Введение к работе
Актуальность.
В большинстве сегнетоэлектрических устройств используется переключение поляризации в направлении, перпендикулярном плоскости пленки, что позволяет при малых толщинах пленок управлять поляризацией весьма малыми напряжениями (единицами вольт). В то же время для оптических и многих СВЧ приложений более удобной является планарная геометрия, поскольку она обеспечивает более эффективное взаимодействие электромагнитной волны и сегнетоэлектрической поляризации, обеспечивая при этом широкие возможности для интегрирования элементов.
В настоящее время при разработке на основе сегнетоэлектрических пленок функциональных устройств микроэлектроники, таких как электронно-перестраиваемые СВЧ компоненты в интегральном исполнении (фазовращатели, фильтры, резонаторы, фазированные антенные решетки), микрополосковые модуляторы для оптических систем связи, микроэлектромеханические системы (акселерометры, микропомпы, датчики давления, резонаторы), планарная топология электродов становится основой конструктивной базы таких устройств. Поэтому изучение особенностей проявления сегнетоэлектрического состояния при такой топологии электродов становится актуальной задачей. Сложность определения свойств материала пленки связана, прежде всего, с неоднородностью распределения электрического поля в междуэлектродном пространстве конденсатора, а также с малой (до фемтофарад) емкостью планарного конденсатора. Совершенно новым направлением является использование планарных сегнетоэлектрических структур в фотонике - для создания активных волноводов, переключателей, электрооптических модуляторов, в том числе, фотонно-кристаллических.
Для электрооптических модуляторов и фазовращателей необходимы сегне-тоэлектрические пленки с высокой диэлектрической проницаемостью, малым временем переключения и малыми потерями, причем необходимо, чтобы пленки были однородны по указанным параметрам. Этому условию в наибольшей степени удовлетворяют эпитаксиальные пленки титаната бария-стронция высокого структурного совершенства. На их основе могут быть созданы также переключаемые фотонные кристаллы (ФК), а также мультиферроидные перовскит-ные слоистые структуры, свойства которых требуют исследований.
Объемные сегнетоэлектрики, являясь нецентросимметричыми средами, широко используются для создания генераторов четных оптических гармоник в режиме фазового синхронизма. В наноразмерных пленках достижение фазового синхронизма невозможно, однако генерация второй гармоники (ВГ) является эффективным инструментом исследования сегнетоэлектрических свойств. Впервые связь поля второй гармоники с сегнетоэлектрической поляризацией была описана в работе [1]. Практически важные соотношения, связывающие сегнетоэлектрическую поляризацию с полем ВГ были введены в работах [2] и [3]. В последней, наряду с переключаемой поляризацией был учтен вклад непе-реключаемой поляризации. И хотя модельные зависимости интенсивности вто-
рой гармоники от приложенного поля хорошо описывают экспериментальные зависимости, методы получения параметров сегнетоэлектрической поляризации на основе этих зависимостей ранее не разрабатывались.
Нелинейно-оптическая сканирующая микроскопия, основанная на генерации второй гармоники, является эффективной методикой локального исследования функциональных материалов. Она позволяет исследовать доменную структуру сегнетоэлектриков и мультиферроиков, а также эффекты переключения поляризации и особенности фазовых переходов в сегнетоэлектрических и мультиферроидных микроструктурах. Основное отличие микроскопии ВГ от линейной микроскопии заключается в возможности визуализации 180-х сегнетоэлектрических доменов, что невозможно в линейной оптике. Это связано с тем, что замена знака поляризации меняет знак некоторых компонент нелинейной восприимчивости, в то время как для линейной восприимчивости этого не происходит.
Цель работы - изучение методом генерации второй оптической гармоники и микроскопии ВГ особенностей процесса переключения диэлектрической поляризации в тонких наноразмерных сегнетоэлектрических (титанат бария стронция, BST) и мультиферроидных (феррит висмута, допированный неодимом -NBFO) пленках, планарных структурах и фотонных кристаллах на их основе.
В соответствии с поставленной целью в работе определены основные задачи исследования:
Разработка нелинейно-оптической методики оценки эффективности переключения поляризации в тонких пленках сегнетоэлектрика BST и мульти-ферроика NBFO. Расчет и оценка параметров аппроксимации зависимости интенсивности второй гармоники от диэлектрической поляризации и их связи с электрофизическими параметрами.
