Содержание к диссертации
Введение
Глава I. Исследование процессов в импульсных газоразрядных средах методами резонансного оптического воздействия 16
1.1. Трехуровневая система с одним насыщающим лазерным полем в начальной фазе 16
развития газового разряда
1.1.1. Модель «идеальный лазер» 18
1.1.2. Первая модель «жесткого» возбуждения 22
1.1.3. Вторая модель «жесткого» возбуждения 23
1.1.4. Модель «низкая плотность частиц» 24
1.2. Экспериментальное исследование газоразрядной среды Cw-лазера методами резонансного оптического воздействия 25
1.2.1. Проблемы экспериментальной реализации метода 26
1.2.2. Результаты эксперимента 28
1.3. Экспериментальные наблюдения ступенчатой ионизации атома Си в активной среде Cw-лазера 33
1.3.1. Идея эксперимента 34
1.3.2. Описание экспериментальной установки 36
1.3.3. Результаты эксперимента 37
1.3.4. Анализ осциллограмм компьютерными методами 39
1.3.5. Обсуждение результатов экспериментов по наблюдению оптогальванического эффекта в лазерах на парах Си 41
1.4. Модель ограничения частоты следования импульсно-периодических лазеров ступенчатыми процессами 42
1.5. Систематизация свойств лазерных переходов в импульсных лазерах на парах химических элементов 44
1.5.1. Критерии выбора лазерных сред 44
1.5.2. Связь спектроскопических свойств рабочих переходов с возможностью создания инверсии и эффективностью генерации в импульсных газоразрядных лазерах 46
Выводы и заключение 50
Глава II. Продольный объемный импульсно-периодический разряд в смесях инертных газов с легкоионизуемой примесью
2.1 Систематизация режимов разряда, типичных для импульсно-периодических лазеров 55
2.2. Исследования границ устойчивости разрядов 57
2.3. Предыонизация в импульсно-периодическом разряде 60
2.3.1. Эффект ограничения ресурса газоразрядных трубок 60
2.3.2. Экспериментальное наблюдение повторной контракции разряда при металлизации стенок газоразрядных кювет 61
2.3.3. Причины и следствия металлизации стенок газоразрядных кювет 63
2.3.4. Скин-эффект как источник радиально-неоднородной предыонизации импульсно-периодических разрядов 64
2.4. Исследование длительности объемной фазы разряда
2.5. Эффект Петраша 67
2.6. Анализ уравнений теплопроводности 68
2.6.1. Описание контракции продольных разрядов 69
2.6.2. Особенности контракции и расконтракции импульсно-периодических разрядов 72
2.6.2.1. Свойства импульсно-периодических разрядов
2.6.2.2. Контракция и расконтракция разряда в однокомпонентных смесях 72
2.6.3. Двухкомпонентные смеси 73
2.6.3.1. Однородное радиальное распределение плотности компонент 75
2.6.3.2. Неоднородное радиальное распределение плотности компонент 76
2.7. Две прикладные проблемы продольных объемных разрядов 77
2.7.1. Ресурс активных элементов в импульсно-периодических лазерах на парах металлов 78
2.7.2. Масштабирование активных элементов импульсно-периодических лазеров на парах металлов
2.8. Исследования свойств разряда в газоразрядных трубках большого объема с многоканальным разрядным промежутком о
2.9. Холодные газовые смеси для изучения расконтракции разрядов Выводы и заключение 84
Глава III. Релаксация метастабилъных состояний ионов d- и/- элементов в процессах рекомбинаци и 87
3.1. Особенности элементов с эквивалентными d- и/- электронами 88
3.2. Рекомбинационные процессы как механизм релаксации метастабилъных состояний ионов 92
3.3. Свойства процессов автоионизации и захвата 94
3.4. Анализ экспериментальных данных 98
3.5. Изоэлектронный метод оценки плотности автоионизационных состояний d- и/- элементов 100
3.6. Кинетические процессы в плазме, ограничивающие скорости процессов захвата 101
3.7. Четыре схемы бейтлеровских лазеров 106
3.8. Наблюдения излучения в спектрах ионов в процессе автоионизации атомов 108
3.8.1. Идея эксперимента 108
3.8.2. Результаты экспериментов с парами бария 110
3.8.3. Исследование автоионизации в плазме паров Ва 112
3.9. Исследование релаксации возбужденных состояний ионов с участием автоионизационных состояний атомов 113
3.9.1. Идея эксперимента 113
3.9.2. Описание экспериментальной установки 115
3.9.3. Результаты эксперимента 117
3.9.4. Анализ результатов 119
Выводы и заключение 122
Глава IV. Исследование процессов возбуждения и релаксации РЗЭ в плазме продольного газового разря да 124
4.1. Исследование процессов возбуждения мультиплета 3А,2,з атома иттербия в плазме газового разряда 125
4.1.1. Особенность спектроскопических свойств атома иттербия. Лазерные эффекты 125
4.1.2. Поиск аналогий 126
4.1.3. Исследование идентификации лазерных переходов в атоме иттербия 130
4.1.4. Исследование передачи энергии между состояниями Л и 3А,2,з атома иттербия методами лазерно-индуцированной флуоресценции 134
4.1.5. Анализ процессов возбуждения компонент мультиплета ъО\2 атома иттербия в плазме газового разряда 139
4.2. Исследование процессов возбуждения и релаксации метастабильных частиц Ей в газоразрядной плазме 143
4.2.1. Спектроскопические свойства атома и иона европия 143
4.2.2. Особенности ионизации атома европия в плазме газового разряда 144
4.2.3. Анализ временных свойств самоограниченной генерации в спектре иона европия 151
4.2.4. Эксперименты по идентификации переходов в спектре ионов европия 152
4.2.5. Исследование циркуляции частиц по рабочему переходу 155
4.2.6. Исследование спектра излучения разряда в Не-Еи-смеси 156
4.2.7. Анализ экспериментальных фактов, указывающих на существование канала сверхбыстрой релаксации метастабильных состояний Ей 157
4.3. Измерение атомных констант и свойств газоразрядной среды 158
4.3.1. Измерение эффективных времен жизни метастабильных состояний D? первого иона европия в газоразрядной плазме 158
4.3.1.1. Методы измерения времен жизни метастабильных состояний, основанные на резонансных оптических воздействиях 158
4.3.1.2. Результаты измерений времен жизни 7Z 5 Ей в газоразрядной плазме 161
4.3.1.3. Результаты измерений времен жизни 1D Eu в послесвечении разряда 163
4.3.1.4. Обсуждение результатов 165
4.3.2. Измерение вероятностей оптических переходов в первом ионе европия 165
4.3.3. Измерение концентрации электронов в плазме Ш-Еи-разряда. 167
4.3.4. Измерение скоростей возбуждения резонансных и метастабильных состояний Еиїї в импульсном разряде 170
Выводы и Заключение 174
Глава V. Исследование свойств канала сверхбыстрой релаксации метастабильных частиц Еи+ в газоразрядной плазме
5.1. Специфика релаксационных процессов для метастабильных состояний ионов 176
5.1.1. Схемы реакций релаксации 176
5.1.2. Траектории движения частиц в процессах релаксации 178
5.2. Измерения параметров релаксационного процесса из пороговых условий для 179
лазерной генерации
5.2.1. Исследования связи свойств канала релаксации состояний 7 j с родом буферного газа 179
5.2.2. Идея метода «пороговой кривой» 180
5.2.3. Результаты экспериментальных измерений пороговых условий для смеси He-Ne-Eu 181
5.2.4. Обсуждение результатов 183
5.3. Исследование релаксационных свойств канала в безгелиевых смесях 184
5-3.1. Вводные замечания 184
