Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Сверхрешетки и квантовые точки
1.1 Сверхрешетки: энергетический спектр, транспортные свойства 18
1.1.1 Размерное квантование, квантовые ямы 18
1.1.2 Типы сверхрешеток, энергетический спектр с верх решеток 20
1.1.3 Латеральный транспорт электронов в сверхрешетках 23
1.1.4 Короткопериодные сверхрешетки 24
1.2 Квантовые точки, слои квантовых точек 25
1.2.1 Механизмы формирования квантовых точек, самоорганизованный рост квантовых точек 26
1.2.2 Особенности фотолюминесценции структур с квантовыми точками 28
1.2.3 Локализация носителей тока в низкоразмерных системах 32
1.2.4 Переход "квантовый эффект Холла- холловекий изолятор в двумерных системах, индуцированный магнитным полем 37
Глава 2. Методика измерений и образцы
2.1 Методика измерений температурных зависимостей сопротивления, машетосопротивления, эффекта Холла и эффекта Шубникова - де Гааза 45
2.2 Методика измерения замороженной фотопроводимости 49
2.3 Методика измерения спектров фотолюминесценции 51
2.4 Образцы с короткопериодными InAs/GaAs сверхрешеткиами 54
2.5 Образцы с квантовыми точками InAs/GaAs 56
Глава 3. Электронный транспорт в слоях InAs/GaAs на пороге образования квантовых точек ЗЛ Температурные зависимости сопротивления, локализация носителей тока 62
3.2 Магнетосопротивление, эффект Шубникова - де Гааза — 65
3.3 Фотолюминесценция 68
3.4 Энергетический спектр короткопериодных сверхрешеток 70
3.5 Критическая концентрация In As и образование квантовых точек 75
Глава 4. Электронный транспорт и локализация носителей тока в структурах InAs/GaAs/?- и п-типа проводимости со слоями квантовых точек
4.1 Проводимость слоя квантовых точек 80
4.1.1 Образцы я-тигта проводимости с квантовыми точками 80
4.1.2 Образцы/7-типа проводимости с квантовыми точками 85
4.2 Магнетосопротивление, квантовый эффект Холла и эффект Шубникова - де Гааза 88
4.2.1 Образцы/7-типа проводимости с квантовыми точками 88
4.2.2 Образцы -типа проводимости с квантовыми точками 92
4.2.3 Двумерные носители тока 97
4.3 Переход: квантовый эффект Холла - холловский изолятор 98
Глава 5. Замороженная фотопроводимость и фотолюминесценция в структурах п- и р-типа проводимости со слоями квантовых точек InAs/GaAs
5.1 Замороженная фотопроводимость
5.1.1 Изменение проводимости под действием освещения и после его выключения 112
5.1.2 Механизм замороженной фотопроводимости 121
5.2 Фотолюминесценция, влияние мощности накачки 132
Основные результаты и выводы 140
Заключение 142
Список литературы 143
- Механизмы формирования квантовых точек, самоорганизованный рост квантовых точек
- Методика измерений температурных зависимостей сопротивления, машетосопротивления, эффекта Холла и эффекта Шубникова - де Гааза
- Критическая концентрация In As и образование квантовых точек
- Изменение проводимости под действием освещения и после его выключения
Введение к работе
Актуальность темы исследования
В последние годы одним из важных направлений в фундаментальной и прикладной физике твердого тела является изучение наноструктур, образующихся путем реконструкции (самоорганизации) поверхности при гетероэпитаксиальном росте, в рассогласованных по параметру решетки системах, например парах полупроводников Ge/Si, InAs/GaAs [1-4]. В результате таких процессов можно получать структуры с нанокристаллами (кластерами) одного полупроводника на поверхности второго — самоорганизующимися квантовыми точками.
Изучение таких структур вызывает огромный научный интерес [3-5]. Это связано в первую очередь с возможностью изучения в них фундаментальных физических эффектов, например, процессов локализации и рассеяния носителей тока [6, 7], квантовых оптических свойств [8, 9], электронного энергетического спектра [10-13]. Помимо научного значения систем с квантовыми точками, они очень перспективны для практического использования. Энергетический спектр идеальной системы квантовых точек представляет собой набор 5-функций, поэтому применение таких систем позволит выйти на качественно новый уровень создания оптических приборов, например, высокоэффективных полупроводниковых лазеров [5, 14-17] с узкой линией излучения и малой чувствительностью к температуре. Энергетический спектр уединенной квантовой точки близок к атомным уровням, что позволяет создавать на основе квантовых точек одноэлектронные транзисторы и элементы памяти [18, 19].
Процесс самоорганизованного роста квантовых точек In As начинается при высаживании на поверхность GaAs количества InAs, превышающего некоторую критическую величину, то есть, по сути, при превышении некоторой критической толщины слоя InAs. На сегодняшний день в структурах с образовавшимися квантовыми точками наиболее хорошо изучены оптические свойства [20-26]. В гораздо меньшей степени изучен перенос носителей тока в этих структурах [27, 28]. Транспортные свойства структур InAs/GaAs в области критической и немного меньшей критической толщины InAs, при которой образования квантовых точек еще не происходит, практически не изучались.
Изменяя условия роста можно менять размеры квантовых точек, их плотность и распределение по поверхности. Один из способов уменьшения разброса положения и размеров квантовых точек - выращивание точек на вицинальных гранях полупроводника [29]. В большинстве работ исследуются структуры, в которых концентрация квантовых точек мала для того, чтобы обеспечить достаточное перекрытие волновых функций носителей заряда, локализованных в соседних квантовых точках, В таких структурах слои квантовых точек не участвуют в проводимости непосредственно, однако могут влиять (как искусственные рассеивающие центры) на проводимость соседних двумерных слоев [30, 31]. Латеральный транспорт носителей тока в структурах, в которых имеет место сильное перекрытие волновых функций носителей заряда, локализованных в соседних квантовых точках (квантовые точки расположены весьма плотно), гораздо менее исследован.
