Содержание к диссертации
Введение
1. Структурные изменения в объёме металлических мате риалов в результате ионного облучения: экспериментальные наблюдения и механизмы 9
1.1. ЭД в металлических материалах при ионном облучении 9
1.2. ЭД при ионно-плазменном облучении и высокодозном воздействии ускоренных частиц 17
1.3. Рентгеновские исследования облучённых материалов 24
1.4. Теории эффекта дальнодействия 27
1.5. Выводы 36
2. Методы исследования и особенности поликристал лических материалов из сплавов на основе циркония 37
2.1. Исследуемые сплавы на основе циркония 37
2.1.1. Система Zr-Nb 38
2.1.2. Система Zr-Nb-Sn-Fe 39
2.2. Особенности текстурообразования в малолегированных сплавах на основе Zr 39
2.2.1. Развитие текстуры в а-цирконии при прокатке 39
2.2.2. Изменение текстуры при рекристаллизации а-циркония 41
2.2.3. Закономерности протекания фазовых превращений (5<->ав сплавах на основе циркония 43
2.3. Рентгеновские методы анализа структуры материалов 46
2.3.1. Рентгеновский фазовый анализ 47
2.3.2. Оценка структурного состояния и анализ профиля рентгеновской линии 48
2.3.3. Оценка плотности дислокаций 50
2.3.4. Оценка кристаллографической текстуры по прямым полюсным фигурам 51
2.3.5. Расчёт интегральных параметров Кёрнса 53
2.3.6. Расчёт остаточных макронапряжений 55
2.4. Расчёт функции распределения ориентации (ФРО) 56
2.4.1. Расчёт свойств материала с использованием ФРО 59
2.4.2. Восстановление полных прямых ПФ и обратных ПФ, используя ФРО 62
3. Структурные и текстурные изменения в оболочечных трубах под воздействием ВТИП обработки 69
3.1. ВТИП обработка оболочечных труб из сплавов ЭПО и Э635 69
3.1.1. Послойное изменение структурных характеристик: экспериментальные результаты 70
3.1.2. Послойная неоднородность структуры в облучённых трубах из сплава ЭПО 74
3.1.3. Послойная неоднородность структуры в облучённых трубах из сплава Э635 76
3.1.4. Формирование послойной структурной неоднородности как причина возникновения макронапряжений 78
3.2. Послойный анализ текстуры труб, подвергнутых ВТИП обработке 79
3.2.1. Экспериментальные результаты 79
3.2.2. Текстурные изменения в трубах, обусловленные a—rfS—xx фазовыми превращениями при ВТИП обработке труб 80
3.2.3. Основные особенности послойной текстурной неоднородности труб после ВТИП обработки, выявляемые по изменению параметров Кёрнса 84
3.2.4. Изменение текстуры в объёме трубы как проявление ЭД 85
3.2.5. Особенности текстурных изменений под влиянием ВТИП обработки в трубах из сплава Э635 87
3.2.6. Изменение текстуры обработанных ВТИП труб в результате отжига 89
3.3. О возможном механизме эффекта дальнодействия 92
3.4. Выводы 95
4. Особенности структурных и текстурных изменений в листах из сплава Э110 при ВТИП обработке 108
4.1. Анизотропия воздействия ВТИП обработки 108
4.2. Воздействие ВТИП обработки на структуру и текстуру холоднокатаных листов из сплава ЭПО 115
4.3. Влияние количества импульсов ВТИП обработки на структурные и текстурные изменения в листах из сплава ЭПО 122
Основные выводы работы 132
- ЭД при ионно-плазменном облучении и высокодозном воздействии ускоренных частиц
- Особенности текстурообразования в малолегированных сплавах на основе Zr
- Восстановление полных прямых ПФ и обратных ПФ, используя ФРО
- Изменение текстуры в объёме трубы как проявление ЭД
Введение к работе
В последние годы появились отдельные сведения о том, что кинетика реального
радиационного роста оболочечных труб из циркониевых сплавов в процессе их реакторной эксплуатации не соответствует прогнозам, основанным на знании исходной кристаллографической текстуры этих труб. Было высказано предположение о возможном изменении текстуры труб под воздействием облучения, хотя в известных монографиях по радиационной физике такая возможность не рассматривается, а какие-либо конкретные экспериментальные данные в её пользу в литературе отсутствуют. Непосредственная проверка этого предположения путём рентгеновской съёмки текстуры оболочечных труб после их извлечения из реактора в настоящее время не представляется возможной в силу отсутствия «горячих» лабораторий, располагающих дифрактометрическим оборудованием для изучения текстуры облучённых образцов:
Поэтому, задавшись целью выяснить возможность значимых текстурных изменений в оболочечных трубах под воздействием нейтронного облучения, в качестве первого шага целесообразно рассмотреть вопрос об изменениях в текстуре труб под воздействием других видов облучения, не вызывающих протекания в материале ядерных реакций. При постановке данной диссертационной работы доступным видом такого облучения, адаптированным применительно к цилиндрическим образцам, являлась ионно-плазменная обработка на установке «Десна», сконструированной для поверхностного модифицирования оболочечных труб потоками высокотемпературной импульсной плазмы (ВТИП) [1]. Хотя попытки модифицирования оболочечных труб из циркониевых сплавов с помощью ВТИП обработки не дали положительных результатов в виде повышения их коррозионных свойств, информация, полученная при рентгеновском изучении структурных изменений в объёме обработанных труб, позволяет ответить на ряд вопросов фундаментального характера, связанных с возможностью переориентации зёрен материала под воздействием облучения.
