Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Доменная структура сегнетоэлектриков и нелинейная оптика 10
1.1. Доменная структура сегнетоэлектрических кристаллов 10
1.2. Генерация второй гармоники в нелинейных кристаллах 34
1.3. Особенности нелинейнооптических свойств сегнетоэлектрических кристаллов РЬТІОз 58
1.4. Постановка задачи 65
Глава 2. Методика эксперимента 68
2.1. Аппаратное обеспечение экспериментов по генерации второй гармоники 68
2.1.1. Требования к экспериментальной установке 68
2.1.2. Устройство, доработка и настройка лазера на алюмоиттриевом гранате 69
2.1.3. Общая схема экспериментальной установки 71
2.1.4. Образцы кристаллов 74
2.2. Методика измерения углового распределения интенсивности второй оптической гармоники 74
2.3. Методика измерения температурных зависимостей интенсивности второй оптической гармоники 76
Глава 3. Микродоменная структура в сегнетоэлектрических кристаллах РЬТЮ3 и в проводящих кристаллах ВаТЮз 80
3.1. Геометрия экспериментов по исследованию второй гармоники 80
3.2. Угловое распределение интенсивности второй оптической гармоники в сегнетоэлектрических кристаллах РЬТЮ3 83
3.3. Угловое распределение интенсивности второй оптической гармоники в проводящих сегнетоэлектрических кристаллах ВаТЮз 95
3.4. Расчет параметров микродоменных структур в сегнетоэлектрических кристаллах 102
3.3.1. Расчет численных значений вектора qst и периода А стационарных микродоменных структур для сегнетоэлектрических кристаллов РЬТіОз 105
3.3.2. Расчет численных значений вектора стационарной микродоменной структуры qst и периода стационарной микродоменной структуры Л для проводящих сегнетоэлектрических кристаллов ВаТіОз
3.5. Определение направления вектора спонтанной поляризации в отдельном домене в сегнетоэлектрических кристаллах РЬТЮз и ВаТіОз 109
3.6. Зависимость излучения второй оптической гармоники в сегнетоэлектрических кристаллах РЬТЮ3 и ВаТіОз от интенсивности волны накачки 116
3.7. Температурная зависимость интенсивности второй оптической гармоники в кристаллах PbTi03 123
Заключение 127
Библиография 129
- Особенности нелинейнооптических свойств сегнетоэлектрических кристаллов РЬТІОз
- Методика измерения температурных зависимостей интенсивности второй оптической гармоники
- Угловое распределение интенсивности второй оптической гармоники в проводящих сегнетоэлектрических кристаллах ВаТЮз
- Определение направления вектора спонтанной поляризации в отдельном домене в сегнетоэлектрических кристаллах РЬТЮз и ВаТіОз
Введение к работе
После того, как были созданы принципиально новые мощные источники когерентного светового излучения - лазеры, начала бурно развиваться нелинейная оптика. Генерация второй гармоники в сегнетоэлектриках оказалась удобным инструментом для изучения доменной структуры и других эффектов в сегиетоэлектрических кристаллах. В лазерном пучке напряженность электрического поля световой волны с 7 /? достигает 10-10 —, для сравнения напряженность внутриатомного поля ат~10 -10 —. При такой напряженности отчетливо проявляются нелинейнооптические эффекты в различных средах.
Обнаружению и исследованию нелинейнооптических эффектов, таких как электрооптический эффект, генерация суммарных и разностных частот, генерация второй гармоники посвящено достаточно много работ. В настоящей диссертации показано, что с помощью генерации второй оптической гармоники можно обнаружить микродоменную структуру, период которой соизмерим с длиной волны света в сегиетоэлектрических кристаллах РЬТЮз и ВаТіОз-
В настоящее время известно достаточно много методов исследования доменной структуры. К их числу относятся: поляризационный метод, оптическое вращение, метод заряженных порошков, сравнение фигур травления, электронная микроскопия и т.д. Выбор того или иного метода зависит от материала, геометрии кристалла, а также от необходимости определения поляризации доменов. Метод генерации второй оптической гармоники открыл дополнительные возможности для изучения доменной структуры сегнетоэлектриков. Наблюдение генерации второй гармоники в отдельном домене, при знании элементов тензора d^ для кристаллов данной симметрии, дает возможность по интенсивности и поляризации получаемого
5 излучения определять направление вектора спонтанной поляризации Рх.