В зависимости от выбора легирующих примесей можно получать структуры с квантовыми точками InAs/GaAs как с электронным, так и с дырочным типом проводимости в плоскости слоев квантовых точек. Сравнение электронных свойств InAs/GaAs структур со слоями квантовых точек с р- и п-типом проводимости представляет особый фундаментальный интерес. Однако на настоящий момент практически не имеется работ, посвященных исследованию структур со слоями квантовых точек /кгипа проводимости, а также сравнению таких структур с электронным и дырочным типом проводимости.
Таким образом, в настоящее время недостаточно исследованы электронные свойства структур InAs/GaAs в области критической толщины InAs, при которой начинается образование квантовых точек. Практически отсутствуют комплексные исследований транспортных свойств структур со слоями квантовых точек с р-типом проводимости. Недостаточно освещен латеральный транспорт носителей тока в структурах с высокой плотностью квантовых точек, при которой происходит образование двумерного проводящего слоя. Результаты данных исследований имеют высокую значимость для получения фундаментальных знаний в области физики наноструктур. Объекты исследования
В данной работе исследовались транспортные свойства носителей тока и фотолюминесценция в квантовой яме толщиной 14 нм и 5-легированных кремнием структурах InAs/GaAs, находящихся на пороге образования квантовых точек, то есть в области критической и докритической толщины InAs, Q, той же суммарной толщины и среднего состава, что и квантовая яма. При этом использовались образцы, выращенные методом молекулярно-лучевой эпитаксии на полуизолирующих подложках GaAs (001), содержащие от 3 до 24 пар чередующихся слоев InAs/GaAs с различным периодом, то есть короткопериодные сверхрешетки InAs/GaAs.
В работе также проведены исследования транспортных свойств носителей тока в структурах со слоями квантовых точек InAs/GaAs, легированных кремнием (структуры с л-типом проводимости) и углеродом (структуры с р-типом проводимости), и выполнено сравнение указанных свойств. Для этого были использованы образцы, выращенные методом МОС-гидридной эпитаксии при атмосферном давлении на вицинальных полуизолирующих подложках GaAs (001), разориентированных в направлении [110] на 3.
Проведены исследования магнетосопротивления, эффекта Холла и температурных зависимостей проводимости этих структур. Исследованы спектры фотолюминесценции образцов при различных мощностях накачки. Исследован эффект замороженной фотопроводимости в структурах со слоями квантовых точек InAs/GaAs с различным типом проводимости. Целью работы является
Исследование латерального транспорта и фотолюминесценции структур с короткопериодными сверхрешетками InAs/GaAs различного периода и одной толщины, со средним составом , с докритической толщиной слоев InAs, при которой не образуются квантовые точки, в диапазоне температур от 1 К до 300 К и в магнитных полях до 40 Тл. Расчет энергетического спектра структур с короткопериодными сверхрешетками InAs/GaAs методом самосогласованного решения уравнений Шредингера и Пуассона. Сравнение свойств сверхрешеток и однородной квантовой ямы того же состава и толщины.
Исследование латеральных транспортных свойств в слабых магнитных полях, фотолюминесценции при различных мощностях накачки, а также температурных зависимостей сопротивления в диапазоне температур от 0.4 К до 300 К структур со слоями квантовых точек InAs в матрице GaAs р-типа проводимости и сравнение со структурами с и-типом проводимости.
Исследование эффекта Шубникова - де Гааза, квантового эффекта Холла, и перехода металл - изолятор, индуцированного магнитным полем, в структурах со слоями квантовых точек InAs/GaAs с дырочным типом проводимости. Сравнение этих структур со слоями квантовых точек InAs/GaAs с электронным типом проводимости.
4) Исследование замороженной инфракрасной фотопроводимости в InAs/GaAs структурах со слоями квантовых точек с р- и и- типом проводимости, при освещении светом с различными длинами волн, и ее релаксации после выключения освещения в области температур от 4.2 К до 300 К. Основные научные положения, выносимые на защиту:
Транспортные свойства, формы спектров люминесценции и волновые функции носителей тока в квантовой яме Ino^Gao^As/GaAs шириной 14 нм и в структурах, содержащих от 3 до 24 периодов сверхрешетки InAs/GaAs среднего состава As и суммарной ширины 14 нм, в целом аналогичны. Таким образом, короткопериодную сверхрешетку InAs/GaAs можно рассматривать как потенциальную яму среднего состава с небольшими модуляциями профиля потенциала.
При выбранных технологических режимах роста существует критическое количество InAs (Q=2.7 монослоя), при превышении которого в осаждаемых слоях образуются квантовые точки. Это приводит к сдвигу максимума спектра фотолюминесценции в длинноволновую область. Образование слоев квантовых точек при превышении критического количества InAs сопровождается резким падением подвижности электронов и переходом проводимости от металлической к прыжковой.
В структурах со слоями квантовых точек образуется двумерный проводящий слой в результате перекрытия электронных волновых функций в квантовых точках и возникновения двумерной энергетической зоны. При концентрации двумерных носителей тока, достаточной для заполнения возникшей двумерной зоны, в магнитном поле наблюдаются осцилляции Шубникова- де Гааза и квантовый эффект Холла.
4) В структурах с квантовыми точками с образовавшимся двумерным проводящим слоем р-типа проводимости наблюдается переход «плато квантового эффекта Холла - холловский изолятор», индуцированный магнитным полем при значении сопротивления p=h/e2, аналогичный переходу в квантовых ямах.
