Содержание к диссертации
Введение
Глава 1 Состояния вопроса и постановка задачи 12
1.1 Обзор работ по аэрозольному моделированию 12
1.2 Требования к модели 15
1.3 Краткое описание Унифицированной модели ЕМЕП 17
Глава 2 Описание аэрозольной модели 24
2.1 Основные принципы построения и структура 24
2.2 Выбросы аэрозолей в атмосферу 28
2.3 Химия аэрозолей 33
2.4 Аэрозольная динамика 36
2.5 Сухое осаждение 40
2.6 Влажное осаждение 43
Глава 3 Верификация аэрозольной модели по данным наблюдений 45
3.1 Методология 45
3.2 РМіоиРМ25 50
3.3 Верификация аэрозольных компонентов 59
Глава 4 Характеристика химического состава РМ в Европе по результатам расчетов и наблюдений 73
4.1 Используемая информация 73
4.2 Характеристика химического состава РМю и РМ2.5 - 75
4.3 Сезонные изменения химического состава РМ 84
Гл. 5 Применение модели для характеристики загрязнения воздуха аэрозольными частицами в Европе 88
5.1 Методология : 93
5.2 Оценка концентраций РМ по Европе в 2004 г 89
5.3 Применение модели для оценки качества воздуха для РМ 98
Гл. 6 Использование модели для оценки качества данных об антропогенных выбросах РМ 107
6.1 Методология ! 107
6.2 Анализ результатов ПО
6.3 Исследование влияния отдельных факторов на расчетные концентрации ЭУ 115
6.4 Обобщение результатов и заключительные комментарии
Гл. 7 Счетные концентрации частиц и распределение частиц по размерам 121
7.1 Данные наблюдений 122
7.2 Влияние заданного распределения выбросов РМ по размерам на расчетные счетные концентрации 123
7.3 Проверка расчетов счетных концентраций по данными наблюдений 125
7.4 Оценки счетных концентрации частиц в Европе 134
7.5 Обобщение 135
Заключение
- Краткое описание Унифицированной модели ЕМЕП
- Аэрозольная динамика
- Верификация аэрозольных компонентов
- Характеристика химического состава РМю и РМ2.5
Введение к работе
Актуальность темы. В последние десятилетия во всем мире отмечается значительное усиление обеспокоенности в связи с возрастающим загрязнением воздуха атмосферным аэрозолем, или РМ (английского Particulate Matter), вошедшее в широкое употребление. В первую очередь, это связано с серьезным воздействием взвешенных частиц на состояние здоровья людей. Результаты значительного объема эпидемиологических и токсикологических исследований указывают на наличие связи между повышенными уровнями концентраций РМ и увеличением случаев респираторных и сердечно-сосудистых заболеваний, а также снижением продолжительности жизни и ростом преждевременной смертности [159-162]. Особую опасность для здоровья людей составляют сверхмелкие частицы (диаметр менее 0.1 мкм), которые способны проникать особенно глубоко в органы респираторной системы человека, достигая легочных альвеол. Кроме того, токсикологические исследования свидетельствуют о том, что присутствие в РМ определенных веществ (некоторых металлов, полициклических ароматических углеводородов и ряда других органических соединений) приводит к повышению риска здоровью. К примеру, недавние оценки показали, что в среднем по 25 странам Европейского Союза экспозиция загрязнению воздуха РМ приводит к снижению средней продолжительности жизни на 8.6 месяца, а так же к 380 тыс. случаев преждевременной смерти и 100 тыс. госпитализаций в год
[161].
Рассеивая, поглощая и отражая радиационные потоки и влияя на процессы облакообразования и изменяя свойства облаков, атмосферные аэрозоли вносят вклад в изменение радиационного баланса в системе земля-атмосфера, а, следовательно, в изменение погоды и климата [59]. При определенных условиях атмосферные аэрозоли могут привести к существенному снижению видимости. Часть атмосферных аэрозолей, содержащие ионы сульфата, нитрата и аммония, наносят ущерб природным экосистемам, приводя к подкислению и эвтрофикации почв и водных бассейнов. Кроме того, аэрозоли способствуют коррозии металлов, деградации зданий и материалов, включая памятники культуры и другие возведенные человеком сооружения.
В отличие от газообразных примесей РМ являются сложной гетерогенной смесью многих компонентов, причем их свойства (спектр частиц по размерам, химический
состав) широко меняются во времени и пространстве. Свойства РМ, определяющиеся типом доминирующих источников и составом выбросов, химическим режимом атмосферы и метеорологическими условиями, изучены меньше по сравнению с газовыми примесями. Аэрозольные частицы либо непосредственно поступают в атмосферу в результате естественных и антропогенных выбросов (так называемые, первичные частицы), либо образуются в атмосфере в процессе химических преобразований газообразных примесей (вторичные частицы). Хотя большую часть массы атмосферного аэрозоля составляют частицы природного происхождения, образующиеся в результате лесных пожаров, извержений вулканов, песчаных бурь, испарения морских брызг и др., антропогенный компонент РМ преобладает в районах, характеризующихся развитой промышленной и сельскохозяйственной деятельностью и интенсивным автотранспортным движением. Существует консенсус, что антропогенный аэрозоль оказывает существенное влияние на климат, в частности, повышая альбедо облаков [59, 156], а будучи весьма токсичным, он также оказывает потенциально более сильный эффект на здоровье человека. Поскольку именно районы с высокой антропогенной активностью характеризуются повышенной плотностью населения, значительное число людей подвергается экспозиции повышенным уровням антропогенных РМ, что существенно повышает риск для их здоровья [159-161].
