Введение к работе
Актуальность темы диссертации
В настоящее время явление каналирования, возникающее при ориентированном взаимодействии быстрых заряженных частиц с атомами кристаллов, имеет самый широкий круг практических приложений. Оно послужило фундаментом для создания новых методов исследования состава и структуры твердых тел. В свою очередь, благодаря уникальным возможностям с большой точностью определять местоположения атомов примесей и собственных ме-жузельных атомов, находить профили радиационных дефектов и классифицировать их, изучать нарушения структуры в поверхностных и приповерхностных слоях кристаллов и в тонких монокристаллических пленках, эти методы нашли применение в таких областях науки и техники, как ядерная физика и физика твердого тела, полупроводниковая техника и микроэлектроника.
В сочетании с каналированием используются ядерные реакции и возбуждение характеристического рентгеновского излучения. С помощью этого эффекта изучаются тепловые колебания атомов и распределение электронной плотности в межатомном пространстве кристаллов, производится их точная ориентация. В ускорительной технике явление каналирования применяется для создания эффективных систем управления пучками частиц высоких энергий. Каналирование электронов и позитронов используется для получения интенсивного рентгеновского излучения. В последние годы интерес к явлению каналирования возрос в связи с открытием нового класса углеродных материалов - фуллеренов и нанотрубок.
Уже в первых работах, посвященных исследованию взаимодействия быстрых заряженных частиц с углеродными нанотрубками, было показано, что при движении частиц под малыми углами к оси нанотрубок они эффективно захватываются этими образованиями в режим каналирования. При этом оказалось, что каналированные в нанотрубках релятивистские электроны и позитроны являются источником интенсивного квазимонохроматичного жесткого рентгеновского или у-излучения, а каналированные ионы эффективно отклоняются нанотрубками от своего прямолинейного движения.
Дальнейшее изучение эффекта каналирования ионов в нанотрубках позволило выявить ряд преимуществ, которые дают нанотрубки по сравнению с обычными кристаллами, а именно:
более широкие, чем у кристаллов, каналы и слабое деканалирование приводят к тому, что в режиме каналирования частицы проходят в нанотрубках намного большее расстояние, чем в кристаллах, что важно, например, с точки зрения транспортировки пучков при помощи нанотрубок;
используя жгуты нанотрубок, можно транспортировать более широкие ионные пучки;
большие значения критических углов каналирования в нанотрубках (до 1 рад) приводят к меньшим потерям частиц при транспортировке ионных пучков, что сочетается с низкими потерями их энергии;
в отличие от кристаллов углеродные нанотрубки позволяют реализовать полное трехмерное управление ионными пучками путем соответствующего изгиба нанотрубок, осуществляемого в режиме реального времени.
Эти преимущества позволяют использовать эффект каналирования в нанотрубках, во-первых, для ионного легирования самих нанотрубок, что оказывается важным с точки зрения их применения в прикладной химии, материаловедении и наноэлектронике, а во-вторых, для получения и управления хорошо сфокусированными пучками нанометровых сечений. В свою очередь, такие пучки в сочетании с методикой каналирования можно использовать для анализа и модификации структуры и свойств как традиционных (кристаллические твердые тела), так и нетрадиционных материалов (фулле-риты, жгуты нанотрубок и т.д.) в весьма ограниченной области пространства - порядка нескольких десятков нанометров, а также в таких областях, как целенаправленное введение лекарственных средств и лучевая терапия на клеточном уровне в медицине; управление пучками высоких энергий в ускорительной технике; манипулирование ионными пучками низких энергий в плазменных технологиях; управление перемещением молекул в биологических исследованиях и т.д. В то же время законченной теории каналирования в нанотрубках в настоящее время ещё не существует, вследствие чего теоретическое изучение этого эффекта является весьма актуальным.
