Введение к работе
Актуальность темы. Электронно-оптические явления, наблюдаемые в диэлектриках при плотном радиационном и лазерном воздействии, изучаются, начиная с 70 годов, с момента создания мощных лазерных комплексов, генераторов интенсивного синхротронного излучения и сильноточных ускорителей электронов. Уже на начальном этапе исследований были получены новые по качеству и уровню результаты фундаментального и практического значения: изучена с пикосе-кундным разрешением эволюция радиационных дефектов в щелочнога-лоидных кристаллах (ЩГК) [1-2]; в щелочных хлоридах, подидах, бромидах под действием мощных наносекундных пучков обнаружен новый тип малоннерционного широкополосного свечения [3]; созданы скоростные кристаллические ецннтилляторы [4-5]; разработаны микронной толщины твердотельные активные среды перестраиваемых лазеров на центрах окраски LiF [б]. Достигнутый прогресс связан с кардинальным увеличением плотности мощности источников излучения, обеспечивающих высокий темп возбуждения и ионизации вещества, при котором на временном интервале 0,1-10 не наводимая концентрация горячих электронов и дырок составляет 1018-1020 см-3. Дальнейшие исследования взаимодействия мощного излучения с веществом направлены на углубление фундаментальных основ физики твердого тела н вызваны необходимостью решения проблем надежности изоляционных и оптических узлов ядерных установок, космических систем п разработки чувствительных, сверхскоростных детекторов ионизирующих излучении; стабильных, перестраиваемых в УФ-вндимоп области твердотельных лазеров и высокоэффективных фемтосекундных, кристаллических усилителей света.
Состояние проблемы. С появлением импульсных радиационных источников достаточно глубоко и широкомасштабно изучена, главным образом, электроника термалнзованных носителей заряда- эксптоппые и поляронные процессы образования и возбуждения дефектов. Так, для ЩГК окончательно установлено, что первичные дефекты решетки являются продуктами распада электронных возбуждений, измерено время п эффективность создания первичных F-H пар [7], выявлена временная эволюция, механизмы накопления и преобразования элементарных дефектов и агрегатов на их основе [8]. Однако особенности н содержание механизмов передачи энергии быстрых п горячих электронов примесным центрам, ионам н дефектам собственного вещества оказались малоизученными. Это связано с тем, что в ЩГК эффективность создания дефектов на этапе генерации и релаксации быстрых и горячих носителей
заряда уступает экснтонным механизмам дсфектообразованпя [7].
В отличие от ЩГК создание дефектов в оксидных кристаллах происходит быстрыми электронами. Причем механизм дсфектообразованпя имеет пороговый характер по энергии электронов (W0). В зависимости от типа кристаллов W0 колеблется от 200 до 450 кэВ. Это уникальное свойство послужило основой бурного развития поисковых исследований с целью создания радиационных технологий, лазерных сред на основе ЦО в оксидных кристаллах и конструкционных материалов для мощных радиационных установок. Вместе с тем к началу выполнения работы не проводились систематические исследования взаимодействия мощных потоков электронного излучения с радиационностойкимн материалами, а именно, не были раскрыты ударные механизмы возбуждения кристаллической решетки быстрыми электронами, их динамика, а также сопутствующие электронному удару оптические явления.
К началу работы рассмотренные рекомбинацнонные и внутрнзонные механизмы возбуждения собственного кристаллического вещества и дефектных узлов с участием горячих носителей заряда не охватывали причины, влияющие на эффективность радиолюминесценции, к.п.д. УФ-лазеров при мощной когерентной накачке и не устраняли противоречивость экспериментальных данных относительно широкополосной малоп-нерционной катодолюмннесценщш (КЛ). Если необходимость выявления фундаментальных особенностей электронно-дырочного возбуждения люминесценции примесных и собственных дефектов привлекает пристальное внимание исследователей на протяжении длительного времени [9] то проблема механизмов возбуждения широкополосной КЛ стала актуакль-ной с появлением неожиданных результатов. Так, при плотном электронном возбуждении NaCl, KI, RbBr и др. зарегистрирована широкополосная К Л [3]. Данный тип свечения был интерпретирован как пзлучатсльные переходы горячих дырок и электронов соответственно в валентной и зоне проводимости. Казалось бы, что широкополосная КЛ должна наблюдаться во всех ионных кристаллах. Однако в BaF2 под действием ионизирующей радиации этот тип излучения не был обнаружен [10]. В связи с этим несомненный интерес также представляют поиск н детальные исследования свойств кристаллических соединений, ответственных за широкополосное свечение.
Таким образом, целью данной работы является исследование механизмов высокоэнергетпческого создания и возбуждения дефектов, а также сопутствующих оптических явлений при взаимодействии мощных электронных пучков и световых импульсов высокой плотности с радпа-
цнонностойкими кристаллическими структурами.
