Введение к работе
Диссертация посвящена экспериментальному изучению магнитных свойств монокристаллов манганнтов Ьа,.хМехМпОз (Ме=Са, Ва) вблизи фазовых переходов методом электронного парамагнитного резонанса (ЭПР).
Актуальность темы
Соединения типа Ьаі.„МехМпОз, где Ме=Са, Ва, Sr и т.д. богаты своими физическими свойствами и уже давно привлекают внимание исследователей. Интерес к ним еще более возрос после открытия высокотемпературной сверхпроводимости и магнитоэлектрических явлений. Манганиты -прекрасные модельные системы для изучения магнитных, зарядовых и орбитальных упорядочений с богатым набором различных термодинамических фаз. В статье Хуанга и др. [1] систематизированы данные о кристаллической решетке соединений Ьа].хСахМпОз при различных значениях концентрации кальция и определена зависимость этих параметров от температуры. В зависимости от способа приготовления кристалла, он может быть как антиферромагнетиком, так и ферромагнетиком. То есть, магнетизм этих соединений сильно зависит от концентрации дырок, образующихся при допировании LaMn03 двухвалентным катионом. В зависимости от концентрации двухвалентной примеси допированные манганиты демонстрируют богатую фазовую диаграмму, причем температура фазового перехода может зависеть от толщины образца согласно [2]. Для массивных образцов состава Lao.88Bao.i2Mn03 температура Кюри равна 200К, а для тонких пленок толщиной 20 нм данного же состава - 285К.
В последнее время интерес к манганитам также возрос в связи с обнаружением явления колоссального магнитосопротивления. В настоящее время природа этого явления однозначно не установлена и активно дискутируется. Одна из моделей, отстаиваемая в работах американских физиков, к примеру, Барджи и др. [3], основана на предположении о существовании магнитных кластеров (ферронов). В отечественной
4 литературе проблеме магнитных кластеров также посвящено несколько работ, на пример, Кугель и др. [4], Парфенов и др [5].
Обнаружить присутствие магнитных кластеров в образце в парамагнитной области возможно методом электронного парамагнитного резонанса (ЭПР). В этом случае в спектре ЭПР должны наблюдаться линии, свойственные ферромагнитному резонансу. Эффективный g- фактор ферронов в общем случае отличается от двух и, таким образом, эти линии не должны быть замаскированы интенсивной линией ЭПР, обусловленной обменно-связанной системой спинов в парафазе. Наличие слабых сигналов со значением g- фактора отличного от двух уже наблюдалось в кристаллах типа La|.xSrxMh03 [6]. Эти дополнительные сигналы лучше всего интерпретировались именно как сигналы ферромагнитного резонанса.
Представленная диссертация посвящена исследованию магнитных свойств синтезированных кристаллов типа Lai.xMexMnOj, Ме=Са, Ва методом ЭПР. Особое внимание уделено влиянию структурных фазовых переходов на поведение спектров ЭПР и исследованию явления фазового расслоения вблизи фазового перехода ферромагнетик-парамагнетик, со стороны парамагнитной фазы, которое в последнее время активно исследуется методом рассеяния нейтронов [7].
К настоящему времени в литературе опубликовано довольно много работ по изучению данных веществ методом ЭПР, краткий обзор которых приведен в первой главе диссертации. Однако ряд вопросов о влиянии фазовых переходов на ширину, форму и интенсивность линии ЭПР остались не рассмотренными. Изучению этих вопросов посвящена диссертационная работа.
Целью диссертационной работы является определение на фазовой диаграмме Т-х (температура-концентрация) области спонтанных ферромагнитных образований в парамагнитной фазе для монокристаллов Ьаі.хВахМпОз, и влияние структурных и фазовых переходов на вид и динамику изменения спектров ЭПР монокристаллов Lai.xCaxMn03.
5 Научная новизна диссертационной работы заключается в следующем:
-
Проведено изучение новой серии монокристаллов Ьаі.хВахМпОз методомЭПР в широком температурном диапазоне.
-
Определена область существования ферромагнитных кластеров (ферронов) в парамагнитной области на фазовой диаграмме Т-х (температура- концентрация) для монокристаллов Ьаі-хВахМпОз.
-
Определены параметры магнитной анизотропии ферромагнитных кластеров (ферронов) в монокристаллах La).xBaxMn03, равные НА1«2500Э и На2*-700Э.