Наблюдение максимумов излучения второй гармоники иод определенными углами по отношению к лучу накачки дает возможности изучить микродоменную структуру кристаллов.
Актуальность исследования. В последнее время наблюдается возрастание интереса к сегнетоэлектрикам в связи с использованием их в технических устройствах: управления световыми лучами (модуляции, демодуляции), в лазерных устройствах, компьютерной памяти. Сегнетоэлектрики используются в качестве плавающего затвора в полевом транзисторе, что привело к появлению термина "сегнетоэлектрический транзистор". Функционирование этих устройств требует понимания процессов переключения сегнетоэлектрика, а эти процессы непосредственно связаны с доменными и микродоменными структурами. Под термином "микродоменные структуры сегнетоэлектриков" подразумеваются мелкие доменные структуры с периодами, соизмеримыми с длиной волны света, обладающие выраженной периодичностью. Причины появления таких структур могут сильно отличаться от причин, приводящих к появлению доменов больших размеров. Изучение различных микродоменных структур является, таким образом, актуальным для создания технических устройств современной микроэлектроники.
Существует много методов исследования доменных структур сегнетоэлектриков. К их числу относятся: метод травления, метод заряженных порошков, оптический метод и т.д. С помощью перечисленных методов можно изучать макродоменные структуры сегнетоэлектрических кристаллов. Это домены с размерами в десятки, сотни и более микрон. Применение метода генерации второй оптической гармоники открыло некоторые дополнительные возможности в изучении микродоменных структур сегнетоэлектриков. Наблюдение генерации второй оптической гармоники дает информацию о микродоменных структурах кристаллов, которую трудно получить с помощью непосредственного наблюдения, так как периоды этих структур близки к пределу возможностей оптических методов.
Объект исследования. В настоящей работе объектами исследования являются сегнетоэлектрические кристаллы РЬТіОз и проводящие кристаллы ВаТіОз- Выбор соответствующих кристаллов объясняется тем, что эти материалы еще не исследовались методом второй оптической гармоники. Кристаллы РЬТіОз, также как и кристаллы ВаТЮ3. не обладают естественным синхронизмом, но одинаковость точечных и пространственных классов симметрии позволяет предположить существование микродоменных структур, а, следовательно, возможность генерации второй гармоники.
Титанат бария и титанат свинца являются одними из наиболее изученных сегнетоэлектрических материалов. Эти кристаллы принадлежат к одному классу симметрии: 4mm - точечная группа симметрии, P4mm -пространственная. Для кристаллов ВаТЮз и РЬТіОз изучены нелинейно-оптические свойства, температурные зависимости двулучепреломления, диэлектрической проницаемости, удельной теплоемкости, спонтанной поляризации. Подробно изучена доменная структура этих сегнетоэлектриков [1, 2,4-9, 15, 21, 23, 93]. Показано, что наряду со 180-градусными доменными стенками существуют и 90-градусные стенки. Для непроводящих кристаллов ВаТіОз известны диаграмма направленности углового распределения интенсивности второй оптической гармоники и период микродоменной структуры, на которой происходит рассеяние света [60]. Период этой структуры составляет примерно 3 мкм.
Научная новизна. Исследованию генерации второй гармоники в сегнетоэлектрических кристаллах посвящен ряд работ [23, 52, 53, 59-63, 66-72]. В работе [60] получены результаты по генерации второй гармоники в непроводящих кристаллах ВаТЮ3.
В отличие от большинства работ, посвященных изучению доменного строения и генерации второй оптической гармоники в непроводящих
7 кристаллах ВаТЮз, в настоящей диссертации исследовались методом генерации второй оптической гармоники сегнетоэлектрические кристаллы
РЬТІОз и проводящие кристаллы ВаТЮ3. На основе экспериментальных результатов установлено, что в кристаллах РЬТІОз и в проводящих кристаллах ВаТі03 существуют микродоменные структуры с различными значениями периодов, причем в проводящих кристаллах ВаТі03 некоторые значения периодов зависят от температуры.