5.3.2. Экспериментальные исследования предрасположенности состояния D j иона европия к быстрой релаксации 185
5.3.3. Обсуждения результатов. Место Яе-йг-лазера в системе знаний 191
5.4. Исследования структуры релаксационных свойств резонансных и метастабильных мультиплетов 192
5.4.1. Вводные замечания 192
5.4.2. Исследования структуры релаксационных свойств резонансных мультиплетов 193
5.4.2.1. Идея эксперимента 193
5.4.2.2. Экспериментальная установка 193
5.4.2.3. Результаты экспериментов 194
5.4.3. Исследования структуры релаксационных свойств метастабильных состояний 7 1-5 Ей 199
Выводы и заключение 202
Глава VI. Химическая очистка метастабильных состояний атомных частиц в плазме газового разряда 204
Вводные замечания 204
6.1. Выбор активных сред стационарного газоразрядного лазера на переходах с резонансных на метастабильные уровни 204
6.2. Очистка метастабильных состояний в плазме газового разряда в химических реакциях обмена 206
6.3. Схема эксперимента 209
6.4. Непрерывный газоразрядный лазер на переходе А,=5.54 мкм атома Са. Результаты эксперимента 210
6.5. Спектроскопические эксперименты с непрерывным Са+Д?-лазаром 212
6.5.1. Одночастотный Са+Я +Яе-лазер 212
6.5.2. Исследование абсорбции излучения Са +Н2+Не-лазера парами воды 213
6.5.3. Экспериментальные установки и полученные результаты 214
Выводы и заключение 217
Заключение 218
Литература 221
- Экспериментальное исследование газоразрядной среды Cw-лазера методами резонансного оптического воздействия
- Предыонизация в импульсно-периодическом разряде
- Рекомбинационные процессы как механизм релаксации метастабилъных состояний ионов
- Исследование процессов возбуждения и релаксации метастабильных частиц Ей в газоразрядной плазме
Введение к работе
На протяжении длительного времени (-100 лет) основными объектами исследований физики газового разряда были разряды в инертных газах и парах ртути. Значительное место в исследованиях физических процессов в плазме газового разряда всегда занимали оптические, в частности спектроскопические методы, использующие собственное излучение плазмы, такие как излучательные и абсорбционные, методы, основанные на анализе контуров линий и континуумов. Следует отметить также оптические методы, требующие применения внешних источников излучения, такие как интерферометрические, и т.д. По результатам большого объема исследований, в том числе с применением оптических методов, были сформулированы основные положения об условиях существования и влиянии на характеристики разрядов процессов, протекающих в плазме, и разработаны удовлетворительные модели разрядов [1-10].
Начиная с 70-х гг. в России (ФИАН, ИОА, РГУ, НПО «Исток») и за рубежом несколькими коллективами исследователей (Г.Г. Петраш [11], П.А. Бохан [12-14,17], G. Gould [16]) проводились работы по созданию высокотемпературных газоразрядных трубок из высокотемпературных керамик на основе AhCh, и ВеО [11-18]. В опытно-конструкторских и научно-исследовательских работах по созданию трубок из 2е0-керамики принял участие автор [12-15]. Благодаря работам этих коллективов и промышленных предприятий освоивших производство изделий из особо чистой окисной керамики созданы керамические газоразрядные кюветы, позволяющие проводить исследования физических процессов в продольном газовом разряде при температурах стенок 1500 °С и давлениях газа до 4 -ь 5 атм. [17]. В результате в настоящее время имеется возможность исследований электрических разрядов в парах широкого круга элементов Периодической таблицы Менделеева с малой упругостью паров, в том числе спектроскопически сложных элементов. Разряды в парах этих элементов могут иметь свойства и признаки, существенно отличающие их от традиционных разрядов. Источники оптического излучения на базе этих разрядов могут быть использованы в различных научных и технологических задачах.
Диссертационная работа обобщает результаты исследований газоразрядных процессов в неравновесной низкотемпературной плазме с участием паров металлов, в частности атомов и ионов щелочноземельных, переходных и редкоземельных элементов. Исследования выполнены в интересах физики газового разряда, техники высоких энерговкладов в газоразрядные среды, лазерной физики, в частности физики газоразрядных лазеров, работающих на переходах химических элементов с резонансных на метастабильные состояния. При этом исходная формулировка проблемы - газоразрядные процессы и лазерные эффекты в парах высокотемпературных металлов - принадлежит П. А. Бохану.
Начало исследований по теме диссертации было положено в 1970 -1973 гг. Этот период времени характеризовался созданием новых направлений развития физики и технологии электрических разрядов в газах. Во-первых, были заложены основы физики и техники значительных энерговводов в газовые разряды высокого давления Р 1 атм [5, 6]. Во-вторых, были созданы лазерные источники излучения с продольными неравновесными импульсно-периодическими разрядами среднего давления (Р 10 2- 10" атм) в смесях паров металлов с инертными газами с частотами следования импульсов тока lOVlO5 Гц [11]. Эти неравновесные разряды характеризовались большими средними энерговкладами (10 кВт и более на погонный метр газоразрядного промежутка без прокачки газа). На сегодняшний день - это наиболее энергоемкие неравновесные разряды.
Было установлено, что ряд положений физики электрических разрядов в газах и газоразрядных активных средах, содержащих пары металлов, например границ устойчивости имлульсно-периодических разрядов в смесях инертных газов и паров металлов, не укладывается в существующие представления и модели. Первый анализ физических процессов в таких газоразрядных средах показал, что необходимо сформулировать новые взгляды на энергоемкость и устойчивость импулъсно-периодических разрядов, на связь свойств активных сред со свойствами разрядов, на процессы взаимодействия атомной, электронной и ионной компонент неравновесной плазмы, в частности на роль этих компонент в процессах возбуждения, ионизации и релаксации. Следует также иметь в виду, что пары ряда спектроскопически сложных элементов, таких, например, как редкоземельные элементы (РЗЭ), никогда раннее не вводились в плазму неравновесных разрядов, но их физико-химические и спектроскопические свойства находили отражение в эффективности газоразрядных процессов и проявлялись в свойствах активных сред на атомных и ионных переходах этих элементов.
Целью диссертационной работы являлось исследование и, по возможности, обобщение свойств газового разряда и физических процессов, протекающих в лазерных активных средах, возбуждаемых энергонапряженными импульсно-периодическими разрядами в смесях паров высокотемпературных металлов с инертными газами.
В связи с тем что исследуемые газовые разряды являются активными средами импульсных и непрерывных лазеров, для изучения газоразрядных процессов привлечены оптические методы, такие как резонансные оптические воздействия, абсорбция излучения, лазерно-индуцированная флуоресценция, ВКР, анализ характеристик лазерного излучения, например, пороговых условий для генерации и т.д.