Результаты эпидемиологических исследований указывают на увеличение случаев заболеваемости, госпитализации и преждевременной смертности людей при повышении концентраций РМю (частиц с диаметрами менее 10 мкм) и РМ25 (частиц с диаметрами менее 2.5 мкм), способных к проникновению в глубокие области респираторной системы [159,- І6І7 162]гРМю, и в особенности РМг5> вследствие малой эффективности процессов их удаления из атмосферы характеризуются относительно долгой продолжительностью жизни в атмосфере и поэтому могут переноситься на большие расстояния. Следствием этого является весьма значительный вклад фоновой (т.е. на значительном удалении от источников) составляющей в сельских и даже городских концентрациях РМ. Таким образом, проблема загрязнения воздуха РМю и РМг 5 носит не только местный, но и, в значительной степени, региональный, а часто и трансграничный характер. В связи с этим становится очевидным, что эффективное решение задач снижения загрязнения воздуха РМ требует принятия скоординированных мер, осуществляемых в рамках программ международного сотрудничества.
Первые стандарты качества атмосферного воздуха для РМ, ограничивающие общие концентрации РМ (а именно, частиц с диаметрами до 24-45 мкм) были приняты в 1971 в США. В 1987 г. Агентство по Охране Окружающей среды США пересмотрело нормативные пороговые концентрации РМ с целью снижения риска здоровью населения от, так называехмых, «респирабельных» частиц (т.е. способных проникать в верхние дыхательные пути и легкие). Используя в качестве индикатора респирабельных частиц РМю, Агентство установило следующие пороговые значения: 50 мкг/м3 для среднегодовых и 150 мкг/м3 (99-й процентиль) для осредненных за 3 года 24-часовых концентраций РМю. Проведенная в 1997 г. ревизия стандартов качества воздуха указала на целесообразность введения показателей загрязнения воздуха отдельно для мелко и грубодисперсных частиц, используя в качестве индикаторов соответственно РМ25 и РМю. Были установлены следующие стандарты для осредненных за 3 года РМ25: 15 мкг/м для среднегодовых концентраций и 65 мкг/м для 98-й процентиля 24-часовых концентраций.
Впервые в Европе нормативные концентрации для РМю, основанные на рекомендациях Всемирной Организацией Здравоохранения, были установлены в Первой Дочерней Директиве Европейской Комиссии 1999/30/ЕС в 1999 г. [37]. В соответствии с требованиями Директивы 1999/30/ЕС с 1 января 2005 г. предельные среднегодовые концентрации РМю не должны превышать 40 мкг/м , а 24-часовые концентрации РМю не должны превышать 50 мкг/м3 более 35 дней в календарном году.
В 1998-99 гг. взвешенные частицы были включены в список загрязняющих веществ, рассматриваемых в рамках Конвенции о Трансграничном Загрязнении Воздуха- на Большие Расстояния (КТЗВБР) Европейской Экономической Комиссии Организации Объединенных Наций (ЕЭК ООН) [5]. В число задач Конвенции входят управление качеством атмосферного воздуха, регулирование и контроль выбросов загрязняющих веществ в атмосферу в Европе. В связи с расширением задач Конвенции на регулирование загрязнение воздуха РМ, наряду с развитием инструментального мониторинга атмосферных аэрозолей, возникла необходимость разработки моделей переноса для описания загрязнения воздуха взвешенными частицами. В соответствии с решением руководящего органа ЕМЕП (Совместная программа наблюдения и оценки распространения загрязнителей воздуха на большие расстояния в Европе) задача разработки региональной аэрозольной модели как части Унифицированной программы ЕМЕП была поручена Метеорологическому Синтезирующему Центру - Запад (МСЦ-3), функционирующему в Норвежском метеорологическом институте.
Цель и задачи работы. Основной целью настоящей диссертационной работы является разработка региональной модели переноса многокомпонентного атмосферного аэрозоля, учитывающей изменения его физических свойств, химического состава и распределения по размерам, предназначенной для исследования пространственно временного распределения и свойств тропосферного аэрозоля и оперативных расчетов загрязнения воздуха РМ в Европе.
В соответствии с этой целью в диссертационной работе поставлены и решены следующие задачи:
Разработать модульную архитектуру построения модели, установить взаимосвязи между модулями, описывающими различные процессы с участием газообразных и аэрозольных примесей. На основе критического обзора существующего международного опыта в области аэрозольного моделирования разработать необходимые схемы, апробировать и/или модифицировать существующие параметризации аэрозольных процессов.
Построить региональную модель многокомпонентного аэрозоля для включения в Унифицированную модель ЕМЕП.
Провести проверку адекватности разработанной аэрозольной модели путем сопоставления результатов расчетов с данными наблюдений о концентрациях РМю, РМг 5, а также отдельных аэрозольных компонентов.
Применить модель для исследования пространственно-временного распределения региональных фоновых уровней атмосферного аэрозоля (РМ) в Европе и характеристики его химического состава; провести количественные оценки существующей и-- перспективной - ситуаций - загрязнения воздуха РМ2.5- и- РМю -относительно стандартов качества воздуха ЕС и ВОЗ и оценки вклада различных источников в фоновое загрязнение воздуха РМ в различных регионах Европы.
Научная новизна работы. Настоящая диссертационная работа посвящена разработке одной из первых в Европе региональных моделей многокомпонентного аэрозоля, характеризующей также его распределение размерам. К результатам, содержащим научную новизну, можно отнести следующие:
Построен, адаптирован и апробирован ряд параметризационных схем для расчета аэрозольных процессов, в том числе, поступления в атмосферу морского аэрозоля и эрозийной пыли, модуль аэрозольной динамики, модули сухого и влажного выпадения частиц.
Разработана аэрозольная модель ЕМЕП - одна из первых моделей в Европе для исследования и характеристики атмосферных аэрозолей с учетом их физической и химической трансформации в региональном масштабе, и первая модель, позволяющая проводить оперативный расчет трансграничного загрязнения воздуха по всей Европе взвешенными частицами.
Впервые с помощью модели исследован эффект учета воды в составе частиц при сопоставлении расчетных концентраций РМю и РМ2.5 с данными измерений, проведенных с помощью рекомендованных гравиметрических методов в соответствии со стандартами CEN 12341 и CEN 14907 [143].
