки 1(со) составляет 1(3 со)/ 1(со)«10"п. Одним из возможных методов усиления сигнала третьей гармоники, помимо непосредственного увеличения интенсивности падающего излучения, является усиление нелинейного отклика металла при помощи возбуждения поверхностного плазмона (ПП). ПП представляет собой поверхностную электромагнитную волну, распространяющуюся вдоль границы раздела металл -вакуум. Причиной возникновения ПП являются коллективные колебания электронов проводимости в металле. ПП является частично продольной волной ТМ-типа.
При возбуждении ПП происходит "перекачка" энергии от возбуждающей объемной волны к поверхностной электромагнитной волне. Так как ПП существует лишь в тонком приповерхностном слое (толщина слоя иЮнм), то плотность энергии его электромагнитного поля в несколько раз превосходит плотность энергии возбуждающей волны накачки. Именно это обстоятельство обуславливает значительное усиление интенсивности нелинейного отклика - а значит и процесса ГТГ - в случае эффективного возбуждения ПП.
Таким образом, процесс ГТГ при участии ПП протекает в три этапа: на
первом этапе происходит возбуждение 1111, затем в результате нелинейного
плазмон-плазмонного взаимодействия появляется поверхностная
электромагнитная волна на частоте третьей оптической гармоники, на последнем этапе 1111 на утроенной частоте преобразуется в объёмную волну, которая и регистрируется в экспериментах.
Следует отметить, что при использовании 1111 для увеличения эффективности ГТГ возникает препятствие — невозможность прямого возбуждения ПП объемной волной на гладкой металлической поверхности, т.к. волновой вектор ПП всегда больше волнового вектора объемной волны. Одним из способов компенсации этой разницы является использование дифракционной решетки. В последнем случае металлическая плёнка наносится на дифракционную решётку из диэлектрика, а возбуждение ПП происходит при помощи какого либо из порядков дифракции возбуждающей волны.
Различают две геометрии возбуждения ПП на дифракционной решетке коллинеарную и неколлинеарную. При коллинеарной геометрии возбуждения штрихи дифракционной решетки перпендикулярны плоскости падения волны накачки. В неколлинеарной геометрии возбуждения 1111 штрихи решетки параллельны плоскости падения света. Отличительной особенностью неколлинеарной схемы является возможность одновременного возбуждения двух разных ПП с использованием двух порядков дифракции волны накачки. Это обстоятельство значительно расширяет спектр нелинейных взаимодействий различных 1111, а также предоставляет дополнительные возможности для управления эффективностью возбуждения ПП и пространственным распределением его электромагнитного поля вблизи поверхности металла.
Основные цели настоящей диссертационной работы
Теоретическое исследование процесса ГТГ в металлической пленке на стеклянной подложке с периодическим рельефом поверхности (в дальнейшем -металлической дифракционной решетке) при возбуждении 1111. Изучение зависимости эффективности нелинейного преобразования от параметров схемы возбуждения 1111, а также их оптимизация для получения максимальной интенсивности сигнала на частоте третьей гармоники.
В работе были поставлены и решены следующие задачи:
Развитие аналитического подхода к решению векторных уравнений Максвелла, описывающих нелинейный отклик металлических дифракционных решеток при рассеянии векторного электромагнитного излучения представленного в [6], для изучения процесса ГТГ в тонких металлических пленках с различным рельефом поверхности.
Создание на базе развитого теоретического метода численного алгоритма и программного комплекса для проведения компьютерного моделирования процесса ГТГ в металлической пленке, расположенной на диэлектрической подложке с периодическим рельефом поверхности.
Сравнение результатов теоретических расчетов с экспериментальными
данными, полученными к настоящему времени другими исследователями. Физическая интерпретация наблюдаемых в эксперименте эффектов при ГТГ. Развитие методики для определения структурных параметров металлической пленки из экспериментальных угловых спектров ГТГ.
Моделирование процесса возбуждения и линейного взаимодействия 1111 на металлической дифракционной решетке в случае различных геометрий возбуждения.
Теоретическое исследование и интерпретация особенностей нелинейного
отклика металлической пленки при возбуждении ПП. Анализ
возможностей для; усиления нелинейного отклика на частоте третьей гармоники.
Актуальность исследований!
Создание теоретической модели, которая правильно описывает наблюдаемые в эксперименте особенности нелинейного отклика металлической дифракционной решетки, на частоте третьей оптической гармоники, позволяет дать физическую интерпретацию особенностям усиления нелинейного отклика при возбуждении, ПП, а также сформулировать критерии для получения наибольшей? интенсивности сигнала на частоте третьей гармоники в эксперименте.
Научная новизна
Впервые теоретически исследован процесс усиления ГТГ в. тонких металлических пленках на диэлектрической дифракционной решетке при возбуждении ПП.
Теоретически исследованы особенности нелинейного взаимодействия-' поверхностных, плазмонов5 в коллинеарнош и; неколлинеарной геометрии возбуждения ПП. Показано как эти особенности влияют на эффективность нелинейного отклика.
Аналитически показано, что образование запрещенной зоны при возбуждении ПП в неколлинеарной схеме: влияет на интенсивность нелинейного отклика на частоте третьей гармоники. Исследован физический механизм этого влияния.
