Введение к работе
Актуальность темы
Повышение технико-экономических характеристик, таких как надежность, безопасность и ресурс органов регулирования – одна из приоритетных задач при эксплуатации действующих и создании ядерных реакторов нового поколения, что отражено в целом ряде федеральных и отраслевых программ, в т.ч. «Органы регулирования отечественных ядерных реакторов», «Аттестация поглощающих материалов и пэл для реакторов ВВЭР-1000 и транспортных установок», «Твэлы и ТВС ядерных реакторов», «Реакторное материаловедение». В 2000 году была разработана и одобрена Правительством Российской Федерации в 2003 году энергетическая стратегия страны на период до 2020 года, которая предусматривает немаловажную роль атомных станций в удовлетворении потребностей страны в электроэнергии. Предусмотрено дальнейшее повышение эксплуатационной безопасности атомных станций, в том числе за счет модернизации и продления срока эксплуатации энергоблоков. Решение данной задачи возможно с использованием преимущественно новых радиационно-стойких поглощающих материалов, в частности металлического гафния, широко применяемого в зарубежных реакторах.
Широкое применение гафния началось в начале 50-х годов и связано с развитием ядерной техники сначала в активных зонах подводных лодок, а затем в коммерческих водо-водяных реакторах США. В России исследования радиационной и коррозионной стойкости гафния для ядерных реакторов на тепловых нейтронах проводятся с конца 70-х годов. Исследовали образцы гафния марки ГФИ-1 для транспортных водо-водяных реакторов и ВВЭР-1000. В 80-х-90-х годах в НИИАР, Московском заводе полиметаллов (МЗП), Всероссийском научно-исследовательском институте неорганических материалов имени академика А.А.Бочвара (ВНИИНМ), Российском научном центре «Курчатовский институт» (РНЦ КИ) был выполнен большой комплекс исследований с проведением радиационных испытаний на образцах и макетах поглощающих элементов (пэл) из гафния марки ГФИ-1, результаты которых были опубликованы, в т.ч. и в монографии Рисованого В.Д., Клочкова Е.П., Пономаренко В.Б.*
В конце 80-х годов Приднепровский химический завод (ныне ГНПП «Цирконий», Украина) приступил к промышленному производству гафния марки ГФЭ-1 по технологии, заключающейся в кальциетермическом восстановлении тетрафторидов гафния. В отличие от раннее применявшейся технологии иодидного рафинирования данная технология позволила существенно уменьшить стоимость изделий из гафния за счет снижения трудоемкости и трудозатрат и получить материал реакторной чистоты.
Создание новой технологии, изменение химического состава гафния, его обрабатываемости потребовало проведения большого комплекса исследований, включая радиационные испытания.
Целью работы является обоснование работоспособности органов регулирования из гафния марки ГФЭ-1 в ядерных реакторах на тепловых нейтронах.
Для достижения поставленной цели решались следующие научно-технические задачи:
проведение испытаний образцов гафния в реакторе СМ и БОР-60 до различных повреждающих доз и материаловедческих послереакторных исследований;
проведение материаловедческих исследований фрагментов стыковочного узла кассеты автоматического регулирования и компенсации реактивности (АРК) реактора ВВЭР-440 и органа регулирования реактора РБТ-6;
создание методики элементного анализа гафния на спектрометре с индуктивно-связанной плазмой фирмы «SPECTRO» и методики определения механических характеристик толстостенных кольцевых образцов гафния;
получение экспериментальных зависимостей по радиационному росту образцов и макетов пэл из гафния, изменению их массы и плотности от условий облучения и структуры под облучением.
анализ полученных и литературных данных для выработки рекомендаций по совершенствованию примесного состава, структуры изделий из гафния, требований к их изготовлению.
Научная новизна
В отличие от ранее опубликованных работ с данными о радиационных свойствах гафния марки ГФИ-1, в данной диссертации впервые изучены радиационные характеристики гафния марки ГФЭ-1.