Построена модель, описывающая микродоменную структуру соответствующих сегнетоэлектриков. Исходя из углового распределения интенсивности второй оптической гармоники, рассчитаны периоды и ориентации микродоменных структур в титанате свинца и в проводящих кристаллах титаната бария, обеспечивающих появление второй гармоники.
В работе [89] обнаружены аномалии диэлектрических свойств РЬТІОз в температурном интервале 100-200С. В данной работе экспериментально показано, что в указанном температурном интервале существуют и аномалии в генерации второй оптической гармоники в кристаллах титаната свинца.
Сделан вывод о существовании более сложной и разнообразной микродоменной структуры в сегнетоэлектрических кристаллах титаната свинца и в проводящих кристаллах титаната бария, по сравнению с непроводящими кристаллами титаната бария.
На защиту выносятся следующие основные положения:
В сегнетоэлектрических кристаллах титаната свинца существуют квазипериодические стационарные микродоменные структуры с тремя различными значениями периода структуры и направлениями вектора структуры.
В кристаллах титаната свинца в течение длительного хранения (несколько месяцев) площадь микродоменных структур, ответственных за генерацию второй гармоники, имеет тенденцию к увеличению, что говорит об энергетической выгодности этих структур.
3. В проводящих кристаллах титаната бария существует микродоменная структура, период которой зависит от температуры. С ростом температуры этот период уменьшается от 3,1 мкм до 1,9 мкм, что проявляется в смещении максимума излучения второй гармоники в сторону увеличения угла.
4. Построена полуколичественная модель, описывающая полученные экспериментальные результаты. Согласно этой модели векторы стационарных микродоменных структур направлены вдоль определенных кристаллографических плоскостей и направлений.
Основные положения, выносимые на защиту, раскрыты в следующих публикациях:
Бурсиан Э.В., Рычгорский В.В., Шебунина А.В. К исследованию доменной структуры в сегнетоэлектриках методом генерации второй оптической гармоники. //Изв. АН. Сер. физ., 8, 2003. - Том 67. -С.1198-1200.- 0,19/0,06 п.л.
Шебунина А.В., Бурсиан Э.В., Рычгорский В.В., Маслов В.В. Особенности генерации второй оптической гармоники в сегнетоэлектриках РЬТЮз и ВаТЮз- //Материалы Международной научно-практической школы-конференции «Пьезотехника-2003». М., 26-29 ноября, 2003. - С.36-39. - 0,25/0,06 п.л.
Бурсиан Э.В., Шебунина А.В., Рычгорский В.В. Влияние температуры на угловое распределение второй гармоники в проводящих кристаллах ВаТЮ5. //Материалы X Международной конференции «Физика диэлектриков». СПб., 23-27 мая, 2004. - С.69. - 0,06/0,02 п.л.
5. Бурсиан Э.В., Шебунина А.В., Рычгорский В.В., Маслов В.В. Особенности углового распределения второй оптической гармоники и доменной структуры в РЬТіОз. //Материалы X Международной конференции «Физика диэлектриков». СПб., 23-27 мая, 2004. - С.252-254. -0,19/0,05 п.л.
5. Шебунина А.В., Маслов В.В., Рычгорский В.В. Угловое распределение интенсивности второй гармоники в кристаллах титаната свинца. //Тезисы докладов Всероссийской научной конференции «Физика полупроводников и полуметаллов». СПб., 4-6 февраля, 2002. - С.78-79. -0,13/0,04 п.л.
6. Шебунина А.В., Маслов В,В., Рычгорский В.В. Зависимость излучения второй гармоники в кристаллах титаната свинца от интенсивности возбуждающей волны //Тезисы докладов Всероссийской научной конференции «Физика полупроводников и полуметаллов», СПб., 4-6 февраля, 2002. - С.79-81. - 0,19/0,06 п.л.
