Введение к работе
Появление лазеров на активных средах с широкой областью спектральной перестройки оказало огромное влияние на многие области лазерной спектроскопии. Большой прогресс в области нелинейной спектроскопии был достигнут при создании лазеров генерирующих сверхкороткие световые импульсы (СКИ). Основным достоинством позволяющим применять такие источники в спектроскопии является высокая пиковая мощность в одном световом импульсе при небольшой средней мощности, что позволяет наблюдать многие нелинейно-оптические процессы в веществах без риска их разрушить. До конца 80-х годов основными источниками фемтосекундных импульсов света являлись лазеры на растворах органических красителей. За последние несколько десятков лет развития лазерной техники с их помощью были отработаны многие аспекты генерации, компрессии, усиления СКИ, а также измерения их параметров. С начала 90-х годов на смену лазерам на красителях приходят более надежные и простые системы работающие на кристаллах, в матрицу которых введены ионы металлов (например Ті3+ ,Ст3+, Сг4+ и т.д.). Такие активные среды имеют широкий спектр усиления (например, в кристалле А1203:Ті3+ полоса усиления составляет более 300 нм), что теоретически позволяет получать импульсы в единицы фемтосекунд и при этом остается возможность для перестройки длины волны в широком диапазона Исследование явлений самовоздействия в резонаторах таких лазеров позволяет целенаправленно использовать эти процессы для получения самоподдерживающегося режима генерации фемтосекундных импульсов без использования каких-либо активных модулирующих элементов.
Одним из эффективных методов получения информации о структуре молекул (в том числе органических), находящихся вблизи или на границе раздела двух сред, а также в тонких пленках является генерация отраженной второй гармоники (ГВГ) [1,2]. В течении уже более 10 лет интенсивное применение метода ГВГ позволило исследовать поверхности изотропных сред [3], полупроводников [4] и других сред. Свойством данного метода является то, что основной вклад в сигнал ВГ отраженный от поверхности исследуемого образца дает именно его поверхность, а не его объем. Особенно это важно для центросимметричных сред, для которых в дипольном приближении не существует "объемного" вклада в сигнал ГВГ. На границе раздела двух сред из-за нарушения симметрии процесс генерации электро-диполькой ГВГ становится
возможным. Поскольку эффективность поверхностной ГВГ сильно зависит от состояния поверхности, ориентации адсорбированных молекул и много другого, а также от состояния поляризации падающего излучения, то анализ зависимости сигнала поверхностной ВГ от параметров падающего излучения позволяет получать полезную, а иногда и уникальную информацию об исследуемом образца Методика отраженной ВГ позволяет исследовать широкий круг поверхностей при разнообразном на них воздействии.
В течении последних 15 лет техника ГВГ широко используется для изучения молекул адсорбированных на поверхности [5]. Существенный интерес к применению поверхностной ГВГ проявился в спектроскопии растворов, содержащих нецентросимметричные молекулы и молекулярные системы [6].
Сигнал ВГ от свободной поверхности изотропных сред малоинтенсивен и его регистрация и анализ часто представляют определенные трудности. В этой связи актуальным становится разработка методов его усиления без изменения структуры исследуемой поверхности. Особенно это важно в случае исследования свойств мономолекулярных слоев, как центросимметричных, так и нецентросимметричных сред. Общепризнанным является применение сверхкоротких лазерных импульсов, для которых за счет увеличения интенсивности при сокращении их длительности и сохранении энергии удается увеличить нелинейный отклик поверхности, пропорциональный квадрату интенсивности падающего излучения [1].
Второй возможностью усиления слабого нелинейно-оптического отклика слоев молекул является нанесение их на профилированную металлическую поверхность, которая обладает тем свойством, что возможно значительное усиление сигнала ГВГ при возбуждении поверхностных электромагнитных волн. Естественно будет предположить, что когерентный сигнал от молекулярных слоев, нанесенных на такую поверхность будет также усилен. В пользу этого говорят экспериментальные работы по усилению в аналогичных условиях сигнала СКР [7].
Целью работы являлось исследование процесса формирования фемтосекундных импульсов в лазерах, резонаторы которых содержат элементы с "керровской" нелинейностью, а также показать эффективность применения одного из лазеров данного типа, лазера на кристалле А1203:Ті3+, к нелинейной спектроскопии.
В работе были поставлены и решены следующие задачи:
-
Расчет генерационной моды резонатора лазера, содержащего элемент, в котором происходит самовоздействие (самофокусировка) излучения.
-
Выявление новых возможностей открывающихся при учете модуляции усиления вследствие изменения параметров внутрирезонаторной моды. Нахождение условий на геометрию резонатора, при которых модуляция усиления приводит к подержанию стационарного импульсного режима лазерной генерации. На основе упрощенной теоретической модели оценка фазовой модуляции излучения происходящей в резонаторе вследствие самовоздействия излучения во внутрирезонаторной элементе.
-
Сопоставление проведенных расчетов с результатами экспериментов по исследованию областей существования фемтосекундного импульсного режима.
-
Проведение модельных экспериментов с лазером, в резонатор которого помещен дополнительный элемент приводящий к самовоздействию в нем излучения генерации.
5. Исследование возможностей применения фемтосекундного лазера на
кристалле А1203:Ті3+ в нелинейной спектроскопии на примере исследования
процесса генерации второй оптической гармоники (ГВГ) от "свободной"
поверхности среды, содержащей нецентросимметричные молекулы.
6. Экспериментальное исследование процесса ГВГ от металлической
поверхности с периодическим профилем. Сопоставление экспериментальных
данных с упрощенной теоретической моделью описывающей процесс ГВГ при
возбуждении на профилированной поверхности поверхностных
электромагнитных волн (ПЭВ).
-
Построена простая теоретическая модель описывающая автомодуляцию усиления в лазере с самофокусировкой излучения в активной среде. Из анализа модели определены оптимальные условия для существования самоподдерживающегося режима синхронизации мод в лазере с "керровским" внутрирезонаторным элементом, являющимся также и активной средой лазера. Проведено сравнение модели с экспериментальными данными.
-
По результатам исследования синхронизации мод в лазере на красителе с дополнительным нелинейным элементом в резонаторе показана роль фазовой самомодуляции излучения в формировании сверхкоротких импульсов в лазере с самовоздействием в резонаторе.
-
Из анализа поляризационных зависимостей сигнала ВГ от "свободной" поверхности содержащей нецснтросимметричные молекулы впервые удалось оценить величины компонент тензора нелинейной восприимчивости д^ характеризующие нецентросимметричные свойства исследуемой среды.
-
Впервые обнаружено усиление ГВГ на профилированной металлической поверхности по сравнению с гладкой поверхностью от сфокусированного фемтосекундного излучения за счет возбуждения поверхностных электромагнитных волн.
1. Результаты работы расширяют возможности как теоретического
исследования условий существования режима синхронизации мод в лазере с
"керровской" нелинейностью в резонаторе, так и создают предпосылки для
новых экспериментальных исследований позволяя моделировать твердотельные
лазеры с самоподдерживающимся режимом генерации сверхкоротких
импульсов без применения модулирующих элементов.
-
Показана эффективность применения лазера на Ті-сапфире для оценки компонент тензора квадратичной нелинейной восприимчивости поверхности изотропной ноцентросимметричной среды.
-
Предложенный метод увеличения нелинейного отклика поверхности при возбуждении на ней поверхностных электромагнитных волн (ПЭВ) открывает дополнительные возможности при использовании относительно маломощных лазерных фемтосекундных источников света в исследовании свойств веществ в задачах нелинейной спектроскопии.
