Введение к работе
Актуальность темы исследования. Интенсивное развитие технологий требует постоянного поиска материалов с новыми физическими свойствами. Активность исследователей в этой области с каждым годом растет, появляются новые классы соединений, такие как манганиты, органические проводники, фуллериды, нитриды галлия. В связи с этим особую актуальность приобретает понимание на фундаментальном уровне физических процессов, происходящих в этих соединениях. Одно из центральных мест в физике конденсированного состояния занимают . исследования электронных процессов в неупорядоченных системах. В частности, значительный интерес для микроэлектроники представляет задача о пространственном упорядочении заряженных центров и его влиянии на кинетические явления в полупроводниках. Модельными системами для рассмотрения этих процессов могут служить достаточно хорошо изученные узкощелевые и бесщелевые полупроводники. Среди таких веществ следует выделить твердые растворы на основе халькогенидов ртути, обладающие целым рядом уникальных свойств.
Исследование рассеяния носителей тока и фононов на заряженных и нейтральных в решетке примесных центрах в металлах и полупроводниках является одной из фундаментальных проблем физики твердого тела. Несмотря на многочисленные работы в этой области, остается ряд нерешенных вопросов, связанных, например, с влиянием резонансных примесных состояний на механизмы релаксации импульса электронов и фононов. Кристаллы на основе селенида ртути, легированные переходными элементами (такими как железо, хром, кобальт) являются удобной модельной системой для решения таких задач. Исследование кинетических явлений в них интересно как с фундаментальной, так и с прикладной точек зрения. Отличительной особенностью этих соединений является то, что
примеси переходных 3^-элементов создают резонансные состояния на фоне сплошного спектра зоны проводимости1. С ростом содержания примесей уровень Ферми стабилизируется на резонансном J-уровне, что приводит к возникновению необычного состояния - состояния со смешанной валентностью из ионов переходных элементов. Кулоновские межпримесные корреляции приводят к пространственному упорядочению положительных зарядов в системе примесей со смешанной валентностью. Этот эффект обусловливает существенное ослабление рассеяния электронов проводимости на примесях и проявляется в необычных зависимостях кинетических эффектов от содержания легирующей примеси и температуры ' .
Изучение пространственных корреляций в системах со смешанной валентностью является важным для объяснения природы аномального характера физических свойств этих соединений3'4. Кристаллы HgSerFe более удобный объект для исследования роли межпримесных кулоновских корреляций, чем другие системы со смешанной валентностью . Во-первых, ионы Fc +, замещая в узлах кристаллической решетки Hg+, не нарушают спектр зонных носителей тока, а приводят только к сплавному рассеянию из-за разности потенциалов AF=FFe2+-FHg2+. Во-вторых, этот потенциал локализован в элементарной ячейке, поэтому вклады в рассеяние электронов на нейтральных центрах и коррелированной системе ионов Fe3+ могут быть разделены. В-третьих, определение вклада в рассеяние на ионах Fe+ в
' Цидильковский И.М Бесщелевые полупроводники с магнитными примесями,
образующими резонансные донорные состояния.//УФН 1992 - Т. 162 - вып.2 - С.бЗ -
105.
" Кулеев И.Г., Ляпилин И.И., Цидильковский И.М. Проблема концентрационной
иним<ыии іюдвижносіи злек фонов в HgSe:Fe. Модель сильно коррелированной
жидкости.// ЖЭТФ - 1992 - Т.102 - вып.5(11) - С.1652-1662.
' Хомский Д.И. Проблема промежуточной валентности.//УФН - 1979 — Т. 129 —
С.443-486.
4 Anderson P.W.. Localized Magnetic States in Metal //Phys.Rev. - 1961 - V.124 - P.41-53.
' Varma СМ.: Mixed-valence compoundsV/Rev.Mod.Phys. - 1976 - V.48 - P.219 -239.
кинетические характеристики этих кристаллов позволяет определить степень упорядочения в зависимости от концентрации примесей железа и проследить изменение упорядочения ионов FcJ+ с температурой. Поэтому исследование межпримесных кулоновских корреляций именно в бесщелевых полупроводниках HgSe:Fe может оказаться полезным при изучении пространственного упорядочения в других системах со смешанной валентностью (например, манганитах лантана).