Использование ионно-плазменной обработки в качестве воздействия, которое в какой-то мере моделирует нейтронное облучение, оправдано лишь в силу существования так называемого «эффекта дальнодействия», состоящего в структурных изменениях в пределах слоя, толщина которого на несколько порядков величины превышает толщину слоя торможения ионов [2]. Если энергия бомбардирующих ионов не
5 превышает 20-30 кэВ, они тормозятся в слое толщиной не более 10 нм. Между тем, экспериментальные данные [2,3], полученные прежде всего рентгеновскими методами, свидетельствуют, что воздействие ионно-плазменной обработки отнюдь не ограничивается модификацией тонкого поверхностного слоя, а распространяется на значительно большие расстояния.
На это указывает уже сама возможность регистрации структурных изменений в образце, подвергнутом ионной бомбардировке, по изменению параметров рентгеновского отражения от поверхности образца. Дифракционная картина, регистрируемая при съёмке обработанной поверхности, характеризует структуру примыкающего к поверхности слоя, толщина которого, по крайней мере, на 3 порядка величины больше толщины слоя торможения ионов, так как толщина слоя половинного ослабления рентгеновского излучения в материале исследуемого образца измеряется микронами, а не нанометрами. В ряде экспериментов по ионному облучению отмечались изменения параметров рентгеновской дифракции при съёмке задней стороны обработанных листовых образцов толщиной около 1 мм, однако при отсутствии послойного анализа образцов такие наблюдения интерпретировались всего лишь как результат тех или иных экспериментальных погрешностей, заведомо противоречащий общепринятым взглядам.
Таким образом, текстурные изменения в объёме изделия, претерпевшего поверхностную ионно-плазменную обработку, по определению являются результатом «эффекта дальнодействия», который практически выпадает из поля зрения большинства специалистов в области радиационной физики в силу отсутствия количественного текстурного анализа в арсенале используемых ими методов исследования. Рентгеновское изучение проявлений «эффекта дальнодействия» и влияющих на него факторов, а также механизмов его реализации позволит существенно расширить накопленные к настоящему времени знания о воздействии облучения на металлические материалы, пополнив их данными о возможной кристаллографической переориентации зёрен, удаленных от слоя торможения ионов.
Если практические задачи, связанные с созданием установок для радиационной обработки изделий, включая ионную имплантацию и ионно-плазменное модифицирование поверхностей, уже в значительной степени решены и внедрены в непрерывный технологический процесс, то научные аспекты такой обработки требуют проведения дальнейших исследований. В частности, применительно к успешно эксплуатируемым
источникам плазмы типа «Радуга» и на основе Z-пинча, импульсным ускорителям типа МК-200, МКТ и «Десна» более систематического исследования требуют вопросы, касающиеся зависимости объёмных структурных изменений, механизмов модифицирования структуры, глубины модифицированного слоя от режимов воздействия.
Поскольку в настоящее время радиационные технологии обработки материалов распространены очень широко, важность исследования их объёмного воздействия на структуру обрабатываемых материалов совершенно очевидна. Этим обусловлена актуальность темы диссертационной работы.
Цель данной диссертации состояла в обнаружении и систематизации проявлений «эффекта дальнодействия» ионно-плазменной обработки в оболочечных трубах и листах из сплавов на основе циркония методами рентгеновской дифрактометрии, в установлении факторов, влияющих на структурные и текстурные изменения в объёме обрабатываемых изделий, а также в выявлении возможных механизмов, ответственных за наблюдаемые изменения.
Необходимо решить следующие задачи для выполнения поставленной цели:
провести анализ тесктурообразования на поверхности облучённого плазмой материала;
изучить послойную структурную неоднородность, сформировавшуюся в циркониевых сплавах после ВТИП обработки;
выявление закономерностей и возможных механизмов «эффекта дальнодействия» при варьировании режимов обработки и исходного структурного состояния исследуемых образцов;
набрать объём экспериментальных данных необходимых для расчёта и прогнозирования физических свойств модифицированной поверхности гексагональных материалов.
Наиболее часто для исследования вызванных облучением структурных изменений в металлических материалах использовалась просвечивающая электронная микроскопия. Однако, осуществить с её помощью систематическое послойное изучение градиентных структур, формирующихся в результате радиационной обработки изделия, практически невозможно. К тому же, электронно-микроскопические данные, характеризуя состояние материала на дислокационном уровне, носят по преимуществу ло-
7 кальный характер и обычно недостаточно представительны для построения послойных распределений структурных параметров. Рентгеновские данные, напротив, отвечают оптимальному уровню описания рассматриваемых процессов. Тем не менее, количество выполненных экспериментальных работ, посвященных рентгеновскому изучению структурных и текстурных изменений в объёме металлических материалов под воздействием радиационной обработки, очень невелико, так что до настоящего времени сохраняется существенный пробел в знаниях по этим вопросам. Отсутствуют также данные относительно закономерностей «эффекта дальнодействия» в зависимости от структурного состояния материала мишени. Поэтому результаты систематических послойных рентгеновских исследований изделий, подвергнутых ионно-плазменной обработке, представленные в данной диссертации, характеризуются безусловной новизной.
