Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Взаимодействие интенсивного (I 1015 Вт/см2) фемтосекундного лазерного излучения с твердотельными и кластерными мишенями 14
1.1 Взаимодействие интенсивного фемтосекундного лазерного излучения с твердотельными мишенями 14
1.1.1 Генерация плазмы при воздействии на поверхность твердотельных мишеней интенсивным фемтосекундным лазерным излучением 14
1.1.2 Нелинейно-оптическое взаимодействие фемтосекундного интенсивного лазерного излучения с твердотельными мишенями: генерация рентгеновского излучения и второй гармоники 16
1.1.3 Абляция и возникновение глубоких каналов в режиме импульсно-периодического лазерного воздействия на мишень 20
1.1.4 Генерация наночастиц и микрочастиц при лазерной абляции в одно- и многоимпульсном режимах 22
1.2 Взаимодействие интенсивного фемтосекундного лазерного излучения с кластерами 26
1.2.1 Генерация и диагностика кластерного пучка при адиабатическом расширении газа через сопло 26
1.2.2 Взаимодействие интенсивного фемтосекундного лазерного излучения с кластерами 30
1.2.3 Методы повышения выхода жесткого рентгеновского излучения из кластерной плазмы 42
Выводы 45
Глава 2. Генерация жесткого рентгеновского излучения и второй гармоники в микроплазме, образующейся при формировании каналов в твердотельных мишенях последовательностью интенсивных (I 1015-1016 Вт/см2) фемтосекундных лазерных импульсов 47
2.1 Схема экспериментальной установки для исследования рентгеновского излучения и второй
гармоники, генерируемых на поверхности и в канале мишени 47
2.2 Динамика сигнала второй гармоники лазерного излучения и выхода жесткого рентгеновского излучения при формировании канала в мишени 52
2.3 Спектральные особенности второй гармоники, отраженной от поверхности и из канала в мишени 55
2.4 Изображение пятна второй гармоники излучения, отраженной назад из канала 63
Выводы 64
Глава 3. Возбуждение кластеров аргона фемтосекундным лазерным излучениеминтенсивностью 1015-1016 Вт/см2 66
3.1 Схема генерации газокластерного пучка и экспериментальной установки для изучения лазерно-кластерного взаимодействия 66
3.2 Характеризация лазерного излучения, используемого в экспериментах: ограничение по энергии и измерение длительности черпированных импульсов 71
3.3 Генерация жесткого характеристического рентгеновского излучения при лазерном возбуждении кластеров аргона 75
3.4 Оптимизация управляющих параметров при регистрации рентгеновского излучения з Выход рентгеновского излучения в зависимости от длительности и знака чирпа лазерного импульса 79
Выход рентгеновского излучения в зависимости от положения вакуумного фокуса лазерного пучка относительно оси газокластерной струи и поглощение лазерного излучения 81
Модификация спектра лазерного излучения после взаимодействия с газокластерной струей 83
3.5 Генерация третьей гармоники лазерного излучения и изображения плазменного филамента 84
Выводы 89
Глава 4. Увеличение выхода рентгеновского излучения при воздействии фемтосекундного лазерного излучения ( 1015-1016 Вт/см2) на кластеры многоатомных молекул .
Детектирование смешанных кластеров и получение двухэнергетичекого источника рентгеновского излучения 91
4.1 Выбор используемых смесей. Детектирование кластеризации с помощью пироприэлектрического приемника и методом рэлеевского рассеяния 91
4.2 Генерация характеристического рентгеновского излучения при лазерном возбуждении кластеров многоатомных молекул (SF6, CF3I и CF2Cl2) образующихся в присутствии газа-носителя (Ar, He) 95
4.3 Оптимизация управляющих параметров при регистрации рентгеновского излучения.
Модификация спектра лазерного излучения после взаимодействия с газокластерной струей 100
4.4 Зависимость выхода рентгеновского излучения от давления газа и интенсивности лазерного излучения 102
4.5 Генерация третьей гармоники и изображение плазменного филамента 104
4.6 Формирование смешанных кластеров (CF2Cl2/Ar) в смеси молекулярного газа с газом носителем Ar и в трехкомпонентной смеси CF2Cl2-Ar-He 108
Выводы 114
Заключение 117
Список публикаций по теме диссертации 120
Благодарности 123
Литература 124
- Нелинейно-оптическое взаимодействие фемтосекундного интенсивного лазерного излучения с твердотельными мишенями: генерация рентгеновского излучения и второй гармоники
- Динамика сигнала второй гармоники лазерного излучения и выхода жесткого рентгеновского излучения при формировании канала в мишени
- Характеризация лазерного излучения, используемого в экспериментах: ограничение по энергии и измерение длительности черпированных импульсов
- Генерация характеристического рентгеновского излучения при лазерном возбуждении кластеров многоатомных молекул (SF6, CF3I и CF2Cl2) образующихся в присутствии газа-носителя (Ar, He)
Введение к работе
Актуальность темы
Появление фемтосекундных лазерных систем открыло широчайшие горизонты для фундаментальных исследований в области физики и химии, интерес к которым продолжает только возрастать. Выполненные работы привели в настоящее время и к развитию новых прикладных направлений, основанных на фемтотехнологиях: микрообработке материалов, прецизионной микрохирургии, биомедицине и др.