В ходе выполненных исследований:
Изучена размерная стабильность образцов гафния марки ГФЭ-1 после облучения в реакторе СМ (до флюенса 7,81021см-2(Е>0,1 МэВ)) при температуре 260-300С и реакторе БОР-60 (до флюенса 3,41022см-2 (Е>0,1 МэВ)) при температуре облучения 340-360С. После облучения в реакторе БОР-60 макетов поглощающих элементов (пэл) радиационный рост макетов пэл из гафния составил 3,2 %; радиационный рост образцов из гафния различной технологии изготовления после облучения в реакторе СМ составил от 0,3 до 0,5%.
Изучена коррозионная стойкость гафния марки ГФЭ-1 при реакторном облучении. Показано, что в водном теплоносителе при 280-320С и давлении 15 МПа скорость привеса образцов гафния марки ГФЭ-1 после 220 эф. суток составляла (48)10-2мг/дм2ч, толщина оксидной пленки не превышала 3 мкм;
Облучение органа регулирования из гафния в исследовательском реакторе РБТ-6 в течение 9 календарных лет при температуре 68-86С до флюенса 6,21021см-2 (Е<0,625 эВ) не привело к изменению его формы, размеров. При этом прочность возросла на 25% при сохранении пластичности. Коррозионное взаимодействие с водой-теплоносителем отсутствовало.
Показано отсутствие изменения геометрических размеров пластин, интенсивной щелевой коррозии в зазорах между пластинами, как в сварной конструкции, так и в конструкции с клепочным соединением пластин образцов-фрагментов стыковочного узла кассеты АРК реактора ВВЭР-440 после облучения до флюенса нейтронов 11021см-2 (Е>0,1 МэВ).
К новым результатам можно отнести значения механических характеристик образцов, облученных при температуре 340-360С до достижения флюенса быстрых нейтронов 3,41022см-2 (Е>0,1 МэВ). Они находятся на достаточно высоком уровне: микротвердость составила от 3700 до 4800 МПа, ударная вязкость прутков – (3,7-4,0)104Дж/м2 при температуре 300С; механические характеристики образцов, вырезанных из гафниевой пластины органа регулирования, отработавшего 9 календарных лет в реакторе РБТ-6, составляют s0,2=450 МПа, sв= 500 МПа, dр =5 % при 100С.
Впервые проведенные испытания образцов гафния в условиях реакторного облучения в пароводяной среде в течение 500 часов при температуре до 1100С, имитирующие аварийные ситуации, выявили сильное гидрирование и разрушение образцов гафния, появление высокой b-активности в теплоносителе, прежде всего за счет 131I, образующегося на 235U, находящемся в гафнии.
Сформулирован ряд рекомендаций к изделиям из гафния, используемым в качестве органов регулирования реакторов на тепловых нейтронах. Повышение содержания алюминия с 0,005 до 0,04%, кремния с 0,005 до 0,5% не влияет на эксплуатационные свойства. Содержание кислорода в гафнии марки ГФЭ-1 не должно быть более 0,03 % мас, 235U – не должно превышать 710-6 % мас. Размер зерна должен быть в пределах 10-20 мкм.
Практическая значимость.
-
Результаты исследований радиационных характеристик гафния марки ГФЭ-1 вошли в технический проект на комбинированные органы регулирования с гафнием в нижней части (в оболочке из хромоникелевого сплава) и В4С в верхней части, выпущенный ГП МЗП. С 1997 года данные изделия эксплуатируются в ВВЭР-1000 Ровенской АЭС (Украина). Установленный гарантированный срок их работы в режиме аварийной защиты (7 лет) полностью подтвердился.
-
Были изготовлены органы регулирования из гафния марки ГФЭ-1 реактора РБТ-6. Данный стержень обеспечивал эффективную работу реактора в течение 9 лет. Проведено обоснование продления ресурса до 15 лет. Полученные результаты были использованы в технических проектах на органы регулирования из гафния для исследовательских реакторов CARR и CMRR (Китай).
-
Результаты исследований пластин из гафния марки ГФЭ-1 использованы при проектировании и изготовлении модернизированных кассет АРК, которые в настоящее время эксплуатируются в реакторе ВВЭР-440.
-
Результаты исследований гафния использованы при совершенствовании технологии получения материала реакторной чистоты, создании технических условий на изготовление труб и прутков для пэл ПС СУЗ в ГНЦ РФ ВНИИНМ, ГП МЗП, ННЦ ХФТИ (г. Харьков, Украина), ГТИ (г. Днепропетровск, Украина).