Впервые дана характеристика концентраций и химического состава РМ2.5 и РМю для всей Европы, а также проведены оценки вкладов от выбросов из антропогенных (как первичных РМ, так и их газовых предшественников) и естественных источников в РМг 5 и РМю в различных регионах.
Впервые проведены численные оценки загрязнения воздуха РМю и РМ2.5 относительно стандартов Европейского Союза и рекомендаций ВОЗ по качеству воздуха, как существующего для 2004 г., так и прогностического на 2010 г., а также рассчитан вклад трансграничного переноса в загрязнение воздуха РМ в Европейских странах.
Проведены с применением модели предварительные оценки качества данных об антропогенных выбросах РМ, в которых в качестве индикатора выбросов первичных РМ использован элементарный углерод [146].
Получены первые расчетные оценки и выполнена верификация счетных
концентраций частиц и их распределения поразмёрам.
Научная и практическая значимость работы. Разработка аэрозольной модели является существенным вкладом, как в дальнейшее расширение Унифицированной модели ЕМЕП, играющей роль официальной модели Конвенции ЕЭК ООН по дальнему переносу загрязнителей, так и в общее развитие в области численного моделирования аэрозольных процессов в региональном масштабе. Так, модуль аэрозольной динамики (MON032) [95, 96], разработанный в ходе работы при тесном сотрудничестве с учеными из университетов г. Хельсинки и впервые апробированный в представленной аэрозольной модели, был рекомендован для использования в региональных и глобальных моделях. Впоследствии MON032 был внедрен в такие
региональные модели переноса, как MATCH (Шведский Институт Метеорологии и Гидрологии), SILAM (Финский Метеорологический Институт) и ряд других.
Оперативное использование аэрозольной модели в составе Унифицированной модели ЕМЕП связано с проведением большого количества расчетов трансграничного загрязнения воздуха РМ, трендов и прогностических оценок загрязнения воздуха. Возможность реализации этого обеспечена вычислительной эффективностью модели при ее удовлетворительной точности, что достигнуто путем сочетания учета в модели всех ключевых процессов и источников, определяющих основные свойства аэрозолей и их пространственно-временное распределение с использованием физически адекватных и вычислительно эффективных параметризаций этих процессов.
Научная значимость работы подтверждается, в частности, использованием отдельных полученных результатов в Докладе Европейского регионального бюро Всемирной Организации Здравоохранения (ВОЗ) «Оценка риска здоровью в результате воздействия трансграничного загрязнения воздуха взвешенными частицами» (WHO, 2006), а также в оценках влияния реализации существующих и намеченных мер по снижению выбросов РМ и их газовых предшественников на изменения радиационного баланса и климата, проводимых Объединенным Научным Центром ЕС (JRC). Практическая значимость работы состоит в использовании результатов расчетов по модели при стратегическом планировании и оптимизации мероприятий по снижению загрязнения воздуха в Европе (например, в рамках КТЗВБР ЕЭК ООН, в Программе ЕС «Чистый Воздух для Европы» (CAFE), в ревизии Директивы ЕС по национальным потолочным выбросам (NEC Directive) и др.).
Достоверность и обоснованность результатов. Достоверность и обоснованность изложенных результатов обусловлена использованием для описания аэрозольных процессов в модели параметризаций, опирающихся на законы физики и химии, и надежно установленных эмпирических закономерностей. При разработке модели широко использовался международный опыт в области моделирования атмосферных аэрозольных процессов, адоптировались физически адекватные параметризации и алгоритмы, полученные ведущими учеными, тестированные по данным наблюдений (что документировано в публикациях) и апробированные в моделях атмосферного рассеивания. Разработке модели способствовало тесное сотрудничество автора с ведущими Европейскими группами в области
экспериментального исследования и численного моделирования атмосферных аэрозолей.
Достоверность и обоснованность полученных результатов обеспечена привлечением для их оценки большого объема данных наблюдений. Проверка адекватности результатов расчетов и установление области применимости модели проведены с использованием данных сети фонового мониторинга ЕМЕП за период с 2001 по 2004 г., а также данные, полученных в ряде национальных исследовательских измерительных кампаний. Станции, число которых с измерениями отдельных аэрозольных компонентов варьировалось от 10 до 70, являлись репрезентативными для широкого разнообразия химических и метеорологических атмосферных режимов Европы. Точности и надежность использованных данных обеспечивалась гармонизацией наблюдений и обеспечением и контролем качества данных в соответствии с Руководством ЕМЕР.
В мае 2006 г были проведены критический анализ и публичное обсуждение аэрозольной модели при участии ведущих ученых в области теореического и экспериментального исследования атмосферных аэрозолей (Маркку Кульмала (университет г. Хельсинки), Спирос Пандис (Карнеги Меллон университет г. Питтсбург, США и Университет г. Патрас, Греция) и Ханс-Кристиан Ханссон (университет г. Стокгольма)). Результаты обсуждения показали, что «аэрозольная модель ЕМЕП достигла зрелого уровня развития и адекватности в отношении описания большинства аэрозольных компонентов».
Основные результаты и положения,-выносимые на защиту:- --- - -
Разработанная региональная аэрозольная модель, учитывающая формирование и изменения физических свойств, химического состава и распределения по размерам атмосферных аэрозолей.
Результаты обширной верификации и тестирования аэрозольной модели по данным наблюдений, показавшие адекватность результатов расчетов характеристик фоновых концентраций РМ в Европе.
Результаты исследования с помощью модели пространственно-временного распределения и химического состава РМю и РМ2.5 в Европе.
Численные оценки качества атмосферного воздуха в Европе относительно стандартов ЕС и рекомендаций ВОЗ, а также оценки вклада трансграничного переноса в загрязнение воздуха РМ в европейских странах.