Внимание к явлению каналирования в нанотрубках обусловлено еще и тем, что этот класс новых некристаллических материалов сочетает в себе свойства молекул и твердых тел и может рассматриваться как состояние вещества, занимающее промежуточное положение между молекулярным и конденсированным. Изучению этого явления, а также решению таких проблем физики ориентационных эффектов, как построение последовательной кинетической теории каналирования и теории деканалирования частиц из углеродных нанотрубок и посвящена настоящая диссертация.
Цель работы - исследование динамики и кинетики атомных столкновений при ориентированном взаимодействии ионных пучков с углеродными нанотрубками и разработка последовательной кинетической теории каналирования и теории деканалирования ионов из нанотрубок.
Задачи исследования:
-
Развитие общей теории каналирования и деканалирования, физической основой которой является изучение вероятностной природы воздействия конденсированной среды на движущуюся в ней частицу, а математической - общие свойства решений краевых задач для уравнений в частных производных параболического типа.
-
Изучение динамики ориентированного взаимодействия ионных пучков с углеродными нанотрубками и условий применимости развитой теории к явлению каналирования в нанотрубках.
-
Разработка кинетической теории каналирования и деканалирования ионов различных энергий в идеализированных углеродных нанотрубках. Изучение особенностей каналирования, связанных со строением нанотрубок.
-
Разработка кинетической теории каналирования и деканалирования частиц в реальных нанотрубках. Исследование деканалирования на атомах, внедренных в углеродные нанотрубки, и кинетики каналирования в изогнутых нанотрубках и в жгутах нанотрубок.
-
Изучение вторичных процессов дефектообразования, обусловленных упругой передачей энергии каналированных ионов атомам нанотрубок.
Научная новизна работы
состоит в том, что в ней впервые:
исходя из представлений о динамике атомных столкновений при ориентированном взаимодействии ионных пучков с углеродными нанотрубками, получены новые приближения для непрерывных потенциалов взаимодействия каналированных частиц со стенками нанотрубок различной хиральности, и исследованы условия их применимости. Найдены справедливые в широком диапазоне энергий ионов аналитические выражения для всех критических параметров каналирования в нанотрубках;
развиты общие теоретико-вероятностные методы построения описывающих каналирование и деканалирование частиц кинетических уравнений и разработаны методы их аналитического решения. С помощью этих методов из первых принципов, без привлечения феноменологических соображений построены и решены кинетические уравнения, описывающие эволюцию функций распределения каналированных ионов в углеродных нанотрубках различной хиральности. Получены явные аналитические выражения для всех функций и величин, необходимых для полного теоретического описания процессов каналирования и деканалирования ионов из нанотрубок;
предсказано явление фокусировки ионных пучков короткими нанотрубками, и доказано существование такого режима каналирования, при котором ионы, рассеиваясь на электронах, теряют энергию быстрее, нежели вылетают из нанотрубок (каналирование со «стопом»). Показано, что распределение таких ионов по поперечным по отношению к оси нанотрубок энергиям независимо от формы начального распределения и хиральности нанотрубок имеет вид распределения Больцмана с низкой эффективной температурой, определяемой процессами рассеяния частиц на электронах;
показано, что кинетика каналирования ионов в реальных нанотрубках должна описываться не уравнениями Фоккера-Планка, а кинетическими уравнениями Чепмена-Колмогорова, которые учитывают не только диффузионный механизм деканалирования, но и возможность деканалирования в результате достаточно редких сильных воздействий, обусловленных рассеяни-
ем каналированных ионов на внедренных в нанотрубки атомах. Изучено де-каналирование ионов на внедренных атомах;
исследована кинетика каналирования и деканалирования ионов из изогнутых углеродных нанотрубок. Получены простые аналитические выражения для эффективности отклонения ионных пучков такими нанотрубками, и показано, что эти образования могут с успехом использоваться для управления хорошо сфокусированными ионными пучками нанометровых сечений;
построена последовательная кинетическая теория каналирования и деканалирования ионов в двумерных гексагональных сверхрешетках (жгутах), состоящих из углеродных нанотрубок различной хиральности. Показано, что изучение деканалирования ионов из таких сверхрешеток позволяет экспериментально определить их качественный и количественный состав;
изучены вторичные процессы, обусловленные упругой передачей энергии ионов атомам нанотрубок. Получены условия образования радиационных дефектов при каналировании в нанотрубках.