Для достижения поставленной цели решались следующие исследовательские задачи:
-
Определение в кислородсодержащих диэлектрических кристаллах, облучаемых сильноточными электронными пучками, основных особенностей допороговых ударных механизмов создания короткожпвущих дефектов (КД), выявление эволюции КД и установление степени возмущения ионов, смещенных с регулярных позиций.
-
Выявление сопутствующих нестационарных оптических явлений в оксидных радпационностойких кристаллах, возбуждаемых интенсивными электронными и лазерными импульсами.
3. Установление связи эффективности возбуждения и преобразова
ния примесных дефектов кристаллов со структурой ионов собственного
вещества и активатора.
4. Определение фундаментальных особенностей в механизмах возбу
ждения и преобразования собственных и примесных дефектов горячими
носителями заряда в ионных кристаллах при воздействии мощного ио
низирующего излучения.
Научная новизна работы отражена в заключении и в сформулированных ниже основных защищаемых положениях:
1. При электронной бомбардировке кислородсодержащих неоргани
ческих материалов создаваемые по подпороговому ударному механизму
короткожпвущие F2+02_ дефекты представляют собой смещенные из ре
гулярных позиций ионы О2-, в окрестности которых действуют коротко-
живущие внутрикристаллпческие возмущающие поля. Напряженность
этих полей зависит от энергии быстрых электронов и при околопороговой
энергии образования стабильных 02~ -ннтерстициалов может достигать
108 В/см.
2. Малопнерцношюе (< 1 пс) независящее от температуры УФ-свече-
нне, возбуждаемое ионизирующим излучением в оксидных диэлектри
ках, обусловлено излучательными 2р переходами электронов в О2- пас
сивной валентной зоне.
3. Стабильная при 78-1170 К широкополосная КЛ (ШКЛ) с
г < 10 пс в кислородсодержащих материалах обусловлена излучатель
ными переходами электронов на индуцированных 2р состояниях О2- ва
лентной зоны. Деформация 2р02~ валентных подзон есть результат ко-
роткожпвущего взаимодействия внутрикристаллических полей с удар-
носмещеннымп регулярными нонами 02~. Ширина спектра К Л отража
ет степень деформации плотности 2р02~ валентных состояний и зависит
от энергии электронов в пучке.
-
В ионных кристаллах эффективность взаимодействия горячих носителей заряда с примесными изовалентно замещающими дефектами определяется степенью различия электронных систем s -,р-, d- подгрупп внешней оболочки ионов собственного вещества и активатора. Коротко-живущее просветление примесных полос поглощения в процессе мощного импульсного электронного облучения ионных кристаллов зависит от эффективности захвата горячих электронов и дырок активатором.
-
Низкая вероятность возбуждения и перезарядки F„ центров (п=1,2) горячими дырками и электронами в ионных кристаллах обусловлена тем, что сечения взаимодействия горячих носителей заряда с собственными узлами решетки и нейтральными по заряду электронными ЦО соизмеримы. Потенциал внутрикрнсталлпческого поля в области F и F? ЦО близок к регулярному.
G. Мощное облучение оксидных неорганических материалов пучками с энергией электронов ниже порога создания устойчивых ЦО возбуждает примесные центры и широкополосное излучение, выход которого не зависит от флюенса, температуры и концентрации стабильных дефектов. Механизм возбуждения ШКЛ не оказывает конкурирующего влияния на возбуждение примесных дефектов горячими носителями заряда.
7. Эффективное усиление лазерных нано-, пико-, фемтосекундных импульсов ультрафиолетового и видимого диапазонов в активных кристаллических средах на основе примесных и собственных центров достигается при мощной наносскундной ламповой накачке. Паразитное двухступенчатое поглощение энергии при когерентной накачке, вызывающее оптическую ионизацию и фотопреобразование рабочих центров не наблюдается в процессе их возбуждения излучением равной по мощности наносекундной лампы. Ламповая накачка классифицирована как "мягкий" тип оптической накачки, а лазерная- "жесткий".
Совокупность научных положений, представленных соискателем, можно квалифицировать как новое научное направление: Нестационарные оптические свойства радиацнонностойких материалов в полях ионизирующих излучений высокой интенсивности.
Практическая значимость
1. Разработан новый класс стабильных пико-, наносекундных генера
торов некогерентного широкополосного оптического излучения, в состав
которых входят излучатели на основе кристаллов сапфира, кварца, квар
цевого волокна п возбуждающие миниатюрные ускорители электронов.
2. Разработан особочувствительный с внутренним высокостабиль-
ным эталонным репером катодолюмннесцентный метод и аппаратура для анализа примесного состава оксидных неорганических материалов.