Личный вклад автора. Автором лично была создана архитектура модели, проведен обзор международного опыта аэрозольного моделирования, на основе чего построены необходимые схемы, модифицированы и апробированы существующие параметризации аэрозольных процессов. Автором самостоятельно разработана региональная аэрозольная модель и проведена ее компьютерная реализация, как части Унифицированной модели ЕМЕП, а также верификация модели по данным наблюдений. Все представленные расчеты по аэрозольной модели и изложенные результаты выполнены и получены автором лично.
Апробация и реализация результатов работы. Результаты работы были представлены и обсуждены на ряде международных научных конференций и совещаний:
Европейских аэрозольных конференциях (ЕАС) в 2000-2003, 2005 и 2007 гг.;
Международных конференциях по Глобальной химии атмосферы (IGAC) в 2004 и 2006 гг.;
Симпозиумах скандинавской аэрозольной ассоциации (NOSA) в 2002 и 2005 гг.;
1 Международном Симпозиуме проекта ЕС ACCENT «Изменение Состава Атмосферы» (12-16 сентября 2005 г.);
---на-заседании- -рабочей группы-Европейского регионального бюро-Всемирной Организации Здравоохранения (27 марта 2007 г.);
" регулярно докладываются на совещаниях целевых и рабочих групп ЕМЕП;
Разработанная автором аэрозольная модель с 2003 г. используется в рамках Унифицированной модели ЕМЕП для проведения расчетов концентраций и трансграничных потоков, матриц "источник-рецептор" для европейских стран, трендов и сценариев загрязнения воздуха РМ2.5 и РМю в Европе. Результаты расчетов используются в Конвенции ЕЭК ООН по Дальнему Трансграничному Переносу Загрязнителей Воздуха в разработках европейской стратегии по сокращению снижения загрязнения воздуха.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 7 статей в реферируемых отечественных и международных журналах, в том числе в журналах «Метеорология и Гидрология», Journal of Geophysic Research, Journal of Atmospheric Chemistry and Physics, Journal of Environmental Monitoring (Цыро, 2008; Pirjola, Tsyro и др., 2007; Tsyro, 2005; Tsyro и др., 2003).
Описание аэрозольной модели, результаты ее регулярной верификации и результаты расчетов опубликованы с 2002 по 2007 г. в 11 официальных отчетах ЕМЕП.
Благодарности. Работа по разработке модели финансирована ЕМЕП и Советом Министров стран Северной Европы. Автор в особенности благодарен М. Кульмала и Л. Пирьюла из Университета г. Хельсинки и Х-К. Ханссену из Университета г. Стокгольма за сотрудничество при разработке модуля аэрозольной динамики. Автор также признателен коллегам из ЕМЕП за творческую и вдохновляющую рабочую атмосферу и конструктивные дискуссии.
Содержание диссертации по главам.
Первая глава носит вводно-обзорный характер работ. В первом параграфе выполнен обзор работ по крупномасштабному аэрозольному моделированию и приведена краткая характеристика основных типов аэрозольных моделей. Во втором параграфе аргументирована потребность разработки новой аэрозольной модели и сформулированы основные требования, которые предъявлялись к разработанной модели. В третьем параграфе дано описание Унифицированной модели ЕМЕП, -являющейся платформой для построения аэрозольной модели.- ----- - - -- -
Во второй главе приведено описание разработанной аэрозольной модели. В первом параграфе изложены основные принципы построения и структура модели. Во втором параграфе приводится описание препроцессора антропогенных выбросов РМ и параметризаций генерирования морского аэрозоля и эрозионных пылевых частиц. В третьем параграфе дано описание включенных в модель химических процессов, приводящих к образованию аэрозолей. Четвертый параграф посвящен описанию процессов аэрозольной динамики. В пятом и шестом параграфах дано описание схем для расчета скоростей сухого осаждения и вымывания аэрозольных частиц.
В третьей главе представлены результаты верификации аэрозольной модели по данным наблюдений. В первом параграфе изложена методология верификации модели и дана характеристика использованных данных наблюдений. Во втором параграфе
представлены результаты верификации расчетных концентраций РМю и РМ25 по данным мониторинга ЕМЕП для периода с 2001 по 2004 г. В третьем параграфе приведены результаты проверки отдельных компонентов РМ по данным наблюдений.
В четвертой главе дана характеристика химического состава РМ в Европе по результатам расчетов и наблюдений. Исследованы особенности среднего химического состава РМю и РМг 5 и его сезонных вариаций для отдельных регионов Европы.
В пятой главе представлены примеры использования аэрозольной модели для характеристики загрязнения воздуха РМю и РМг 5 в Европе в 2004 г.
В первом параграфе объясняется использование РМю и РМг 5 в качестве метрик качества воздуха, приведена информация относительно стандартов ЕС и рекомендаций ВОЗ по качеству воздуха для РМ и дана характеристика входных данных о выбросах. Во втором параграфе приведены результаты расчетов концентраций РМю и РМ2 5 по Европе для 2004 г. Даны оценки относительной роли первичных и вторичных источников, а также антропогенных и естественных источников в формирование фоновых концентраций РМ. В третьем параграфе изложены результаты модельных оценок загрязнения воздуха РМ для 2004 г. относительно Европейских стандартов и относительно рекомендаций ВОЗ по качеству воздуха. Здесь же приведены результаты расчетов вклада антропогенных и естественных источников выбросов в превышения концентрациями РМ предельных значений, а также количественные оценки роли трансграничного переноса в загрязнение воздуха РМ в различных Европейских странах.
В шестой главе с применением аэрозольной модели проведена оценка качества _ данных об антропогенных выбросах РМ. В первом-параграфе изложена-методология — проведения оценок, основанная на использовании элементарного углерода (ЭУ) в качестве индикатора антропогенных выбросов РМ. Во втором параграфе приведено сравнение рассчитанных концентраций ЭУ с данными измерений и представлен анализ результатов отдельно для летнего и зимнего сезонов, различающихся доминирующим воздействием различных источников РМ. В третьем параграфе приведены результаты исследования влияния отдельных факторов на расчетные концентрации ЭУ и на основные полученные выводы, которые обобщены в четвертом параграфе.