-
Впервые наблюдалось скачкообразное уменьшение ширины линии электронного парамагнитного резонанса в монокристаллах Ьа|.хСахМпОз (х=0.18; 0.2) при температурах структурного фазового перехода из орторомбической фазы в псевдокубическую в следствии изменения ближайшего порядка ионов Мп3+.
-
Установлено, что в монокристаллах Lai.xCaxMn03 происходит резкое уменьшение ширины линии ЭПР на 200Э при изменении концентрации ионов кальция от 20% до 22%, совпадающим с фазовым переходом из состояния ферромагнитного изолятора в фазу ферромагнитного металла.
Научная и практическая значимость работы заключается в следующем:
Определена область существования фазового расслоения в Lai.xBaxMn03 со стороны парафазы.
Определены параметры магнитной анизотропии ферромагнитных нанообразований в парамагнитной области.
Получены экспериментальные данные о ширине линии ЭПР при структурном переходе.
Установлено и проведена интерпретация влияния структурного фазового перехода на величину ширины линии ЭПР в манганитах.
Достоверность и обоснованность результатов. Экспериментальные результаты, полученные в данной работе, подтверждаются результатами предыдущих исследований на аналогичных образцах. Расчеты, проведенные
6 современными методами теоретической физики, а также выводы, сделанные на основании этих расчетов, хорошо согласуются с данными экспериментальных исследований, которые подтверждают достоверность полученных результатов. На зашиту выносятся следующие основные положения:
-
Экспериментальное обнаружение ферромагнитных нанокластеров в парамагнитной фазе монокристаллов La^BajVInCb связанного с существованием Гриффите фазы при температуре TG«340K и концентрации ионов бария 0.1<х<0.2.
-
Определение параметров магнитной плоскостной анизотропии ферромагнитных нанокластеров (ферронов) в монокристаллах Laj.xBaxMn03 по угловой зависимости спектров ЭПР.
-
Экспериментальное обнаружение эффекта скачкообразного уменьшения ширины линии ЭПР монокристаллах Lai.xCaxMn03 с х=0.18;0.2 при температурах 260 и 240К, соответственно, и его теоретическая интерпретация.
-
Экспериментальное обнаружение эффекта ступенчатого увеличения ширины линии ЭПР в Lai.xCaxMn03 при уменьшении концентрации ионов Са от 22 до 20%, обусловленного изменением проводимости монокристаллов при фазовом переходе из металла в изолятор.
Личный вклад автора состоит в проведении экспериментальных исследований температурной зависимости ширины линии ЭПР в монокристаллах Ьаі.хСахМпОз, угловой зависимости положения линии ферромагнитного резонанса в монокристаллах Ьаі.хВахМпОз в парамагнитной фазе. А так же в выполнении теоретического расчета вклада кристаллического поля во второй и четвертый моменты линии ЭПР, участие в обсуждениях результатов и в написании статей.
Апробация работы. Результаты данной работы докладывались на следующих научных конференциях и школах: «Упорядочение в металлах и сплавах» 9-й международный симпозиум 12 -16 сентября 2006 г. Ростов - на - Дону -Пос.Лоо; Вторая международная конференция «Фундаментальные проблемы
высокотемпературной сверхпроводимости» ФПС'Об 9-13 октября 2006 года г. Звенигород - Москва; The X International Youth Scientific School "Actual problems of magnetic resonance and its application" 31 October - 3 November 2006, Kazan; 7-ая Научная конференция молодых ученых НОЦ КГУ «Материалы и технологии XXI века», Казань, 26-27 апреля 2007 г; «Exotic states in Materials with strongly correlated electrons» September 7-10, 2007 "International" - Sinaia, Romania; «Modern development of magnetic resonance» Kazan, September 24 - 29, 2007; XXXII Международная зимняя школа физиков - теоретиков «Коуровка - 2008», «Зеленый мыс», Новоуральск, Свердловская обл. 25 февраля - 2 марта 2008г, Moscow International Symposium on Magnetism, 20-25 June 2008, Moscow, а так же на ежегодных итоговых конференциях и физических семинарах КФТИ КазНЦ РАН.
Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 11 печатных работах, в том числе 2 научные статьи в ведущих рецензируемых журналах, включенных в перечень ВАК, 9 статей в сборниках и тезисах докладов, представленных на вышеперечисленных конференциях.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка цитируемой литературы; содержит 94 страницы текста, включая 25 рисунков и 2 таблицы. Библиография содержит 81 наименование. Содержание работы