Использование импульсов фемтосекундной длительности (~100 фс) дало возможность генерировать сверхсильные световые поля в лабораторных условиях уже при миллиджоульных уровнях энергии и изучать экстремальные и сильно неравновесные состояния вещества. При воздействии фемтосекундного лазерного излучения с интенсивностью порядка 1016 Вт/см2 на мишень, образуется высокотемпературная плазма, которая является источником высокоэнергетических заряженных частиц и сверхкоротких рентгеновских импульсов с энергиями квантов до десятка кэВ, эффективность генерации которых достигает величины порядка ~10-6. Взаимодействие лазерного излучения с этой плазмой сопровождается также процессом генерации второй гармоники лазерного излучения (ГВГ) с эффективностью достигающей 10-4. Рентгеновское излучение из фемтосекундной лазерной плазмы может быть использовано в рентгеноструктурном анализе с высоким временным разрешением для изучения динамики сверхбыстрых фазовых переходов и контроля состояния кристаллической решетки. Кроме этого, оно наряду со второй гармоникой (ВГ) может являться инструментом диагностики параметров самой лазерной плазмы и энерговклада излучения в мишень.
При импульсно-периодическом высокоинтенсивном лазерном воздействии в одну
точку мишени, в результате процесса лазерной абляции, происходит вынос массы вещества
мишени и образуется канал. При этом в процессе формировании канала, физическая картина
сопутствующих процессов резко усложняется по сравнению с ситуацией, когда лазерное
излучение падает на гладкую поверхность мишени. Концентрация лазерного излучения в
канале и возможное увеличение локального поля на неровностях дна ведут к возрастанию
поглощения энергии импульса, и, соответственно, к повышению температуры плазмы внутри
канала и росту эффективности генерации рентгеновского излучения. С другой стороны,
внутри канала может нарабатываться взвесь - «облако», содержащее нано- и микрочастицы
мишени (кластеры). Взаимодействие лазерного излучения с таким облаком в режиме
плазмообразования будет приводить к развитию процесса самовоздействия
(самодефокусировка, фазовая самомодуляция и др.), частичной экранировке и проблемам доставки энергии излучения на дно канала и, как следствие, изменению формы канала. Способом мониторинга наличия такой взвеси в режиме реального времени, может являться анализ модификаций спектра лазерного излучения (или его второй гармоники), испытавшего в ней самовоздействие. Появление электронной компоненты в результате ионизации частиц взвеси будет приводить к сдвигу спектра лазерного излучения в коротковолновую область. Кроме того, модификация спектра лазерного излучения и его второй гармоники может возникать и в силу других физических механизмов, таких как, например, отражение излучения от расширяющегося придонного плазменного слоя (эффект Доплера) или в
результате взаимодействия излучения с ионно-акустическими волнами в плазме. Регистрация спектральных модификаций наряду с выходом рентгеновского излучения и сигналом второй гармоники излучения могут обеспечить комплексный подход к контролю взаимодействия лазерного излучения с мишенью в режиме образования канала и выявлению причин, влияющих на эффективность этих процессов. Изучение особенностей, возникающих при формировании каналов фемтосекундным лазерным излучением высокой интенсивности (порядка 1015 Вт/см2 и более) является важным, например, для задач обработки высокопрочных материалов (получение «охлаждающих» отверстий в компонентах газотурбинных установок, элементного анализа).
Помимо проблемы наличия взвеси в канале твердотельной мишени и процессов нелинейного взаимодействия интенсивного лазерного излучения с ней, в настоящее время огромный интерес вызывают исследования нелинейных процессов, возникающих при воздействии фемтосекундного лазерного излучения на нанокластеры атомов или молекул.
Широко известен и исследован ставший уже классическим способ создания нанокластеров, основанный на конденсации газа при его сверхзвуковом расширении через импульсное сопло в вакуум. Обычно, в качестве такого газа выбираются инертные газы - Ar, Kr, Xe. Образованные таким образом кластеры являются уникальным физическим объектом в том числе и с точки зрения создания источника рентгеновского излучения при воздействии на них высокоинтенсивного (I>1015 Вт/см2) фемтосекундного лазерного излучения. Кластерная мишень объединяет в себе преимущества твердотельной и газообразной мишеней и может поглощать до 95% энергии взаимодействующего с ней лазерного излучения. Кластерная наноплазма является источником не только рентгеновского излучения, но и высокоэнергетических ионов, нейтронов и электронов. Она обладает ярко выраженными нелинейно-оптическими свойствами: распространение фемтосекундного лазерного излучения в ней сопровождается филаментацией, генерацией гармоник и излучения терагерцового диапазона. Яркое характеристическое рентгеновское излучение из кластерной наноплазмы может быть получено с эффективностью сопоставимой со случаем твердотельной мишени. В этой связи одной из наиболее актуальных проблем является повышение эффективности генерации рентгеновского излучения и расширение набора получаемых характеристических линий.