Теоретически исследована связь между анизотропией нелинейных свойств тонкой металлической пленки, расположенной; на диэлектрической подложке с периодическим рельефом поверхности, и эффективностью ГТГ в этой пленке.
На основе численного моделирования; исследовано влияние структурных параметров металлической дифракционной решетки (период, высота
рельефа, форма рельефа) на эффективность нелинейного отклика на частоте третьей гармоники. 6. Аналитически показано, что существует схема ГТГ в тонких металлических пленках, позволяющая увеличить максимальную интенсивность регистрируемого сигнала на два порядка по сравнению с ранее используемыми экспериментальными схемами.
Практическая ценность представленных в работе исследований
В результате теоретического исследования процесса линейного взаимодействия двух возбуждаемых поверхностных плазмонов, показана возможность управления распределением электромагнитного поля накачки внутри металлической пленки путем изменения формы рельефа, дифракционной решетки.
На основе результатов численного моделирования найдены оптимальные значения для структурных параметров дифракционной решетки и характеристик падающего излучения накачки, которые необходимы для получения наибольшего усиления (в 104 раз) интенсивности сигнала на частоте третьей гармоники при возбуждении поверхностного плазмона.
Положения, выносимые на защиту
1. Причиной асимметрии плазмонных резонансов наблюдаемых при
малых (ф < 2) азимутальных углах поворота решетки вокруг нормали в случае
использования неколлинеарной геометрии возбуждения (плоскость падения
волны накачки направлена вдоль штрихов решетки) является взаимодействие
двух плазмонов. Это взаимодействие возникает в результате рассеяния
поверхностного плазмона на второй гармонике рельефа поверхности и приводит
к появлению запрещенной зоны для поверхностных плазмонов.
2. При использовании неколлинеарной схемы возбуждения
поверхностного плазмона появляются дополнительные каналы обмена энергией
между поверхностными электромагнитными волнами и объёмной
электромагнитной волной на частоте третьей оптической гармоники, которые
связаны с нелинейным взаимодействием поверхностных плазмонов,
распространяющихся в различных направлениях. Появление этих каналов
приводит к усилению интенсивности сигнала на частоте третьей оптической
гармоники и является отличительной особенностью ГТГ в случае
неколлинеарной схемы.
3. Учет взаимного пространственного расположения плоскостей
поляризации падающей на металлическую дифракционную решетку волны
накачки и возбуждаемого ПП открывает новые возможности управления
эффективностью нелинейного отклика на частоте третьей гармоники.
Структура диссертационной работы:
Диссертационная работа состоит из введения пяти глав и заключения.
Общий объем диссертации 123 страницы, в том числе 50 иллюстраций. Список литературы содержит 156 названий.
Во введении обоснованна актуальность диссертационной работы, сформулированы основные цели и защищаемые положения, а таюке кратко описано содержание и структура диссертационной работы.
Первая глава посвящена обзору литературы по теме диссертационной работы. Представлена история открытия и основные этапы исследования ПП. Приведены основные свойства и описание способов возбуждения ПП. Дан обзор разработанных к настоящему времени теоретических методов описания процесса возбуждения и распространения ПП. Описаны различные направления, исследования ПП, а также области его применения. Рассмотрены основные этапы развития применения ПП для усиления нелинейного отклика металлических пленок.
Во второй главе подробно описана схема для усиления эффективности процесса ГТГ при возбуждении ПП на металлической дифракционной решетке. Изложены основные этапы этого процесса. На этапе возбуждения ПП. рассмотрены две основные схемы возбуждения, а также параметры решетки и излучения накачки для наиболее эффективной генерации ПП в обоих случаях. На втором этапе разобраны схемы нелинейного взаимодействия ПП и способы переизлучения поверхностных нелинейных волн в пространство. Проведено сравнение экспериментальных данных по генерации третьей гармоники в условиях возбуждения ПП с ранее полученными теоретическими зависимостями. Обозначены основные расхождения и выделены области, требующие более детального теоретического исследования.
Развитый в процессе выполнения диссертационной работы алгоритм теоретического расчета нелинейного отклика на частоте третьей гармоники приведен в третьей главе. Алгоритм основан на разложении исходного рельефа на неоднородные слои, разделенные тонкими вакуумными промежутками.
Вычисление линейного и нелинейного отклика решетки производится путем последовательного применения рекуррентных соотношений для полей на частоте основной и третьей гармоники внутри вакуумных промежутков. Приведено описание основных этапов вычисления нелинейного отклика, и выделены физические обоснования используемых допущений.
Четвертая глава посвящена исследованию особенностей процесса генерации ПП в случае неколлинеарного возбуждения с использованием S -поляризованного излучения накачки. Рассмотрены основные способы взаимодействия ПП, в частности в результате рассеяния на второй пространственной гармонике рельефа. Приведены результаты исследования зависимости эффективности возбуждения ПП при изменении разности фаз между первой и второй пространственными гармониками рельефа. Объяснён механизм образования запрещенной зоны для ПП, а также наблюдаемое в эксперименте различие в глубинах плазмонных резонансов для малых углов поворота дифракционной решетки вокруг нормали. В конце главы приведена схема задания профиля дифракционной решетки для наиболее точного моделирования экспериментальных образцов.