В ходе выполнения экспериментальных и теоретических работ по теме диссертации были установлены новые свойства импульсно-периодических разрядов, такие как их повышенная устойчивость, разработаны оригинальные подходы и технические средства физических исследований процессов в плазме импульсно-периодических разрядов. К их числу следует отнести методы, основанные на резонансных оптических воздействиях, как в случаях квазистационарных, так и импульсных разрядов, различные методы исследования процессов с участием метастабильных состояний частиц, в частности релаксационных процессов для метастабильных состояний ионов, и т.д.
В соответствии со сказанным содержание диссертации построено следующим образом.
Во введении формулируется постановка задач исследований, приводятся наиболее важные научные и практические результаты исследований, основные положения, представленные на защиту.
Глава I посвящена исследованию физических процессов в импульсных разрядах методами резонансного оптического воздействия. Показано, что эти методы позволяют получить новую информацию о скоростях процессов возбуждения и ионизации, систематизировать и обобщить результаты исследований импульсных лазеров и т.д.
Глава II посвящена импульсно-периодическим разрядам в смесях паров металлов с инертными газами как средству введения в газ больших мощностей и как средству накачки лазеров на парах металлов высокой средней мощности. Показано, что свойства импульсно-периодических разрядов в смесях паров металлов с инертными газами позволяют отнести их к семейству объемных энергоемких разрядов. Автор назвал эти разряды продольными объемными. Особенностью разрядов являются автоматическая расконтракция и автоматическая устойчивость в широком диапазоне условий. Феномен автоматической расконтракции разряда назван эффектом Петраша. Рассмотрение результатов экспериментов и анализ уравнений теплопроводности показывают, что процесс стабилизации разряда многокомпонентен. Введены два фактора, влияющие на стабильность продольных импульсно-периодических разрядов, - формирование в процессе амбиполярной диффузии радиального профиля плотности легкоионизуемой компоненты с ее минимумом на оси и скин-эффект в плазме послесвечения разряда как своеобразная радиально-неоднородная дополнительная предыонизация газоразрядного промежутка- Сформулирована новая задача физики газового разряда - управление состоянием импульсно-периодических разрядов. Дана новая формулировка двух проблем импульсно-периодических лазеров на парах металлов проблемы ресурса газоразрядных каналов лазерных трубок (кроме трубок Си- и Ли- лазеров) и проблемы масштабируемости объемов газоразрядных каналов.
Глава III посвящена исследованию возможностей быстрой релаксации метастабильных состояний ионов спектроскопически сложных d- И/- элементов в плазме газового разряда в парах этих элементов. Показано, что явления автоионизации и захвата электронов представляют интерес для задач лазерной физики как процессы, определяющие релаксационные свойства долгоживущих (метастабильных) состояний ионов тяжелых элементов Периодической таблицы Менделеева (р-, d- и /- элементов) в плазме неравновесного газового разряда. Представлены идеи и результаты двух интересных экспериментов по наблюдению автоионизации и процессов захвата.
Главы IV и V посвящены исследованию процессов возбуждения и релаксации резонансных и метастабильных состояний в плазме 4/-элементов.
Материалы первой части главы IV обобщают результаты ряда экспериментальных исследований быстрых процессов передачи энергии между возбужденными состояниями атомов в разряде в смесях паров металлов с инертными газами. Анализ условий наблюдения ряда случаев импульсной генерации в ИК-диапазоне позволил обосновать целесообразность выделения лазерных ИК - переходов в спектрах Yb, Sr, Tm, очевидным образом не относящихся г - m - переходам, в отдельное семейство газоразрядных лазеров.
Во второй части этой главы представлены результаты исследований процесса ионизации атомов европия и обнаруженного автором и коллегами уникального физического явления - сверхбыстрой релаксации метастабильных состояний ионов в газоразрядной плазме. Эти результаты включают доказательства существования обнаруженного явления, измерения параметров релаксационного процесса, таких как скорости возбуждения и времена релаксации, измерения важных атомных величин, включая вероятности оптических переходов, характеристик плазмы (плотности электронов) и т.д.
В главе V представлены результаты исследований свойств релаксационного процесса, обеспечивающего сверхбыструю релаксацию метастабильных состояний ионов европия в газоразрядной плазме. Для изучения наблюдаемого явления разработаны оригинальные методы и подходы. Исследованы связи релаксационного процесса с плотностью и родом газов - носителей разряда, плотностью электронной компоненты, проведены наблюдения движения частиц по возбужденным состояниям атома и иона и т.д. По совокупности выявленных свойств сделан вывод о том, что сверхбыстрая релаксация метастабильных состояний ионов обусловлена благоприятными спектроскопическими особенностями строения иона Ей, процессами рекомбинации и захвата, протекающими в плазме разряда. Найденные свойства канала релаксации совместно с особенностями возбуждения резонансных состояний иона (ионизация с возбуждением) позволили автору отнести наблюдаемые в ионе европия лазерные эффекты к новому типу лазеров - ионизационно-рекомбинационному.
Глава VI содержит идеи и результаты исследований возможности наблюдения стационарной генерации на переходах с резонансных на метастабилыше состояния атомных частиц в газоразрядной плазме. Предложен принцип выбора сред, основанный на гарантированном преимущественном возбуждении резонансного состояния при относительно низких электронных температурах, свойственных стационарным разрядам. Показано, что константы быстрых газофазных химических реакций гарпунного типа достаточно велики и возможно их использование для тушения метастабильные состояний атомов металлов. Исследования иллюстрируются уникальными лазерными эффектами на ИК-переходах Са и Sr.
Научная новизна работы характеризуется проведением оригинальных экспериментальных исследований и соответствующим рядом впервые полученных научных результатов, наиболее существенные из которых состоят в следующем:
1. Развит метод резонансного оптического воздействия для изучения процессов в частотно-периодических импульсных разрядах.
2. Открыто явление повышенной энергоемкости и устойчивости продольного импульсно-п ери одического разряда в смесях инертных газов с легкоионизуемой добавкой. В рамках установившейся классификации эти разряды отнесены к продольным объемным.
3. Показано, что процессы рекомбинации плазмы, содержащей пары химических элементов с высокой плотностью автоионизационных состояний, являются эффективным механизмом релаксации метастабильных состояний ионов.
4. Открыт сверхбыстрый канал релаксации метастабильных состояний ионов. Получены экспериментальные доказательства ионизационно-рекомбинационного механизма инверсии в #е-н-лазере.
5. Предложен и осуществлен метод очистки метастабильных состояний атомов в газофазных химических реакциях гарпунного типа с термической рециркуляцией компонент.
6. Впервые измерены константы ряда скоростей процессов в низкотемпературной плазме.
Научная значимость
1. Проблема устойчивости продольных энергозаряженных импульсно-периодических разрядов развивалась не только автором, но и другими исследователями, в частности для задач квантовой электроники Г.Г. Петрашом с коллегами [11], П.А. Боханом и Д.Э. Закревским [19], Е.Л. Латушем и его коллегами [18, 20].
2. Исходя из достаточно глубоких физических представлений, найден путь систематизации лазерных переходов в газоразрядных лазерах на парах металлов, значительно изменяющий имеющиеся представления об их перспективности.
3. Установлено существование каналов сверхбыстрой релаксации метастабильных состояний атомов и ионов в газоразрядной плазме.