При низких концентрациях носителей тока наблюдается прыжковая проводимость с переменной длиной прыжка. Длина локализации превышает характерные размеры квантовых точек, получаемые с помощью атомного силового микроскопа.
5) Обнаружена замороженная фотопроводимость, с релаксацией хорошо описывающейся моделью термической активации через электростатический барьер переменной высоты. Анализ спектров фотолюминесценции исследованных структур с квантовыми точками показывает наличие в структурах квантовых точек двух характерных размеров. Увеличение мощности накачки приводит, на начальном этапе, к сдвигу одной из линий спектра фотолюминесценции для нелегированного образца, что связанно с перераспределением возбужденных носителей тока между квантовыми точками разных размеров.
Научная новизна полученных в работе результатов обусловлена тем, что:
Впервые проведены комплексные исследования структур со слоями квантовых точек InAs/GaAs с дырочным типом проводимости, и их сравнение с аналогичными структурами электронного типа проводимости. Исследованы транспортные свойства носителей тока, замороженная фотопроводимость (для длин волн света Х=950 нм и Х>1120нм) при температурах от 4,2 К до 300 К. Проведены исследования магнетосопротивления, осцилляции Шубникова - де Гааза, квантового эффекта Холла в магнитных полях до 40 Тл при низких температурах, а также перехода метал - изолятор, индуцированного магнитным полем.
Произведен расчет электронной структуры для образцов, содержащих коротколериодные сверхрешетки InAs/GaAs, и выполнено сравнение полученных расчетных данных с данными фотолюминесценции и эффекта Шубникова - де Гааза. При этом показано, что профиль волновых функций электронов в короткоперіюдной сверхрешетке, аналогичен профилю волновых функций в одиночной квантовой яме того же среднего химического состава и той же ширины.
В образцах с квантовыми точками InAs/GaAs, с дырочным типом проводимости, также как и в образцах с электронным типом проводимости, обнаружена положительная замороженная инфракрасная фотопроводимость. Изменение концентрации носителей заряда от времени хорошо описывается моделью термической активации через электростатический барьер переменной высоты, независимо от типа носителей тока. Практическая значимость диссертации обусловлена следующим:
В работе показано, что короткопериодную сверхрешетку с туннелыю прозрачными барьерами можно рассматривать как одну квантовую яму того же среднего химического состава и той же ширины. При этом также показано, что при определенных толщинах слоев InAs, подвижности носителей тока в серхрешетке оказываются выше. Таким образом, заменяя квантовую яму соответствующей сверхрешеткой, возможно повысить подвижности носителей тока в структуре, не изменяя при этом остальных ее свойств, что важно для улучшения параметров квантовых полупроводниковых приборов, созданных на основе квантовых ям.
Эффект замороженной положительной инфракрасной фотопроводимости, обнаруженный в структурах со слоями квантовых точек InAs/GaAs, может быть использован при создании оптических приборов и элементов памяти. При этом важны механизмы релаксации фотопроводимости, изученные в работе.
Проведенное в работе изучение свойств структур со слоями квантовых точек с /7-тшгам проводимости важно для разработки и усовершенствования полупроводниковых приборов на основе квантовых точек с различными типами проводимости.
Для разработки одноэлектронных транзисторов, полупроводниковых лазеров, и элементов памяти на основе квантовых точек, важны данные о локализации носителей тока в слоях InAs/GaAs квантовых точек, полученные в настоящей работе. Публикации по теме диссертации:
В.А. Рогозин, "Оптические и транспортные свойства модулированно легированных сверхрешеток InAs/GaAs". VII международная конференция студентов и аспирантов по фундаментальным наукам "Ломоносов-2000", секция "физика", сборник тезисов, стр. 80-81 (2000). V.A. Kulbachinskii, R.A. Lunin, V.G. Kytin, A.V. Golikov, V.A. Rogozin, V.G. Mokerov, Yu.V. Fedorov, A.V. Hook, "Optical and transport properties of modulation doped InAs/GaAs superlattices", 25th International Conference on the Physics of Semiconductors, ICPS25, Abstracts, Part 2 (Session E-H), стр. 477 (2000). P.A. Лунин, B.A. Кульбачинский, В.Г. Кытин, А.В, Голиков, А.В. Демин, В.А. Рогозин, Б.В. Звонков, СМ. Некоркин, "Оптические свойства и прыжковая проводимость в InAs/GaAs структурах с квантовыми точками". 32 всероссийское совещание по физике низких температур, Казань, 3-6 октября 2000, тезисы докладов секции NS: "Наноструктуры и Низкоразмерные Системы", стр. 74-75 (2000). B.A. Рогозин, "Оптические и транспортные свойства модулированно легированных сверхрешеток InAs/GaAs". Вторая всероссийская молодежная конференция по физике полупроводников и полупроводниковой опто- и наноэлектронике, Санкт-Петербург, тезисы докладов, стр. 59 (2000). V.A. KulbachinskH, A.V. Golikov, R.A. Lunin, V.G. Kytin, A.V. Demin, V.A. Rogozin, B.N. Zvonkov, S.M. Nekorkin, A. de Visser, "Optical properties and hopping conductivity in InAs/GaAs quantum dot structures". Proceedings of the 25th International Conference on the Physics of Semiconductors, Part 2, стр.1067-1068 (2000). B.A. Кульбачипский, P.A. Лунин, В.