Хотя диссертация посвящена изучению воздействия ионно-плазменной обработ-ки на структуру и текстуру в объёме изделий из сплавов на основе циркония, что определяет её конкретную прикладную значимость, предпринятое исследование помогает ответить на вопросы, выходящие за пределы циркониевой проблематики и имеющие самый общий, фундаментальный характер. Это касается однозначной констатации существования «эффекта дальнодействия» и возможных механизмов его реализации, соотношения процессов искажения и совершенствования структуры в-приповерхностных слоях под воздействием облучения, влияния искажённости структуры приповерхностных слоев на передачу воздействия облучения вглубь материала. В монографиях по воздействию облучения на материалы указанные вопросы почти не рассматриваются, и данная диссертационная работа, по крайней мере частично, восполняет этот пробел, в чём и состоит её научная значимость.
На защиту выносится следующее:
Экспериментальные свидетельства различных проявлений «эффекта дальнодействия» при ионно-плазменной обработке изделий из сплавов на основе циркония.
Закономерности послойного изменения структурных и текстурных характеристик труб и листов из циркониевых сплавов в зависимости от параметров их ионно-плазменной обработки (плотность падающей энергии, количество импульсов).
Данные о влиянии геометрии изделий из циркониевых сплавов, состава и структурного состояния сплавов, кристаллографических особенностей облучаемой
8 поверхности на послойное изменение структуры и текстуры в результате ионно-плазменной обработки.
4. Данные о возможных механизмах «эффекта дальнодействия».
Результаты диссертационной работы докладывались на следующих Международных и Российских конференциях: 7-ая научно-практическая конференция «Структурные основы модификации материалов методами нетрадиционных технологий» (Обнинск 2003); Международная школа молодых учёных и специалистов, посвященная 75-летию ННЦ ХФТИ (Алушта 2003); научная конференция «Научная сессия МИФИ» (Москва 2004, 2007, 2008); 7th Moscow International ITEP School of Physics «Nuclear physics, physics and chemistry of condensed matter» (Russia, Otradnoe 2004, 2008); 14th International Conference on Textures of Materials (ICOTOM 14, Belgium, Leu-ven 2005); 6th International Ural Seminar on «Radiation Damage Physics of Metals and Alloys» (Russia, Snezhinsk 2005); 9th International Conference on Material Forming (ESA-FORM, UK, Glasgow 2006).
По результатам диссертационной работы опубликовано 11 печатных работ, в том числе 4 статьи в реферируемых научных журналах. Общий объём диссертации 141 страница, включая 58 рисунков, 5 таблиц и 126 наименований в списке литературы.
ЭД при ионно-плазменном облучении и высокодозном воздействии ускоренных частиц
Работы, рассмотренные в предыдущем параграфе, посвящены изучению ЭД в металлических материалах в основном при непрерывном ионном облучении. Но уже 10-15 лет назад начали развиваться методы импульсной обработки материалов мощными потоками энергии, такие как ионно-плазменное воздействие и облучение мишеней заряженными частицами высоких энергий 10МэВ. Основные отличия импульсного воздействия состоят в следующем: (1) кратковременность процесса (около нескольких микросекунд), при котором флюенс составляет 1017 част/см2, тогда как при обычном ионном облучении такое значение флюенса может набираться несколько дней; (2) плотность потока энергии составляет несколько кДж/см2. Конечно, при таких энергиях может происходить оплавление поверхности, и некоторые исследователи склоняются к тому, что наблюдаемые глубинные изменения связаны с температурным эффектом. Однако имеющиеся экспериментальные данные, полученные в работах [5,22,26,29,30] нельзя объяснить простым разогревом образцов. Ионно-плазменная обработка, результатам которой уделено основное внимание в данной диссертации, относится к числу интенсивно развивающихся в настоящее время радиационно-пучковых технологий, состоящих в обработке поверхности материалов концентрированными потоками энергии (КПЭ). Спектр применений такого вида воздействия широк, включая, в частности, уплотнение порошков, плазменное напыление защитных покрытий, формирование композиционных покрытий, модификация поверхности, плазменный синтез тонких порошков из различных химических соединений [30]. КПЭ, в отличие от ионного облучения, характеризуется высокой плотностью мощности 1012 Вт/см2, плотностью энергии -100 Дж/см2, градиентом темпера- тур в поверхностном слое и высокой скоростью разогрева и охлаждения, которая может достигать величин 106-10и град/с, что сопоставимо со скоростью охлаждения при изготовлении аморфной ленты [1]. Использованная высокотемпературная импульсно-плазменная (ВТИП) обработка, включает воздействие на материал ускоренных заряженных частиц (в случае плазмы - это электроны и ионы), причём флюенс 10 част/см , при котором начинаются структурные изменения, набирается за длительность одного импульса, который имеет величину 15 мкс.