4. Показано, что быстрые химические реакции могут обеспечивать быструю селективную релаксацию метастабильных состояний.
5. Разработанные автором методы изучения физических процессов в низкотемпературной плазме представляют интерес для других объектов исследований, в том числе для других видов газового разряда.
Защищаемые положения
1. Устойчивость импульсно-периодических разрядов в смесях паров металлов и инертных газов обусловлена неоднородным радиальным распределением легко ионизуемых частиц и скин-эффектом в качестве средства предыонизации разряда.
2. Метод резонансного оптического воздействия, адаптированный к случаю нестационарных сред, позволяет получить информацию о константах возбуждения и путях релаксации частиц, выбрать независимые критерии справедливости физической модели процессов возбуждения и позволяет систематизировать и прогнозировать свойства самоограниченных лазерных переходов.
3. В низкотемпературной плазме d- и /-элементов при концентрации электронов щ 1014-И015 см 3 для метастабильных состояний ионов этих элементов существуют каналы сверхбыстрой релаксации, обусловленные процессами рекомбинации. Характерные времена релаксации могут составлять, по оценкам автора, 10" -ь10" си менее.
4. Канал сверхбыстрой релаксации возбужденных состояний иона европия обусловлен благоприятной структурой термов иона европия, реализующей четырехуровневую схему создания инверсии. Релаксацию обеспечивают процессы рекомбинации (резонансного электронного захвата и автоионизации).
5. Газофазные химические реакции, протекающие в условиях энергетического резонанса и рециркуляции компонент, обеспечивают скорости релаксации метастабильных частиц в газоразрядной плазме, достаточные для длительного непрерывного режима генерации на переходах с резонансных на метастабильные уровни.
Практическая значимость
1. При выполнении работы получены лазерные эффекты на большом числе переходов атомов и ионов, в импульсном, непрерывном и квазинепрерывном режимах, в том числе лазерные эффекты на переходах в основное состояние ионов при автоионизационном распаде бейтлеровских состояний атомов.
2. Физически обоснованы технические пути существенного увеличения ресурса разрядных каналов импульсно-периодических лазеров на пара металлов.
3. Предложена физически обоснованная систематизация свойств лазерных переходов с резонансных на метастабильные уровни атомных частиц, существенно изменяющая представления о их энергетических возможностях.
4. Найдены физические предпосылки для постановки работ по управлению состоянием импульсно-периодических разрядов.
5. Физически обосновано место импульсно-периодических разрядов в физике газового разряда.
6. Показано, что резонансные и квазирезонансные оптические воздействия являются простыми, но информативными экспериментальными методами изучения физических процессов в нестационарных газовых разрядах.
7. Показана перспективность инфракрасных лазеров на парах металлов для задач колебательно-вращательной спектроскопии высокого разрешения и для построения трассовых газоанализаторов.
8. Измеренные в работе константы процессов возбуждения и ступенчатой ионизации атомов представляют интерес для построения физических моделей газоразрядных лазерных\ сред и инженерных расчетов. Апробация работы и публикации
Материалы диссертации изложены в 50 статьях в зарубежных и отечественных журналах, по теме диссертации получены 2 авторских свидетельства, основные результаты докладывались на 19 всесоюзных и 14 международных конференциях.
Личный вклад автора
Работы по материалам I и II глав диссертации выполнялись автором лично. Исследования по материалам III, IV, V, VI глав выполнены автором совместно с коллегами В.Г. Соковиковым и В.Е. Прокопьевым по инициативе автора.
Я считаю своим приятным долгом выразить глубокую благодарность моим ближайшим научным коллегам В.Е. Прокопьеву и В.Г. Соковикову, внесшим неоценимый вклад в проведение исследований, Л.П. Воробьевой и MB. Канаевой за помощь в наборе текста, сотрудников издательства «Спектр» ИОА СО РАН за подготовку иллюстраций и корректуру, сына Антона за компьютерную верстку и дизайн рукописи.
Экспериментальное исследование газоразрядной среды Cw-лазера методами резонансного оптического воздействия
В предыдущем разделе показано, что наблюдение возмущений населенностей возбужденных состояний частиц, в частности рабочих уровней самоограниченных газоразрядных лазеров при воздействии на оптический переход резонансного оптического поля, дает информацию об относительных величинах констант возбуждения и девозбуждения и позволяет получить критерии выбора физической модели лазера.
В настоящем разделе работы рассмотрены проблемы экспериментальной реализации метода, дано описание разработанной для этой цели установки и приведены результаты экспериментального исследования Си-лазера.
Рассмотрим проблемы экспериментальной реализации метода. Итак, согласно изложенному выше задачей эксперимента является измерение величин модуляции населенностей резонансного и метастабильного уровней: где N/, Nr, Nm и Лгт - населенности резонансного и метастабильного состояний в присутствии резонансного оптического поля и без него. Напомним, что одновременные измерения г/г и 7]т позволяют оценить степень приближения реальных лазерных систем к идеальной модели (1.1).
Для измерения г}г достаточно знать временной ход интенсивности излучения разряда с резонансного уровня на спектральных переходах, не подверженных процессам усиления либо поглощения. Если разрядная трубка не велика по диаметру -d \ см, то для измерения г)? целесообразно проводить измерения интенсивностей линий / на рабочих длинах волн по радиусу трубки, считая, что по радиусу трубки усиление мало искажает интенсивности. Таким образом, проблем измерения цг нет, если длины волн исследуемых спектральных линий лежат в спектральной области чувствительности ФЭУ,
Проблема измерения flm требует отдельного рассмотрения, так как по технической и физической сложности задача определения rjm неизмеримо труднее, нежели задача измерения Г}г.
Проблема измерения 7]т - это проблема измерения плотности метастабильных состояний с временным разрешением 10"9с с довольно высокой точностью 1%. Как известно, общепринятым методом измерения плотности метастабильных частиц является метод абсорбции излучения. Современное техническое исполнение таких измерений - это абсорбция метастабильными атомами излучения внешнего лазерного источника, настроенного в резонанс или квазирезонанс с каким-либо оптическим каскадным переходом, нижнее состояние которого - исследуемое метастабильное. Препятствием для использования этого метода является сложность обработки результатов измерений (учет насыщения, поглощения и т.д.). Примером таких измерений является работа [40], авторы которой воспроизвели функцию Nm= Nm{f) (но не Tjm). Вариантом этого метода является наблюдение флуоресценции при насыщении каскадного оптического перехода [41].
Эти методы реально исчерпывают возможности изучения метастабильных состояний атомов и ионов, если энергия возбуждения этих состояний менее 6000 см"1, т.е. они лежат в шкале энергий вблизи основного состояния. Для метастабильных состояний с большей энергией возбуждения можно назвать альтернативным наиболее прямой способ определения т)т - это измерения интенсивностей запрещенных линий на переходах с метастабильных в основное состояние. Связь возможного применения метода с энергетическим положением метастабильного состояния очевидна - регистрация запрещенных линии реальна только с помощью ФЭУ. Например, для атома Си длины волн запрещенных линий Л\=929 нм и Я2=755 нм лежат в области чувствительности обычных ФЭУ (для справки - фирма Hamamatsu производит счетно-фотонный ФЭУ с красной границей около 1,8 мкм (6000 см" )). Покажем, что на типичных запрещенных линиях, например на указанных выше линиях Си, возможна регистрация сигналов методом счета фотонов с временным разрешением 10 нс [42].