Результаты исследования процесса усиления ГТГ приведены в пятой главе. В первой части приведены результаты для случая коллинеарной геометрии возбуждения 1111. На основе результатов компьютерного моделирования оценен порядок увеличения сигнала ГТГ при возбуждении ПП. Исследовано влияние анизотропии нелинейных свойств металлической пленки на угловые зависимости сигналов ГТГ. По результатам исследования построена модель среды для наиболее точного описания наблюдаемых в эксперименте явлений. Вторая часть посвящена исследованию процесса усиления ГТГ при неколлинеарном возбуждении 1111. Изучены основные типы нелинейных взаимодействий 1111, определяющих вид угловых зависимостей сигналов на частоте третьей гармоники. Исследовано влияние взаимного пространственного расположения плоскостей поляризации 1111 и волны накачки на эффективность ГТГ. Дано объяснение наблюдаемого в эксперименте различия в
интенсивностях сигналов ГТГ в случае коллинеарной и неколлинеарной геометриях возбуждения 1111. Исследовано влияние второй пространственной гармоники рельефа на интенсивности сигналов ГТГ для неколлинеарной геометрии возбуждения ПП. На основе результатов компьютерного моделирования предложена схема для максимального увеличения эффективности ГТГ.
В заключении сформулированы основные выводы и результаты, полученные при выполнении диссертационной работы.
Апробация работы
Результаты исследований, вошедших в диссертационную работу, опубликованы в 9 печатных работах, в том числе в 4-х научных статьях (из них З в журналах из списка ВАК), а также докладывались на следующих конференциях: "Фундаментальные проблемы оптики", С. Петербург, 2004; "International Conference on Coherent and Nonlinear Optics" (ICONO), С Петербург, 2005; "International Conference on Coherent and Nonlinear Optics" (ICONO), Минск, 2007; "Поляризационная оптика", Москва, 2008; "Bilateral russian-french workshop on Nanosciences and Nanotechnologies", Москва, 2008.
Личный вклад автора
Автор диссертации участвовал в формировании задач исследований, обсуждении и физической интерпретации полученных результатов. Ему принадлежит разработка и создание программы для математического моделирования исследуемых объектов, а также работа по проведению численных экспериментов.
Основные свойства поверхностных плазмонов
Во второй главе подробно описана схема для усиления эффективности процесса ГТГ при возбуждении ПП на металлической дифракционной решетке. Изложены основные этапы этого процесса. На этапе возбуждения ПП. рассмотрены две основные схемы возбуждения, а также параметры решетки и излучения накачки для наиболее эффективной генерации ПП в обоих случаях. На втором этапе разобраны схемы нелинейного взаимодействия ПП и способы переизлучения поверхностных нелинейных волн в пространство. Проведено сравнение экспериментальных данных по генерации третьей гармоники в условиях возбуждения ПП с ранее полученными теоретическими зависимостями. Обозначены основные расхождения и выделены области, требующие более детального теоретического исследования. Развитый в процессе выполнения диссертационной работы алгоритм теоретического расчета нелинейного отклика на частоте третьей гармоники приведен в третьей главе. Алгоритм основан на разложении исходного рельефа на неоднородные слои, разделенные тонкими вакуумными промежутками. Вычисление линейного и нелинейного отклика решетки производится путем последовательного применения рекуррентных соотношений для полей на частоте основной и третьей гармоники внутри вакуумных промежутков. Приведено описание основных этапов вычисления нелинейного отклика, и выделены физические обоснования используемых допущений. Четвертая глава посвящена исследованию особенностей процесса генерации ПП в случае неколлинеарного возбуждения с использованием S -поляризованного излучения накачки. Рассмотрены основные способы взаимодействия ПП, в частности в результате рассеяния на второй пространственной гармонике рельефа. Приведены результаты исследования зависимости эффективности возбуждения ПП при изменении разности фаз между первой и второй пространственными гармониками рельефа. Объяснён механизм образования запрещенной зоны для ПП, а также наблюдаемое в эксперименте различие в глубинах плазмонных резонансов для малых углов поворота дифракционной решетки вокруг нормали.