Поэтому в материале под воздействием ВТИП обработки будут происходить изменения структуры и свойств, сходные с наблюдаемыми при ионном облучении, хотя механизмы, ответственные за эти изменения, могут быть частично иными. Модифицирующее воздействие ионно-плазменной обработки осуществляется за счёт протекания целого ряда физических процессов, среди которых можно выделить: быстрый нагрев и охлаждение (если плотность потока энергии достаточна); имплантация ускоренных частиц в материал; распыление или испарение атомов поверхностного слоя; образование дефектов различного вида; создание в мишени сложнонапряжённого состояния из-за действия значительных градиентов температур в тонком поверхностном слое; возбуждение и распространения волн сжатия-растяжения в мишени за счёт импульса отдачи [4,22,30-34]. Потоки высокотемпературной импульсной плазмы для задач модифицирования микроструктуры, изменения фазового состава приповерхностных слоев и свойств металлических материалов в настоящее время получают в электродинамических плазменных установках (типа "Просвет", МК-200) или импульсных плазменных установках типа Z-пинча. Кроме того, одно из основных направлений исследований механизмов влияния плазменного воздействия связанно с развитием программы "ITER". Как известно, наиболее опасные повреждения стенок вакуумных камер в действующих токамаках наблюдаются при срывах плазмы, т.е. когда за короткое время ( 10 -10" с) происходит неконтролируемый выброс энергии, приводящий к разогреву поверхности [35,36]. В результате в поверхностном слое происходят структурно-фазовые изменения, оказывающие влияние на дальнейшую радиационную стойкость материала при его последующем контакте с плазмой. Поэтому эксперименты, направленные на изучение структурных изменений после воздействия мощных потоков плазмы и ускоренных частиц, в известной мере являются имитацией процессов, происходящих при реальной эксплуатации термоядерных установок, а полученные знания о закономерностях и механизмах модификации, позволяют прогнозировать изменение свойств материалов и их поведение при дальнейшем использовании. К структурно-фазовым изменениям, которые определяются параметрами воздействия и напряжённо-деформированным состоянием мишени (отожжённое, деформированное), можно отнести следующие: 1. увеличение параметра кристаллической решётки; 2. повороты кристаллической решётки; 3. образование аморфной и ультрадисперсной фазы (при определённых режимах воздействия); 4. образование и накопление радиационных дефектов; 5. массоперенос в приповерхностном слое и в объёме; 6. образование градиентных структурно-фазовых состояний; 7. изменение магнитного состояния сплавов; 8. увеличение степени упорядоченности структуры (при определённых режимах обработки). Одним из проявлений ЭД является интенсификация процессов массопереноса в объёме материала, а также аномально глубокое проникновение внедряемых ионов. Изменение состава приповерхностного слоя связывают либо с преимущественным распылением одного из компонентов мишени, либо объясняют сегрегацией каких-либо компонентов.
Глубинные изменения происходят за счёт активизации механизмов радиационно-ускоренной диффузии или радиационно-стимулированной сегрегации [20,34,36]. Например, на рис. 1.7 видно, как применение предварительной ионно-плазменной обработки значительно интенсифицирует массоперенос через границу раздела между слоями, в результате чего химический состав в объёме плёнки гомогенизируется. Кривые на рис. 1.7 получены с помощью Оже-профилирования. В то же время в приповерхностной области плёнки, которая изначально состояла из чистой меди, образуется сегрегация Ni, причём, ближайшая прослойка из Ni находилась на глубине -300 нм. Выполненные контрольные измерения исключают возможность влияния термического нагрева на перераспределение элементов в плёнке в процессе её обработки [37]. Авторы работ [38,39] обнаружили также, что при ионно-плазменной обработке многослойных плёнок Cu-Ni и Cu-Cr значительно интенсифицируется массоперенос материалов, через границу раздела между слоями, в результате чего химический состав гомогенизируется. Хотя компоненты плёнки Cu-Cr практически не растворяются друг в друге, в результате плазменной обработки авторы [38] наблюдали взаимное проникновение этих элементов. В работе [37] было обнаружено аномальное проникновение в объём металлов практически нерастворимых в них инертных газов. Большое внимание исследователей к особенностям диффузионного насыщения и газопроницаемости металлов при их облучении [40,41], связано с внедрением в производство технологий азотирования, науглероживания и также с поиском новых материалов для первой стенки термоядерного реактора. Кроме того, было показано, что между объёмами разных давлений может происходить перетекание газа через молибденовую пластину толщиной 4 мм, предварительно ионизированную в тлеющем разряде инертных газов [40]. Оказалось также, что проницаемость монокристаллического молибдена для газов больше, чем поликристаллического молибдена. Это означает, что перенос газовых частиц в металле под воздействием плазмы происходит в основ- ном по объёму кристалла
Особенности текстурообразования в малолегированных сплавах на основе Zr
В связи с повышением требований к свойствам конструкционных материалов и также в связи с повышением нагрузок в реакторах и требований безопасности эксплуатации изделий активной зоны стали разрабатываться сплавы с одновременным содержанием Nb, Sn и Fe. Первый такой сплав в России Э635 (Zr-l%Nb-l%Sn- 0,7%Fe) обладает рядом преиму- ществ по прочностным, коррозионным и радиационным свойствам. Олово является а-стабилизатором и устраняет влияние вредных примесей, прежде всего азота, который оказывает влияние на коррозионную стойкость [72]. Диаграмма состояния Zr-Sn показана на рис. 2.2. Положительное влияние олова на коррозионную стойкость Zr объясняется возможностью образования двухфазной плёнки Zr02-Sn02 и ха рактером распределения оксида Sn02 по границам зёрен. Однако само олово хотя и ослабляет действие вредных примесей по отношению к коррозии, само по себе снижает коррозионное сопротивление циркония, поэтому только дополнительное легирование железом и хромом приводит к высокому значению коррозионных свойств [72]. По диаграмме состояния Zr-Fe максимальная растворимость Fe в pZr составляет 6-7%. Возможно формирование интерметаллидных соединений Zr3Fe и ZrFe2. Помимо коррозионных свойств легирование улучшает и механические свойства. Присутствие Nb, Sn, Fe и примесей в виде твёрдых растворов приводит к заметному повышению пределов прочности и текучести циркония [72]. В большинстве работ, посвященных изучению текстурообразования при прокатке [73-75], описывается текстура устойчивая, полностью или почти полностью сфор- мировавшаяся после большой степени деформации прокаткой. Такая текстура характеризуется в случае циркония отклонением базисных нормалей от нормального направления (НН) в сторону поперечного направления (ПН): (0001) ± р НН-ПН 1010 . Варьирование регистрируемой текстуры прокатки ограничивается изменением угла отклонения текстурного максимума от НН в сторону ПН.