Во-первых, сделаем оценки величины сигналов для средних плотностей метастабильных состояний в импульсно-периодическом разряде. Примем, что средняя плотность метастабильных состояний - Nm= 10 см", вероятность запрещенного перехода -А = 1 с 1, объем наблюдения - 1 см 3. В этих условиях поток фотонов на запрещенных линиях Си в угол 4/г- WCU8li=\Q фотонов/с или Гсдан=10" Вт.
Примем, что вероятность обнаружения сигнала ограничена флуктуациями самого сигнала. В этом случае соотношение для пороговой мощности (отношение сигнал-шум 1) в полосе частот Д v= 1 с"1 имеет вид [43]: V где hv - энергия фотона; 7/ - квантовая эффективность приемника. Для приемников видимого диапазона //=0,01, следовательно, Wnop 10" Вт (в числе квантов - 200 кв/с).
Если найденный выше сигнал WcueH=l0 Вт регистрируется квантовым приемником, телесный угол приемной системы - а =10", эффективность оптического тракта (монохроматора) - 10", то сигнал на фотокатоде 10" Вт оказывается достаточно большим для его регистрации (методом счета фотонов).
Если измерять сигнал с временным разрешением в масштабе времени, сравнимом со временем генерации (-30 не), то сигнал занимает полосу частот Дг= 108Гц и для этого случая пороговая мощность сигнала возрастает:
Примем, что в фазе генерации плотность метастабильных состояний JVm=10,2CM"35 в этом случае имеем для тех же условий Wcum= 10"15Вт. Следовательно, чтобы зарегистрировать сигнал, надо сузить полосу системы регистрации (синхронно накопить сигнал за 100 - 1000 имп. возбуждения, что соответствует 0.1с времени.
Таким образом, задача регистрации метастабильных состояний Си по излучению на запрещенных переходах является реальной как по среднему значению плотности метастабильных состояний, так и с необходимым временным разрешением. В последнем случае требуется синхронное накопление сигнала ( 100 - 1000 импульсов).
В рассматриваемом экспериментальном методе, основанном на регистрации малых оптических сигналов, важным моментом является возможность достижения требуемой точности измерений интенсивности за ограниченное время эксперимента. Например, в режиме счета фотонов для обеспечения точности измерений выше 1% необходимо зарегистрировать 10-10 фотоэлектронных импульсов. Для счетно-фотонных ФЭУ скорость счета лимитируется на уровне 10 - 105 импульсов в секунду явлением «слипания» фотоэлектронных импульсов. Это явление ограничивает частоту счета Уф частотой импульсов тока v — не более одного фотоэлектронного импульса за импульс возбуждения. Если к=104Гц, то максимальная скорость счета может составить v= 1000 фотонов/с. Следовательно, для достижения требуемой точности измерений коэффициентов модуляции плотности метастабильных атомов время накопления фотоэлектронных импульсов составит =10-100 с, что вполне приемлемо.
В связи с тем что плазма разряда всегда имеет континуальные полосы излучения и в области излучения запрещенных линий имеется фон термического излучения стенок кювет, необходимым условием регистрации запрещенных линий (ограничение сигнала только флуктуациями самого сигнала) является высокая спектральная селекция запрещенных линий, по-видимому, до контуров линий. Естественно, что для достижения такого разрешения спектральный селектор должен содержать интерферометр, совмещенный с монохроматором.
Результаты сделанного выше анализа возможностей определения г}т и rjv показывают, что с учетом имеющихся в нашем распоряжении технических средств измерения целесообразно начать с величины тд- [27].
Для упрощения эксперимента мы использовали солевой метод введения медных паров в кварцевую газоразрядную трубку (рис. 1.6).
В трубке диаметром 1 см имелись 2 отростка с навесками CuCI для регулирования давления паров. Рабочая длина трубки 40 см. Трубка работала в режиме саморазогрева с частотой посылок импульсов питания v = 9 кГц. Использовался буферный газ неон при давлении « 20 торр. В трубке наблюдалось известное при солевом введении паров металлов явление частичного заполнения лазерным излучением апертуры трубки.
Излучение сбоку трубки селектировалось монохроматором и регистрировалось ФЭУ-30. Для селекции линий генерации в резонатор лазера была установлена призма. В первых экспериментах, ожидая значительных величин модуляции ( 60%), мы применили систему регистрации сигналов на базе стробоскопического осциллографа С7-7. Запись сигналов в форме осциллограмм производилась при наличии или отсутствии светового поля в резонаторе. Однако вопреки ожиданиям сигналы модуляции интенсивностей не были выделены на фоне шумов спонтанного излучения трубки.
Исследовав шумы спонтанного излучения трубок на Х= 578,6 нм, мы нашли, что необходимо использовать более сложную схему регистрации с переносом сигнала модуляции населенности световым полем в область частот vm 1 кГц.
Установка, реализующая такую систему регистрации, представлена на рис. 1.7. В резонатор лазера был введен обтюратор 2, модулирующий добротность резонатора лазера на частоте 1 кГц. Сигнал модуляции интенсивности спектральной линии на Й)=1КГЦ выделялся из сигнала пикового детектора 6 селективным вольтметром 7, 8, синхронно детектировался и записывался на самописец. Пиковый вольтметр подключался к выходу ФЭУ-30 на время Д/ Юнс в момент времени, определяемый электронной и кабельной линиями задержки ЛЗ. Меняя электронным путем время задержки строб-импульса относительно импульса тока, мы записывали осциллограмму сигнала интенсивности модуляции спектральной линии АД/) (типа кривой II на рис. 3.22). При установке обтюратора непосредственно перед монохроматором (в положение 2, указанное на рисунке 3.22) и понижении чувствительности ФЭУ, эта же система позволила записывать боковое излучение в виде осциллограммы 1(f) (см кривую I на рис. 3.22). Отношения ДД7) к 1(f) есть искомые коэффициенты модуляции. Эта установка позволила регистрировать сигналы модуляции амплитудой менее 1%.
Предыонизация в импульсно-периодическом разряде
В связи с тем что специальных исследований импульсно-периодических разрядов не проводилось, целесообразно проанализировать характеристики разрядов, описанных в работах по наблюдению импульсно-периодического режима генерации лазеров на парах химических элементов. Этот анализ позволяет ввести следующую систематизацию разрядов.
Химические элементы, имеющие атомные и ионные лазерные переходы, в том числе элементы, имеющие самоограниченные лазерные переходы с резонансных на метастабильные уровни, можно объединить в 3 группы - А, В и С, различающиеся по их способности служить активной средой в импульсно-периодических лазерах. Два элемента Си и Аи, на парах которых в их смесях с инертными газами наблюдается импульсно-периодический режим генерации со значительным сроком службы ( 2000 ч) и ресурс которых близок ко времени полного выноса металла из рабочей зоны, включим в группу А. Большой список элементов, на парах которых до сегодняшнего дня наблюдался только краткосрочный (1 -f- 10 ч) режим импульсно-периодической генерации, включим в группу В, Наконец, отнесем к группе С газы ( Кг, Хе, Л и т.д.) и атомы ряда элементов, на переходах которых импульсно-периодический режим генерации не наблюдался совсем.