Г, Кытин, A.B. Голиков, А.В. Демин, В.А. Рогозин, Б.Н. Звонков, СМ. Некоркин, Д.О. Филатов, "Электрический транспорт и замороженная фотопроводимость в слоях InAs/GaAs квантовых точек". ЖЭТФ, 120, №9, 933-944 (2001). V.A. Kulbachinskii, R.A. Lunin, A.V. Golikov, V.A. Rogozin, V.G. Mokerov, Yu.V. Fedorov, A.V. Hook, Yu.V. Khabarov, "Optical and transport properties of short period InAs/GaAs superlattices". 9( International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology", St. Petersburg, Russia, June 18-22, 2001, Proceedings, стр 290-293 (2001). Kulbachinskii V.A., Lunin R.A., Rogozin V.A., Fedorov Yu.V., Khabarov Yu.V., Visser A. de, "Optical and transport properties of short-period InAs/GaAs superlattices near quantum dot formation". Semicond. Sci. Technol. 17,947(2002) V.A. Kulbachinskii, R.A. Lunin, V.A. Rogozin, A.V. Golikov, V.G. Kytin, B.N. Zvonkov, S.M. Nekorkin, D.O. Filatov and A. de Visser, "Hopping conductivity and magnetic-field-induced quantum Hall-insulator transition in
InAs/GaAs quantum dot layers". 10 International Symp. "Nanostructures:Physics and Technology", St. Petersburg, June 17-21, 2002, proceedings, стр. 516-519 (2002) V.A. Kulbachinskii, R.A. Lunin. V.A. Rogozin, P.V. Gurin, B.N. Zvonkov, D.O. Filatov, "Persistent Photoconductivity in Quantum Dot Layers in InAs/GaAs Structures". 2nd International Conference on Semiconductor Quantum Dots QD2002, Tokyo, Japan, Abstracts, стр. 112 (2002) Kulbachinskii V.A., Lunin R.A., Rogozin V.A., Zvonkov B.N., Nckorkin S.M., Filatov D.O., Visser A. de, "Magnetic-field-induced quantum Hall-insulator transition and persistent photoconductivity in InAs/GaAs quantum dot layers". International Conference on Superlattices, Nano-Structurcs and Nano-De vices, Toulouse, France, Abstracts, стр. LP056 (2002) Kulbachinskii V.A., Lunin R.A., Rogozin V.A., Brandt N.B., Fedorov Yu.V., Khabarov Yu.V., "Peculiarities of electron transport in very short period InAs/GaAs superlattices near the quantum dot formation". International Conference on Superlattices, Nano-Structures and Nano-Devices, Toulouse, France, Abstracts, стр. I-P126 (2002) Kulbachinskii V.A., Lunin R.A., Rogozin V.A., Zvonkov B.N., Filatov D.O., Visser A. de, "Magnetic-field-induced the quantum Hall effect - Hall insulator transition and hopping conductivity in InAs/GaAs quantum dot layers". LT-23 Int. Conference, Hiroshima, Japan, August 2002, Abstracts, стр. 523 (2002)
Рогозин BA., Кульбачинский B.A., Лунин P.A., Мокеров В.Г., Федоров Ю.В., Хабаров Ю.В., "Энергетический спектр и электронный транспорт в короткопериодных сверхрешетках InAs/GaAs". Восьмая российская конференция "Арсенид галлия и полупроводниковые соединения группы III-V", Томск, 1-4 октября 2002, Материалы конференции, стр 134
Лунин Р.А., Кульбачинский В.А., Голиков А.В., Рогозин В.А., Васильевский И.С., Деркач А.В., Мокеров В.Г., Федоров Ю.В., "Электронный транспорт в слоях InAs/GaAs на пороге образования квантовых точек". «Физика электронных материалов 2002», материалы Международной конференции, Калуга, 1-4 октября 2002, стр. 170
В.А. Кульбачинский, Р.А. Лунин, В.А. Рогозин, В.Г. Мокеров, Ю.В. Федоров, КХВ. Хабаров, Е. Нарюми, К. Киндо, А. де Виссер, "Латеральный транспорт в короткопериодиых сверхрешетках InAs/GaAs на пороге образования квантовых точек". ФТП, 37, №1, 70-76 (2003)
В.А. Кульбачинский, Р.А. Лунин, В.А, Рогозин, А.В. Голиков, В.Г. Кытин, Б.Н. Звонков, СМ. Некоркин, Д.О. Филатов, А. де Виссер, "Переход "квантовый эффект Холла - изолятор" в системе InAs/GaAs квантовых точек". ФТТ, 45, №4, 725-729 (2003) V.A. Kulbachinskii, R.A. Lunin, V.A. Rogozin, V.G. Kytin, B.N. Zvonkov, S.M. Nekorkin, D.O. Filatov, A. de Visser, "Magnetic-field-induced quantum Hall-insulator transition and persistent photoconductivity in InAs/GaAs quantum dot layers". Physica E, 17,159-160 (2003) V.A. Kulbachinskii, R.A. Lunin, V.A. Rogozin, N.B. Brandt, V.G. Mokerov, Y.V. Fedorov, Y.V. Khabarov, "Peculiarities of the electron transport in very short period InAs/GaAs superlattices near quantum dot formation", Physica E, 17, 300-302 (2003) V.A. Kulbachinskii, R.A. Lunin, V.G. Kytin, V.A. Rogozin, P.V. Gurin, B.N. Zvonkov, D.O. Filatov, "Persistent photoconductivity in quantum dot layers in InAs/GaAs structures". Phys. stat. sol. (c), 0, №4, 1297-1300 (2003) V.A. Kuibachinskii, R.A. Lunin, V.A. Rogozin, B.N. Zvonkov, D.O. Filatov, A. de Visser, "Magnetic-field-induced quantum Hall effect - Hall insulator transition and hopping conductivity in InAs/GaAs quantum dot layers". Physica E, 18, 116-117(2003) V.A. Kuibachinskii, R.A. Lunin, V.A. Rogozin, A.V. Golikov, V.G. Kytin, B.N. Zvonkov, S.M. Nekorkin, D.O. Filatov and A. de Visser, "Hopping conductivity and magnetic-field-induced quantum Hall-insulator transition in InAs/GaAs quantum dot layers". 10th International Symp. "Nanostructures:Physics and Technology", St. Petersburg, 17-21 June 2002, Proceedings of SPIE, 5023, 461-464 (2003)