Прокатка образца циркония, исходная текстура которого устойчива, позволяет оценить влияние степени деформации на свойства, но не даёт представления о закономерностях переориентации кристаллитов. При малых степенях деформации наблюдаются только следы скольжения, вызывающего плавный поворот кристаллической решётки; однако влияние его на переориентацию базисных нормалей невелико. Активизация же двойникования на последующих этапах деформации приводит к скачкообразной переориентации базисных нормалей по направлению к НН (рис. 2.3). По мере увеличения степени деформации от 20 до 40 % распределение базисных нормалей приближается к конечному, устойчивому положению, описываемому как (0001) ± 30-50 НН-ПН 1010 ; причём, степени деформации 40 % соответствует микроструктура, в которой вследствие её раздробленности дальнейшее двойникование невозможно. Смещение базисных нормалей по направлению к ПН при последующем увеличении степени деформации Тенк-хоф [76] объясняет действием пирамидального скольжения, активизирующегося в условиях действия сжимающих напряжений, если структура циркония раздроблена предшествующим двойникованием. В работах [73-75,77] установлены закономерности текстурообразования в а-цирконии при прокатке. Кинетика формирования текстуры прокатки а-циркония включает три стадии: - развитие текстуры с главной компонентой (0001)±(15-20)НН-НП 11 . L ; - стадия её устойчивости; - образование конечной устойчивой текстуры прокатки с главной компонентой Технологические схемы, используемые при производстве труб и листов из сплавов на основе циркония, в качестве необходимой операции включают термообработку. Если при термообработке в изделии протекает рекристаллизация, кристаллографическая текстура деформации претерпевает существенные изменения, что приводит к изменению физико-механических свойств. В работах [78,79] по изучению влияния рекристаллизации на особенности текстурообразования в циркониевых сплавах показано, что: - текстура рекристаллизации определяется соотношением компонентов в текстуре прокатки; - для объяснения текстурообразования при рекристаллизации а-циркония может быть эффективно использована концепция преимущественного роста промежуточных ориентировок при учёте данных о механизмах деформации, ответственных за формирование при прокатке того или иного текстурного компонента. В работе, анализирующей особенности рекристаллизации труб из сплава на основе циркония [79] установлено, что: - рекристаллизация а-циркония в трубах из сплава Zr-2,5% Nb сопряжена с пере ориентацией базисных нормалей, в результате чего текстура прокатки с преобладани ем компоненты {112 0} 1100 переходит в текстуру с преобладанием компоненты - склонность зёрен а-циркония к рекристаллизации, сопряжённой с поворотом кристаллической решётки вокруг базисной нормали, зависит от ориентации этой нормали. Протекание полигонизации в значительной степени предопределяет последующие закономерности рекристаллизационных процессов.