На сегодняшний день из обширного списка известных активных сред (см. табл. 1.3) группа А представлена только двумя элементами - Си и Аи. Таким образом, существует проблема расширения списка активных сред, длительно работающих в импульсно-периодическом режиме. В рамках указанной систематизации проблема расширения списка активных сред связана с поиском физических и технических путей перевода элементов из групп и С в группу А.
Анализируя причины ограничения срока службы активных элементов для ряда металлов из группы В, автор предположил и экспериментально показал, что ограничение срока службы активных элементов, работающих в импульсно-периодическом режиме, обусловлено совершенно не обычной причиной - повторной контракцией разряда. Контракция возникает при металлизации внутренней поверхности газоразрядных каналов активных элементов слоем рабочего металла.
Типичные эксперименты по наблюдению повторной контракции разряда в импульсно-периодических лазерах были выполнены следующим образом. Наблюдалось старение активного элемента импульсно-периодического лазера на парах европия по изменениям выходной мощности, импульсного тока разряда, температуры канала, боковому излучению разряда. После сборки и включения в цепь импульсно-периодического питания газоразрядной кюветы лазера с разрядным каналом из ВеО - керамики диаметром 1 см и длиной 40 см, заполненной Не, содержащей свободно лежащую на внутренней поверхности канала навеску металлического Ей, средняя мощность генерации на переходе Л= 1,0019 мкм Ей при частоте следования импульсов возбуждения у=10кГц типично составляла 2 - 3 Вт.
Однако в течение 1 -s- 3 ч работы активного элемента мощность монотонно падала до уровня 0,1 Вт и менее, в том числе до полного прекращения генерации. При этом визуально через стенку и с торца кюветы наблюдалось фундаментальное изменение режима разряда - разряд из однородного превращался вначале в разряд с бегущими или стоящими стратами, затем стягивался в шнур - контрагировал (рис. 2.4.). Режим страт и режим повторной контракции являются проявлением возникшей неустойчивости разряда.
Процесс изменения режима разряда сопровождался нарушением однородности продольного энерговклада в трубку и появлением температурных аномалий.
Разборка кюветы не выявила каких - либо нарушений в конструкции, включая целостность кусочков металлического европия. Однако для повторного запуска лазера потребовалось заменить разрядный канал на свежий. При повторном запуске сценарий нарушения разряда повторился.
На внутренней поверхности отработавшего несколько часов и затем разобранного газоразрядного керамического канала и на аншлифах образцов керамики этого канала был обнаружен тонкий практически однородный слой металла. Удаление этого слоя травлением и повторная сборка активного элемента привели к восстановлению его работоспособности на следующие 1 -3 ч по уже известному сценарию и т.д. В большом числе подобных экспериментов бъшо установлено, что при потере работоспособности газоразрядных каналов импульсно-периодических лазеров на парах элементов группы В для их восстановления кюветы необходимо демонтировать, удалить промывкой слой металла с внутренней поверхности разрядных каналов (либо заменить на свежий) и собрать активные элементы заново. Автор наблюдал это явление в разрядах с парами европия, бария, стронция. Следовательно, повторная контракция разряда является достаточно общим явлением. С другой стороны, было установлено, что отработавшие ресурс газоразрядные каналы долгоживупшх разрядов в парах меди и золота не имеют металлических пленок.
Таким образом, экспериментально показано, что малозаметное явление -металлизация стенок трубок - нарушает процесс расконтракции разряда, наблюдаемый при введении в плазму паров металлов (эффект Петраша) и ограничивает ресурс разрядных каналов. Если использовать аналогию, то процесс металлизации стенки трубки равносилен выключению системы предыонизации в устройствах инициирования объемных разрядов в сжатых газах.
Наблюдаемое явление - потеря устойчивости разряда при металлизации стенок газоразрядных каналов - и упомянутая выше аналогия указывают на существование процесса дополнительной ионизации газоразрядного промежутка в импульсно-периодических разрядах, а также наглядно иллюстрируют многокомпонентность явления расконтракции импульсно-периодических разрядов.
Этот результат имеет прямое отношение как к проблемам срока службы и масштабирования разрядных каналов, так и к проблеме расширения перечня элементов, на парах которых могут быть созданы импульсно-периодические лазеры с приемлемым сроком службы.
Из результатов описанных выше экспериментов по пп. 2.1 - 2.3 можно сделать следующие выводы. 1. Автоматическая расконтракция разряда в импульсно-периодическом режиме и существование устойчивого режима расконтракции связаны с поступлением в плазму паров металла и существованием процесса дополнительной ионизации. 2. Внутренние стенки газоразрядных трубок не должны иметь металлических пленок. 3. Исследование явлений начальной и повторной контракции разряда может привести к разработке методов управления состоянием импульсно -периодических разрядов.
Рекомбинационные процессы как механизм релаксации метастабилъных состояний ионов
В настоящее время относительно полно исследованы автоионизационные состояния и процессы захвата в низкотемпературной плазме одного из d- элементов, а именно атома меди [130-132]. В атоме меди в диапазоне энергий Д 2эВ выше основного состояния иона меди известны более 200 автоионизационных состояний, наблюдаемых экспериментально [130-132]. Ширина каждого из них - 2-г-10см", что соответствует вероятностям автоионизации каждого из этих уровней (0.7 -ь 3)х10п с"1. При этом, естественно, большая часть автоионизационных состояний Си в излучении не наблюдается. Усредненные по распределению электронов по энергиям времена резонансного захвата электронов ионом меди на два автоионизационных уровня при газоразрядных условиях, соответствующих электронной температуре Те = 0.3 эВ и концентрации электронов пе = Ю см", плотности буферного газа Рт \01 см-3, измерены и оказались равными Тзахв= 10"5с [131]. Если принять, что сечения захвата ионом резонансных электронов на все автоионизационные уровни атома одинаковы, то для рассматриваемого автоионизационного спектра Си времена захвата ионом электронов будут лежать в диапазоне 10"7 10"8 с. Напомним, что эти оценки соответствуют Ге О.ЗэВ, «eslO см" и малым плотностям буферного газа. Таким образом, на примере Си как типичного представителя элементов с достраивающимися d-оболочками и высокоразвитым автоионизационным спектром мы видим, что для подобных химических элементов в типичных газоразрядных условиях вероятность захвата ионом резонансных электронов может достигать довольно большой величины- 107 10 с"1.
Имеются экспериментальные результаты, подтверждающие, по крайней мере, косвенно, высокую эффективность процесса захвата в условиях, далеких от оптимальных. В частности, аномально высокая интенсивность «автоионизационного» спектра меди наблюдается в разрядах в полом катоде различных конструкций [131, 132]. Аналогичные результаты имеют место в продольных импульсных разрядах в парах металлов как в токовой фазе, так и в послесвечении [132]. Можно также предположить, что высокие параметры лазеров на парах металлов обусловлены процессами захвата электронов, излучательной стабилизацией захвата и, как следствие, относительно высокой электронной температурой в разрядах.