Седьмой глава посвящена анализу результатов расчетов счетных концентраций РМ и распределения частиц по размерам и их проверки по данным наблюдений.
В заключении сформулированы основные результаты диссертационной работы и представлены полученные выводы.
В приложении приведена следующая информация:
Описание станций мониторинга ЕМЕП и прочих измерительных постов, наблюдения на которых использовались для верификации модельных расчетов;
Статистические показатели сравнения расчетных РМю и РМ2.5 данными измерений на станциях сети мониторинга ЕМЕП для 2004 г.;
Корреляционные графики среднегодовых расчетных и измеренных концентраций вторичных неорганических аэрозолей для 2004 г.;
Сезонная статистика верификации результатов расчетов отдельных аэрозольных компонентов с измерениями в 2003 г.;
Графики временных серий расчетных и измеренных счетных концентраций частиц для отдельных фракций по размерам, а также интегральных счетных концентраций.
Краткое описание Унифицированной модели ЕМЕП
Как отмечено во введении, в связи с включением в 1998-99 гг. атмосферных частиц в число загрязняющих веществ, регулируемых в рамках Конвенции ЕЭК ООН о Трансграничном Загрязнении Воздуха, МСЦ-3 было поручено разработать региональную аэрозольную модель для расчета трансграничного загрязнения воздуха РМ в Европе. К разрабатываемой модели выдвигались следующие основные требования:
1. Возможность расчета различных характеристик атмосферных аэрозолей: массовых и счетных концентраций, химического состава, распределения по размерам. Это требование связано с тем, что имеющиеся результаты эпидемиологических исследований не в состоянии установить однозначную связь наблюденного вредного воздействия на здоровье с определенной характеристикой РМ.
2. Сочетание удовлетворительной точности расчетов с вычислительной эффективностью модели. Это требование диктуется предназначением модели для проведения оперативных расчетов фонового загрязнения воздуха РМ, включая поля концентраций РМ, трансграничные потоки РМ, многолетние тренды и прогностические уровни загрязнения воздуха.
Кроме оперативного применения в целях получения количественных оценок качества воздуха, релевантных при разработках воздухоохранных мероприятий, аэрозольная модель предназначалась также для проведения научно-исследовательских численных экспериментов по изучению химических и физических свойств аэрозольных частиц и их пространственно-временных изменений, а также влияния различных процессов на формирование и эволюцию тропосферного аэрозоля.
Было принято официальное решение о разработке аэрозольной модели в Метеорологическом Синтезирующем Центре ЕМЕП на основе Унифицированной модели ЕМЕП. Ко времени начала разработки аэрозольной модели в 1999-2000 гг., имелось, как отмечалось в разд. 1.1, только ограниченное количество аэрозольных моделей регионального масштаба, включающих описание дисперсности и счетных концентраций аэрозольных частиц [14, 25, 62]. Использованные в этих моделях модальный и секционный методы репрезентации спектра частиц требовали включения относительно большого числа прогностических величин, что значительно снижало скорость вычислений. Поэтому для численного представления спектра частиц в аэрозольной модели ЕМЕП было решено использовать, так называемое, «монодисперсное» для отдельных фракций приближение, описанное в [95, 96]. В таком приближении распределение аэрозолей по размерам описывается несколькими (3-5) фракциями с монодисперсным распределением частиц внутри каждой фракции. Сравнение результатов расчетов по «монодисперсной»," модальной и "секционной моделям в работе [94] показало, что «монодисперсное» приближение, характеризуясь высокой вычислительной эффективностью, обеспечивает удовлетворительную точность результатов. Модуль аэрозольной динамики MON032, предназначенный для включения в аэрозольную модель ЕМЕП, разработан и апробирован при тесном сотрудничестве автора диссертации с учеными из университетов г. Хельсинки и г. Стокгольма. На основании ряда тестов и верификаций MON032 был рекомендован для использования в региональных и глобальных моделях [96]. 1.3 Краткое описание Унифицированной модели ЕМЕП
Аэрозольная модель разработана на основе и входит в состав Унифицированной модели ЕМЕП, полное описание которой дано в работах [12, 53, 122]. В данном разделе приведено краткое описание Унифицированной модели ЕМЕП.
Унифицированная модель ЕМЕП является трехмерной Эйлеровой моделью, построенной на полярной стереографической проекции с горизонтальным разрешением 50x50 км (на широте 60N). Расчеты проводятся на сетке ЕМЕП, покрывающей всю Европу. По вертикали в модели используется о-координата. Расчетная область простирается высоте до 100 гПа и описана с помощью 21 уровня.
Уравнение баланса массы любой химической примеси записано в модели в виде: К—{С,Р) + -{El±Chl-D,-W) (1.1) Р дґ ,F \т{ J дстК ,F да где С, - удельная концентрация (отношение смесей) примеси / (кг/кг_воздуха), Vu — вектор горизонтальной скорости ветра, Ан - оператор горизонтальной дивергенции, m -масштабный фактор, а- вертикальная координата: о-(р-рт)/р , гдер = ps-рт, где/?, р$ и рт - давление воздуха на уровне а, на поверхности и верхнем уровне модельной сетки, а- вертикальная скорость ветра и. Ка - коэффициент вертикальной турбулентности. Последний член в правой части описывает все источники и стоки примеси / во фракции j, где Е, - интенсивность выбросов примеси в атмосферу, Ch, — скорость химического образования или разрушения, D, и W} — скорости сухого и влажного выведения. Уравнение решается численно методом расщепления по процессам [2, 119].
Адвекция. Горизонтальная и вертикальная адвекция примесей в атмосфере описывается первыми двумя членами в правой части уравнения баланса массы. Численное решение уравнений адвекции осуществляется по схеме Ботта [29] с применением схемы 4-го порядка по горизонтали и 2-го порядка по вертикали. Основной шаг по времени при расчете адвекции составляет 20 мин.
