Введение к работе
Диссертационная работа посвящена экспериментальному исследованию интерференционных механизмов и корреляционных свойств квадратичного нелинейно-оптического отклика регулярных и дисперсных твердотельных систем пониженной размерности, в том числе при наложении внешних электрического и магнитного статических полей. Исследования проводились методами генерации второй гармоники (ВГ) и гиперрэлеевского рассеяния света (ГРР). Основное внимание уделено изучению механизмов интерференции вкладов в генерацию ВГ от различных нелинейных источников и проблеме разделения этих вкладов в эксперименте.
Метод генерации ВГ может быть использован для изучения сим-метрийных свойств исследуемого объекта, "причем наиболее эффективно — в случае центросимметричных сред, где существуют симмет-рийные правила запрета на объемные нелинейные восприимчивости четных порядков. При этом основные источники излучения ВГ локализованы в областях нарушения инверсной симметрии - в приповерхностном слое твердых тел, на границах раздела, в тонких пленках. Как следствие, характеристики излучения ВГ - интенсивность, поляризация, диаграмма направленности -чувствительны к структуре таких систем. Однако, выделение вклада в генерацию ВГ от одной из групп нелинейных источников является, как правило, сложной задачей. Поэтому представляет интерес изучение механиз-.мов интерференции различных вкладов в генерацию ВГ и разработка методов выделения вкладов, отражающих определенные свойства исследуемых объектов.
Особый интерес представляет исследование механизмов влияния внешних факторов, таких как электрическое и магнитное статические поля, на генерацию ВГ. Изучение особенностей поведения электро- и магнитоиндуцированных компонент нелинейно-оптического отклика позволяет получить дополнительную информацию о свойствах исследуемых объектов.
Наличие пространственных флуктуации нелинейной восприимчивости тонких неоднородных пленок приводит к появлению новых особенностей'нелинейно-оптического отклика таких систем, одной из которых является генерация диффузной ВГ (гиперрэлеевское рассеяние света) - излучения ВГ в незеркальном направлении по отноше-
нию к направлению распространения зондирующего излучения. Прі этом отклик на частоте ВГ является результатом суперпозициі откликов элементарных излучателей, в общем случае некогерентных Характер результирующего отклика определяется статистическим] свойствами ансамбля элементарных излучателей. Основная пробле матика экспериментальных исследований в данной области состоит і изучении механизмов ГРР, установлении связи между структуро] исследуемого объекта, статистическими параметрами пространствен ных флуктуации нелинейной поляризации и наблюдаемым откликом.
Цель работы состояла, во-первых, в экспериментальном исследо вании электроиндуцированной ВГ (ЭВГ) на границе раздела металл электролит и установлении природы квадратичного отклика данної системы, а также в изучении механизма интерференции различны: вкладов в генерацию ЭВГ в Si-SiC>2-Cr МОП структуре и возможно сти выделения объемных и поверхностных вкладов; во-вторых, в экс периментальном исследовании магнитоиндуцированных эффектов прі генерации ВГ .в тонких пленках феррит-гранатов, обусловленны: интерференцией магнитоиндуцированных и не зависящих от внешне го магнитного поля объемных и поверхностных вкладов; в-третьих, і экспериментальном исследовании ГРР в неоднородных тонких плен ках сегнетоэлектрических керамик и в ультрадисперсных фотоэмуль сиях, экспонированных мощным излучением.
Актуальность представленных исследований обусловлена фунда ментальным интересом к структуре и механизмам нелинейно-оптиче ского отклика границ раздела центросимметричных конденсирован ных сред, тонких пленок и дисперсных систем. Явление генерациі ЭВГ и магнитоиндуцированной ВГ (МВГ) может быть применено дл: исследования зарядовых характеристик внутренних границ раздел, конденсированных сред, диагностики поверхностного магнетизма исследования доменной структуры ферромагнетиков и сегнетс электриков. Генерация диффузной ВГ - перспективный метод иссле дования статистических свойств дисперсных систем, морфологичес ких неоднородностей тонких пленок и поверхностных структур.