П.В. Гурин, В.А. Рогозин, "Механизм релаксации замороженной фотопроводимости в структурах с квантовыми точками InAs на поверхности GaAs". Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам "Ломоносов-2003", секция "физика", сборник тезисов, стр. 261-262 (2003). V.A. Kuibachinskii, V.G. Kytin, R.A. Lunin, V.A. Rogozin, P.S. Gurin, B.N. Zvonkov, and D.O. Filatov, "Persistent photoconductivity and quantum Hall-insulator transition in p- and n-typc InAs/GaAs structures with quantum dots". 12th International Symp. "Nanostructures: Physics and Technology", St. Petersburg, June 21-25, 2004, proceedings, стр. 354-355 (2004)
Апробация
Основные результаты работы докладывались на: VII международной конференции студентов и аспирантов по фундаментальным наукам "Ломоносов-2000", секция "физика", Москва, 2000; 25th International Conference on the Physics of Semiconductors, ICPS25, Osaka, Japan, September 17 - 22, 2000; 32 всероссийском совещании по физике низких температур, секция NS: "Наноструктуры и Низкоразмерные Системы", Казань, 3 — 6 октября, 2000; Второй всероссийской молодежной конференции по физике полупроводников и полупроводниковой опто- и напоэлсктронике, Санкт-Петербург, 4 — 8 декабря, 2000; 9lK International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology", St. Petersburg, June 18-22, 2001; 10lh International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology", St. Petersburg, June 17-21, 2002. 2ті International Conference on Semiconductor Quantum Dots, QD2002, Tokyo, Japan, September 30 — October 3, 2002; Internation Conference on Superlattices, Nano-Structures and Nano-Devices, ICSNN2002, Toulouse, France, July 22 - 26, 2002. 23rd International Conference on Low Temperature Physics, LT23, Hiroshima, Japan, August 20 - 27, 2002; Восьмой российская конференция «Арсенид галия и полупроводниковые соединения группы III-V», Томск, 1-4 октября, 2002. Международной конференции по физике электронных материалов, ФИЭМ02, Калуга, 1 - 4 октября, 2002; X Международной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам "Ломоносов-2003", секция "физика", Москва, 2003; 12th International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology", St. Petersburg, June 21-25, 2004.
Механизмы формирования квантовых точек, самоорганизованный рост квантовых точек
При возбуждении небольшого числа квантовых точек, действительно удается наблюдать ряд узких линий люминесценции [56, 57, 58] от отдельных квантовых точек (рисунок 1.2-2). Спектр фотолюминисценции па относительно большой площади образца, вследствие естественного разброса точек по размерам [59], имеет значительно более широкий максимум [58]. Таким образом, спектры структур с квантовыми точками отличаются от спектров аналогичных структур, не содержащих квантовых точек, наличием в них широкой полосы, связанной с переходами внутри точек различного размера [3, 60, 61].
А. Влияние мощности засветки и температуры на спектры фотолюминесценции структур с квантовыми точками
Форма спектров фотолюминесценции в основном определяется внутренними особенностями изучаемых образцов (энергетической структурой образца, распределением концентрации свободных носителей заряда) и возможностью образования фононов. Однако такие внешние факторы, как температура, при которой снимаются спектры фотолюминесценции, частота и интенсивность возбуждающего фотолюминесценцию излучения, серьезно влияют на получаемые результаты.
В работе [62], например, показано,что при увеличении мощности накачки с 0.5 до 32 Вт/см наблюдается смещение положения пика фотолюминесценции от квантовых точек InAs на величину 18 мэВ в сторону больших энергий, а также наблюдается уширение этого пика (рисунок 1.2-3(а)). Такое поведение авторы объяснили тем, что при низкой мощности накачки только часть квантовых точек оказывается в возбужденных состояниях, причем в первую очередь возбуждаются более крупные квантовые точки [63]. С увеличением мощности все большее число квантовых точек меньшего размера дает свой вклад в спектр ФЛ.
Из работы [63] также следует, что в легированных образцах изначальное положение пика фотолюминесценции должно быть более высокоэнергетическим, так как у части более крупных квантовых точек их энергетические уровни уже заполнены, и даже при самых низких мощностях засветки в фотолюминесценции будут принимать участие точки меньших размеров.
Дальнейший рост интенсивности засветки (от 45 до 4500 Вт/см2) практически не влияет на положение пика спектра фотолюминесценции, так как при таких мощностях в фотолюминесценции принимают участие все точки. Однако это приводит к появлению новых, более высокоэнергетических пиков (рисунок 1,2-3(Ь)), связанных с возбуждением следующих энергетических уровней в квантовых точках [64].
Проведенные в работе [65] измерения спектров фотолюминесценции при мощностях оптического возбуждения от 1 до 1100 Вт/см2 показали, что в области до 100 Вт/см происходит лишь увеличение амплитуды спектра, при этом его форма остается практически неизменной. Дальнейшее увеличение мощности, какИзучение спектров фотолюминесценции при очень высоких мощностях оптического возбуждения (до 20 кВт/см ) было проведено в работе [66]. Большое количество экситонов, сконцентрированных в квантовых точках, и взаимодействие между ними приводит к тому, что энергия переходов из основных состояний уменьшается, в то время как пики фотолюминесценции, связанные с переходами из возбужденных состояний, сдвигаются в более высокоэнергетическуго область.