Очевидным способом повышения эффективности генерации характеристического рентгеновского излучения (кроме повышения интенсивности лазерного излучения) является использование крупных кластеров, содержащих более 106 частиц. Простейший способ увеличения размера кластеров - повышение давления рабочего газа в пределах 10-100 атм. Другим ключевым параметром, определяющим эффективность генерации рентгеновского излучения, является плотность электронов, возникших в результате начальной ионизации кластера лазерным импульсом. В наноплазме, образованной из кластеров многоатомных молекул, электронная плотность может быть выше по сравнению с кластерной наноплазмой на основе инертного газа. Кроме того, использование молекулярных газов выгодно и в плане расширения набора линий характеристического рентгеновского излучения. Эффективным способом создания крупных молекулярных кластеров является использование смеси, состоящей из легкокластеризующегося молекулярного газа и относительно легкого газа-носителя в более высокой концентрации. Поэтому можно ожидать, что генерация характеристического жесткого рентгеновского излучения (E>2 кэВ) будет происходить с
высокой эффективностью при использовании в качестве мишени крупных кластеров многоатомных молекул.
Использование смесей многоатомных молекул с инертными газами при определенных концентрациях может сопровождаться появлением смешанных кластеров, содержащих и атомы и молекулы. Такие кластеры представляют интерес не только в плане особенностей их строения, лазерной ионизации и дефрагментации, но и генерации наноплазмы и характеристического мультиэнергетического рентгеновского излучения. Можно ожидать, что при лазерном возбуждении таких кластеров, спектр рентгеновского излучения будет содержать характеристические линии всех компонентов, составляющих кластер. Представляет интерес и вопрос о возможности управления парциальной концентрацией компонентов, образующих смешанные кластеры, что даст возможность влиять и на выход характеристического излучения на соответствующих линиях.
Таким образом, тематика диссертационной работы представляется новой и востребованной с точки зрения фундаментальных исследований и практических применений.
Целями настоящей диссертационной работы являлось:
-
Изучение особенностей параметров второй гармоники лазерного излучения (спектральная модификация, эффективность генерации) и выхода рентгеновского излучения, возникающих при создании канала в твердотельной мишени последовательностью интенсивных (I1015-1016 Вт/см2) фемтосекундных (~100 фс) лазерных импульсов.
-
Исследование возможности получения эффективной генерации жесткого характеристического рентгеновского излучения в диапазоне 2-5 кэВ при воздействии на молекулярные кластеры фемтосекундным лазерным излучением с интенсивностью
I1015-1016 Вт/см2.
3. Детектирование смешанных атомарно-молекулярных кластеров по спектру
рентгеновского излучения, возникающего при их возбуждении фемтосекундными лазерными
импульсами с интенсивностью I1015-1016 Вт/см2 и создание двухэнергетического источника
рентгеновского излучения на основе смешанных кластеров.
Научная новизна
1. Обнаружено, что при формировании канала в мишени последовательностью
сфокусированных (f=6 см) на ее поверхность фемтосекундных (~100фс) лазерных импульсов с интенсивностью I1016 Вт/см2, выход рентгеновского излучения и сигнал второй гармоники излучения немонотонны и достигают максимума. Эффективность генерации рентгеновского излучения возрастает с 110-6 до 610-6 при формировании канала в мишени из плавленого кварца, находящейся в вакууме и фокусировке лазерного излучения на поверхность мишени. В случае, если мишень находится в воздухе, эффективность генерации рентгеновского излучения при тех же условиях возрастает с 410-8 до 410-7. Установлено, что при формировании канала, эффективность процесса ГВГ достигает величины 410-3, а сдвиг спектра второй гармоники в голубую область составляет в среднем величину 25 нм. Впервые исследована зависимость сдвига спектра основного лазерного излучения и его второй гармоники от номера лазерного импульса, воздействующего на мишень (алюминий, кварц), находящуюся в вакууме или воздухе.
-
С помощью метода рэлеевского рассеяния установлено, что при использовании смеси тяжелого молекулярного газа с относительно легким газом-носителем в большой пропорции (SF6-Ar 1:8, CF3I-Ar 1:30, изменение давления смеси в диапазоне 10-50 атм), генерируются крупные молекулярные кластеры. Впервые зарегистрировано характеристическое рентгеновское излучение (энергии линий: ES(K)2,3 кэВ, ЕCl(K)2,6 кэВ, ЕCl(K)2,8 кэВ и ЕI(L)4 кэВ, ЕI(L)4,2 кэВ) при фемтосекундном лазерном (I61015 Вт/см2) возбуждении кластеров SF6, CF3I и CF2Cl2, образующихся при расширении в вакуум смесей молекул c аргоном (концентрации 1:8, 1:15 и 1:9). Получено, что при воздействии на кластеры молекул CF2Cl2 и SF6 (смеси CF2Cl2-He (1:9), SF6-He (1:8), давление 30 атм) фемтосекундными импульсами интенсивностью I81015 Вт/см2 (E5 мДж), эффективность генерации рентгеновского излучения достигает соответственно 210-5 и 110-5 при выходе квантов 3108 и 2108 фотон/имп.
-
Впервые исследована зависимость сигнала третьей гармоники и изображение свечения плазменного филамента, возникающих при взаимодействии интенсивного лазерного излучения (наносекундный контраст Kns105, пикосекундный Kps2102) с кластерной струей, от положения перетяжки лазерного излучения относительно оси кластерного пучка. Установлено, что при максимальном выходе рентгеновского излучения, когда перетяжка лазерного излучения находится перед осью газокластерной струи, филамент имеет многофокусную структуру, а сигнал третьей гармоники испытывает минимум. При изменении (улучшении) контраста лазерного излучения (Kns5106, Kps106), филамент в оптимальном режиме становится однофокусным.