В конце главы приведена схема задания профиля дифракционной решетки для наиболее точного моделирования экспериментальных образцов. Результаты исследования процесса усиления ГТГ приведены в пятой главе. В первой части приведены результаты для случая коллинеарной геометрии возбуждения 1111. На основе результатов компьютерного моделирования оценен порядок увеличения сигнала ГТГ при возбуждении ПП. Исследовано влияние анизотропии нелинейных свойств металлической пленки на угловые зависимости сигналов ГТГ. По результатам исследования построена модель среды для наиболее точного описания наблюдаемых в эксперименте явлений. Вторая часть посвящена исследованию процесса усиления ГТГ при неколлинеарном возбуждении 1111. Изучены основные типы нелинейных взаимодействий 1111, определяющих вид угловых зависимостей сигналов на частоте третьей гармоники. Исследовано влияние взаимного пространственного расположения плоскостей поляризации 1111 и волны накачки на эффективность ГТГ. Дано объяснение наблюдаемого в эксперименте различия в интенсивностях сигналов ГТГ в случае коллинеарной и неколлинеарной геометриях возбуждения 1111. Исследовано влияние второй пространственной гармоники рельефа на интенсивности сигналов ГТГ для неколлинеарной геометрии возбуждения ПП. На основе результатов компьютерного моделирования предложена схема для максимального увеличения эффективности ГТГ. В заключении сформулированы основные выводы и результаты, полученные при выполнении диссертационной работы. Апробация работы Результаты исследований, вошедших в диссертационную работу, опубликованы в 9 печатных работах, в том числе в 4-х научных статьях (из них З в журналах из списка ВАК), а также докладывались на следующих конференциях: "Фундаментальные проблемы оптики", С. Петербург, 2004; "International Conference on Coherent and Nonlinear Optics" (ICONO), С Петербург, 2005; "International Conference on Coherent and Nonlinear Optics" (ICONO), Минск, 2007; "Поляризационная оптика", Москва, 2008; "Bilateral russian-french workshop on Nanosciences and Nanotechnologies", Москва, 2008. Личный вклад автора Автор диссертации участвовал в формировании задач исследований, обсуждении и физической интерпретации полученных результатов. Ему принадлежит разработка и создание программы для математического моделирования исследуемых объектов, а также работа по проведению численных экспериментов. Проблема отражения электромагнитных волн от металлических поверхностей с периодическим рельефом представляет интерес для исследователей в первую очередь благодаря возможности возбуждения поверхностных электромагнитных волн на границе раздела. Впервые феномен возбуждения поверхностных электромагнитных волн наблюдался в 1902 году Робертом Вудом [7] при исследовании металлических дифракционных решеток.
Он состоял в появлении минимумов интенсивности в спектре отраженного от решётки света. Первая попытка теоретического объяснения "аномалий Вуда" была предпринята Релеєм [8]. Он предположил, что минимум интенсивности отраженного света возникает, когда один из порядков дифракции переходит из радиационного в поверхностную волну (т. е. когда компонента волнового вектора направленная по нормали к поверхности равна нулю). Хотя предположение Релея в последствии не подтвердилось разработанный им в процессе исследования математический алгоритм (гипотеза Релея, метод приближений) и сейчас представляет собой мощный аппарат для теоретического изучения взаимодействия света со структурированной поверхностью. Корректное теоретическое объяснение этого явления было предложено Робертом Фано лишь спустя почти полвека после первого экспериментального наблюдения [9]. Интересно отметить, что в своей работе Фано объяснил аномалии Вуда опираясь на теорию, разработанную еще в 1899 году Зоммерфельдом [10] для описания распространения радиоволн вдоль поверхности земли. В 1956 году Дэвид Пайнз теоретически рассмотрел энергетические потери пучка электронов, проходящего через металл, вследствие возбуждения коллективных колебаний свободных электронов относительно тяжелых ядер [11]. По аналогии с колебаниями плазмы в газе он назвал эти колебания плазмонами, а в 1968 году Р. Ричи в своей работе, посвященной возбуждению поверхностных волн на металлической дифракционной решетке, впервые употребил термин поверхностный плазмон (1111) [12]. В эти же годы началось целенаправленное экспериментальное изучение процесса возбуждения 1111 в тонких металлических пленках: сначала с помощью пучков электронов [13], а затем при помощи призменных методов с использованием электромагнитных волн оптического диапазона [14]. Дополнительный стимул в развитии плазмонной оптики принесло изобретение лазера, позволившее значительно повысить эффективность возбуждение 1111. В настоящее время 1111 являются эффективным инструментом для исследования различных свойств тонких металлических пленок и увеличения нелинейного отклика приповерхностных слоев металла. Развитие новых методов по созданию структурированных поверхностей позволило исследовать процессы возбуждения плазмонов на объектах нанометровых масштабов, что привело к открытию нового вида 1111 - локальных плазмонов [15], а также к созданию волноводов для 1111.
Усиление процесса генерации третьей гармоники в условиях возбуждения поверхностных плазмонов
Как уже было отмечено во введении, локальное увеличение электромагнитного поля, вызванное возбуждением 1111, позволяет значительно увеличить нелинейный отклик среды. Это обстоятельство делает возможными использования процессы нелинейного плазмон — плазмонного взаимодействия для усиления сигнала на частоте третьей гармоники. Рассмотрим для начала случай коллинеарной геометрии (Рис. 2.6) При когерентном сложении трёх плазмонов мы получаем ПП на частоте третьей гармоники (ТГПП) с волновым вектором Ктгпп = ЪКт. Получившийся волновой вектор будет больше волнового вектора объёмной волны на той же частоте (т.к. дисперсионное соотношение (1.9) справедливо для любых частот). Это обстоятельство налагает запрет на прямое излучение ТГПП в пространство. Однако, компоненты с волновым вектором RTmn - mQ, полученные, путём рассеяния ТГПП на дифракционной решётке (число т= 1,2,3 определяет количество актов рассеяния ТГПП), не попадают под этот запрет. Для них будет справедливо следующее равенство: где (К )т- тангенциальная составляющая волнового вектора (и)-го порядка дифракции объёмной волны на частоте третьей гармоники в плоскости дифракционной решётки, R.- тангенциальная составляющая волнового вектора волны на частоте третьей гармоники в плоскости дифракционной решётки, т=1,2,3 ; n=2,l,0, {n-3-m). Для удобства дальнейшего изложения объемную волну, которая характеризуется тангенциальной составляющей (1а\, будем называть (и)-ым порядком дифракции. Из вышеизложенного следует, что излучение сигнала на частоте третьей гармоники при коллинеарной геометрии задачи идёт в направлении (0) -ого, (1) -ого и (2) — ого порядков дифракции (при этом мы ограничиваемся трехкратным рассеиванием ТГПП на дифракционной решетке).