Следует отметить, что для элементов с достраивающимися/- оболочками в силу более развитых автоионизационных спектров этих элементов суммарная ширина автоионизационных резонансов более велика, чем у (/-элементов. Таким образом, можно принять, что при плотностях электронов, соответствующих типичному случаю пе = 10 3 см , вероятность захвата Лзах = 107 + 10s с"1.
В результате проведенного рассмотрения можно прогнозировать следующее: 1. Для элементов с достраивающимися d- и f- оболочками, имеющих развитые автоионизационные спектры, нижние ионные состояния одной симметрии, в том числе метастабильные, в рассмотренных условиях эффективно взаимодействуют между собой через автоионизационные состояния атомов в процессах захвата и автоионизации. 2. Процессы захвата могут быть застабилизированы излучением и / или столкновениями дважды возбужденных атомов с буферным газом. В этих случаях мы имеем рекомбинацию ионов, в том числе из возбужденных метастабильных состояний, через автоионизационные состояния атомов. Признаком такого механизма рекомбинации является отсутствие рекомбинационного всплеска интенсивности излучения в спектре атома в послесвечении разряда на переходах основной конфигурации и весьма вероятно наблюдение такого всплеска интенсивности в смещенном спектре. 3. Если состояния иона не принадлежат континууму одной симметрии, то для их взаимодействия через автоионизацию необходимо осуществить в структуре автоионизационных состояний переход между состояниями разной симметрии, например посредством столкновений с буферным газом. В связи с большой плотностью d и / состояний атомов в автоионизационной области энергий неупругие междуатомные столкновения могут протекать с большими сечениями и эти сечения будут зависеть от массы буферного газа. Переход с двумя стрелками на рис. 3.8 иллюстрирует такой процесс. Назовем два рассмотренных выше процесса процессами первого и второго типов.
Предложенная выше модель релаксации метастабильных состояний ионов в плазме d- и /- элементов основывается на предположении высокой плотности автоионизационных состояний атомов d- и f- элементов в области энергии 1 - 2 эВ ( кТе). Реальность этого предположения требует дополнительного обоснования.
Данные об автоионизационных спектрах d- элементов и редких земель ограниченны. Однако оценки плотности автоионизационных состояний d- nf- элементов можно сделать исходя из структуры возбужденных состояний ионов или изоэлектронных атомов. Например, для и-элемента с 7 эквивалентными электронами оценки плотности автоионизационных состояний могут быть выполнены исходя из следующих соображений. Часть автоионизационного спектра Ей соответствует возбуждению внутреннего 4f электрона на оболочку 5d. Ближайшими аналогами элемента с такой основной конфигурацией являются спектры тербия и гадолиния. Если совместить спектр гадолиния, имеющего основную конфигурацию 4/ 5d 6s2, с первым возбужденным состоянием европия конфигурации 4f 5d 6s2, то состояния гадолиния, лежащие выше потенциала ионизации европия для конфигурации 4/ 6s, будут близко соответствовать автоионизационным состояниям европия. Рис. 3.9 поясняет эту процедуру изоэлектронного совмещения.
Анализ спектра Gd [116-120] показывает, что в указанной области энергий Е 28000 см"1 у гадолиния установлено более 500 уровней. Этот пример подтверждает наш вывод о высокой плотности автоионизационных состояний РЗЭ. В частности, для самого гадолиния установлено [129], что плотность автоионизационных состояний вблизи его первого потенциала ионизации составляет 1 на 1 см"1. Высокая плотность автоионизационных состояний и их уширение в результате автоионизации для f- элементов позволяют вести речь об существовании двух континуумов — ионизационного и автоионизационного.
Если в плазме разряда процессы резонансного захвата стабилизированы, например, излучением либо процессами атом-атомных столкновений, то процессы захвата сопровождаются селективными потерями энергии электронного газа. Эти процессы в определенных условиях могут приводить к нарушению максвелловского распределения электронов по энергиям в разряде, а именно к недостатку электронов резонансных энергий (см. рис. 3.10), Естественно, что недостаток резонансных электронов в разряде ограничивает скорость процессов захвата. столкновений в плазме газового разряда исследовано как экспериментально, так и теоретически в области первого потенциала возбуждения атомов. В частности, в серии экспериментальных работ автора и его коллег [114,135], посвященных исследованиям функций распределения электронов в положительном столбе разряда и в разряде полого катода (методом зондов), экспериментально показан «провал» на функциях в области энергий Е Е], где Е) - первый потенциал возбуждения.
Теоретические исследования вопроса о нехватке резонансных электронов в разряде в области первого потенциала возбуждения и влиянии этого явления на процессы возбуждения атомов выполнены в работах Митчнера и Кругера [7]. На рис. 3.11, заимствованном из [7], представлено семейство кривых, иллюстрирующих искажения функции распределения электронов по энергиям в области первого потенциала возбуждения. На рис. 3.12 показано влияние «недостатка» быстрых электронов на населенности первого возбужденного уровня как функции ухода из объема излучения на переходах с первого возбужденного уровня. Как видно из результатов расчета, если условия максвеллизации электронов по скоростям не выполнены, то имеют место глубокий «провал» на функции распределения и значительное уменьшение населенностей возбужденных состояний.
Исследование процессов возбуждения и релаксации метастабильных частиц Ей в газоразрядной плазме
1. Атом европия (z = 63) по структуре электронной оболочки и строению спектра занимает особое место в ряду лантаноидов. Эти свойства определяются тем, что оболочка 4/ у европия заполнена ровно наполовину, а система из семи эквивалентных электронов дает предельную сложную структуру термов и большое число уровней энергии. Это хорошо видно на рис. 3.1, на котором представлено число уровней энергии основных конфигураций для эквивалентных р-, d- и /-электронов. Как указывалось выше, рисунок иллюстрирует нарастающий уровень сложности спектров элементов в ряду р- ,d-, f- элементов и внутри системы элементов с эквивалентными 4f- электронами.
2. Другая особенность Ей как элемента с наполовину заполненной 4f оболочкой -относительная прочность последней, она обладает большей устойчивостью, нежели 4/ оболочки других лантаноидов. В результате структура термов и, соответственно, спектры Eul и Eull четко разделены на так называемые «простую» и «сложную» системы [134,140,154,155]. Простая система термов Eul соответствует возбуждению одного из 6s-электронов основной конфигурации 4/ 6s2 и близка к системе термов тяжелого щелочноземельного атома, например, к системе термов атома Ва. Чрезвычайно сложный относительно трудновозбудимый спектр Eul связан с возбуждением 4f- электронов.
3. На рис. 4.15 представлены упрощенные диаграммы Гротриана нижних термов Еиіц Eull по данным [134,140]. Нижние термы атома и иона принадлежат к «простым» спектрам [120] и напоминают структуру термов 2- и 1-электронных термов легких атомов. На этом рисунке приведена в том же масштабе диаграмма уровней Не, необходимая для понимания материала, изложенного ниже. Более полные диаграммы нижних термов атомов и ионов европия приведены на рис. 4.16 и 4.17.