-
Продемонстрировано, что спектр характеристического рентгеновского излучения может лежать в основе метода детектирования смешанных кластеров. Предложено для управления парциальной концентрацией компонентов, образующих смешанные кластеры, добавлять к используемой смеси третий компонент – легкий газ. На примере смеси газов фреона, аргона и гелия (CF2Cl2-Ar-He) впервые показана возможность управления выходом характеристического излучения на линиях кластерообразующих компонентов (аргона и хлора) за счет влияния гелия.
Научная и практическая значимость
Обнаруженные существенные сдвиги спектра второй гармоники лазерного излучения (достигающие 25 нм) могут служить в качестве индикатора наличия среды (взвеси, газа) внутри канала, формируемого в мишени интенсивным (I>1015 Вт/см2) фемтосекундным лазерным излучением. Появление взвеси внутри канала может существенно влиять на скорость абляции вещества мишени.
Предложенный способ повышения эффективности генерации характеристического рентгеновского излучения и увеличения количества характеристических рентгеновских линий, основанный на использовании крупных кластеров из многоатомных молекул, позволяет расширить возможности источников сверхкоротких рентгеновских импульсов. Достижение минимума сигнала третьей гармоники при одновременном образовании плазменного филамента, наряду с выходом рентгеновского излучения, может использоваться в качестве критерия при проведении оптимизации положения перетяжки лазерного пучка относительно оси газокластерной струи. Зарегистрированное «выедание» спектра лазерного
излучения является еще одним критерием, который может быть использован при оптимизации энерговклада лазерного излучения в кластерную среду.
Спектр рентгеновского излучения является информационным каналом, позволяющим детектировать существование смешанных кластеров. Полученный на их основе источник двух синхронизованных характеристических рентгеновских линий может быть использован в экспериментах по дифференциальному поглощению.
Защищаемые положения
-
Процесс образования микроканала в результате абляции твердотельной мишени под действием импульсно-периодического сфокусированного фемтосекундного лазерного излучения (I1016 Вт/см2) сопровождается немонотонными выходами его второй гармоники и рентгеновского излучения, достигающими максимума. Максимальные эффективности генерации рентгеновского излучения и второй гармоники составляют, соответственно, 610-6 и 410-3 для мишени из плавленного кварца, находящейся в вакууме (остаточное давление 10-2 Торр). Спектр второй гармоники, возникающей в канале мишени, находящейся и в вакууме и в воздухе, испытывает значительный голубой сдвиг, достигающий величины 25 нм.
-
Использование кластеров многоатомных молекул (SF6, CF2Cl2), образующихся в 10% смеси молекулярного газа с газом-носителем гелием (давление смеси 30 атм), позволяет достичь выхода характеристических рентгеновских квантов в области 3 кэВ порядка 108 фотонов за лазерный импульс (с эффективностью преобразования энергии ~10-5), при воздействии на газокластерную среду лазерным излучением с интенсивностью I81015 Вт/см2 и энергией Е5мДж.
-
При расширении в вакуум 3% смеси фреона CF2Cl2 с аргоном (давление 25 атм), формируются смешанные атомарно-молекулярные кластеры. В результате воздействия на них интенсивного (I81015 Вт/см2) фемтосекундного лазерного излучения наряду с характеристическими рентгеновскими линиями хлора (ЕCl(K)2,6 кэВ) генерируются также и характеристические линии аргона (ЕAr(K)3 кэВ). Добавление к смеси гелия позволяет управлять относительными амплитудами этих характеристических рентгеновских линий.
Апробация работы и публикации
Основные результаты исследований, представленных в диссертации, докладывались на следующих научных конференциях: «International Conference “Fundamentals of Laser Assisted Micro– and Nanotechnologies»(FLAMN-07), 25- 28 june 2007, St. Petersburg, Russia; International Conference Advanced Laser Technologies (ALT-08), 13-18 September 2008, Siofok, Hungary; Пятая Международная Конференция «Фундаментальные проблемы оптики» (ФПО – 2008) 20-24 октября 2008 г., Санкт – Петербург, Россия; Молодежная школа-семинар Современные нанотехнологии и нанофотоника для науки и производства, 1-4 октября 2008г., Владимир, Россия; Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых "Ломоносов-2009", 13 -18 апреля 2009 года, Москва, Россия; Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых "Ломоносов-2009", 12-15 апреля 2010 года, Москва, Россия; ICONO/LAT 2010 Int'l Conference on Coherent and Nonlinear Optics (ICONO
2010), August 23-26, 2010, Kazan, Russia; 19th International Conference on Advanced Laser
Technologies – ALT’11, 03-08 September 2011, Golden Sands, Bulgaria; 2-nd International
Conference "Terahertz and Microwave radiation: Generation, Detection and Applications"
Scientific school "Nonlinear optics and terahertz radiation" (TERA-2012), June 20 – 21 2012,
Moscow, Russia; International conference Laser Optics 2012, 25-29 June 2012, St. Petersburg,
Russia; The International Conference on Coherent and Nonlinear Optics / The Lasers, Applications,
and Technologies (ICONO/LAT13), Moscow, 18-22 June 2013, Russia;
16-20 September 2013, Budva, Montenegro.
Личный вклад автора
Все изложенные в диссертационной работе оригинальные результаты получены автором лично, либо при его непосредственном участии. Автором осуществлялось проведение экспериментов, обработка экспериментальных данных, анализ результатов экспериментов, а также их интерпретация.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, благодарностей и списка цитированной литературы. Работа изложена на 140 страницах, включает 52 рисунка, 4 таблицы и список литературы с общим числом ссылок 224.