В случае неколлинеарной геометрии, как уже отмечалось в пункте 2.1, существует возможность одновременного возбуждения двух ПП, а, следовательно, и двух ТГПП (обозначим их волновые вектора КТП7П и R vnn) (Рис. 2.7). Для них соотношение (2.4) запишется следующим образом: Таким образом, в случае = 0 интенсивности равных по модулю порядков дифракции будут одинаковы (т. к. эффективность возбуждения К ТГПП, Ктгпп при этом азимутальном угле одинакова), а в нулевой порядок будет давать вклады оба ТГПП (посредством трёх актов рассеяния на векторе обратной решётки) (см. Рис. 2.7). Одновременное возбуждение двух ПП обуславливает более эффективную перекачку энергии падающей электромагнитной волны в приповерхностный слой металла. Поэтому для данной схемы возбуждения можно ожидать увеличения выхода третьей гармоники по сравнению с коллинеарной схемой возбуждения ПП. При изменении азимутального угла ТГПП будут возбуждаться при разных углах падения в. В точке эффективного возбуждения ТГПП с волновым вектором RTrnn, излучение сигнала на частоте третьей гармоники будет идти в направлении (0) -ого, (1) -ого и (2) -ого порядков дифракции, а в точке возбуждения . „?,„ - (0) -ого, (-1) -ого и (-2) -ого порядков (здесь, и далее по тексту термин "точка" обозначает точку на оси угловой координаты в). Экспериментальные измерения интенсивности сигнала на частоте третьей гармоники в 2-ом и 1-ом порядках дифракции, проведённые к.ф.м.н. М.М.Назаровым и с.н.с. А.П. Шкуриновым (КОФиВП Физического факультета МГУ) представлены на Рис. 2.8 (случай коллинеарной геометрии) и Рис. 2.9 (случай неколлинеарной геометрии). Из сравнительного анализа результатов эксперимента видно, что вопреки сделанному выше качественному предположению интенсивность ГТГ в случае неколлинеарной геометрии на порядок меньше, по сравнению с коллинеарной схемой генерации. При этом малая интенсивность сигнала на частоте третьей гармоники в случае неколлинеарной геометрии затрудняет экспериментальное наблюдение процесса ГТГ и значительно увеличивает относительную погрешность измерений. Следует также отметить расщепление кривой угловой зависимости интенсивности сигнала третьей гармоники для обоих порядков дифракции в случае коллинеарной геометрии задачи. При этом пики ГТГ, возникшие в результате расщепления, смещены относительно минимума коэффициента линейного отражения (угловое положение минимума отвечает наиболее эффективному возбуждению ПП).
Для расчёта коэффициента отражения электромагнитной волны от металлической плёнки на стеклянной подложке с синусоидальным профилем воспользуемся методом разбиения рельефа на неоднородные слои толщиной d, разделённые бесконечно тонкими вакуумными промежутками (Рис. 3.1), а затем вычислим коэффициенты отражения и прохождения для каждого слоя в отдельности [6]. Поле отдельного слоя определяется волновым уравнением, записанным в интегральной форме [153]: где El(r,t) - поле падающей на слой волны, E{r,t) - поле внутри слоя, %(ґ) диэлектрическая восприимчивость слоя. Интегрирование ведётся по объёму слоя. Решение уравнения (3.1) будем искать в виде разложения по Елоховским волнам (гипотеза Релея). Это возможно в силу периодичности оптических характеристик вдоль слоя. Представленный в настоящей главе алгоритм расчета позволяет вычислять нелинейный отклик на частоте третьей гармоники от объектов с периодической поверхностью и топологией приповерхностных слоев при их взаимодействии с векторным электромагнитным полем падающей волны накачки. Алгоритм позволяет также исследовать пространственное распределение электромагнитных полей на частоте накачки и третьей гармоники вблизи поверхности изучаемого объекта. Тот факт, что обсуждаемая в постановки задачи асимметрия наблюдалась в области малых азимутальных углов, когда имеет место перекрытие резонансных кривых двух возбуждающихся плазмонов позволяет сделать предположение, что наблюдаемый эффект продиктован взаимодействием поверхностных волн. Одним из путей осуществления такого взаимодействия является процесс рассеяния плазмона на дифракционной решётке, при (р-0 одна из рассеянных компонент будет в точности равна волновому вектору второго возбуждённого плазмона: тдеКпп,К пп- два плазмона, возбуждающихся в (1) —ом и (-1) -ом порядках дифракции падающей волны соответственно. Однако, вероятность такого процесса мала, и его влияние на поведение кривых зеркального отражения проявляется лишь при достаточно больших высотах рельефа. Бо льшую вероятность будет иметь канал взаимодействия, основанный на процессе рассеяния, где в качестве дифракционной решётки выступает компонента рельефа с вектором обратной решётки равным 2Q. Присутствие такой компоненты в спектре профиля поверхности вполне возможно и зависит от формы профиля подложки, на которую напылялась пленка.