Полигонизация может являться как конкурирующим с рекристаллизацией процессом, так и начальной стадией рекристаллизации. В последнем случае зародышами рекристаллизации служат субзёрна, образующиеся в результате полигонизации. При протекании в образцах рекристаллизации или фазовых превращений текстура деформации может существенно измениться. Текстура отжига в этих случаях определяется ориентацией зародышей новых зёрен, способных к последующему росту, и скоростью роста новых зёрен. Ориентация зародышей и механизм их образования определяется распределением наклёпа в структурных элементах деформированной матрицы, характеризующихся различной ориентацией, исходной совокупностью текстурных компонент, неоднородностью структурного состояния и т.п. [80,81]. Для объяснения экспериментальных результатов образования текстур, возникающих на стадии первичной рекристаллизации, авторы используют гипотезу ориентированного зарождения центров рекристаллизации и последующего избирательного роста тех из них, границы которых наиболее подвижны [81,82]. Так называемая «компромиссная» гипотеза, которая базируется на результатах электронно-микроско- пических исследований дислокационной структуры и кристаллографической ориентировки локальных объёмов. Для металлов с ГПУ решёткой наибольшей подвижностью при рекристаллизации характеризуются границы, приводящие к повороту растущих зёрен относительно деформированной матрицы на угол 30 вокруг общего направления [0001]. Наиболее подробно изучено изменение устойчивой текстуры (0001) ± ф НН-ПН 10Ї0 сильно деформированного циркония в процессе рекристаллизации [83]. Ре-кристаллизационный отжиг при температурах ниже 700 К не приводит к изменению устойчивой текстуры деформации. При повышении температуры отжига отмечается изменение текстуры, которое можно описать комбинацией поворотов кристаллической решётки формирующихся зёрен относительно деформированной матрицы. Наряду с разворотом кристаллической решётки растущих зёрен относительно деформированной матрицы вокруг [0001] на угол 30, наблюдается отклонение базисной нормали от первоначальной ориентации, выражающееся в размытии текстурных максимумов ППФ(0001) в сторону НИ [83]. Изменение при рекристаллизации устойчивой текстуры прокатки циркония связывают с предпочтительностью роста зёрен, повёрнутых относительно кристаллической решётки деформированной матрицы на 30 вокруг [0001] или на (90-12) вокруг 10Ї0 . Причём в последних работах [84] установлено, что зародыши растущих зёрен присутствуют внутри деформированных зёрен.
Восстановление полных прямых ПФ и обратных ПФ, используя ФРО
Видно что на ПФ призматических {11.0} нормалей рис. 2.14 текстурные максимумы находятся на периферии поэтому восстановление полной ПФ позволило уточнить их расположение и интенсивность. На рис. 2.15 пунктиром показаны значения текстурных параметров полученных по расчётам с использованием ФРО, видно что величины удовлетворительно в пределах ошибки (±0.02) совпадают с данными полученными методом экстраполяции. Отсюда заключаем, что использование и первый этап отработки методики расчёта ФРО даёт адекватные не противоречащие экспериментальным данным, результаты и возможно дальнейшее использование метода при расчёте физических свойств исследуемой поверхности образцов. На рис. 2.16-2.18 приведены экспериментальные частичные прямые ПФ (0001) восстановленные при помощи ФРО полные ПФ и построенные обратные ПФ с нормального направления в листе. По полученным данным видно, что характер послойных текстурных изменений отличается для образцов с разной степенью деформации. Если для образца с максимальной степенью деформации 73% происходит резкий переход текстуры к исходной, что также видно и по изменению интегральных текстурных параметров на рис. 2.15, то для образца с минимальной деформацией этот переход более плавный. В работе проводили изучение влияния ВТИП обработки на оболочечные трубки из сплавов на основе Zr. Основной целью обработки было повышение коррозионных свойств в пароводяной среде, однако задача данного исследования была направлена на выявление структурных и текстурных изменений по глубине облучённого материала, поскольку свойства напрямую зависят от этих характеристик. Проводилось облучение сегментов образцов высотой 20 мм на установке типа Z-пинча «Десна-М». Схема установки приведена на рис. 3.1. Она состоит из следующих основных узлов: 1 - электроды, 2 - изолятор, 3 - система напуска рабочего газа, 4 -фланец для установки и крепления образцов, 5- держатель образцов, 6 - система для напуска воздуха, 7 - фланец для подсоединения вакуумной системы, Р - импульсный разрядник, Со - конденсаторная батарея. Её особенность заключается в том, что конструкция позволяет обрабатывать образцы цилиндрической формы, поскольку получающаяся плазма симметрично всесторонне «схлопывается» к оси рабочей камеры. Область наиболее равномерного воздействия Н находится в центре (рис. 3.1), где и располагались образцы. Рис. 3.1.
Схема импульсной плазменной установки типа Z-пинча «Десна-М» [1] Часть образцов после облучения отжигали при температуре 580С в течение 24-х часов. Использованные оболочечные трубы из сплава Zr-l%Nb и Zr-l%Nb-l%Sn-0,7%Fe имели диаметр 9,13 мм при толщине стенки 0,7-0,9 мм. Режимы применявшейся ВТИП обработки, включая вид ионов, напряжение зарядки конденсаторов U, плотность энергии потока плазмы Q и количество импульсов N, приведены в таблице 3.1. Режим «мягкий» отличается от режима «жёсткого» значительно большей плотностью энергии потока плазмы Q, а также большим числом импульсов N, вследствие чего в случае обработки по «жёсткому» режиму поверхность трубы носит следы интенсивного повсеместного плавления, тогда как в случае обработки по «мягкому» режиму подоб- контролируемых параметров. Для исследования цельных фрагментов цилиндрических оболочек твэла была сконструирована специальная гониометрическая приставка, позволяющая про- водить съёмку с поверхности трубки 20 мм в длину. Фотография данной приставки представлена на рис. 3.2, её основные узлы: 1 - кольцо приставки для установки образцов, 2 - установленный образец, 3 - микрометрический столик для перемещения образца при подготовке к съёмке, 4 - оптическая световая система для вывода исследуемой поверхности в плоскость фокусировки, 5 - окно выхода рентгеновского пучка, 6 - окно счётчика дифрактометра. Для оценки субструктурного состояния материала и определения макронапряжений использовали рентгеновские линии (11.4) и (21.3), расположенные в случае излучения СиКа под углами 20ц.4 100 и 292і.з 118 соответственно. Эти линии формируются при рентгеновском отражении от пирамидальных плоскостей, наименее чувствительных к структурной анизотропии, которая свойственна кристаллической решётке ГПУ. В результате компьютерной обработки зарегистрированного профиля каждой рентгеновской линии определяли уточнённое угловое положение 29hki ее составляющей, отвечающей длине волны А.аЬ а также угловую полуширину В0 5 этой составляющей. Величины углового положения линии 29hki пересчитывали в величины межплоскостного расстояния afhkl для кристаллографических плоскостей {hk.l}, располагающихся параллельно исследуемому участку поверхности трубы. Кроме того, по угловым положениям линий (11.4) и (21.3) вычисляли параметры а и с элементарной ячейки cc-Zr, а также отношение с/а и объём элементарной ячейки V. В таблице 3.2 представлены результаты измерений структурных характеристик и параметров кристаллической решётки для труб из сплава Э110, в таблице 3.3 для труб из сплава Э635.