Исследование зависимости параметров переключения диэлектрической поляризации в пленках BST и NBFO и мультислойных структурах на их основе от толщины пленки (слоя) и частоты переменного внешнего электрического ПОЛЯ.
Разработка методики нелинейно-оптической микроскопии для локального исследования процессов переключения поляризации в планарных мультислойных структурах. Исследование однородности параметров.
Моделирование оптических свойств сегнетоэлектрических фотонных кристаллов с различной симметрией фотонно-кристаллической решетки. Численное исследование зависимости спектров пропускания сегнетоэлектрических ФК от параметров структуры (период структуры, диаметр и глубина единичного элемента, отношение периода структуры к длине волны излучения). Экспериментальное исследование оптических свойств фотонных кристаллов на основе В ST.
Разработка и реализация модели нелинейного перестраиваемого металло-сегнетоэлектрического фотонного кристалла и способа его переключения.
Методы исследования. Экспериментальные исследования особенностей переключения диэлектрической поляризации в сегнетоэлектрических тонких пленках, мультислойных планарных структурах и фотонных кристаллах проведены при помощи оригинальных, разработанных, в том числе при участии соискателя, экспериментальных методик на основе методики генерации второй оптической гармоники. Локальные исследования процессов переключения в планарных мультислойных структурах сегнетоэлектрик/мультиферроик проведены при помощи оригинальной, разработанной в ходе выполнения работы методики нелинейно-оптической микроскопии. При решении задач моделирования использованы современные программные средства, в том числе стандартные пакеты прикладного программного продукта CST Studio Suite.
Научная новизна:
Разработана нелинейно-оптическая методика, позволяющая получать параметры переключения диэлектрической поляризации, в том числе диэлектрическую проницаемость, коэрцитивное поле, а так же доли переключаемой и непереключаемой диэлектрической поляризации в сегнетоэлектрических и мультиферроидных тонких пленках и нанослоях в диапазоне частот от 1 мГц до 200 кГц
Разработана методика нелинейно-оптической микроскопии для локального исследования параметров переключения диэлектрической поляризации в планарных мультислойных структурах сегнетоэлектрик/мультиферроик с латеральным пространственным разрешением до 1.5 мкм.
С использованием программного пакета прикладного программного продукта CST Studio Suite проведено систематическое исследование влияния параметров сегнетоэлектрических ФК-структур с квадратным и гексагональным упорядочением на условия распространения в них оптического излучения в диапазоне длин волн 400-780 нм.
4. Разработана модель и осуществлен экспериментальный образец переклю
чаемого металло-сегнетоэлектрического фотонного кристалла, обеспечи-
вающего глубину нелинейно-оптической модуляции до 10 .
Обоснованность и достоверность полученных результатов определяет
ся соответствием выводов, сделанных на основе разработанных теоретических
моделей, результатам экспериментальных исследований. Результаты диссерта
ционной работы согласуются с экспериментальными и теоретическими данны
ми, полученными ведущими зарубежными и российскими научными группами
в данной области.
Практическая значимость. Нелинейно-оптическая методика является единственной методикой, позволяющей получать параметры переключения сегнетоэлектриков в планарной геометрии электродов с латеральным пространственным разрешением до 1 мкм. Полученные результаты имеют значение для диагностики сегнетоэлектрических структур и устройств, использующих пла-нарную геометрию, и используются в настоящее время при разработке сегнетоэлектрических электрооптических модуляторов, фазовращателей, а также пассивных и активных фотоннокристаллических структур. По результатам четвер-
той главы возможна разработка на основе нелинейного перестраиваемого фотонного кристалла сверхбыстрого пространственно-частотного переключателя и оптического ключа в широком спектральном диапазоне.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на Всероссийских и Международных конференциях: Международная научно-практическая конференция «Фундаментальные проблемы радиоэлектронного приборостроения»(ШТЕКМАТ1С), 2005 г., 2010 г., Россия; Международная конференция «Микро- и наноэлектроника» (ICMNE), 2007 г., Россия; Всероссийская конференция по физике сегнетоэлектриков (BKC-XIX, ВКС-XVIII), 2008 г., 2011 г., Россия; Европейская конференция по применению полярных диэлектриков (ECAPD) 2006 г., Франция; 2008 г., Италия; Российско-тайваньский симпозиум по применению наноструктур для фотоники и опто-электроники, 2007 г., Тайвань; Международная конференция по физике материалов и физике конденсированного состояния (MSCMP) 2006 г., 2008 г., 2010 г., Молдова; Международная конференция по функциональным материалам и наноструктурам (FM&NT), 2009 г., Латвия; Международная конференция по функциональным материалам (ICFM) 2009 г., 2011 г., Украина; Российско-СНГ-Балтийский симпозиум по сегнетоэлектричеству (RCBJSF) 2010 г., Япония; Международная конференция по применению сегнетоэлектриков (ICAF-PFM), 2011 г., Канада.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 10 печатных работ, в том числе 2 патента РФ на изобретение, 5 статей в журналах, рекомендованных ВАК РФ для публикации основных результатов диссертаций и 3статьи в материалах международных конференций.