Нелинейно-оптическое взаимодействие фемтосекундного интенсивного лазерного излучения с твердотельными мишенями: генерация рентгеновского излучения и второй гармоники
Сигнал от ансамбля частиц будет пропорционален плотности частиц и сечению рассеяния , которое, в свою очередь, определяется формулой [130]: [ ) (1.17) В предположении, что 100% газа кластеризуется, плотность кластеров пропорциональна отношению плотности мономеров к количеству частиц в кластере N: —, а радиус кластера /, то сигнал рэлеевского рассеяния. Размер кластера N растет с увеличением давления квадратично, а концентрация частиц - линейно. Таким образом, сигнал рэлеевского рассеяния в кластерной среде будет пропорционален третьей степени давления газа [10]. В случае некластеризующегося газа, рэлеевский сигнал будет пропорционален давлению (так как давлению пропорциональна концентрация рассеивающих частиц). Факт такого изменения характера зависимости может быть использован для определения порога кластеризации газа. Метод рэлеевского рассеяния не дает информацию об абсолютном размере кластеров, так как величина рассеянного сигнала существенно зависит от геометрии эксперимента (например, расстоянием до детектора и углом, под которым регистрируется сигнал - как правило, это 90). Во многих работах делается грубая оценка размера кластеров, опираясь на предположение о том, что порог регистрации сигнала рэлеевского рассеяния соответствует размеру кластера 100 атомов [132, 133].
Итак, по сигналу рэлеевского рассеяния можно судить об относительных концентрации и размерах кластеров при использовании различных газовых сред. В свою очередь, метод детектирования кластерного пучка с помощью ПЭП имеет преимущество перед методом, основанным на эффекте рэлеевского рассеяния, которое заключается в простоте и большей точности определения порога кластеризации.
Взаимодействие интенсивного фемтосекундного лазерного излучения с кластерами
Наиболее развитой моделью описания лазерно-кластерного взаимодействия, объясняющей ряд экспериментальных результатов [134-137] является модель наноплазмы, впервые предложенная в [10]. Эта модель состоит из трех ключевых разделов, описывающих ионизацию, нагрев и расширение кластера. Предполагается, что передний фронт лазерного излучения, ионизует кластер, а основная часть импульса взаимодействует с наноразмерными сгустками плазмы высокой концентрации. Модель наноплазмы использует ряд приближений: размеры кластера малы, а вероятность столкновений внутри велика, так что наличием температурных градиентов можно пренебречь. Таким образом, температура однородна, распределение скоростей максвелловское и изотропное. Модель справедлива для кластеров размером больше дебаевской длины Xd =kTe/4жnee2 , порядок величины которой около 5 для твердотельной плазмы энергии порядка 1 кэВ. Плотность плазмы кластера предполагается однородной в течение времени расширения. Механизмами первичной ионизации является полевая ионизация (надбарьерная и туннельная), нагрев электронов происходит за счет обратно-тормозного поглощения, а дальнейшая ионизация - за счет неупругих электрон-ионных соударений. Расширение кластера определяется двумя возможными процессами: за счет сил гидродинамического давления и кулоновского взрыва.
Ионизация кластера Выделяют три основных механизма ионизации атомов кластера, играющих существенную роль при взаимодействии с кластером интенсивного лазерного излучения.
Начальная ионизация кластера происходит непосредственно полем лазерной волны. Длительность одного периода поля для излучения на длине волны 800 нм составляет 2,7 фс. Хотя сам акт ионизации атома происходит практически мгновенно, процесс однократной ионизации всех атомов кластера занимает несколько периодов поля. Этот процесс наиболее важен на ранних стадиях взаимодействия лазерного излучения с кластером, так как при этом генерируются начальные свободные электроны, формирующие плазму и ответственные за дальнейшие механизмы ионизации.
Полевая ионизация разделяется на туннелирование, надбарьерную и многофотонную ионизации. Исследованиям ионизации посвящено множество работ, фундаментальная теория этих процессов опирается на работу Л.В. Келдыша [138], в которой был введен безразмерный параметр адиабатичности у (параметр Келдыша) значение которого определяет наиболее вероятный процесс ионизации. В работе [98] было рассчитано, что при воздействии сверхсильных фемтосекундных полей (I 1015 Вт/см2) на кластеры у 1, т.е. ионизация происходит за счет туннелирования и надбарьерной ионизации.
Вероятность туннельной ионизации вычисляется из работ Делоне и Крайнова [139] и является величиной, сильно нелинейной в лазерном поле. В случае воздействующих субпикосекундных лазерных импульсов для возникновения туннельной ионизации требуются интенсивности 1014 Вт/см2. Так, практически 100% ионизация нейтрального аргона в 100-фс импульсе происходит, когда пиковая интенсивность достигает 31014 Вт/см2 [10]. После появления свободных электронов, за дальнейшую ионизацию ответственен ряд других механизмов. В [140] представлена модель «ионизационного поджига», основанная на процессе покидания свободными электронами кластера. Так, в результате надбарьерной ионизации, электроны покидают не только родительский атом, но кластер. Тогда кластерный ион в равновесном состоянии можно представить как проводящую сферу с зарядом, сконцентрированном в тонком приповерхностном слое. Сильное кулоновское поле в таком случае способно выбить дополнительные электроны из атомов в направлении центра кластера, которые затем могут покинуть кластер. Это так называемый механизм «поджига».