Совокупность перечисленных результатов составляет основу нового решения важной научной проблемы - выяснения и теоретического описания механизмов и закономерностей ориентированного взаимодействия ионных пучков с новым классом наноструктурированных конденсированных сред -углеродными нанотрубками.
Достоверность полученных результатов
обеспечивается (1) строгостью математических рассуждений при формулировке и решении поставленных задач, (2) использованием хорошо апробированных методов решения тех задач, для которых такие методы существуют (методы теории случайных процессов, методы решения задачи Штурма-Лиувилля для уравнений в частных производных), (3) согласованностью полученных результатов с результатами теории каналирования ионов в монокристаллах, (4) воспроизведением известных на сегодняшний день результатов в тех предельных случаях, исследование которых проводилось ранее другими авторами и другими методами.
Практическая значимость работы
определяется тем, что ее результаты могут быть использованы, во-первых, для ионного легирования самих нанотрубок, а во-вторых, для получения и управления в режиме реального времени хорошо сфокусированными пучками нанометровых сечений. В свою очередь такие пучки могут найти как научное, так и техническое применение в прикладной химии, материаловедении, ускорительной технике, медицине, наноэлектронике и т.д.
Результаты работы могут быть использованы при разработке и совершенствовании ядерно-физических методов качественного и количественного анализа состава и структуры твердых тел, а также при разработке новых технологий и нанотехнологий целенаправленного изменения их свойств с использованием методики каналирования. В частности, широкий круг технических приложений могут найти предсказываемая теорией фокусировка ионных пучков короткими нанотрубками и высокая эффективность их отклонения изогнутыми нанотрубками.
Построенная в работе теория позволяет с достаточной степенью точности предсказывать и описывать результаты различных экспериментов по ка-налированию в нанотрубках на основе простых аналитических выражений, не прибегая к численному решению кинетических уравнений. Благодаря этому полученные в диссертации формулы могут быть использованы при планировании подобного рода экспериментов, а также в качестве алгоритмической основы при создании программного обеспечения прямой обработки экспериментальных данных.
На защиту в диссертации выносятся:
1. Результаты исследования динамики ориентированного взаимодействия ионных пучков с углеродными нанотрубками различной хиральности. В частности, новые аналитические выражения для непрерывных потенциалов, описывающих взаимодействие каналированных ионов со стенками хи-ральных и нехиральных нанотрубок, и формулы для критических параметров каналирования в нанотрубках.
-
Кинетическая теория каналирования ионов в идеализированных углеродных нанотрубках с промежуточной хиральностью. В частности, построенное из первых принципов, методом усреднения по времени, а не по ансамблю, двумерное уравнение Фоккера-Планка, описывающее эволюцию потока частиц, каналированных в хиральных нанотрубках, и его решение. Явные аналитические выражения для всех функций и величин, необходимых для полного описания процессов каналирования и деканалирования ионов из хиральных нанотрубок - функции распределения каналированных ионов по поперечным энергиям и моментам импульса; пространственного распределения ионов в хиральных нанотрубках; парциальных длин деканалирования, обусловленных различными деканалирующими факторами, и полной длины деканалирования; вероятности остаться в режиме каналирования и функции деканалирования ионов.
-
Кинетическая теория каналирования ионов в идеализированных углеродных нанотрубках armchair- и zigzag- конфигурации, в рамках которой построено и решено уравнение Фоккера-Планка, описывающее кинетику каналирования и деканалирования ионов из нехиральных нанотрубок. Явные выражения для функции распределения каналированных ионов по поперечным энергиям и их пространственного распределения в нехиральных нанотрубках; выражения для всех парциальных длин и полной длины деканалирования, а также для вероятности остаться в режиме каналирования и функции деканалирования ионов из нехиральных нанотрубок.