Статьи 1-4 написаны в соавторстве с Э.В.Бурсианом (постановка задачи, обсуждение результатов, общее руководство), статьи 1 - 6 - с В.В.Рычгорским (обсуждение результатов, изготовление и наладка обслуживающей установку электроники, общее руководство), статьи 2, 4, 5, 6 - с В.В.Масловым (обсуждение результатов). Автором полностью выполнена экспериментальная часть работы.
Особенности нелинейнооптических свойств сегнетоэлектрических кристаллов РЬТІОз
В кубической фазе ВаТЮ3 и PbTiOj оптическая индикатриса является сферой с радиусом, равным п - показателю преломления. В тетрагональной фазе индикатриса представляет собой эллипсоид вращения, который получается из сферы небольшим сжатием ее вдоль направления полярной оси кристалла. Кристалл при этом оказывается оптически одноосным и обладает двулучепреломлением, которое возрастает от значения, равного нулю в кубической фазе, до некоторой конечной величины пс-па. Если плоскую кристаллическую пластинку тетрагонального ВаТіОз или РЬТЮз с ребрами, параллельными псевдокубическим осям, поместить между двумя скрещенными николями, то картина, которую можно будет наблюдать при повороте пластинки вокруг направления распространения светового луча, будет зависеть от угла между этими направлениями и направлением оптической оси. Если этот угол равен нулю (свет распространяется параллельно оптической оси), то кристаллическая пластинка будет всегда темной. Если же угол составляет 90 (свет распространяется перпендикулярно оптической оси), то при вращении кристаллическая пластинка будет оставаться светлой во всех положениях, кроме двух, в которых оптическая ось параллельна плоскости поляризации какого-либо из николей. Поэтому в последнем случае говорят о "параллельном" или прямом погасании, так как псевдокубические ребра кристаллической пластинки параллельны плоскостям поляризации николей.
В тетрагональной фазе смежные домены могут быть поляризованы под углом 90 друг к другу. Кристаллическая пластинка с гранями, параллельными псевдокубической плоскости (00l), может иметь доменную структуру, которая легко обнаруживается в поляризационном микроскопе. При описании доменной структуры используется терминология, введенная Мерцем для пластинчатых тетрагональных кристаллов [1]. Домен с полярной осью, перпендикулярной плоскости кристаллической пластинки, называется с-доменом. Если же полярная ось расположена в плоскости кристаллической пластинки, то такой домен называется а-доменом. На рис. 1.1 показана конфигурация доменов в монокристаллической пластинке титаната бария [2]. Доменная стенка такого типа разделяет домены, поляризованные во взаимно перпендикулярных плоскостях, и поэтому называется 90-градусной доменной стенкой. Чтобы подчеркнуть существенные различия 180-градусных и не 180-градусных доменов, первые (электрические двойники) называются доменами, вторые (электрические и механические двойники одновременно) - двойниками [3]. Элементарные сочетания доменов или двойников образуют доменные или двойниковые конфигурации, соответственно. Совокупность доменных или двойниковых конфигураций образует доменную структуру кристалла. Двойникование сегнетофазы в пластинчатых кристаллах титаната свинца показано с помощью микрофотографий на рис. 1.2 [4]. При продвижении по кристаллу межфазных границ, ориентированных по (02 з), (023), (203) и (203), формируются с-а-дво йн и ковы е конфигурации, 90-градусные доменные стенки в которых совпадают с (ioi) или (Т()]). Микрофотография кристалла, отвечающая этому случаю приведена на рис. 1.2 (с). Часто вслед за одной межфазной границей можно обнаружить области сегнетофазы, сдвойникованные по-разному: в одних 90-градусные доменные стенки ориентированы по (юі), в других -по (Тої). Слоистые а-а-двойниковые конфигурации с 90-градусными доменными стенками (НО) или (Тю) формируются в результате продвижения межфазных границ (032), ((ш), (302) или (302). Микрофотография кристалла с межфазной границей (озг) показана нарис. 1.2 (b, а).
В этом случае также можно наблюдать, как вслед за одной межфазной границей на разных ее участках образуются области, в которых 90-градусные доменные стенки ориентированы по-разному: либо по (ш), либо по (Тю). а-с-двойниковые конфигурации формируются в результате продвижения межфазных границ (320), (з 2о), (230) и (230). С двумя первыми связаны 90-градусные доменные стенки (і 01) или (Тої), а со вторыми - (ПО) или (Тіо).