3. Созданы высокоэффективные стабильные нано-, пико-, фемтосе-
кундные усилители лазерных импульсов на основе мощной наносекунд-
нон ламповой накачки кристаллических лазерных сред с примесными и
собственными рабочими центрами.
4. Предложены гибридные схемы высоковольтных генераторов и но
вые элементы конструкции сильноточных малогабаритных ускорителей
электронов, позволивших достичь рекордно высокую плотность тока и
режим однородного самошшчевання пучка. На базе высоковольных ге
нераторов созданы мощные наносекундные ВУФ-ИК Хе-Ar лампы.
Апробация работы и публикации.Основные результаты, полученные автором, опубликованы в 75 печатных работах, включая описания 11 изобретений и трех патентов. Материалы, изложенные в диссертации, докладывались и обсуждались на научных семинарах, конференциях:
1. 30-Всесоюзное совещание по люминесценции (Неорганические кри
сталлы), 1984, Ровно.
-
5-Всесоюзный симпозиум по люминесцентным приемникам и преобразователям ионизирующего излучения, 1985, Таллин.
-
8-Всесоюз. конф. по когерентной и нелинейной оптике, 1985, Москва.
-
6-Всеоюзная конференция по радиационной физике и химии ионных кристаллов, 198G, Рига.
-
Всесоюзное совещание по люминесценции молекул и кристаллов, 1987, Таллин.
G. 5-Всесоюзная конференция "Оптика лазеров", 1987, Ленинград.
7. G-Всесоюзная конференция по физике диэлектриков, 1988, Томск.
8. Всесоюзная конференция "Физика вакуумного УФ излучения и его
взаимодействие с веществом", 1989, Иркутск.
9. 7-Всесоюзная конференция по радиационной физике и химии ионных
кристаллов, 1989, Рига.
10. Межд. конф. "Перестраиваемые по частоте лазеры", 1989, Иркутск.
11. 11-Всесоюзная конференция "Модификация свойств конструкцион
ных материалов пучками заряженных частиц", 1991, Свердловск.
-
Int. conf. "LUMDETR'91", 1991, Riga.
-
9-Всесоюзная конференция "Физика вакуумного ультрафиолетового излучения и его взаимодействие свеществом", 1991, Томск.
-
Всесоюзная конференция по люминесценции, 1991, Москва.
-
The 1993 Int. Conf. on Luminescence, ICL'93. Storrs, USA.
1G. Int. Conf. Radiation Effects in Insulators. 1993, Nagoya, Japan.
-
8-Мсжд. конф. Радиационная физика и химия неорганических материалов, 1993, Томск.
-
Int. Conf. on Tunable Solid State Lasers, 1994, Minsk.
-
Int. Conf. on Lasers. 1994, Quebec, Canada.
-
Int. conf. Eurodim-1994. Lyon, France.
-
Мсжд. конф. Радиационные гетерогенные процессы, 1995, Кемерово
-
8-Int. conf. on Radiation effects in insulators. 1995, Catania, Italy.
-
Int. conf. Lascrs'95. 1995, Charleston, USA.
-
8-Int. Conf. "Laser Optics'95", 1995, St. Petersburg, Russia.
-
Int. Conf. "Modern Problems of Laser Physics", 1995, Novosibirsk. 2G. 3-Int. seminar on new materials. ISNM-9G, 1996, Irkutsk.
27. 9-Мсжд. конф. по радиационной физике и химии неорганических
материалов. 199G, Томск.
28. Мсжд. семинар SCINTMAT'96, 1996, Екатеринбург.
-
3-Int. Conf. on Defects in Insulating Materials, ICDIM 96, 1996, Winston- Salem, USA.
-
Int. Conf. on Luminescence and Optical Spectroscopy of Condcn. Matter, 1996, Prague, Czech Pcpublic.
-
2-Int. Conf. on Tunable Solid State Lasers, 1996, Wroclaw, Poland.
-
Int. Conf. Lascrs'96, 1996, Portland, USA.
-
Int. Conf. on f Elements, 1997, Paris, France.
34. Int. Symposium on Defect Dependent Processing in Insulators and
semiconductors, 1997, S. Paulo, Brazil.
Личный вклад автора. Печатные работы, написанные в соавторстве, содержат результаты, которые в существенной мерс получены и интерпретированы автором. Научные положения, вынесенные на защиту, принадлежат автору.
Приоритет научных результатов и разработок автора защищен его публикациями н подтвержден государственной научно-технической экспертизой изобретений.
Объем и структура диссертации. Диссертация изложена на 221 странице, включая 135 страниц машинописного текста, иллюстрируется 87 рисунками, 9 таблицами и состоит из введения, 5 глав, заключения и списка литературы, включающего 200 наименований.