Аэрозольная динамика
Для расчетов процессов ядрообразования, конденсации и коагуляции частиц в аэрозольную модель включен модуль аэрозольной динамики MON032, описанный и апробированный в [95, 96, 136]. Скорость изменения счетных концентраций Dyrij частиц в/-той фракции вследствие аэрозольной динамики определяется уравнением: Dyrij = SN/St =(Inuc)J=i - 0.5 K N? - KJKNjNK (2.13) где iV, (см"3) - счетная концентрация частиц в/-той фракции (J =1,2,3,4 обозначают соответственно фракции ядрообразования, Айткена, накопления и грубодисперсных частиц), Inuc j=i (см -сек"1) — скорость ядрообразования, Км и KJK (см3,сек"1) -коэффициенты коагуляции частиц у -той фракции соответственно между собой и с частицами более крупных фракций к (K J+I,4). Формулы для расчета Inuc и К]к приводятся в секциях 2.4.1 и 2.4.3.
Изменения массовых концентраций аэрозольных химических компонентов вследствие аэрозольной динамики рассчитываются как: DyntJ = SM,/5t = (InUC- nh2so4-mh2so4) ,=h2so4,j=l (2.14) mh2sorNh2so4Nj) ,= h2so4,j-i + KjiNjNi -nipi-KJKNjNK -mpK где My (мкг-м") - концентрация /-того химического компонента в j -той фракции; первые два члена в правой части, описывающие прирост массы за счет нуклеации и КОНДеНСаЦИИ СерНОЙ КИСЛОТЫ, ВХОДЯТ ТОЛЬКО В уравнение ДЛЯ SO4 ": ЗДеСЬ Uh2so4 — КОЛИЧеСТВО МОЛекуЛ СерНОЙ КИСЛОТЫ В СТабиЛЬНОМ КрИТИЧесКОМ ЗарОДЫШе, mh2so4 масса одной молекулы серной кислоты и CconjN/,2so4 j (молек-м" -сек" ) - скорость конденсации серной кислоты на частицах у -той фракции; K}i и KJK (см -сек") -коэффициенты коагуляции частиц в/-той фракции с частицами более мелких фракций / (1=1, j-І) и с частицами более крупных фракций к (K=J+1,4), mpi и трк - средние массы /-той аэрозольной компоненты в /-той и /с-той фракциях. 2.4.1 Ядрообразованне
Ядрообразование, или нуклеация, является одним из основных процессов, приводящих к образованию новых частиц [71]. Процесс нуклеации в атмосфере является в настоящее время наименее понятым аэрозольным процессом, как с точки зрения участвующих в ядрообразовании веществ, так и ведущих механизмов ядрообразования. В аэрозольную модель поэтому включен ряд альтернативных параметризаций скорости ядрообразования: Параметризация, скорости бинарного ядрообразования в системе H2SO4-H2O, основанная на классической теории бинарного гомогенного ядрообразования [70, 153]; Полуэмпирическая параметризация скорости бинарного ядрообразования института Тропосферных Исследований г. Лейпцига [24]; Параметризация скорости «троичного» ядрообразования в системе H2SO4-NH3-Н20 [70, 88].
В расчетах, результаты которых представлены в данной работе, использовалась параметризация скорости ядрообразования H2SO4-H2O, разработанная в институте Тропосферных Исследований г. Лейпцига. Inuc = (A- [Ch2soJ"a -[Сн2оГ)/(В+[СМоГ) (2.15) где Inuc - скорость ядрообразования (м" -сек"), [C)t2sorf к-[Си20] - концентрации серной кислоты и воды, па и пЪ -количество молекул серной кислоты и воды в стабильном критическом зародыше, А и В - эмпирические экспериментальные параметры. Величина критической концентрации серной кислоты, необходимой для начала ядрообразования, определяется, следуя [70], как Ch2304.cru = ехр (-14.5125+ 0.1335Т-10.5462Rh -19.85RWT) (2.16) Ch2so4,cru - критическая концентрация газообразной серной кислоты, необходимая для обеспечения скорости ядрообразования, равной 1 м" -сек", Т - температура и Rh — относительная влажность воздуха. Новообразованные частицы распределяются во фракцию ядрообразования. Конденсация пересыщенных газообразных веществ на поверхность аэрозолей является одним из главных процессов, обусловливающих рост атмосферных аэрозолей, а также изменение их химического состава. Конденсация приводит к сужению спектра распределения частиц по размерам, т.к. аэрозоли меньших размеров растут быстрее, чем крупные.
Скорость конденсации зависит то разницы между концентрацией пара в окружающем частицу воздухе и на поверхности самой частицы. В аэрозольном модуле ММ32 рассматривается только конденсация газообразной серной кислоты. Скорость конденсации рассчитывается, следуя выражению из [44], сформулированному для условия сплошной среды (т.е. для крупных частиц) с использованием поправочного коэффициента при переходе к режиму дискретной среды (т.е. для самых мелких частиц). Выражение для скорости конденсации паров серной кислоты Ccond (молек-м" 3-сек-1) на частицы/ -той фракции записывается в виде CCon = CjNh2so4Nj, где Cj = 47rrjpMD (2.17)
Здесь Nh2so4 (см") - счетная концентрация молекул серной кислоты, Nj (см") -счетная концентрация и г/ — радиус частиц в у -той фракции, D - коэффициент молекулярной диффузии, Рм — поправочный коэффициент, учитывающий переход от сплошной среды к режиму дискретной среды (или от больших частиц к мелким): РМ= 4 С"18) 0.317 Кп +1 + а"] Кп 2 + -а" Кп 3 3 где а - коэффициент аккомодации (а =1), Кп = AJr - число Кнудсена, Л - длина свободного пробега молекул пара. В случае сплошной среды (Кп \) Д =1 и случае дискретной среды (Кп \ 0) Дг/ ——, где d—диаметр частиц.