Отражение света от дифракционной решётки с шероховатым профилем
Рассмотрим еще одну модель для профиля дифракционной решетки. При нанесении атомов золота толщина пленки золота может меняться случайным образом, а, следовательно, спектр профиля поверхности заведомо будет непрерывным. Исходя из этого, представим координату Z границы раздела двух сред в виде: где /(у) - некая случайная функция своего аргумента. Для введения такого способа задания профиля поверхности в алгоритм нахождения матрицы отражения использовалась следующая процедура. Высота рельефа разбивалась на несколько равных отрезков, внутри каждого из которых случайным образом выбралась одна точка z\ (см. Рис. 4.9). Затем находилась координата у[ соответствующих им точек на идеальном рельефе у, =arcsin(z,).3Ta координата являлась среднем значением в распределении Гаусса, в соответствии с которым определялась координата у( нового профиля рельефа. При этом "амплитуда" максимального из возможных отклонений у-у{ фактически определяется дисперсией а в Гауссовом распределении. Таким образом, был получен дискретный набор точек (zx,y\). После этого при помощи полиномиальной линии тренда эти точки связывались, образуя новый рельеф. Результат расчета коэффициента отражения с использованием сучайно-искажённого рельефа приведён на Рис. 4.10. Расчёт проводился при значении х = 1нм. Из рисунка видно, что введение случайной функции в описание формы рельефа позволяет правильно моделировать наблюдаемую в эксперименте асимметрию. Примененная схема задания рельефа также дает возможность объяснить причину появление второй пространственной гармоники в спектре рельефа поверхности экспериментального образца (т.к. профиль рельефа, описываемый выражением 4.3, является, также как и чисто синусоидальный профиль, идеализированной моделью). Прежде чем начать обсуждение полученных результатов, необходимо сделать ряд пояснений относительно представленного в пункте 3.2 алгоритма расчёта нелинейного отклика среды.
Данный алгоритм предусматривает введение двух новых (по отношению к алгоритму расчёта зеркального отражения) управляющих параметров. Во-первых для расчёта матриц отражения и пропускания отдельного слоя, входящих в систему уравнений (3.18), необходимо задание диэлектрической восприимчивости металла на частоте третьей гармоники х{Ъо)) Во-вторых в уравнении (3.26), фактически определяющем нелинейные свойства металлической пленки, входит тензор нелинейной оптической восприимчивости третьего порядка Xapya значение которого также необходимо задавать при численном моделировании. Если первый параметр может быть взят из таблиц [154] (его значение определяется типом используемого металла), то значение компонент тензора нелинейной восприимчивости зависит также от формы металлической плёнки. Поэтому первым этапом исследования процесса ГТГ на металлической дифракционной решётке являлся подбор компонент тензора нелинейной восприимчивости для правильного описания наблюдаемых в эксперименте угловых зависимостей интенсивности сигнала третьей гармоники. В нулевом приближении металлическая плёнка считалась однородной и изотропной средой. В этом случае [155] тензор диэлектрической восприимчивости третьего порядка имеет в своём составе 21 ненулевую компоненту, из которых лишь 3 являются линейно независимыми: Следует отметить, то после подстановки тензора Xapra- в выражение для поляризации на частоте третьей гармоники (3.26), значение последней будет зависеть только от суммы чисел а,Ь,с. Поэтому их относительные значения не будут влиять на интенсивность сигнала третьей гармоники, а сама интенсивность вычисляется с точностью до некой константы Х = Еще одним важным фактором, влияющим на картину усиления ГТГ в пленке металла, является выполнение условия фазового синхронизма для генерации ТГПП при нелинейном взаимодействии трех ПП. Это условие можно представить в виде где со частота волны накачки, в т) и „emau(fi ) диэлектрические проницаемости воздуха и металла соответственно. При моделировании условий эксперимента использовались следующие параметры: сол = 2,327-1015 Гц, «« ( ») = W(3a ) = b „» = -22,4+ /1,43, wimm(3a ) = -1,28 + /5,04. Подставляя эти величины в (5.2) имеем: 3-ш = 1.013-J 77Y7/7. Полученный результат можно перевести в значение Ав угловой отстройки положений резонансов 1111 и ТГПП. Производя несложные вычисления получаем: Ав = 0,5 для случая коллинеарной геометрии возбуждения и Д0 = 1 для неколлинеарной геометрии (ср - 0). Из рисунков 4.8 и 4.5 видно, что вычисленные угловые расстройки Ав примерно равняются полуширинам резонансов 1111 на частоте накачки для обеих геометрий возбуждения. Принимая во внимание, что Іт(ємстаи(со)) Іт(ємстагі(ЗсоУ) можно предположить, что угловая координата возбуждения ПП находится внутри резонанса ТГПП. Этот вывод косвенно подтверждается на основе теоретического исследования процесса возбуждения плазмона на металлической пленке с плоской границей (геометрия Кречмана) при отражении электромагнитного излучения на частотах со и 3 со. Полуширина резонанса ТГПП в 8 раз превосходила полуширину резонанса ПП. Таким образом, можно заключить, что генерация ТГПП в результате нелинейного взаимодействия трех ПП возможна, но ее эффективность не будет максимальной.