Но основным механизмом ионизации кластера является ионизация за счет неупругих электрон-ионных столкновений, описанная в работе [10]. Ионизация при неупругом столкновении происходит за счет возможности выбивания налетающим электроном связанного, при этом образуется дополнительный электрон, а заряд иона увеличивается на единицу.
Динамика сигнала второй гармоники лазерного излучения и выхода жесткого рентгеновского излучения при формировании канала в мишени
При этом, имеет значение и знак чирпа лазерного импульса: выход рентгеновского излучения различен при положительно и отрицательно чирпированных лазерных импульсах, имеющую одинаковую длительность. Данный факт может быть связан со спектральной ассиметрией чирпированного импульса, когда присутствует спектральный компонент играющий роль предымпульса. В [179] было продемонстрировано, что чирпированный импульс может быть ассиметричным и иметь с одной стороны «плечо», которое в зависимости от знака чирпирования, является пред- или пост- импульсом. При этом, максимальная температура ионов, возникающих при воздействии на кластеры таким лазерным излучением, отличается в два раза в зависимости от знака чирпа.
Фокусировка лазерного импульса также существенно влияет на выход рентгеновского излучения. Оптимальное положение вакуумного фокуса излучения относительно оси газокластерной струи определяется такими нелинейными эффектами, возникающими в газокластерной среде, как самофокусировка или самодефокусировка лазерного излучения. Для случая умеренных интенсивностей, было обнаружено, что оптимальное положение вакуумного фокуса излучения – перед осью газокластерной струи [158, 164, 175]. Жесткость фокусировки также влияет на выход рентгеновского излучения. При этом больший выход рентгеновского излучения может достигаться при мягкой фокусировке и, соответственно, меньшей интенсивности, что было продемонстрировано в [153]. Происходит это, опять же, за счет достижения оптимальных условий для развития самофокусировки излучения в газокластерной струе.
Второй группой параметров, по которым производится оптимизация выхода рентгеновского излучения, являются параметры, связанные с характеристиками газокластерной струи. Одним из наиболее значимых и очевидных способов повышения эффективности генерации характеристического рентгеновского излучения является создание крупных кластеров, размером более 106 частиц в них [173]. Простейшим способом увеличения размера кластеров является повышение давления рабочей смеси. В [125, 159] было показано, что при повышении давлении инертного газа и, соответственно, увеличении размера кластеров увеличивается выход жесткого рентгеновского излучения. Кроме этого, для фиксированной интенсивности лазерного излучения, существует оптимальный размер кластеров, при котором генерация рентгеновского излучения происходит наиболее эффективно [143]. Диапазон типичных давлений газа, находящегося над соплом, необходимых для получения крупных кластеров, лежит в пределах 20 – 90 атм и ограничивается, как правило, характеристиками коммуникаций и клапана сопла.
Ключевым параметром, определяющим эффективность генерации рентгеновского излучения, является также плотность электронов, возникших в результате начальной ионизации кластера лазерным импульсом. Влияние легко ионизующихся примесей на динамику ионизационных процессов было продемонстрировано в работе [180]. В [181] было зарегистрировано возрастание выхода рентгеновского излучения при допировании кластеризующегося аргона лекгоионизуемыми молекулами воды. Более эффективный нагрев кластера в результате увеличения количества свободных электронов был также установлен и в [179], где для продуктивной ионизации кластера использовался положительный чирп лазерного импульса с асимметричным спектром. Можно ожидать, что в наноплазме, образованной из кластеров многоатомных молекул, будет выше электронная плотность по сравнению с кластерной наноплазмой на основе инертного газа. Кроме того, использование молекулярных газов выгодно и в плане расширения набора линий характеристического рентгеновского излучения.
Оптимальным способом создания крупных молекулярных кластеров является использование смеси, состоящей из тяжелого легкокластеризующегося молекулярного газа и относительно легкого газа-носителя более высокой концентрации [182, 14]. Атомы газа-носителя при сверхзвуковом истечении газовой смеси из сопла служат для релаксации колебательно-вращательной энергии молекул; они уносят теплоту, выделяющуюся при сублимации и способствуют их более эффективной кластеризации. Кроме того, у ряда молекул, энергия связи больше, чем у атомов благородных газов, что, вероятно, ведет к более эффективной кластеризации молекул (например, энергии связи для молекул гексафторида серы, фреона R-12 и трифторметилйодида – (SF6)=0,25 эВ, (CF2Cl2)=0,23 эВ [183], (CF3I)=0,36 эВ [17] в то время как энергии связи для аргона и ксенона – (Ar)=0,08 эВ, (Xe)=0,16 эВ [183]). За счет малой поперечной скорости крупных кластеров, кластерная струя будет уже [182, 127].