Коагуляция приводит к уменьшению общего количества атмосферных частиц и сужает спектр их распределения по размерам, поскольку самые мелкие частицы фракций ядрообразования и Айткена наиболее эффективно коагулируют с частицами фракции накопления. Доминирующим механизмом коагуляции субмикронных частиц является Броуновская коагуляция частиц. На основе работы [45] коэффициент Броуновской коагуляции между частицами /-той и к-той фракции Ку (см"3 сек" ) рассчитывается как К в К„ = Чт (2-19) 1+0+ (с,.2+с/УЧг(+г,) где Кс = 4л (гі+rj) (Dj+Dj) - коэффициент Броуновской коагуляции частиц в сплошной среде, г/ и г,— радиусы, Д и Dj - коэффициенты диффузии и с, и с, - средние скорости теплового движения частиц / -той и /-той фракции
Верификация аэрозольных компонентов
Дальнейший анализ результатов показал, что концентрации «мокрых» РМ2.5 (т.е. с учетом воды) согласуются с измеренными концентрациями РМ2.5 лучше, чем расчетные концентрации «сухих» РМ2.5 (рис. 3.5). Это выражено как в уменьшении модельной недооценки концентраций РМ2.5, так и в улучшении временной корреляции рассчитанных РМ2.5 с измерениями. Более того получено, что расчетные концентрации «сухих» РМ2.5 лучше согласуются с суммарной идентифицированной фракцией РМг.5, т.е. суммой концентраций всей химических компонентов, исключая воду (рис. З.б).
Обобщая вышеприведенный анализ, можно заключить, что представленные здесь результаты поддерживают предположение о том, что вода составляет значительную часть не идентифицированной массы РМ2.5 (и РМю), измеренных гравиметрическим методом. В качестве эталонного метода, гравиметрический метод используются для определения концентраций РМ2.5 и РМю на всех станциях мониторинга ЕМЕП и в большинстве других измерительных программ. Используя данные таких наблюдений, представляется целесообразным учет воды в составе расчетных концентраций РМю и РМ25 при их сопоставлении с измеренными величинами. Для данных ЕМЕП включение воды в расчетные концентрации привело к существенному уменьшению модельной недооценки: РМю от 23 % до 14 % и РМ2.5 от 16% до 4%, а также привел к некоторому улучшению временных корреляций между рассчитанными и измеренными концентрациями РМю и РМ25 практически для всех станций ЕМЕП в для периода с 2001 по 2004 г. (табл. П.4 и П.5 в Приложении). В заключение следует отметить, что хотя учет воды в составе частиц улучшил согласование результатов расчетов РМю и РМ2.5 с данными мониторинга, прямая верификация корректности расчетов аэрозольной воды в настоящее время не представляется возможной вследствие отсутствия измерений по содержанию воды в составе РМю и РМ2.5
Как указывалось в предыдущих разделах, атмосферные РМ состоят из многих химических компонентов, так что химический состав РМю и РМ2.5 отражает вклад различных источников частиц. Таким образом, верификация отдельных компонентов и химического состава РМю и РМ25 необходима как для объяснения и контроля результатов расчетов концентраций РМю и РМг 5, так и для проверки моделирования различных источников и процессов, определяющих формирование аэрозолей в атмосфере. В таблицах 3.4 и 3.5 обобщены статистические параметры сравнения отдельных компонентов РМ с данными наблюдений, а обсуждение результатов их верификации приведено в последующих разделах. При этом большее внимание уделено анализу верификации расчетов относительно «новых» аэрозольных компонентов, элементарного углерода, морской соли и минеральной пьши. Это связано с меньшим существующим опытом и большими неопределенностями их моделирования по сравнению с «классическими» вторичными неорганическими аэрозолями, моделирование и тестирование которых проводилось уже несколько десятилетий, и свойства и источники которых гораздо лучше изучены.
В табл. 3.4 приведены осредненные за период с 2001 г. по 2004 г статистические параметры верификации расчетных концентраций вторичных неорганических аэрозолей (ВНА), т.е. SO42", N03" и NH4+, по данным наблюдений на станциях ЕМЕП. В среднем за 4 года расчетные концентрации этих компонентов лежат в пределах от -14 до +26% от наблюденных величин. При этом отмечается небольшая недооценка моделью концентрации сульфатных аэрозолей и переоценка концентрации нитратов и аммоний-иона. Модельные расчеты хорошо воспроизводят средние региональные градиенты ВНА (пространственная корреляция составила от 0.77 до 0.85), а также их пространственно-временные изменения (пространственно-временная корреляция между 24-х часовыми расчетными и измеренными концентрациями составила от 0.59 до 0.65). Примеры корреляционных графиков для среднегодовых концентраций SO42", NO3" и NH4+ и их суммы (ВНА) для 2003 г. приведены на рис. П.2 приложения.
Таким образом, найдено в целом хорошее согласование между рассчитанными и измеренными концентрациями отдельных компонентов ВНА и их суммы. Однако, чтобы оценить правильность расчетов доли ВНА в составе РМ, необходимы данные координированных измерений (т.е. проведенных одновременно на одной и той же станции) SO4 ", NO3", NH4 , РМю и РМ2.5. К сожалению, для рассматриваемого периода с 2001 по 2004 г. такие данные имеются только для нескольких станций: NO01 (Норвегия) и АТ02 (Австрия) для 2003 г. и АТ02 и IT01 (Италия) для 2004 г. Установлено, что для NO01 и АТ02 рассчитанные ВНА на 10-20 % выше, а для IT01 на 10% ниже наблюденных концентраций. Эти результаты могут частично объяснить модельную-недооценку концентраций РМю И-РМ2.5 для Итальянской-станции IT01, но - -не могут объяснить недооценку РМю и РМ2.5 для Австрийской станции АТ02 (табл. П.З и П.4 в приложении).
Характеристика химического состава РМю и РМ2.5
На рис. 4.2 представлен расчетный и измеренный химический состав РМш и РМ2.5 для одной норвежской, двух австрийских и трех испанских станций. Высоты колонок на графиках соответствуют значениям измеренным гравиметрическим методом и рассчитанных по аэрозольной модели концентрациям РМю и РМ2.5.