4. Как видно на рис. 4.16 и 4.17, первые возбужденные состояния атома европия составляют очень развитые структуры резонансных, метастабильных и квазиметастабильных состояний. К последним логично отнести состояния, оптические переходы с которых в основные состояния запрещены только по мультиплетности. Такое отнесение базируется на том, что для Ей - достаточно тяжелого атома - силы осцилляторов для интеркомбинационных линий достаточно велики - они только на два порядка меньше, чем для резонансных переходов. Отметим также, что для возбужденных состояний Eul характерны две повторяющиеся системы термов мультиплетности 8, равной мультиплетности 8 основного состояния. Одна из них соответствует перевороту спина одного из внутренних электронов, поэтому оптические переходы между этими системами частично запрещены, а нижние уровни последней системы также являются квазиметастабильными.
5. В спектре первого иона Ей также имеются две повторяющиеся системы термов -мультиплетности 7 и 9. В силу того что энергетический интервал между уровнями УИ У 1800 см" , можно принять, что каждая из этих систем уровней содержит резонансные и метастабильные состояния. Интеркомбинационные оптические переходы в спектре иона Ей между указанными двумя системами разной мультиплетности примерно на порядок слабее аналогичных переходов в системе уровней одной мультиплетности, поэтому эти системы можно рассматривать как изолированные.
Система нижних термов атома европия, состоящая из трех резонансных уровней и 29 нижележащих уровней, из которых 10 являются метастабильными, представляет интерес для создания самоограниченных лазеров, и так называемого «столкновительного» лазера, предложенного впервые Г. Гулдом [16]. По схеме Гулда инверсия формируется в реакциях девозбуждения возбужденных атомов М при столкновениях с атомами буферных газов:
Применительно к переходам с резонансного на метастабильные уровни атомов и ионов химических элементов проблема столкновительного лазера в разные годы обсуждалась Г.Г. Петрашом [11], П.А. Боханом [160], автором [173] (см. гл. VI), Беннетом [161], И.И. Климовским [162].
В представленной на рис. 4.11 системе уровней Eul самоограниченная генерация в ИК-области спектра впервые наблюдалась Каюсаком [169-171], затем список самоограниченных лазерных переходов был существенно дополнен в работе автора [146]. Однако попытки реализовать физичесіш более интересные схемы Гулда или Петраша на ИК-переходах Eul оказались безуспешными. В этих экспериментах в границах обычных условий возбуждения (плотность паров Ей 10" 10" мм рт.ст., плотность буферных инертных газов -1ч-100 торр), типичных для наблюдения самоограниченной генерации, особенностей в поведении импульсов генерации на атомных переходах европия, в частности, увеличения длительности импульсов генерации, которые можно было бы трактовать как проявление быстрой релаксации возбужденных состояний атома по схеме (4.1), обнаружено не было.
Как видно из схем уровней ЕиІІ на рис. 4.15 и 4.17, ион Ей содержит две группы уровней, образующих две (мультиплетности 7 и 9) типичные трехуровневые системы, пригодные для наблюдения в импульсных газовых разрядах самоограниченной генерации на переходах с резонансных на метастабильные состояния (если уровни объединить в блоки, как показано на рис. 4.17). На этот факт впервые обратил внимание автор. На сегодняшний день автором и коллегами в спектре ЕиІІ наблюдались 7 (см. ряс. 4.17) линий генерации [115, 146]. При этом для возбуждения резонансных состояний иона, ионизации атома Ей и условий наблюдения самоограниченного режима генерации на ионных переходах ЕиІІ установлены важные, по мнению автора, особенности, иллюстрирующие многообразие механизмов ионизации атомов и инвертирования переходов в спектрах ионов.
Особенности процессов ионизации атомных частиц были объектами внимания ряда исследователей (см. [11,161]) в связи с анализом инверсии в спектрах ионов благородных газов и ртути. Выделены две возможные схемы ионизация атомов электронным ударом в разряде - процесс ионизации может протекать через основное состояние ионов или через возбужденные. В последнем случае процесс ионизации сопровождается возбуждением резонансных, метастабильных или других высоковозбужденных состояний иона. Процесс ионизации по отношению к возбужденным состояниям иона будет называться, соответственно, прямым. При ионизации атома в основное состояние иона процесс создания возбужденных состояний иона будет ступенчатым.
Разделить прямые и ступенчатые процессы в стационарном разряде довольно сложно, так как внутри резервуара ионизованных частиц характерные времена процессов возбуждения и релаксации короче, чем времена ионизации и рекомбинации. В качестве иллюстрации сложности разделения прямых и ступенчатых процессов ионизации упомянем метод, в котором для наблюдения прямых и ступенчатых процессов ионизации
исследовались сдвиги контуров спектральных линий ионов в зависимости от направления продольного поля по отношению к наблюдателю.
Следуя [11], идеи наших исследований можно сформулировать следующим образом. Важнейшим процессом, протекающим в плазме импульсных разрядов, является процесс создания рабочих частиц - ионов. Для каждого из двух рассмотренных выше вариантов процессов приготовления ионов возможности инвертирования переходов с резонансных на метастабильные уровни существенно различны. При ионизации атомов в основное состояние ионов процессы приготовления ионов в основном состоянии обгоняют процессы возбуждения. В этом случае инвертирование переходов в спектре ионов является близкой аналогией инвертирования атомных переходов и, следовательно, инверсия будет слабо зависеть от частоты возбуждающих импульсов. Эта возможная модель представлена на рис. 4.18 (левый фрагмент ) для случая ионизации атома Ей.
При ионизации атомов не в основное, а непосредственно в резонансные состояния ионов для инвертирования самоограниченного перехода требуется определенное время. Это время г= ТА сп необходимо для достижения плотности основного СОСТОЯНИЯ ионов, обеспечивающей пленение излучения на резонансных линиях. Очевидно, что в этом варианте ионизационного процесса получение импульсной инверсии в одиночном импульсе возбуждения и при малых частотах следования v(v тАрек) затруднено. Эта модель также представлена на рис. 4.18 (правый фрагмент).
Аналогичные рассуждения можно продолжать и далее, однако из изложенного выше уже можно сделать выводы. Например, на известных лазерных переходах в спектрах ионов Са, Sr, Ва генерация наблюдается в одиночном импульсе тока, следовательно, возбуждение резонансных состояний ионов этих элементов протекает по ступенчатой схеме. Таким образом, наблюдение свойств самоограниченной генерации в спектрах ионов позволяет определить, какие именно процессы ионизации - прямые или ступенчатые - приводят к возбуждению резонансных состояний ионов (см. [163Д64]).
В этом разделе работы рассмотрим особенности ионизации атома европия, исходя из изложенной вьпле модели формирования частотных свойств самоограниченных лазерных переходов в спектре EulL
В экспериментах, описание которых из-за их простоты мы опускаем, установлено, что генерация на самоограниченных лазерных переходах 9P, 1Dji Ей (см. схему на рис.4.17) наблюдается как в режиме одиночного, так и в режиме импульсно-периодического возбуждения газоразрядного промежутка. Этот факт условно представлен на рис. 4.19 кривой 1. В противоположность этому на переходах 1Р1 - 7Dj генерация наблюдается только в импульсно-периодическом режиме возбуждения. В наших экспериментах порог генерации приходится на частоту следования импульсов возбуждения 8 кГц (кривая 2). Автору не известен другой случай в физике самоограниченных лазеров, когда в спектре одной частицы наблюдались лазерные переходы со столь различными физическими свойствами. Целесообразно обсудить этот результат более подробно.