Характеризация лазерного излучения, используемого в экспериментах: ограничение по энергии и измерение длительности черпированных импульсов
Измерение энергии лазерного излучения и контроль ее поглощения при взаимодействии с кластерной наноплазмой, осуществлялся с помощью оптико-акустического преобразователя (ОАП) с чувствительностью 30,9 В/Дж. Для измерения спектра лазерного излучения, провзаимодействовавшего с газокластерной струей, за выходным кварцевым окном вакуумной камеры устанавливался волоконный спектрометр Solar TII типа SL40-2-3648USB, регистрирующий спектр в диапазоне 240-1100 нм со спектральным разрешением 1,5 нм и временем экспозиции 10 мс. Между выходным окном вакуумной камеры и спектрометром устанавливалась собирающая линза (F=10 см) и перед ее фокусом – несколько слоев матового лавсана, рассеивающего излучение. Линза использовалась для того, чтобы обеспечить интегральную регистрацию спектра как с периферийной, так и с приосевой области лазерного излучения.
Также, проводилась регистрация свечения плазмы (плазменного филамента), образованной при распространении лазерного импульса в газокластерной струе. Для этого, сбоку от газокластерной струи устанавливался цифровой фотоаппарат (ПЗС и линза на схеме). В экспериментах использовался фотоаппарат canon 350D и объектив 24-70mm/2.8 или 50mm/1.8.
Для измерения интегрального выхода рентгеновского излучения использовался рентгеновский ФЭУ, снабженный сцинтиллятором NaJ и бериллиевым фильтром толщиной 90 мкм (далее – просто ФЭУ). Калибровка ФЭУ составляет 1,52 мВ/кэВ. ФЭУ устанавливался либо на место рентгеновского спектрометра, либо сбоку от газокластерной струи (так, что расстояние от оси сопла до входного окна ФЭУ 12 см, при этом, 3 см из них воздух), в зависимости от условий эксперимента. С помощью этого ФЭУ оценивался интегральный выход рентгеновского излучения кластерной наноплазмы в диапазоне более 2 кэВ. Регистрация рентгеновских спектров осуществлялась с помощью Si-pin детектора Amptek, описанного в главе 2.
В экспериментальной установке была также предусмотрена возможность измерения сигнала третьей гармоники фемтосекундного лазерного излучения (ГТГ). Для реализации возможности измерения сигнала ГТГ схема экспериментов модифицировалась (Рис. 3. 3). Рис. 3. 3. Модифицированная схема эксперимента с возможностью измерения сигнала третьей гармоники, генерируемой при взаимодействии лазерного излучения с кластерной струёй.
За выходным кварцевым окном вакуумной камеры устанавливалась линза с фокальным расстоянием F=40 см, коллимирующая пучок, который попадал на вогнутую дифракционную решетку с радиусом кривизны 100 см. Решетка была установлена под углом 350 к падающему излучению и осуществляла спектральную селекцию и фокусировку третьей гармоники излучения. Вакуумный фокус и щелевая диафрагма располагались на круге Роуланда. Регистрация излучения в первом порядке дифракции производилась с помощью ФЭК-22 СПУ с областью максимальной чувствительности 250-600 нм. Излучение на основной длине волны дополнительно блокировалось ирисовой диафрагмой и фильтром УФС-5. Юстировка коллимирующей линзы и положения дифракционной решетки проводилась на третьей гармонике, генерируемой излучением в разряженном воздухе (давлением 70 Торр), который напускался в вакуумную камеру.
Детектирование кластеризации газа, основанное на релеевском рассеянии сигнала на частицах, проводилось на другой экспериментальной установке, и заключалось в регистрации рэлеевского сигнала под углом 90 к направлению распространения зондирующего сигнала. Экспериментальная установка включала в себя аналогичные вышеописанным сопло и блок управления им, рабочий вакуум обеспечивался до 1,610-6 мБар системой Bruker, а в качестве зондирующего излучения использовалась вторая гармоника твердотельного Nd:YAG лазер LQ (длина волны 1,064 мкм, длительность импульса 12 нс). Синхронизация между лазерным импульсом и соплом осуществлялась блоком Bruker, а необходимая задержка устанавливалась при помощи генератора импульсов Г5-54. Сигнал рассеяния регистрировался с помощью ФЭУ с диаметром входного окна 30 мм. Для того чтобы ФЭУ находился в линейном режиме, интенсивность рассеяного сигнала ослаблялась щелевой диафрагмой шириной 0,12±0,02 мм. Для минимизации шумового фона, возникающего из-за перерассеяния излучения от различных оптических элементов, перед фокусирующей линзой (f=20 см) была установлена диафрагма диаметром 3 мм, а выходное окно вакуумной камеры в направлении распространения лазерного импульса было установлено под углом Брюстера.
Характеризация лазерного излучения, используемого в экспериментах: ограничение по энергии и измерение длительности черпированных импульсов Длительность лазерного импульса в зависимости от смещения дифракционных решеток оценивалась исходя из измерения автокорреляционной функции второго порядка, получаемой при неколлинеарной генерации второй гармоники (ГВГ) исходного излучения. Автокорреляционная функция интенсивности (второго порядка), записывается в виде [203]: где I(t) - функция интенсивности излучения, падающего на нелинейный кристалл, от времени, т - задержка по времени одного импульса относительно другого. Ширина профиля полученной автокорреляционной функции для гауссого пучка будет в л/ раз больше длительности лазерного импульса [203].
