Введение к работе
Диссертационная работа посвящена теоретическому
исследованию генерации оптической второй гармоники в некоторых
типах твердотельных поверхностных микроструктур с характерными
размерами- ~ 10 - 100 А.
Актуальность темы
Исследование свойств излучения второй гармоники" (ВГ), генерируемой при отражении света от границ раздела конденсированных сред, является основой высокоэффективных экспериментальных методик, позволяющих изучать поверхности, границы раздела и поверхностные структуры во многих физических системах, число и разнообразие которых постоянно растет. Характеристики излучения отраженной ВГ (интенсивность, поляризация, диаграмма направленности и др.) весьма чувствительны к физическим свойствам поверхности, в частности, к ее структуре вплоть до масштабов ~ 10 А, т.е. много меньших, чем длины волн в оптическом диапазоне. Такая высокая чувствительность проявляется, например, в эффекте гигантской (усиленной поверхностью) ВГ и/или в обусловленном случайной пространственной неоднородностью системы нарушении поляризационных правил отбора, причем условия возникновения подобных эффектов весьма разнообразны и существенно зависят от типа поверхностной структуры. Результативность экспериментальных исследований, естественно, способствует интенсивному развитию теории наблюдаемых эффектов. Однако существующие теоретические модели отнюдь не исчерпывают всего многообразия систем, для которых были получены интересные экспериментальные результаты. Такое—положение дел вполне объяснимо, поскольку пространственная неоднородность исследуемых
объектов, играя принципиальную роль в представляющих интерес физических явлениях, вместе с тем создает значительные математические трудности при попытке их количественного теоретического описания. В результате теория имеет дело с относительно небольшим числом идеализированных моделей, доступных для аналитическбгіУилй численного исследования, но в то же время неадекватных многим реальным системам. Поэтому представляется весьма актуальным расширение круга теоретических моделей, которые учитывают специфику конкретных поверхностных структур и позволяют корректно описать наблюдаемые в этих системах нелинейно-оптические эффекты. Этим подходом и определяется основная цель данного диссертационного исследования.
Цель диссертационной работы - разработка и исследование теоретических моделей, ориентированных на адекватную интерпретацию экспериментально наблюдаемых нелинейно-оптических явлений в реальных поверхностных структурах. В контексте такой постановки задачи в диссертации изучаются следующие вопросы:
зависимость кзадратичной оптической нелинейности малых металлических и полупроводниковых частиц от их среднего размера;
влияние взаимодействия с локальным окружением на усиление флуктуационной компоненты ВГ, генерируемой при отражении света от границ раздела в структуре типа металлической островковой пленки — квазидвумерной неупорядоченной системе с локализованными на пространственных неоднсродностях электромагнитными модами;
- электромагнитный механизм поверхностного усиления генерации отраженной ВГ структурой типа "холодной" пленки серебра - металлической поверхностью с узкими глубокими разломами (межкристаллитными порами).
Научная новизна
В данной работе впервые теоретически исследованы
- механизмы, обеспечивающие рост квадратичной оптической
нелинейности малых металлических и полупроводниковых частиц при
уменьшении их среднего размера;
-. роль флуктуации локального поля в поверхностном усилении диффузной и деполяризованной компоненты излучения ВГ, генерируемой в металлической островковой пленке;
влияние подложки на поверхностное усиление генерации ВГ в металлической островковой пленке;
изменение нелинейно-оптического отклика при фазовом переходе в тонкой'поликристаллической пленке сегнетоэлектрика;
роль локализованных на поверхностных неоднородностях электромагнитных мод в усилении генерации ВГ структурой типа "холодной" пленки серебра.
Практическая применимость
-
Результаты диссертационной работы могут быть применены для теоретической интерпретации данных, получаемых при экспериментальном исследовании нелинейно-оптических эффектов (генерации отраженной второй гармоники, комбинационного рассеяния света) в поверхностных микроструктурах твердых тел.