-
Предсказанные теорией и изученные явление фокусировки ионных пучков короткими нанотрубками и эффект каналирования со «стопом», при котором каналированные ионы, рассеиваясь на электронах, теряют энергию быстрее, нежели вылетают из нанотрубок.
-
Теория каналирования ионов в реальных нанотрубках, в рамках которой: изучено влияние на кинетику каналирования атомов, внедренных во внутренние полости нанотрубок; исследована кинетика каналирования и деканалирования ионов в изогнутых нанотрубках. Кинетическое уравнение
Чепмена-Колмогорова, учитывающее возможность деканалирования на внедренных атомах, и явные выражения для соответствующих длин деканалирования. Формулы для эффективности отклонения ионных пучков изогнутыми нанотрубками.
-
Теория каналирования ионов в гексагональных сверхрешетках (жгутах), состоящих из углеродных нанотрубок различной хиральности. В частности, аналитические выражения для вероятности остаться в режиме каналирования и функции деканалирования ионов в жгутах нанотрубок.
-
Теория образования радиационных дефектов при каналировании в нанотрубках. Критерии существования эффекта разрушающего каналирования ионов и формулы для критических параметров разрушающего каналирования.
Апробация результатов работы и публикации
Изложенные в диссертации результаты докладывались на X Всесоюзном совещании (Алушта, Украина, 1992 г.) и IX Всесоюзной школе (Алушта, Украина, 1993 г.) по физике радиационных повреждений твердого тела, XXIII Межнациональном совещании (Москва, 1993 г.) и XXV Международной конференции (Москва, 1995 г.) по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами, на Международной конференции по физике каналирования и других когерентных эффектов в кристаллах при релятивистских энергиях (Орхус, Дания, 1995 г.), V Российско-Японском симпозиуме «Взаимодействие быстрых заряженных частиц с твердыми телами» (Белгород, 1996 г.), XV Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению (Алушта, Украина, 2002 г.), Всероссийских конференциях «Физико-химические процессы в конденсированном состоянии и на межфазных границах» (Воронеж, 2002 и 2008 гг.), на Международной конференции «Химия твердого тела и современные микро- и нано-технологии (Ставрополь, 2002 г.), на XV, XVI и XVII Всероссийском симпозиуме «Современная химическая физика» (Туапсе, 2003-2005 гг.), на 12-ой Международной конференции по радиационной физике и химии неорганических материалов (Томск, 2003 г.) и Международной конференции «Физико-
химические процессы в неорганических материалах» (Кемерово, 2004 г.), на VIII Международной конференции «Опто- и наноэлектроника, нанотехноло-гии и микросистемы» (Ульяновск, 2006 г.), а также на научных семинарах и конференциях Орловского государственного технического университета.
Часть результатов, вошедших в диссертацию, получена при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (грант №03-03-96488).
По теме диссертации опубликовано 27 печатных работ, в том числе: монографий - 2; статей в журналах из списка ВАК - 10; в других научных изданиях - 8; в материалах конференций - 7; из них без соавторов - 8.
Личный вклад соискателя
Личный вклад соискателя заключается в том, что все изложенные в диссертации результаты получены либо лично соискателем, либо под его непосредственным научным руководством. В частности, им сформулированы и решены задачи: о критических параметрах каналирования в нанотрубках; о критических параметрах разрушающего каналирования; о кинетике каналирования ионов в хиральных и нехиральных нанотрубках; о влиянии на кинетику каналирования атомов, внедренных во внутренние полости нанотру-бок; о кинетике каналирования ионов в изогнутых нанотрубках и в жгутах, состоящих из нан отру бок различной хиральности.
В ходе работы над диссертацией соискателем подготовлен 1 кандидат физико-математических наук по специальности 01.04.07 - физика конденсированного состояния.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, пяти глав основного текста, заключения и списка литературы. Общий объем работы (включая рисунки и список литературы) составляет 225 страниц. Диссертация содержит 38 рисунков. Список литературы включает 163 наименования.