На рис. 1.3 представлены различные элементарные доменные конфигурации кристаллов титаната свинца. В первом ряду показаны 180-градусные конфигурации: антипараллельная слоистая структура (1), конусообразный обратный домен (2), домен в виде усеченного конуса (3), встречные домены, разделенные сплошной зубчатой границей (4); во втором ряду 90-градусные конфигурации без 180-градусных доменных стенок: а-с-доменная структура (5), 90-градусные клинья в с-домене (6), 90-градусные клинья в а-домене (7), пересечение 90-градусных доменов в с-домене (8); в третьем ряду монодоменные конфигурации: а-доменная (9), с-доменная (10), с-доменный кристалл с электродами (11,12). То есть в работе [5] показано, что в РЬТЮ3 наряду со 180-градусными доменными стенками существуют также и 90-градусные доменные стенки. Также показано, что кристаллы РЬТЮз можно монодоменизировать внешним электрическим полем.
Взаимные пересечения 90-градусных двойников демонстрируют эффект "смещения" доменов в результате их пересечения, рис. 1.4 [6]. Доменная структура разделяется на две системы а-доменов, стыкующихся друг с другом по вдоль пространственной диагонали куба. Вдоль плоскости стыковки локализуются сильные механические напряжения, рассеивающие свет, что приводит к появлению на фотографиях темных вытянутых областей, уходящих в глубь кристалла (рис. 1.4 Ь).
Методика измерения температурных зависимостей интенсивности второй оптической гармоники
В работе [32] исследована корреляция между распределением примеси и сегнетоэлектрической доменной структурой в периодически поляризованном кристалле LDNfbOjiY. Сегнетоэлектрическая доменная структура на поверхности кристалла изучена методом избирательного травления.
Доменные стенки кристалла располагаются вблизи экстремумов распределения примеси. Исследование корреляции между распределением иттрия и положением сегнетоэлектрических доменных стенок показало, что период модуляции концентрации примеси соответствует периоду регулярной доменной структуры.
В работе [33] изучена структура домена кристалла SrTi 03 через азимутальную зависимость интенсивности второй гармоники ниже Гс 25 К. Тензорный анализ обнаружил локально вариантные смеси восьми триклинных полярных доменов, которые трансформируются в орторомбический единственный домен в электрическом поле, приложенном перпендикулярно тетрагональной оси, с d22 в качестве константьт динамического спаривания.
Генерация второй гармоники в сегнетоэлектрических 180-градусных доменах в кристаллах YMn03 и НоМп03 показывает увеличение интенсивности второй гармоники на порядок величины при электрической поляризации [34]. В работе [35] проведено исследование структуры доменных стенок в смешанных кристаллах состава Pb(Zni/3Nb2/3)03 -РЬТЮ3 с помощью поляризационного микроскопа. Для исследуемых кристаллов х = 5% и 8%. В сегнетоэластиках в процессе формирования и переключения доменов главное значение имеет упругая энергия кристалла в поле внешних и внутренних напряжений, а также поверхностная энергия доменных границ [36]. Для примера рассмотрен кристалл (СНз МігАІ О бІ-ігО. При комнатной температуре этот кристалл принадлежит к моноклинному классу РП2/п, обладает сегнетоэластическими свойствами вплоть до температуры начала химического разложения, имеет аномально высокую спонтанную деформацию (-Ю-1) и низкое коэрцитивное напряжение 0,5 мПа. Двойникование происходит со значительным искажением поверхности образца. Угол искажения #20, что близко к значению 2\у — 90 J, У = 100,4 - угол моноклинности кристаллической решетки. При двойни-ковании происходит незначительная перестройка кристаллической структуры. Особым свойством сегнетоэластиков является существование в них устойчивых зигзагообразных доменных границ. В работе [37] рассмотрена модель равновесной сегнетоэластической доменной стенки для кристалла с моноклинной сегнетоэластической фазой. В качестве образца выбран ортофосфат свинца. В работе [38] исследована динамическая доменная структура висмутосодержащих монокристаллических пленок, состава ((Bi, Y, Lu, Pr)3(Fe, Ga)50i2). При различных температурах определены диапазоны импульсных магнитных полей, в которых имеет место однонаправленная анизотропия скорости доменных стенок и пространственные искажения движущейся доменной стенки. Также определена подвижность торцевой доменной стенки в монокристаллических пленках феррита-граната, состава {(Bi, Lu)3(Fe, Ga)502) с ориентацией (210) [39]. Работа [40] посвящена теоретическому исследованию влияния ширины доменных границ на статику одиночных 90-градусных упругих доменов в эпитаксиальных сегнетоэлектрических пленках тетрагональной симметрии. С ростом ширины 2w доменной границы область стабильности 90-градусных доменов расширяется и качественно изменяется для сверхтонких пленок, если параметр 2w превышает определенное критическое значение 2wcr.