На рис. 3.3 представлены кривые послойного изменения угловой полуширины 5о,5 линий (11.4) и (21.3) для оболочечных труб из сплавов Э110 и Э635 после ВТИП обработки по обоим режимам, а на рис. 3.4, 3.5 - кривые послойного изменения межплоскостного расстояния d2\3, а также величины рассчитанных параметров а, с и V для тех же труб. На каждом из рисунков указан уровень, соответствующий первоначальной величине контролируемого параметра, измеренный на исходной оболочечной трубке до её ВТИП обработки. Кроме того, для ряда слоев представлены данные, полученные при изучении аналогичных образцов, подвергнутых после ВТИП обработки отжигу 580С - 24 ч, используемому обычно для проведения рекристаллизации холоднокатаных труб. Приводимые величины угловой полуширины рентгеновских линий включают как истинное физическое уширение, так и инструментальное уширение. Последнее зависит от геометрических условий дифрактометрической съёмки и может быть определено путём съёмки образца с предельно совершенной структурой [87], получаемой в результате достаточно длительного рекристаллизационного отжига. При расчёте размера блоков когерентного рассеяния, величины микроискажений решётки и плотности дислокаций используется истинная физическая полуширина линии В, а не непосредственно измеренная Вй 5, послойное изменение которой показано на рис. 3.3. Однако, в контексте данной работы основной интерес для нас представляют относительные изменения структурных характеристик, тенденции этого изменения и его общее направление, о которых с уверенностью можно судить по измеренным полуширинам рентгеновской линии .бо,5 при условии, что инструментальное уширение линии остается одним и тем же, что обеспечивается проведением рентгеновской съёмки при одних и тех же геометрических условиях. Использована стандартная геометрия записи рентгеновских линий, при которой нормаль к исследуемому участку поверхности образца делит пополам угол между падающим и регистрируемым пучками, а отражающие кристаллографические плоскости на этом участке параллельны поверхности трубы. Следовательно, регистрируемая рентгеновская линия из всего множества зёрен исследуемого образца характеризует только ограниченную группу зёрен с указанной ориентацией, тогда как отсутствует какая-либо информация о зёрнах всех других ориентации.
Изменение текстуры в объёме трубы как проявление ЭД
Наблюдаемые при обработке по режиму А текстурные изменения обусловлены протеканием в поверхностном слое фазовых превращений а—»Р-»а с сопутствующим «размножением» ориентации в соответствии с действующим ориентационным соотношением [71,116]. При этом, реализуются не все варианты, разрешённые ориентационным соотношением; в частности, запрещённым оказывается восстановление исходной ориентации базисной нормали, что обусловлено, по-видимому, направлением и знаком макронапряжений, действующих в поверхностном слое оболочечной трубы при её охлаждении. Чтобы проверить, что при ВТИП обработке по режиму А на поверхности мы действительно имеем дело с изменением текстуры вследствие фазового превращения, была проведена аналогичная обработка образца оболочечной трубы, находящейся в деформированном состоянии и не подвергнутой заключительному отжигу. Исходная текстура этого образца после ВТИП обработки по режиму А (рис. 3.15) принципиально отличается от текстуры отожжённого образца, обработанного ВТИП в рекристал-лизованном состоянии, причём наблюдаемые различия согласуется с предсказываемыми на основе знания действующего ориентационного соотношения [116]. Отсюда заключаем, что текстура образца, подвергнутого ВТИП обработке по режиму А, действительно контролируется протеканием в нём фазовых превращений с сопутствующим «размножением» ориентации. Судя по характеру обработанной поверхности, при ВТИП обработке по режиму А имело место некоторое оплавление поверхности. Но, согласно сказанному выше, кристаллизация оплавленного слоя происходила в соответствии с фазовым превращением, которое развивается в нижележащем слое и «навязывает» свои характерные ориентации зёрнам, образующимся ближе к поверхности. Текстура слоев, лежащих на глубине более 30 мкм, отличается от исходной наличием протяжённого распределения базисных нормалей вдоль диаметра R при нерегулярном расположении в его пределах отдельных максимумов, выступающих над этим распределением (рис. 3.15).