Практическая ценность решения поставленных задач состоит і исследовании возможностей метода генерации ЭВГ и МВГ для диаг ностики зарядовых характеристик поверхностей металлов и гранні раздела центросимметричный полупроводник-диэлектрик, доменної
структуры ферромагнетиков и сегнетоэлектриков, а также возможностей применения ГРР для неразрушающего контроля за морфологической однородностью тонких пленок и свойствами дисперсных систем. Научная новизна работы состоит в следующем:
- проведены оригинальные исследования генерации ЭВГ на грани
це раздела металл-электролит, позволившие определить природу
электроиндуцированной нелинейности поверхности металла;
- предложена методика выделения компонент квадратичного
нелинейно-оптического отклика границы раздела центросимметрич-
ный полупроводник-диэлектрик и расчета параметров спектральных
профилей эффективных восприимчивостей;
экспериментально исследованы магнитоиндуцированные эффекты при генерации ВГ в эпитаксиальных пленках феррит-гранатов, предложен механизм, объясняющий эти явления, основанный на интерференции магнитоиндуцированных и не зависящих от внешнего магнитного поля объемных и поверхностных вкладов в генерацию ВГ;
впервые экспериментально исследованы особенности гиперрэле-евского и рэлеевского рассеяния света в трехмерном неупорядоченном ансамбле нанокристаллитов серебра в ультрадисперсных фотоэмульсиях и в тонких пленках сегнетоэлектрических керамик; обнаружена зависимость характера нелинейно-оптического отклика сегнетоэлектрических керамик от размера области локализации нелинейных источников; получены оценки для корреляционных длин пространственных флуктуации нелинейных поляризаций;
впервые методом генерации ВГ экспериментально исследована симметрия структуры пористого кремния; определены режимы анодного травления, при которых формируется квазиупорядоченная структура с симметрией, близкой к C2v.
На защиту выносятся следующие положения.
1. Зависимость интенсивности ЭВГ от потенциала металла для гладкой границы раздела серебро-электролит имеет вид, близкий к параболическому для потенциалов от -1,3 до -0,5 В в широком диапазоне углов падения зондирующего излучения. Для описания ЭВГ применима модель электроиндуцированной поверхностной нелинейности пространственно ограниченного газа электронов проводимости при линейной зависимости параметра Рудника-Штерна а от потенциала металла в указанном диапазоне потенциалов.
-
Феноменологическая модель генерации ЭВГ в центросиымет-ричных полупроводниках, учитывающая объемные и поверхностные электроиндуцированные и не зависящие от электростатического поля вклады в генерацию ВГ. Методика выделения компонент квадратичного нелинейно-оптического отклика границы раздела центросим-метричный полупроводник-диэлектрик и расчета параметров спектральных профилей эффективных квадратичных восприимчивостей.
-
Наличие нечетных по намагниченности магнитоиндуцирован-ных изменений интенсивности ВГ в тонких эпитаксиальных пленках феррит-гранатов, составляющих -0,1 от среднего уровня сигнала. Феноменологическая модель, объясняющая эти эффекты интерференцией магнитоиндуцированных и не зависящих от внешнего магнитного поля объемных и поверхностных вкладов в генерацию ВГ.
-
Результаты экспериментального исследования гиперрэлеев-ского и рэлеевского рассеяния света нанокристаллитами серебра е ультрадисперсных фотоэмульсиях и тонкими пленками сегнетоэлек-трических керамик. Локализация основного максимума диаграммы направленности ГРР в направлении нормали к поверхности. Интерпретация результатов в модели нелинейно-оптического отклика трех мерного неупорядоченного ансамбля металлических наночастиц (для фотоэмульсий) и квазидвумерного неупорядоченного ансамбля анизо тропных излучателей с ориентационным беспорядком (для плено} сегнетоэлектриков).
-
На поверхности образцов пористого кремния при определен ных режимах анодного травления формируется квазиупорядоченнау структура с симметрией, близкой к с , что приводит к анизотропт
ВГ соответствующего вида.
Апробация работы. Материалы диссертации докладывались нг следующих конференциях: CLEO /Europe'94, Амстердам, Нидерлан ды, 1994; QELS'96, Анахайм, США, 1996; CLEO / Europe'96, Гам бург, ФРГ, 1996; EMRS'96, Страсбург, Франция, 1996; ECOSS 16 Генуя, Италия, 1996; QELS'97, Балтимор, США, 1997; MRS Spring'97, Сан-Франциско, США; ПОЛУПРОВОДНИКИ'97, ФИАН Москва, 1997; CLEO/IQEC98, Сан-Франциско, США.
По теме диссертации опубликовано 8 статей, список которы: приведен в конце автореферата.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Объем диссертации 189 страниц, включая список литературы, 39 рисунков и 1 таблицу. Список цитированной литературы содержит 154 наименования, включая публикации автора по теме диссертации.