Структура работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка использованных источников, включающего 121 наименование. Объем диссертации насчитывает 136 страниц машинописного текста, включая 43 рисунка и 3 таблицы.
Основные положения, выносимые на защиту:
Нелинейно-оптическая методика позволяет в сегнетоэлектрических и мультиферроидных тонких пленках и нанослоях с планарной геометрией электродов получать локальные значения параметров переключения диэлектрической поляризации: доли переключаемой и непереключаемой диэлектрической поляризации, коэрцитивное поле, диэлектрическую проницаемость, а также контраст нелинейно-оптической модуляции - все с пространственным латеральным разрешением до 1 мкм и в диапазоне частот от 10 мГц до 200 кГц.
В области низких (до 1 Гц) частот с ростом толщины пленки ВST от 25 до 65 нм величина коэрцитивного поля не изменяется. В области частот более 1 Гц с ростом толщины пленки величина коэрцитивного поля уменьшается более чем в два раза. При увеличении толщины пленки контраст нелинейно-оптической модуляции снижается более чем в два раза во всем диапазоне частот.
В монокристаллических пленках феррита висмута отношение когерентной составляющей интенсивности второй гармоники при приложении электрического поля, равного 100 кВ/см2, к некогерентной составляющей, измеренным по индикатрисам рассеяния, уменьшается с ростом толщины пленки и составляет 12.5:1, 1.1:1 и 0.8:1 для пленок толщиной 70, 210 и 420 нм, соответственно. Аналогично при увеличении толщины пленки изменяется ее шероховатость, характеризующаяся латеральным размером зерна. При увеличении толщины пленки средний латеральный размер зерна возрастает от 50 до 700 нм, а отношение когерентной составляющей к некогерентной уменьшается. Таким образом, индикатрисы рассеяния второй гармоники являются мерой шероховатости тонких сегнетоэлектрических пленок.
Экспериментально подтверждено, что во всех исследованных пленках некогерентная составляющая поля второй гармоники является непереклю-чаемой.
При увеличении толщины слоя в мультислойной структуре BST/BFO на подложке MgO от 3 до 20 нм возрастает доля непереключаемой поляризации, коэрцитивное поле и контраст нелинейной электрооптической модуляции. Максимальный контраст нелинейной электрооптической модуляции для слоя толщиной 3 нм составляет 1,13; при увеличении толщины пленки до 20 нм максимальный контраст возрастает до 1,49.
В перфорированной наноразмерной сегнетоэлектрической пленке (двумерном фотонном кристалле) размером 100 х 100 мкм с размером отверстий 500 нм и периодом 700 нм по сравнению с монолитной эпитаксиальной пленкой уменьшается до нуля доля непереключаемой поляризации, дающей вклад в когерентную составляющую поля второй гармоники и увеличивается доля непереключаемой поляризации, дающей вклад в не когерентную составляющую поля второй гармоники. Максимальный контраст нелинейной электрооптической модуляции равен 1:1.98 для монолитной пленки и 1:2. для двумерного металло-сегнетоэлектрического фотонного кристалла.
Двумерный металло-сегнетоэлектрический фотонный кристалл реализует функцию пространственно-частотного переключателя за счет изменения на выходе кристалла направления выходящего из кристалла излучения светового потока по принципу «0» и «1» и обеспечивает глубину нелинейно-оптической модуляции до 10 .
В двумерном инвертированном сегнетоэлектрическом фотонном кристалле при увеличении отношения диаметра структуры к периоду положение центра запрещенной фотонной зоны смещается в область более коротких длин волн.
Личный вклад автора заключается в общей постановке целей и задач исследования, получении, обработке и анализе основных результатов, интерпретации и обобщении полученных данных и формулировке выводов и основных научных положений.