Сумма концентраций вторичных неорганических аэрозолей (SO42", NO3" и NH варьируется на станциях различных типов незначительно: от 2.5 мкг/м3 и 6-7 мкг/м3 на фоновых норвежской и испанских станциях до 10-12 мкг/м3 на сельской и городской австрийских станциях. Такое относительно равномерное пространственное распределение ВНА является типичным для вторичных загрязнителей, формирующихся в атмосфере на некотором расстоянии от источников выбросов их предшественников. Кроме того, являясь в основном мелкодисперсными аэрозолями, ВНА обладают малыми скоростями сухого выпадения и вследствие этого большей продолжительностью их жизни а атмосфере. Стоит отметить относительно однородный вклад ВНА в концентрации РМ на станциях различного типа и расположенных в разных частях Европы: ВНА составляют в среднем 30-45% рассчитанной массы РМ)0 и от 35 до 50% измеренных концентраций РМШ. Доля ВНА в концентрациях РМ2.5 составила 40-50% по результатам расчетов и 50-55% по данным наблюдений. Доля ВНА в массе РМ несколько выше на городской станции АТ01, чем на фоновой станции NO01 и сельской АТ02. Пониженный вклад ВНА" в концентраций РМ для испанских станций объясняются значительной долей в составе РМ эрозионной минеральной пыли.
По сравнению с фоновыми РМ частицы на городской станции характеризуются более высоким содержанием элементарного углерода, что связано с расположением главных источников выбросов ЭУ (секторы отопления и транспорт) в городских зонах. По расчетам доля ЭУ в концентрациях РЧю и РЧ2.5 составила 3-4%. Эти результаты согласуются с наблюдениями на фоновой станции NO01, но занижают наблюдения на городской и сельской австрийских станциях, где измеренная доля ЭУ составила 8-10% в РЧю и 10-15% в РЧг.5- В целом, углеродсодержащие аэрозоли (элементарный и Повышенное содержание в РМ эрозионной минеральной пыли, характерное для стран южной Европы, явно прослеживается в наблюдениях и расчетах для испанских станций. По данным наблюдений пылевые частицы составляют 15-25% в концентрациях РМю и 10-15% в концентрациях РМ2 5, соответствующие расчетные величины несколько ниже (10-18% и 3-5%). Источниками повышенного содержания минеральной пыли в концентрациях РМю на городской станции АТ01 (8-12% по результатам расчетов) являются антропогенные источники (транспорт и неорганизованные выбросы сыпучих материалов).
В прибрежных районах ощутимый вклад в атмосферные концентрации РМ вносят морские аэрозоли. Например, на норвежской станции NO01 и испанской станции Бемантес морские частицы составляют 7-12% в концентрациях РМю и 3-7% в концентрациях РМ25-Поскольку частицы естественного происхождения в основном крупнодисперсные, их доля в концентрациях РМ25 ниже, чем в РМю.
Рис. 4.2 иллюстрирует существование проблемы «замыкания массы РМ» в данных измерений на всех этих станциях, т.е. сумма концентраций всех компонентов, определенных химическим анализом, меньше концентраций РМю и РМ2 5, измеренных гравиметрическим методом. Разница между гравиметрической и «химической» массой РМ (фиолетовые четырехугольники) представляет собой массу РМ, не идентифицированную (НИ) в результате химического анализа. Видно, среднем 20-35% массы РМю и РМ25 остается не идентифицированной. Полагается, что не идентифицированная масса РМ частично состоит из воды, что было трудно подтвердить в приведенных случаях из-за отсутствия измерений массы воды (см. разд. 3.2.4 и 4.2.3). Содержание воды в составе РМю и РМ25 учтено в данных модельных расчетов, но расчетная масса воды (фиолетовые четырехугольники в модельных результатах) меньше НИ массы для большинства станций. Таким образом, часть НИ массы в измеренных концентрациях РМю и РМ25 остается необъясненной (см. разд. 4.2.3).
Как видно на рис 4.3 и 4.4, полный анализ химического состава РМю проводился не на всех станциях (как и в предыдущем случае, не идентифицированные аэрозольные компоненты помещены в группу НИ (фиолетовый цвет)). Как указано в [98], тех случаях, когда проведен анализ на все основные аэрозольные компоненты, возможными причинами НИ массы РМ являются: 1) присутствие в органических аэрозолях помимо атомов углерода также других атомов (Н, О, N), в то время как концентрация углеводородов обычно измеряется как концентрация углерода (мкг(С)/м ); 2) присутствие жидкой воды в составе частиц и 3) артефакты измерений. В модельных расчетах фиолетовые четырехугольники обозначают воду в составе РМ при 50% относительной влажности (см. разд. 3.2.4).
Модель удовлетворительно воспроизводит наблюденный северо-южный градиент концентраций РМю на фоновых региональных станциях, увеличение уровней концентраций РМю в сельских местностях и дальнейшее повышение загрязнения воздуха РМю в городских регионах. Кроме того, результаты расчетов отражают основные особенности наблюденного химического состава РМю в различных регионах Европы. Неплохое, в целом, согласование между рассчитанным и наблюденным химическим составом РМю, часто не совпадающих по времени, указывает на относительное постоянство во времени его типичных (средних) черт для отдельных станций различного типа. Однако существуют и различия. К примеру, заниженные по сравнению с измерениями расчетные концентрации SO42 и элементарного углерода (ЭУ) на всех фоновых региональных станциях и пригородной станции Вассмюнстер (Бельгия), по-видимому, возникают из-за того, что модельные расчеты проведены для 2000 г.,_а наблюдения на этих станциях проводились в начале и первой половине 1990-х годов. Как известно, во второй половине 90-х произошло значительное сокращение выбросов БОг (приблизительно на 40% в среднем по Европе), а также и выбросов первичных РМ, что привело к снижению концентраций SO42" и ЭУ.