Таким образом, зависимость формы спектров фотолюминесценции в структурах с квантовыми точками от мощности оптического возбуждения разделяется на четыре участка. При низких мощностях происходит сдвиг пиков, связанный с включением в процесс новых квантовых точек. Далее идет участок линейного роста амплитуды без изменения формы спектра. Затем при достаточно высоких мощностях оптического возбуждения, в спектрах фотолюминесценции начинают появляться новые линии. И, наконец, при очень высокой мощности возбуждения наблюдается смещение линий, связанное с взаимодействием между экситонами.
Появление дополнительных пиков фотолюминесценции в структурах с квантовыми точками может быть связано не только с возбуждением очередных энергетических уровней. Так, например, в работах [67] и [68] наблюдающиеся два пика фотолюминесценции связаны с тем, что в изучаемых структурах образуются квантовые точки двух различных размеров. В работе [68] также рассматривается температурная зависимость спектров фотолюминесценции таких структур. При низкой температуре нерезонансное фотовозбуждение заселяет все квантовые точки равномерно. С повышением температуры растет вероятность туннелирования носителей заряда между квантовыми точками, в результате чего преимущественно заселяются все более глубокие квантовые точки, в которых и будет происходить излучательная рекомбинация. Таким образом, с ростом температуры линия фотолюминесценции будет смещаться в длинноволновую сторону в большей степени, чем это можно было бы объяснить уменьшением ширины запрещенной зоны.
Проводимость систем с наличием беспорядка отличается от проводимости аналогичных систем в отсутствии беспорядка величиной поправок, имеющих квантовую природу [40]. В зависимости от степени беспорядка изменяется и величина поправок. Если степень беспорядка будет не слишком велика, то и изменения проводимости будут незначительными, будет наблюдаться слабая локализация носителей тока. В системах с большой степенью беспорядка величина поправок к проводимости может оказаться соизмеримой с величиной проводимости, и система перейдет в режим сильной локализации носителей тока. А. Двумерная слабая локализация носителей тока
Методика измерений температурных зависимостей сопротивления, машетосопротивления, эффекта Холла и эффекта Шубникова - де Гааза
Для измерения релаксации фотопроводимости и гальваномагнитных эффектов при освещении были сконструированы две вставки. Одна — содержащая кварцевый световод позволяла освещать образец источником света, находящимся при комнатной температуре, когда образец находился при температуре жидкого гелия. Вторая - вакуумная, содержащая лампу накаливания с фильтром непосредственно у образца. Для охлаждения образца вакуумная вставка погружалась в жидкий гелий. При небольшом давлении гелия во вставке для теплообмена с ванной жидкого гелия можно было с помощью нагревателя регулировать температуру образца. Для нагревания образца использовался константановый нагреватель, находящийся в тепловом контакте с держателем образца. Путем регулировки напряжения на нагревателе, устанавливалась температура образца, при которой система приходила в равновесие.
Подсветка образца производилась белым светом лампы накаливания, пропущенным через светофильтр, состоящий из кремниевой пластины, и пропускающий свет с длинами волн Х 1120нм. Выбор фильтра производился с таким расчетом, чтобы не допустить образования экситонов в GaAs. Засветка проводилась до насыщения сопротивления. Перед каждым измерением образец отогревался в темноте до комнатной температуры, чтобы полностью исключить поправку на остаточную замороженную фотопроводимость.
При измерениях релаксации проводимости возникала проблема долговременной и высокоточной стабилизации температуры. Поэтому часть экспериментов была выполнена на факультете инженерного материаловедения университета Бен-Гурион (Израиль). Была использована криогенная система замкнутого цикла модели RDK 10Ш с оптическим криостатом SHI-4-1 производства Janic Research Co. INC. Управление температурной стабилизацией осуществлялось системой Cry Con, модель 32В. Для создания постоянного магнитного поля использовался постоянный CoSm магнит с напряженностью магнитного поля В=0.78 Тл, установленный внутри криостата, который мог поворачиваться на 180 градусов для измерений эффекта Холла. В этом случае для освещения образцов использовались либо лампа накаливания с кремниевым светофильтром, либо светодиод с длиной волны Х=950 нм. Освещение производилось через оптическое окно криостата. Измерения сопротивлений и их релаксации проводились автоматической системой, построенной на вольтметрах Kcithley.
Измерения спектров фотолюминесценции проводились при температурах жидкого гелия, жидкого азота и комнатной. При этом использовалась оптическая низкотемпературная экспериментальная установка криогенного отдела Физического института им. П. Н. Лебедева, позволяющая получать низкотемпературные спектры фотолюминесценции. Схема установки представлена на рисунке 2.3-1. Возбуждающее лазерное излучение, проходящее через фильтр, с помощью сферического зеркала фокусировалось на образец, помещенный в криостат. Свет, испускаемый образцом, фокусировался конденсором на входной щели спектрометра МДР-З. Выходящий из спектрометра монохромный сигнал регистрировался охлаждаемым азотом фотоэлектронным умножителем ФЭУ-62 с GaAs катодом, работающим в режиме счёта фотонов.
Управляющая и регистрирующая часть установки была выполнена на основе системы КАМАК, с крейт контролером, управляемым персональным компьютером. Система включала модули, позволяющие управлять шаговым двигателем монохроматора и регистрировать изменение положения дифракционной решетки монохроматора. Одноэлектронные импульсы, испускаемые фотоэлектронным умножителем, поступали на входящий в систему модуль предусилителя, затем на дискриминатор, затем на счётчик импульсов и, наконец, через крейт контролер, в компьютер. Такая система позволяла получать спектры фотолюминесценции образцов в автоматическом режиме.