В основе явления генерации гармоник падающего на кристалл излучения лежит нелинейная зависимость между поляризацией среды Р и напряженностью электрического поля Е световой волны [41,42, 43,44, 45].
Физические свойства кристаллов зависят от направления и математически описываются не скалярами, а тензорами. С учетом сильных световых полей и анизотропии кристаллов вектор поляризации в общем случае может быть записан в виде где, тензор Xji - обычная или линейная восприимчивость среды, а тензоры высших порядков хнк называются соответственно квадратичной, кубичной и прочими восприимчивостями. Первое слагаемое этого соотношения описывает процессы, характерные для традиционной линейной оптики. Второе - связано с такими нелинейнооптическими явлениями, как электрооптический эффект [46], генерация второй гармоники [47], смешение частот [43], оптическое детектирование [48] и другие эффекты. Обычно вместо символа Xijk означающего тензор нелинейной восприимчивости третьего ранга, в литературе используют нелинейнооптический коэффициент
Генерация второй гармоники в кристаллах описывается поляризацией среды где Й.. - тензор, характеризующий выход второй гармоники, связывает полярный вектор Р с квадратом полярного вектора Е и является тензором третьего ранга. Перестановка компонент поля Ej и Е не влияет на значение Pj w, поэтому члены тензора d f удовлетворяют условиям симметрии d..f=d y. В силу этого для Мук можно во с пользоваться сокращенной записью й±, где / в зависимости от / и к пробегает значения от 1 до б [41]. Тензор коэффициентов генерации второй гармоники dn подчиняется преобразованиям, отвечающим симметрии кристалла. Для кристаллов РЬТіОз и ВаТЮз находящихся в тетрагональной фазе (класс симметрии 4mm), независимых компонент этого тензора три: d3[,d33,d [49]. Связь нелинейной поляризации среды Р с полем Е в матричной форме будет иметь следующий вид
Угловое распределение интенсивности второй оптической гармоники в проводящих сегнетоэлектрических кристаллах ВаТЮз
Одним из способов наблюдения доменов является изменение знака нелинейной оптической восприимчивости xlj k на 180-градусных доменных стенках в сегнетоэлектрике. Это можно записать в виде соотношения где М(г) - модулирующая функция, принимающая значения ±1 для доменов, ориентированных в положительном и отрицательном направлениях. Интенсивность рассеяния гармоники определяется фурье-образом M{q) функции Міг), то Поскольку доменные стенки перпендикулярны оси а, то для того, чтобы величина M(q) отличалась от нуля, волновой вектор q должен быть параллелен а. Это условие определяет возможные направления q2. Если свет основной частоты распространяется вдоль оси с, то максимальная интенсивность рассеянного света должна наблюдаться с обеих сторон от q{, как показано на рис.1.18. Так как линейная восприимчивость не испытывает разрыва на доменных стенках, дифракция света основной частоты не наблюдается (то есть обычный свет не различает домены). Таким образом, информацию о геометрии и о распределении доменов в кристалле можно получить при таком способе из