Генерация характеристического рентгеновского излучения при лазерном возбуждении кластеров многоатомных молекул (SF6, CF3I и CF2Cl2) образующихся в присутствии газа-носителя (Ar, He)
При улучшении контраста (наносекундный контраст 5106, пикосекундный контраст 106), выход характеристических рентгеновских фотонов и эффективность преобразования в рентгеновское излучение (Табл.4. 2) вырастает на порядок для кластеров SF6 и достигает 1,110-5. Для кластеров молекул CF2Cl2 получена эффективность 2,010-5. Достигнутые максимальные выход рентгеновских квантов и эффективность конверсии на порядок превышают выход и эффективность, полученные для кластеров чистого аргона в сходных экспериментальных условиях. Существенное возрастание эффективности взаимодействия лазерного излучения с кластерами при улучшении контраста происходит, вероятно, из-за того, что при низком контрасте предымпульс может взаимодействовать с кластерами, частично их разрушая. В [153] было получено увеличение выхода рентгеновских квантов (для кластеров аргона и криптона) также на порядок (с 1010 до 1011 фотонов/Дж) при улучшении пикосекундного контраста с 10-5 до 10-10.
В данной серии экспериментов были проведены сравнительные измерения для смесей с различным газом-носителем – с аргоном и гелием. Из Табл.4. 2 видно, что при использовании гелия в качестве буферного газа для кластеризующегося фреона, эффективность конверсии лазерного излучения в характеристическое рентгеновское возрастает примерно вдвое и достигает значения 2,010-5. Такая же высокая эффективность конверсии была получения и для смеси гексафториды серы с гелием (1,110-5). Более эффективная генерация рентгеновского излучения при использовании гелия (а не аргона) в качестве буферного газа может быть связана с тем, что некластеризованный гелий на переферии газокластерного пучка, в отличие от аргона, будет меньше поглощать рентгеновские кванты, сгенерированные в центре струи в кластерах.
Можно дать грубую оценку снизу яркости источника, т.е. потока фотонов в секунду через единицу телесного угла. В предположении, что длительность рентгеновского излучения соответствует оптимальной длительности воздействующего лазерного импульса (300 фс), а размер источника составляет 20 мкм [161], выход рентгеновского излучения в 108 фотонов за лазерный импульс соответствует яркости источника 0,81020 фот/смм2мрад2, что сравнимо с яркостью излучения, получаемого в синхротронах третьего поколения. В [161] яркость источника была больше на один порядок и составила 21021 фот/смм2мрад2, при этом использовались аргоновые кластеры и лазерное излучение с интенсивностью на два порядка выше (I1018 Вт/см2). В пользу того, что полученные в эксперименте эффективность преобразования и выход рентгеновского излучения имеют рекордный характер говорит и сравнение с работой [13], где, по всей видимости, представлен наиболее высокий из зарегистрированных выход рентгеновских квантов для наноплазмы кластеров, который составляет 2,51011 фот/Дж (при эффективности преобразования энергии 10-4) при давлениях газа (аргон) 70 атм и интенсивности лазерного излучения 1020 Вт/см2. Таким образом, полученные в экспериментах (при умеренной интенсивности I 1016 Вт/см2 и давлениях рабочего газа 30 атм) выход рентгеновских фотонов 108 (это соответствует выходу 21010 фот/Дж при используемой энергии в лазерном импульсе 5 мДж) и эффективность преобразования энергии (2±1)10-5, всего лишь на порядок ниже аналогичных величин, полученных при релятивистской лазерной интенсивности и давлениях рабочего газа 70 атм.
Следует отметить, что эффективная генерация линий хлора из плазмы хлор-содержащих мишеней может быть полезной для диагностики плотной термоядерной плазмы с временным и спектральным разрешением, что и было продемонстрировано в [222]. Как было уже замечено в 2.1, в экспериментах по импульсно-периодическому лазерному воздействию на твердотельную мишень KCl, находящуюся в вакууме, эффективность генерации рентгеновского излучения из ее канала составила 210-6 при выходе около 2106 фот/имп в случае энергии Cr:F лазера 0,55 мДж и интенсивности I1016 Вт/см2. Таким образом, источник характеристического рентгеновского излучения на линии 2,6-2,8 кэВ с использованием молекулярных кластеров CF2Cl2 явлется существенно более эффективным при сходных интенсивностях лазерного излучения. В [222] была получена сопоставимая с нашими данными (для кластеров фреона) эффективность генерации К-характеристического рентгеновского излучения хлора из твердотельной мишени, которая составила порядка 10-5 при интенсивности как минимум на два порядка большей: I=21017-1021 Вт/см2 (зависимость от интенсивности в данном диапазоне была слабой).
Оптимизация управляющих параметров при регистрации рентгеновского излучения. Модификация спектра лазерного излучения после взаимодействия с газокластерной струей В экспериментах, проводимых с молекулярными кластерами, проводилась оптимизация выхода рентгеновского излучения, по методикам описанным в Главе 3.
Было зарегистрировано, что основные значения параметров, подобранные при оптимизации выхода рентгеновского излучения из аргоновых кластеров, существенно не меняются для молекулярных кластеров (SF6, CF3I, CF2Cl2). В случае оптимальной длительности (Рис. 4. 4), для смеси CF2Cl2-Ar она составляет порядка 250 фс, в то время как для аргона и кластеров SF6 – около 300 фс. Выход рентгеновского излучения при оптимальной длительности для различных знаков чирпирования различается в 1,5 раза. Знак чирпирования зависит от контраста используемого излучения. Так, для «низкого» контраста оптимальным является отрицательное чирпирование, а для «высокого» – положительное.