-
Материалы диссертации могут использоваться как при совершенствовании существующих методик нелинейно-оптических измерений, так и при разработке схем новых экспериментов.
-
Совокупность развитых в работе теоретических представлений, подходов, Методов может представлять HHjepec и в своем эвристическом аспекте - при постановке и. решении задач,
связанных с дальнейшим теоретическим исследованием рассматриваемых в диссертации физических систем и явлений.
Основные положения, выносимые на защиту
-
Случайные отклонения формы частиц от центросимметричной приводят к росту эффективной квадратичной восприимчивости малых металлических частиц с центросимметричной (в объеме вещества) кристаллической решеткой при уменьшении их среднего размера. При этом величина коэффициента размерного усиления определяется средним радиусом частицы и геометрическими параметрами шероховатости на ее поверхности: высотой и корреляционной длиной, характеризующими флуктуации формы частицы относительно невозмущенного (центросимметричного) .профиля границы соответственно в нормальном и тангенциальном направлениях.
-
Резонансные эффекты, обусловленные межзонными оптическими переходами между состояниями с размерно квантованными уровнями энергии приводят к росту квадратичной нелинейности нанометровых полупроводниковых кристаллитов при уменьшении их среднего размера. При учете статистического разброса в размере частиц величина соответствующего коэффициента размерного усиления нелинейно-оптического отклика системы определяется долей частиц, находящихся в точном резонансе с полем излучения на частоте ВГ (при условии, что Йш <Е„ <2ЙШ, где Ю -
частота накачки, Е„ - ширина запрещенной зоны в полупроводнике).
3. В окрестности частот, соответствующих поверхностным
плазмонным резонансам в металлической островковой- пленке,
существуют частотные области, в пределах которых возрастают
флуктуации локального электрического поля в системе, приводя к
значительному усилению диффузной и деполяризованной компоненты отраженной ВГ.
4. Тип зависимости интенсивности 1*1т отраженной. ВГ,
генерируемой неупорядоченным слоем малых металлических частиц, от расстояния d между слоем и подложкой, определяется положением частоты поверхностного дипольного плазмонного резонанса в системе относительно частоты накачки в отсутствие подложки (т.е. при d — со). Диссипативные свойства подложки с большим значением модуля диэлектрической проницаемости на оптических частотах слабо влияют на зависимость I-imW) и
уширение дипольного резонанса при малых d, которое обусловлено главным образом мультипольными эффектами во взаимодействии частиц с подложкой.
-
Увеличение квадратичного по полю накачки нелинейно-оптического отклика при переходе поликристаллической пленки сегнетоэлектрика из параэлектричесхои в сегнетоэлектрическую фазу определяется величиной (А/5) , где А - характерный размер кристаллита, 5 - толщина приповерхностного слоя вблизи межкристаллитной границы, в котором в параэлектрической фазе нарушение . центросимметричности среды существенно изменяет квадратичную восприимчивость по сравнению со значением в объеме кристаллита.
-
Неоднородности в виде узких глубоких разломов (межкристаллитных пор) на поверхности металла имеют локальные плазмонные моды с собственными частотами, сдвинутыми в красную область спектра относительно частот бегущих поверхностных плазмонов на гладкой поверхности. Возбуждение этих мод приводит к
значительному усилению генерации ВГ вблизи неоднородностей по сравнению с величиной сигнала ВГ от гладкой поверхности металла.
Апробация работы
Основные результаты диссертационной работы докладывались на XII Всесоюзной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Москва, 1985 г.), 13-й Европейской конференции по физике поверхности (ECOSS-13) (Уорвик, Великобритания, 19S3 г.), э также на научных семинарах кафедры квантовой радиофизики физического факультета МГУ.
Публикации
По материалам диссертации опубликовано 9 работ, список которых приведен в конце автореферата.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Общий объем - JSO страниц, в том числе ^ & рисунков и & ' таблицы. Список литературы содержит J^& наименований.