Исследовавшиеся образцы с помощью держателя помещались в ванну для жидкого гелия оптического гелиевого криостата. Для измерений спектров фотолюминесценции использовался оптический гелиевый криостат КР-15, изготовленный в Криогенном отделе Физического института им. ГТ.Н. Лебедева. Гелиевая ванна криостата наполнялась жидким гелием (Т=4.2 К). Дополнительный экран с окошками из оптического кварца был расположен между гелиевым объёмом и внешней стенкой криостата. Этот экран находился в тепловом контакте с азотной (Т=77 К) ванной для уменьшения нагревания жидкого гелия излучением комнатной температуры. Предварительная откачка охлаждаемым угольным насосом обеспечивала вакуумную изоляцию криостата. Возбуждающее излучение и излучение, испускаемое образцом, проходило через оптические окошки. Гелиевая ванна наполнялась 1.5 литрами жидкого гелия, что обеспечивало возможность непрерывных оптических измерений в течение примерно пяти суток при условии подлива жидкого азота. Для обеспечения измерений при температуре Т=77 К гелиевая ванна криостата заполнялась жидким азотом. При измерениях в комнатной температуре криостат криогенными жидкостями не заливался.
Для возбуждения спектров фотолюминесценции использовались гелий-неоновый лазер типа ЛГ-79, с длиной волны 632.8 нм и выходной мощностью около 5 мВт, и непрерывный ИАГ (иттрий алюминий гранатовый) лазер с диодной накачкой типа LCM-111 и удвоителем частоты. Длина волны ИАГ лазера после удвоителя частоты составляла 532 нм, выходная мощность около 20 мВт, расходимость лазерного пучка 0=1.4 мрад. Для фокусировки лазерного пучка использовалась сферическая линза с фокусным расстоянием /=33.5 см. Диаметр светового пятна d в фокальной плоскости линзы определялся по формуле d-8-f [88, стр. 525] и составлял 0.47 мм.
Критическая концентрация In As и образование квантовых точек
Для возбуждения спектров фотолюминесценции использовались гелий-неоновый лазер типа ЛГ-79, с длиной волны 632.8 нм и выходной мощностью около 5 мВт, и непрерывный ИАГ (иттрий алюминий гранатовый) лазер с диодной накачкой типа LCM-111 и удвоителем частоты. Длина волны ИАГ лазера после удвоителя частоты составляла 532 нм, выходная мощность около 20 мВт, расходимость лазерного пучка 0=1.4 мрад. Для фокусировки лазерного пучка использовалась сферическая линза с фокусным расстоянием /=33.5 см. Диаметр светового пятна d в фокальной плоскости линзы определялся по формуле d-8-f [88, стр. 525] и составлял 0.47 мм. С учетом отражения от стекол оптического криостата, выполненных из плавленого кварца, определялась мощность оптического излучения. При использовании He-Ne лазера мощность оптического возбуждения составляла 200 мВт/см . В случае ИАГ лазера мощность оптического возбуждения составляла 9 Вт/см .
Для изучения зависимости спектров фотолюминесценции от мощности оптического возбуждения па пути луча ИАГ лазера ставились дополнительные фильтры из нейтральных стекол НСЗ - НС 13, ослабляющие интенсивность возбуждающего светового пучка. Используя различные фильтры, удавалось изменять мощность оптического возбуждения в диапазоне от 10 мВт/см2 до 9 Вт/см2.
Для изучения структур InAs/GaAs находящихся на пороге образования квантовых точек в институте Радиоэлектроники РАН были выращены специальные образцы. Вначале была выращена структура (образец 1172) с одиночной квантовой ямой, в которой был сформирован слой твердого раствора среднего химического состава Ino.i6Gao.84As, имеющий толщину - 14 нм. Затем была выращена серия образцов того же среднего состава и той же толщины, но в виде чередующихся слоев InAs и GaAs, такие образцы можно назвать короткопериодными сверхрешетками. Образцы выращивались методом молекулярно-лучевой эпитаксии на полуизолирующих подложках GaAs (001). Каждый образец (рисунок 2.4-1) состоял из следующих слоев (считая от подложки) - 1 мкм нелегированный буферный слой GaAs, сверхрешетка
InAs/GaAs (подробное описание см. ниже) или 14 нм слой Ino.ibG o.s As , 10 нм нелегированный спейсер Al0.2Gao.sAs, 6-слой Si, 35 нм слой Al0.2Gao.sAs и 6 нм защитный слой GaAs. Номинальная толщина слоев InAs в сверхрешетках различных образцов менялась от 0.33 до 2.7 монослоев, при этом пропорционально изменялась толщина слоев GaAs с тем, чтобы сохранить средний состав сверхрешетки эквивалентным твердому раствору Ino.i6Gao.84As. При выращивании образца методом молекулярно лучевой эпитаксии, определенное число монослоев на самом деле означает, что слой вещества выращивался в течение соответствующего этому числу промежутка времени. Таким образом, нецелое число монослоев вещества (в данном случае InAs и GaAs) означает, что в каждом периоде InAs (GaAs), последний не полный монослой распределится в отдельные островки. При целом числе монослоев поверхность все равно может отклоняться от идеальной, когда недостаток вещества в одной точке будет сопровождаться его избытком в другой (см. рисунок 1.1-5, q=l, q=2).
В зависимости от толщины слоев менялось количество периодов решетки (см, таблицу 2.4-1), так, чтобы полная толщина сверхрешетки составляла около 14 нм. Все сверхрешетки выращивались при температуре Т=490 С, остальные слои — при Т=590 С. После осаждения каждого слоя InAs осуществлялось 30 секундное прерывание роста.