угловой зависимости ї со В ВаТЮз излучение второй гармоники оказывается распределенным по углу с максимумами ±7 по отношению к лучу накачки [60]. Как здесв показано, квазисинхронизм обеспечивается 90-градусной доменной структурой с волновым вектором q, которвш совпадает с кристаллографическим направлением [OllJ. Период этой структуры около 3 мкм. Кроме максимумов, наблюдаемых под углами, в ВаТЮз также существует максимум света второй гармоники в направлении падающего излучения. Для объяснения этого максимума авторами работ [61, 62] предложена гипотеза автосинхронизации волн. Соответствующий механизм можно получить, учитывая, что сегнетоэлектрик вблизи фазового перехода обладает максимальной нелинейностью, в том числе на оптических частотах. От величины поля зависит не только показатель преломления, но и нелинейные оптические коэффициенты. То есть, х в Elm - X EOJE(O зависит от интенсивности волны І2т- Напряженность генерируемой волны в результате сложения всех волн второй гармоники, возбуждаемых во всех точках кристалла, равна 0 что ведет при ряде упрощающих предположений к .м2 Ях Ч то есть к пространственному распределениго І2со\х) п0 пути следования волны [63]. В сегн ею электрическом кристалле, обладающем большой нелинейностью, волна второй гармоники сама создает в среде рельеф, необходимый для выполнения условия синхронизма и, следовательно, для своего усиления при распространении по кристаллу. Период индуцированной в среде структуры оказывается равным Л = —. Именно такая структура нужна для синхронизации всех рождающихся волн второй гармоники. В объемном нелинейном кристалле LaBGeO получена эффективная генерация второй гармоники с фазовым согласованием черенковского типа (черенковская генерация второй гармоники) [64]. Здесь использовались мощные когерентные источники света двух типов. Первым источником (рис. 1.19) был пикосекундный A GvTi +-лазер с фиксированной частотой генерации, темно-красное излучение (Я« 0,79 мкм) которого направлялось линзой (F = 500 мм.) в кристалл LaBGe03 вдоль оптической оси с. Вторым источником когерентного излучения была лазерная станция гипер континуум а. Спектральная интенсивность фемтосекундной (-125 фс) генерации станции составляла около 0,1 во всем видимом и ИК мкм диапазоне. Луч этого сверхинтенсивного когерентного "белого" света с расходимостью, близкой к дифракционной, фокусировался на кристаллический элемент. Конусно-кольцевая черенковская генерация второй гармоники кристалла LaBGe03 фотографировалась с полупрозрачного экрана. В первом случае наблюдалось одно интенсивное УФ кольцо (черенковская генерация второй гармоники с Я -0,395 мкм, конусный угол ), рис. 1.19. Во втором случае - разноцветные коаксиальные кольца -"черенковская радуга". Диаметры колец уменьшались с увеличением длины волны черенковской генерации второй гармоники. Конусно-кольцевая черенковская генерация второй гармоники возможна при выполнении условия где v y, У2(й, пт, п2й) - фазовые скорости и коэффициенты преломления волн на основной частоте и частоте второй гармоники соответственно.