Резкое падение параметра ,/L по мере удаления слоя от поверхности и более равномерное распределение базисных нормалей вдоль диаметра R свидетельствуют об усилении аксиальности в текстуре внутренних слоев оболочечной трубы. Это может являться результатом дополнительной пластической деформации под воздействием радиального сжатия, а также тангенциального и/или осевого растяжения. Любая пластическая деформация сопряжена с перераспределением дислокаций или путём их скольжения, или путём их переползания, если температура достаточно высока для активизации диффузионных процессов. Макронапряжения, возникающие при взаимодействии слоев, нагреваемых до разных температур и испытывающих разные объёмные изменения, в принципе могут вызвать активизацию процессов скольжения и, тем самым, локальную пластическую деформацию. Однако, предположению о пластической деформации в объёме трубы под воздействием макронапряжений противоречат следующие обстоятельства: (а) В случае ВТИП обработки по режиму Б толщина слоя с искажённой структу рой в трубе из сплава ЭПО выше, чем в случае обработки по режиму А, и поэтому термически активированные макронапряжения должны быть более значительными, как и вызываемые ими текстурные изменения в объёме трубы. Между тем, этого не происходит, и при обработке трубы из сплава ЭПО по режиму Б текстурные измене ния в объёме её стенки отсутствуют. (б) Деформация трубы в результате радиального сжатия и осевого растяжения приводит к усилению в ней текстуры прокатки, при которой максимумы распределе ния нормалей 11.0 располагаются на диаметре ПФ{11.0} и на параллели, отстоя щей от этого диаметра на 60. Между тем, ВТИП обработка приводит к повороту нормалей П.0 в противоположном направлении, как это происходит при рекри сталлизации, учитывая, что в результате предварительного отжига труб такой пово рот произошёл лишь частично и не во всех зёрнах. Отсюда следует, что изменение текстуры в объёме трубы под воздействием ВТИП обработки осуществляется не пу тём дислокационного скольжения, как при холодной пластической деформации a-Zr, а путём переползания дислокаций, как при рекристаллизации a-Zr. (в) Для активизации дислокационного переползания в объёме трубы недостаточ но поля напряжений, обусловленного послойной неоднородностью объёмных изме нений. При отсутствии существенного повышения температуры роль фактора, спо собного его имитировать, могут играть упругие волны, возникающие при торможе нии ионов, усиливающие колебания атомов в узлах решётки и способствующие тем самым атомным перескокам, являющимся составной частью процесса переползания дислокаций, тогда как преимущественное направление этих перескоков предопреде ляется полем напряжений.
В случае ВТИП обработки по режиму Б при большей энергии плазмы и большем числе импульсов следовало бы ожидать текстурных изменений в более толстом слое материала. Однако, на самом деле наблюдается обратное, то есть текстурные изменения обнаруживаются в слое, значительно более тонком, чем при обработке по режиму А. В слое толщиной до 25 мкм наблюдаются признаки текстурообразования, связанного с фазовым превращением, хотя и без формирования тангенциальной компоненты, но в более удалённых слоях начинает быстро усиливаться исходная текстура при отсутствии характерных изменений, наблюдающихся в случае ВТИП обработки по режиму А. Заключаем отсюда, что при обработке Б фазовое превращение происходит в иных условиях, нежели при обработке А, в частности, при расплавлении относительно толстого поверхностного слоя поле напряжений, действующих при кристаллизации и последующем (3- а превращении, не препятствует восстановлению исходной ориентации, но запрещает формирование Т-компоненты. Текстура самого поверхностного слоя весьма слаба вследствие того, что подложка, претерпевающая фазовое превращение без предшествующего расплавления, на его кристаллизацию влияет незначительно. Таким образом, при более «жёстком» режиме ВТИП обработки (режим Б) толщина слоя с изменённой текстурой оказывается существенно меньше, чем в случае «мягкой» обработки А, причём, при обработке Б не наблюдается признаков изменения текстуры внутренних слоев за счёт воздействия упругих волн. Объяснить подобный эффект можно тем, что при «жёсткой» обработке по режиму Б плавление материала происходит в пределах более толстого слоя, как и частичное разрушение дальнего порядка в кристаллической решётке прилегающих слоев вследствие их высокого разогрева, а это затрудняет «эффект дальнодействия», состоящий в доставке энергии бомбардирующих ионов в слои, лежащие на глубине, превышающей толщину слоя торможения ионов на много порядков величины. Как уже отмечено выше, по мере ра-зупорядочения решётки поверхностного слоя усиливается создаваемый ею эффект экранирования внутренних слоев, из чего следует, что основным механизмом доставки энергии ионов в удалённые внутренние слои является распространение упругих волн в твёрдом теле. Обнаруженный эффект экранирования глубинных слоев материала слоем расплава может быть использован для ограничения дальнодействия ионной бомбардировки. Негативным аспектом ВТИП обработки по режиму А является то обстоятельство, что формирующаяся в поверхностном слое текстура с преобладанием тангенциальной компоненты в наибольшей мере способствует развитию замедленного гид-ридного растрескивания в условиях действия тангенциальных растягивающих напряжений [117].