На рисунке 5.1 приведен результат численного моделирования процесса ГТГ при отражении Р- поляризованного излучения накачки (длина волны Я = 810 нм) от пленки золота (толщина d = 35 нм) на стеклянной подложке с синусоидальным рельефом (период Т= 1140 нм, высота рельефа Н= 100 нм). На графике представлена угловая зависимость коэффициента отражения для волны накачки (черная кривая), а также интенсивности сигналов от первого (черные треугольники) и второго (черные кружки) порядков дифракции излучения на частоте третьей гармоники в вакууме. Из Рисунка 5.1 видно, что возбуждение 1111 приводит к значительному (в 40 раз) усилению сигналов на частоте третьей гармоники для всех порядков дифракции (максимумы интенсивностей сигналов для всех порядков дифракции соответствуют минимуму коэффициента отражения), что говорит об увеличении эффективности процесса ГТГ. При этом сигнал от второго порядка дифракции имеет большую интенсивность по сравнению с первым порядком. Это объясняется тем, что усиление сигнала идет вследствие процессов рассеяния ТГПП на дифракционной решетке, описываемых выражением (2.5). Переизлучение сигнала третьей гармоники во второй порядок дифракции происходит при однократном рассеянии ТГПП на дифракционной решетке в первый порядок - при двукратном рассеянии ТГПП (см. Рис. 2.6). Из сравнительного анализа экспериментальной (см. Рис. 2.8) и теоретической (см. Рис. 5.1) зависимостей интенсивности сигналов на частоте третьей гармоники от угла падения видно, что теория не достаточно точно описывает топологию поведения кривых. В частности, в случае экспериментальной зависимости наблюдается расщепление максимума интенсивности сигналов на частоте третьей гармоники, регистрируемых в направлении второго и первого порядков дифракции, в тот время как на теоретической зависимости этой особенности не наблюдалось. Проведенные численные эксперименты позволили заключить, что причиной различия является несоответствие нелинейных свойств пленки модели однородной и изотропной среды. В связи с этим, для адекватного описания процесса ГТГ возникает необходимость перехода от тензора х% определяемого выражением 5.1, к некому эффективному тензору iXapya)EFF учитывающему анизотропию нелинейных свойств тонкой металлической пленки.
Влияние величины высоты рельефа дифракционной решётки на эффективность генерации третьей гармоники
Исследуем теперь влияние высоты рельефа дифракционной решетки на эффективность ГТГ. Для этого рассмотрим динамику возбуждения 1111 при увеличении высоты рельефа дифракционной решетки. На Рисунке 5.12 представлен результат расчета интенсивности ППД, а также его поляризационных компонент в зависимости от высоты рельефа в точке возбуждения 1111 (период рельефа Г=1140 нм). Из рисунка 5.12 видно, что кривая интенсивности ППД имеет максимум при высоте рельефа Н = 160 нм, а затем спадает и при Н = 200 нм становиться равной своему начальному значению при Н = 100 нм. Таким образом, наиболее эффективное возбуждение ПП (а, следовательно, и наибольшее усиление локального поля) происходит при высоте рельефа Н = 160. Дальнейшее увеличение высоты рельефа приводит к снижению эффективности возбуждения 1111. В отличие от зависимости, представленной на Рис. 5.10 увеличение интенсивности ППД происходит без изменения отношения его поляризационных компонент ((474})я=юо = (474 )//=160 =4,3). Это объясняется тем, что в случае увеличения высоты рельефа дифракционной решетки пространственное положение вектора электрического поля падающего излучения и волнового вектора ППД остаётся неизменным. Следовательно, согласно описанному в п.5.4 механизму изменения поляризации ППД, и соотношение интенсивностей поляризационных компонент ППД также будет оставаться неизменным. Рассчитанные для различных высот рельефа дифракционной решетки зависимости интенсивностей сигнала ГТГ для двух порядков дифракции волны на частоте третьей гармоники от угла падения накачки полностью подтверждают сделанные выводы (Рис. 5.13). Максимальная интенсивность сигнала ГТГ для обоих порядков наблюдается при высоте рельефа Н = 160 нм, которая соответствует наибольшей эффективности возбуждения ПП. При этом увеличение высоты дифракционной решетки приводит к тому, что интенсивность сигнала ГТГ от первого порядка дифракции становится больше интенсивности сигнала на частоте третьей гармоники от второго порядка дифракции.