Определение направления вектора спонтанной поляризации в отдельном домене в сегнетоэлектрических кристаллах РЬТЮз и ВаТіОз
Одной из причин появления этих флуктуации является нестабильность излучения основной частоты. Так как при небольших коэффициентах преобразования интенсивность излучения второй гармоники пропорциональна квадрату интенсивности излучения основной частоты, то и их флуктуации должны быть аналогичным образом связаны между собой. Появление этих флуктуации связано с проявлением физических процессов, протекающих как в самом лазере, так при преобразовании излучения, а именно изменение углового распределения мощности лазера в течение импульса генерации и взаимодействие разных продольных мод между собой через нелинейный кристалл при удвоений частоты. С помощью фазовой пластинки, помещаемой в резонатор, можно менять степень взаимодействия мод и тем самым влиять на флуктуации. Количественное исследование флуктуации при генерации второй гармоники приведено в работе [96]. В экспериментах нами использовалось диафрагмирование первичного луча, что уменьшает величину сигнала, но повышает стабильность отклика кристалла за счет уменьшения количества интерферирующих мод. Минимальное значение диаметра диафрагмы было 0,5 мм. Помещение диафрагмы внутри резонатора дает лучшие результаты, чем расположение ее вне резонатора. На рис.2.2 представлена блок-схема экспериментальной установки. Непосредственно после лазера на оптической скамье закреплялся ЙК-фильтр, предназначенный для того, чтобы свет от лампы накачки, содержащий разные длины волн, в том числе и зеленый свет (совпадающий с излучением второй гармоники), не попадал в фотоприемное устройство. Часть энергии лазерного луча отраженная от фильтра использовалась для измерения интенсивности первой гармоники с помощью кремниевого высокочастотного фотодиода. 1. YAG:Nd3+ - лазер. 2. ИК-фильтр. 3. Сегнетоэлектрические кристаллы РЬТіОз и ВаТіОз, расположенные на столике гониометра. 4. МДР - монохроматор дифракционный решеточный, настроенный на длину волны второй гармоники. 5. ФЭУ - фотоэлектронный умножитель. 6. ОСЦ I - запоминающий осциллограф, регистрирующий импульс первой гармоники. 7. ОСЦ II - запоминающий осциллограф, регистрирующий импульс второй гармоники. 8. ФД - высокочастотный фотодиод. После ИК-фильтра на пути лазерного луча закреплялся держатель с кристаллом. Излучение второй гармоники /2й, вышедшее из кристалла с помощью гибкого световода, направлялось в монохроматор (МДР-12), в котором вторая гармоника 72си окончательно отделялась от первой гармоники. Фотоэлектронный умножитель на выходе монохроматора регистрировал интенсивность второй гармоники 12ог Сигналы с фотоприемников поступали на запоминающий осциллограф (С8-13), по которому измерялись величины импульсов 12ш и 1а. В качестве регистрирующих устройств также использовались осциллографы С1-117, С1-83, а также цифровой компьютерный двухканальный осциллограф PCS64L По амплитуде импульса на экране осциллографа осуществлялась настройка лазера по максимуму выдаваемой мощности излучения. Сведения об основных фотоприемных узлах установки: В установке был использован светосильный монохроматор МДР-12, построенный по асимметричной схеме Фасти с параболическими зеркальными объективами. В приборе была установлена дифракционная решетка 1200 линий на мм с рабочей областью в интервале 350 - 1000 нм. Отсчетное устройство монохроматора позволяло измерять длину волны с погрешностью ±0,1 им. Выход монохроматора был соединен с приставкой ФЭП-4-2 фоторегистрирующего устройства ФЭП-4. Фотоэлектронный умножитель ФЭУ-100, который находился внутри этой приставки, имел следующие характеристики: 1. Рабочий диапазон 200 - 800 нм. 2. Диапазон измерения токов 5-Ю""" - 5-10" А. 3. Напряжение питания 800 - 2000 В. В экспериментах по влиянию электрического поля на генерацию второй гармоники держатель образца предусматривал возможность приложения напряжения к кристаллу. Для исследования зависимости интенсивности второй гармоники на выходе из кристалла от мощности волны накачки держатель с кристаллом и световод были закреплены неподвижно на столике. Регулировка мощности первой гармоники осуществлялась изменением значений напряжения накопителя в зарядном блоке лазера. Недостатком такого способа регулировки мощности является то, что существенное изменение мощности импульса накачки может привести к изменению модового состава лазерного импульса. Поэтому нами использовался и другой способ - регулирование интенсивности первой гармоники с помощью нескольких стеклянных фильтров. Оптимальным вариантом является использование одного фильтра с нужной оптической плотностью, так как наличие большого количества границ стекло-воздух приводит к появлению многократно отраженных лучей, которые могут исказить измеряемый сигнал. В качестве образцов использовались полидоменные сегнетоэлект-рические кристаллы титаната свинца и титаната бария. Кристаллы были выращены в лаборатории сепгетоэлектриков РГПУ имени А.И. Герцена методом Ремейка из расплава в KF. Кристаллы, полученные таким способом, имеют, как правило, форму треугольных пластинок размером сторон в несколько миллиметров и толщиной от десятков микрометров до одного миллиметра. При выращивании проводящих кристаллов титаната бария в шихту добавлялась примесь гадолиния.
