Введение к работе
Актуальность темы.
Системы суперпарамагнитных частиц являются классическими системами, в которых диполь-дипольные взаимодействия существенны при высоких, порядка комнатной, температурах. Уникальные свойства таких систем привлекают к себе внимание многих исследователей с середины 60-х годов, когда началось систематическое изучение физических свойств ферроколлоидов - наиболее распространенных представителей систем суперпарамагнитных частиц (Rosensweig, Шлиомис, Бибик). К настоящему времени физические свойства ферроколлоидов исследованы довольно подробно как теоретически, так и экспериментально, по крайней мере, в области умеренных значений энергии межчастичных взаимодействий. В частности, в последние годы появились теоретические модели, основанные на достаточно общих термодинамических принципах и способные адекватно описать свойства ферроколлоидов в широком диапазоне температур и концентраций, включая область параметров вблизи фазового перехода первого рода. Из нерешенных проблем можно отметить очень серьезную проблему влияния агрегирования частиц на физические свойства системы, необходимость более аккуратной оценки границ применимости теоретических моделей, малоисследованное влияние диполь-дипольных взаимодействий на намагниченность отвержденных систем и поведение жидких ферроколлоидов в области высоких значений энергии магнитодипольных взаимодействий. Сильное влияние, которое оказывают межчастичные взаимодействия на свойства концентрированных ферроколлоидов, и широкое применение последних в технике делают актуальной выбранную тему диссертации.
Работа выполнена по плану УрО РАН (тема №ГР 01.960.0111296 "Физические свойства и гидродинамика магнитных суспензий" 1997-1999 гг.) при поддержке Международного Научного Фонда (грант № NRJ300 "Interparticle interactions in concentrated ferrocolloids" 1995 г.), Российского фонда фундаментальных исследований (проект №97-03-32119 "Процессы агрегирования и структура микроагрегатов магнетитовых коллоидов" 1997-1999 гг.) и Федеральной целевой программы "Интеграция" (проект № 97-06 "Влияние межчастичных взаимодействий на физические свойства отвержденных мелкодисперсных систем" 1997-1998 гг.)
Целью настоящей работы является определение степени влияния межчастичных взаимодействий на свойства системы суперпарамагнитных частиц в области больших значений энергии магнитодипольных взаимодействий, уточнение границы применимости известных теоретических моделей и их адекватности реальным ферроколлоидам, изучение связи между микроструктурой и магнитными свойствами жидких и твердых ферроколлоидов.
Научная новизна работы заключается в том, что впервые: - Разработана и использована новая методика магнитогранулометрического анализа, в рамках которой исследуется полная кривая намагничивания с корректным учетом диполь-дипольных взаимодействий. На основе полученных
экспериментальных данных проведена дополнительная оценка известных аналитических моделей.
Предложен модифицированный вариант модели эффективного поля, удовлетворительно описывающий влияние диполь-дипольных взаимодействий на намагниченность отвержденных ферроколлоидов. Адекватность предложенной модели подтверждена результатами Монте-Карло моделирования суперпара-магнитных систем и прямого сопоставления с экспериментальными данными, полученными автором.
Разработана методика получения отвержденных ферроколлоидов на основе ультрадисперсного магнетита с предельно малой остаточной намагниченностью. Исследованы их полевая и температурная зависимости намагниченности. Развита расчетная модель, позволяющая учесть влияние диполь-дипольных взаимодействий и магнитной анизотропии частиц и удовлетворительно описывающая все полученные автором экспериментальные кривые.
Усовершенствован алгоритм Монте-Карло моделирования систем взаимодействующих суперпарамагнитных частиц, в результате чего корректно учтены граничные эффекты, повышена точность и ускорен процесс установления термодинамически равновесного состояния. Результаты моделирования сопоставлены с предсказаниями аналитических моделей и экспериментальными данными.
Исследована структура магнитных кластеров (приведенные магнитные моменты и фрактальная, размерность) и влияние агрегирования на равновесную намагниченность системы.
Автор защищает:
- методику магнитогрануломегрического анализа, использующую всю пол
ную кривую намагничивания и учитывающую межчастичные взаимодейст
вия;
- расчетную модель для намагниченности отвержденных ферроколлоидов, в
. которой учтены конечное время измерения, магнитная анизотропия и маг-
.- нитодипольные взаимодействия;
результаты экспериментального и теоретического исследования магнитных свойств магнетитовых коллоидов;
методику и результаты кластерного анализа, примененного при Монте-Карло моделировании эффектов, связанных с магнитодипольными взаимодействиями; -
результаты, касающиеся влияния микроструктуры кластеров на намагниченность суперпарамагнитной системы.
результаты моделирования фазового перехода первого рода в дипольных системах.
Достоверность результатов обеспечивается хорошо продуманными методиками измерений и расчетов, согласованностью экспериментальных данных и теоретических представлений, идентичностью результатов Монте-Карло моделирования и аналитических моделей в области применимости последних и
сопоставлением с известными данными других авторов. Практическая ценность работы
Разработанная методика магнитогранулометрического анализа повышает точность и надежность результатов при исследовании реальных ферроколлои-дов, в том числе и предельно концентрированных.
Анализ теоретических моделей позволил выбрать из них наиболее адекватные реальным системам. Таковыми оказались среднесферическое приближение и предложенный в диссертации новый вариант модели эффективного поля. Определены области применимости аналитических моделей.
Определены главные факторы, определяющие магнитные свойства от-вержденных ферроколлоидов.
Апробация работы. Материалы диссертации были представлены на XI и XII Зимних школах по механике сплошных сред (г. Пермь, 1997, 1999 гг.), Всероссийской конференции "Физико-химические и прикладные проблемы нано-технологий" ( г. Ставрополь, 1997 г.), на 8-й Международной Плесской конференции по магнитным жидкостям (г. Плес, 1998), на Пермском гидродинамическом семинаре под руководимом проф. Г. 3. Гершуни и на научных семинарах ИМСС УрО РАН.
Публикации. Результаты второй главы опубликованы в работе [1] третьей главы - в работах [2-5], результаты четвертой главы - в работах [6-7].
Структура и объем Диссертация состоит из четырех глав, введения и заключения. Общий объем диссертации 151 страница машинописного текста. Она содержит 24 рисунка, 6 таблиц и 158 ссылок на литературные источники.