Также были исследованы образцы с квантовыми точками InAs/GaAs с «- и /j-типом легирования. Образцы выращивались в научно исследовательском Физико-техническом институте при Нижегородском государственном университете им, Лобачевского. Рост производился при атмосферном давлении методом МОС-гидридной эпитаксии. Морфология слоя квантовых точек контролировалась с помощью атомного силового микроскопа (АСМ) TopoMetrix ТМХ-2100 Ассигех на воздухе в контактной моде. Для выявления квантовых точек использовано селективное травление в смеси 0.8М раствора Кз[Ре(СЫ)б] в 0.3М КОН с водой и глицерином в соотношении 1:5:2 для удаления покровного слоя. А. Однослойные образцы с квантовыми точками с д -легированием
Изменение проводимости под действием освещения и после его выключения
В качестве исходных данных для программы были использованы параметры из таблицы 1.1-1. Для твердых растворов Ino.i6Gao.g4As и Alo.2Gao.8As параметры вычислялись путем линейной аппроксимации по доле индия (алюминия) х. В качестве величин разрывов зон проводимости ДЕС и валентных зон AEV в областях гетеропереходов брались соответственно 60% и 40% от значения разности ширины запрещенных зон [96]. На переходах непосредственно в сверхрешетках между GaAs и InAs считалось ДЕС=535 мэВ и АЕ„=385 мэВ [38]. Величина эффективной массы электронов для напряженных участков InAs в сверхрешетках считалась равной 111 =0.0365т0. При расчетах также брались значения концентраций электронов п из таблицы 3.2-1.
В результате работы программы выдавался профиль эффективного потенциала и набор профилей волновых функций (г) и собственных значений энергии Ej. По окончании расчета по известному профилю зоны проводимости вычислялся профиль валентной зоны и находились уровни энергии в потенциальной яме для дырок. Примеры полученных потенциалов и профилей волновых функций для электронов в образцах 1169 и 1206 представлены на рисунке 3.4-1. За начало отсчета энергии взят уровень энергии Ферми. Во всех образцах заполненными электронами оказались только первые электронные уровни, что соответствует данным, полученным из эффекта Шубникова - де Гааза, Рассчитанные значения энергии переходов из первой и второй электронных подзон, в подзону тяжелых дырок, занесены в таблицу 3.2-1, Стоит отметить, что расчетные расстояния между переходами очень близки к расстояниям между наблюдаемыми пиками, что указывает на то, что в наблюдаемых переходах действительно участвуют первая и вторая электронные подзоны. Однако абсолютные значения переходов для некоторьк образцов отличны в эксперименте и в расчете. Это должно быть связано с не совсем корректным расчетом уровней энергии для дырок, так как в нем не учитывалось взаимодействие легких и тяжелых дырок.
Форма волновых функций в сверхрешетке (во всех образцах) напоминает форму волновых функций для однородной потенциальной ямы, и отличается от нее незначительными модуляциями, коррелирующими с профилем сверхрешетки. Это опять же показывает, что в короткопериодной сверхрешетке существует связь между составляющими ее слоями и ее стоит рассматривать как одну потенциальную яму с модуляциями профиля.
В таблице 3.2-1 приведены значения холловской подвижности \х электронов в исследованных образцах. Зависимость холловской подвижности от толщины Q слоев InAs приведена на рисунке 3.5-1. Очевидно, что ход этой зависимости повторяет ход зависимости интенсивности пиков люминесценции от Q (см. рисунок 3.3-1): подвижность для образца с Q=0.33 максимальна и=9400 см2/В-с, затем при Q=0.67 подвижность уменьшается до 2060 см2/В с и
Вышеперечисленные факты позволяют предположить следующее. В образце 1172, содержащем квантовую яму Ino.ibGao.g4As, структура достаточно однородна и подвижность носителей тока определяется рассеянием, характерным для сплавов, и упругими напряжениями из-за несоответствия межатомных расстояний.
В образце 1178 (Q=0.33) количество InAs в слое составляет менее одного монослоя, и напряжения, вызванные несоответствием периодов кристаллических решеток InAs и GaAs малы. В связи с этим, в процессе роста образца, возможно такое пространственное перераспределение InAs в GaAs, при котором релаксация напряжений происходит на малых расстояниях. Таким образом, в образовавшейся в результате квантовой яме, процессы рассеяния и безызлучательной рекомбинации уменьшаются, и, как следствие, подвижность носителей тока и интенсивность фотолюминесценции в этом образце становятся максимальными.
При достижении толщиной слоев InAs 0.66 монослоя, упругие напряжения становятся больше, и, вероятно, не могут быть полностью сняты за счет перераспределения InAs в плоскости слоя. Это, вызывает флуктуации потенциального рельефа, и сильно снижает подвижность.
Дальнейшее увеличение толщины слоев InAs позволяет, видимо, постепенно уменьшать величину упругих напряжений, и вызываемые ими флуктуации, за счет их более равномерного распределения между соседними слоями, что и приводит к наблюдаемому росту подвижности и интенсивности спектров с увеличением толщины слоев InAs.
Одним из важных результатов этого исследования является немонотонная зависимость интенсивности фотолюминесценции и подвижности от толщины слоев InAs.
Радикальная перестройка формы спектра фотолюминесценции при достижении слоями InAs номинальной толщины Q=2.7 монослоев (образец 1208), как уже говорилось выше, свидетельствует о переходе от двумерного роста к трехмерному, т.е. об образовании InAs квантовых точек. Низкая концентрация свободных носителей тока в этом образце объясняется локализацией (см. п. 3.1) значительной части электронов в образовавшихся массивах квантовых точек, следствием чего является предельно низкая холловская подвижность.
Таким образом, толщина слоев InAs Q=2.7 монослоев является критической для исследованных образцов, при достижении которой при выбранных технологических параметрах роста, происходит образование квантовых точек. Б. Анизотропия проводимости