На защиту выносятся:
-
Экспериментальные зависимости по радиационному росту, плотности и коррозионной стойкости образцов гафния марки ГФЭ-1 различной технологии изготовления при облучении в воде при температуре 260-300С до достижения максимального флюенса нейтронов 7,81021см-2(Е>0,1 МэВ).
-
Результаты исследований образцов гафния марки ГФЭ-1, испытанных в условиях, связанных с перегревом образцов в паро-водяной среде до температуры 1100С в течение 500 эф.ч. и облученных флюенсом нейтронов 81020 см-2 (Е>0,1 МэВ).
-
Экспериментальные данные по размерной и структурной стабильности, механическим свойствам гафния марки ГФЭ-1 после облучения до флюенса быстрых нейтронов 3,41022см-2(Е>0,1 МэВ) и температуре 340-360С в среде натрия.
-
Экспериментальные данные по размерной стабильности, коррозионной стойкости фрагментов стыковочного узла кассет автоматического регулирования реактора ВВЭР-440 со сварным и клепочным соединением, облученных в реакторе СМ до максимального флюенса быстрых нейтронов 11021см-2 (Е>0,1МэВ).
-
Экспериментальные данные по формоизменению, коррозионной стойкости, структурной стабильности, экспериментальные зависимости механических характеристик гафния марки ГФЭ-1, находящегося в составе органа регулирования, отработавшего 9 календарных лет в исследовательском реакторе РБТ-6.
Степень обоснованности научных положений и рекомендаций, сформулированных в диссертации
Достоверность полученных научных результатов и выводов подтверждается:
опытом внедрения и успешной эксплуатации новых конструкций поглощающих элементов в реакторе ВВЭР-1000 (Ровенская АЭС), модернизированных кассет АРК в реакторе ВВЭР-440;
выполнением исследований в испытательном центре на базе отделения материаловедения и технологии ФГУП ГНЦ РФ НИИАР с использованием сертифицированных методик испытаний и аттестованного оборудования, наличием системы обеспечения качества;
сопоставлением результатов с опубликованными данными других авторов.
Апробация работы и публикации.
По диссертационной работе опубликовано 13 научных работ, из них 5 статей, 7 докладов, 1 патент.
Результаты доложены:
на 4, 5, 6, 7 Российских конференциях по реакторному материаловедению (1995, 1997, 2000, 2003 гг., г. Димитровград);
на Международных конференциях по физике твердого тела и радиационным повреждениям (1998, 2000, 2004 гг., г. Алушта, Украина);
на Международной конференции «Опыт конструирования, изготовления и эксплуатации органов регулирования отечественных ядерных реакторов» (2002г., г. Москва, ГП МЗП);
на Техническом Комитете МАГАТЭ (1998г., г. Вена, Австрия);
на Координационных Советах по поглощающим материалам (г. Москва, ГП МЗП, 1995-2005гг.) и реакторному материаловедению (г. Димитровград, ГНЦ РФ НИИАР, 1998-2004гг.).
на Международной школе молодых ученых по ядерной физике и энергетике (Алушта, 2005г.)
Личный вклад автора
В период с 1990 по 2005 год автор диссертации Варлашова Е.Е. – исполнитель и ответственный исполнитель всех тем по послереакторным исследованиям изделий из гафния марки ГФЭ-1. Соискатель провел материаловедческие исследования и анализ результатов исследований образцов гафния, облученных в реакторе СМ и БОР-60, а также послереакторные исследования фрагментов стыковочного узла кассет АРК реактора ВВЭР-440, органа регулирования реактора РБТ-6 и им лично получено большинство экспериментальных результатов, представленных в работе. При его непосредственном участии разработаны и внедрены методики по исследованиям химического состава, механических характеристик гафния.
Личный вклад Варлашовой Е.Е. в получение основных результатов работы, представленной к защите, является определяющим.
Структура диссертации.
Диссертационная работа состоит из введения, семи глав, содержащих обсуждение результатов, выводов. Работа содержит 110 страниц, 66 рисунков, 32 таблицы.