Причина этого изменения становится понятна при учёте каналов переизлучения для каждого из порядков дифракции волны на частоте третьей гармоники (см. п. 5.2). В случае малых высот рельефа дифракционной решетки большую вероятность имеет процесс переизлучения через первый порядок дифракции, так как процесс (5.96), в отличие от процессов (5.10а, 5.106), протекает без рассеяния на дифракционной решетке. Рост высоты рельефа дифракционной решетки приводит к увеличению эффективности однократного рассеяния и повышает вероятность процессов (5.10а, 5.106), а значит и эффективность переизлучения через второй порядок дифракции. Таким образом, в случае больших высот рельефа вероятность переизлучения через второй порядок дифракции будет больше вероятности переизлучения через первый порядок. Вышеизложенный анализ изменения относительной интенсивности порядков дифракции третьей гармоники позволяют предположить, что в случае уменьшения периода рельефа (см. Рис. 5.4, 5.9) причиной увеличения интенсивности второго порядка дифракции по сравнению с интенсивностью первого порядка для неколлинеарной геометрии также является увеличение эффективности рассеяния на дифракционной решетки. Как было показано в главе 4, присутствие второй пространственной гармоники рельефа в случае использования неколлинеарной геометрии возбуждения 1111, приводит к взаимодействию двух 1111. Следствием этого является образование запрещенной зоны для 1111. При этом пространственное распределение поля 1111 вблизи дифракционной решетки определяется относительным положением первой и второй пространственной гармоники. Таким образом, изменяя профиль рельефа дифракционной решетки, мы можем увеличить эффективность ГТГ за счет увеличения интенсивности поля ПП внутри металлической пленки. На рисунке 5.15 приведено распределение модуля электрического поля на частоте накачки, а также распределение источников электрического поля на частоте третьей гармоники (см. выражение (3.28)) внутри металлической пленки на одном периоде дифракционной решетки для случая острой (а, в) и плоской (б, г) вершин рельефа при возбуждении 1111. Из сравнительного анализа рисунков 5.15(а, б) видно, что поле 1111 при рельефе поверхности с плоской вершиной сосредоточенно вблизи поверхности рельефа, а при рельефе с острой вершиной, является менее локализованным, глубже проникая в воздух. Кроме того, локальные максимумы модуля электрического поля 1111 на Рис. 5.15(a) расположены вне металлической пленки, тогда как на Рис. 5.15(6), они расположены под поверхностью металла. Все вышеперечисленные факторы приводят к увеличению интенсивности источников поля на частоте третьей оптической гармоники внутри металлической пленки при использовании рельефа с плоской вершиной, что отчетливо прослеживается на Рис. 5.15 (в, г) и, в итоге ведет к усилению сигналов на частоте третьей гармоники для всех порядков дифракции. Еще одной особенностью использования рельефа с плоской вершиной является то, что наибольшую интенсивность имеет сигнал на частоте третьей гармоники, регистрируемый в направлении нулевого порядка дифракции (см. Рис. 5.14).
Это значительно упрощает процедуру экспериментального наблюдения процесса ГТГ, так как волновой вектор этого порядка дифракции лежит в плоскости падения волны накачки, и настройка положения фотодетектора производится только по углу падения. 5.7 Оптимальная схема для генерации третьей гармоники в тонкой металлической пленке. Используя результаты исследований, приведенных в Главе 5, становится возможным определение оптимальных параметров дифракционной решетки, при которых увеличение эффективности ГТГ в условиях возбуждения 1111 будет максимальным. Параметры излучения и металлической пленки равны значениям, использовавшимися для моделирования эксперимента: длина волны излучения - 810 нм, толщина пленки - 35 нм, материал пленки — золото ( є(со) = -22,4 + /1,43, є(3а ) = -1,28 + /5,04 ). Согласно результатам пунктов 5.3 и 5.4 наибольшая эффективность нелинейного преобразования для неколлинеарной геометрии і возбуждения обеспечивается при минимальном, угле между плоскостью-поляризации 1111 и плоскостью поляризации падающей волны накачки. Это- условие в случае неколлинеарной схемы может выполняться при равенстве модулей волнового вектора ПП и вектора обратной решетки (см. Рис. 5Al)(Q = Km, Г= 793 нм). При этом возбуждение 1111 будет происходить при нормальном падении волны накачки (в = 0). Оптимальная-высота рельефа при данном значении периода-рельефа составила #=118 нм, а форма его профиля соответствовала модели рельефа с плоской вершиной (см. п. 5.6). В. случае коллинеарной геометрии возбуждения ПП при условии Q = Кт в = 0, согласно выражению, (2.2), происходит одновременное возбуждение двух 1111. Присутствие второй пространственной гармоники в пространственном спектре рельефа поверхности- будет обеспечивать взаимодействие двух возбуждаемых ПП. При отстройке угла падения от нулевого значения, условия для возбуждения ПП в (1)-ом и (-1)-ом порядках дифракции накачки становятся различными (см. (2.2)), и эффективность взаимодействия 1111 в случае коллинеарной геометрии снижается. Еще одной особенностью случая- нормального падения, волны накачки является идентичность пространственного положения волнового вектора накачки и векторов электромагнитного поля относительно вектора обратной решетки для- коллинеарной и неколлинеарной схемы.