Круг наблюдаемых явлений очень широк и многие из них пока что не находят не только количественного объяснения, но лаже на качественном уровне не имеют однозначной интерпретации. Последовательный подход к решению этих проблем и определяет актуальность темы диссертационной работы как с фундаментальной, так и практической точек зрения.
Целью настоящей работы является исследование влияния межпримесных кулоновских корреляций в системе примесей железа со смешанной валентностью на кинетические явления в кристаллах HgSe:Fe при низких температурах. Для достижения этой цели необходимо было решить следующие задачи:
исследовать пространственное упорядочение ионов железа со смешанной валентностью в кристаллах HgSe:Fe при низких температурах. Выяснить приводит ли кулоновское отталкивание заряженных центров Fe3+ к коррелированному расположению в системе заряженный центр (Fe3+) -нейтральный центр (Fe2+). Проанализировать влияние пространственных межпримесных корреляций в системе ионов железа со смешанной валентностью на релаксацию импульса электронов и концентрационную зависимость подвижности ДЛ^ре) в кристаллах HgSe:Fe;
выяснить, как влияет хаотическая совокупность мелких доноров на корреляционные свойства системы трехвалентных ионов железа и механизмы рассеяния электронов в кристаллах HgSe.Fe. Для этого провести исследование поперечного
эффекта Нернста-Эттингсгаузена в кристаллах HgSe:Fe, дополнительно легированных галлием.;
изучить влияние пространственных корреляций в системе заряженных центров на механизмы релаксации импульса фононов в кристаллах HgSe:Fe. Вычислить время релаксации импульса фононов на коррелированной системе трехвалентных ионов железа. Исследовать температурные и концентрационные зависимости термоэдс и теплопроводности этих соединений.
Научную новизну диссертации составляют следующие положения:
Развит метод расчета парных корреляционных функций распределения для систем со смешанной валентностью с учетом межпримесных кулоновских корреляций. Этот метод позволил проанализировать пространственное перераспределение зарядов в системе ионов железа Fe +-Fe2+ в кристаллах HgSe:Fe. Показано, что пространственное упорядочение трехвалентных ионов железа приводит к интерференции рассеяния электронов на заряженных и нейтральных в решетке ионах железа. Этот эффект обусловливает нарушение правила Маттиссена для обратных времен релаксации электронов на заряженных и нейтральных центрах.
Объяснены экспериментально обнаруженные аномальные зависимости поперечного эффекта Нернста-Эттингсгаузена от содержания примесей галлия в кристаллах HgSe:Fe,Ga при низких температурах. Установлено, что в области малых концентраций железа и галлия степень пространственного упорядочения трехвалентных ионов железа возрастает с увеличением содержания хаотически распределенных примесей галлия.
Показано, что пространственное упорядочение в системе примесей железа со смешанной валентностью приводит к уменьшению вероятности рэлеевского рассеяния фононов на заряженных центрах. Этот эффект является причиной низкотемпературных аномалий термоэдс и теплопроводности кристаллов HgSerFe.
Научная и праісгическая ценность. Исследования явлений электронного переноса в кристаллах HgSe:Fe,Ga позволили глубже понять характер влияния хаотически распределенных дефектов на релаксацию импульса электронов, содержащих как пространственно коррелированные, так и неупорядоченно расположенные примеси. Результаты, полученные в этих исследованиях, могут быть использованы для получения полупроводниковых соединений с максимальными значениями подвижности электронов. Обнаруженный в работе эффект ослабления рэлеевского рассеяния фононов на пространственно коррелированной системе ионов железа интересен прежде всего с фундаментальной точки зрения как новый эффект, характерный для систем со смешанной валентностью. Можно надеяться, что проведенные нами исследования послужат стимулом к изучению особенностей кинетических явлений, связанных с пространственным упорядочением в других системах со смешанной валентностью.
Достоверность полученных результатов обеспечивается
физической корректностью постановки, задачи, надежной
аттестацией образцов, использованием стандартных
экспериментальных методик и соответствующей измерительной аппаратуры, а также использованием адекватных современных теоретических представлений. При исследовании эффектов упорядочения заряженных доноров в полупроводниках, содержащих примеси со смешанной валентностью, использованы методы расчета, основанные на использовании уравнений
Орнштейна-Цернике и приближения Перкуса-Йевика. Данные методы известны и апробированы при исследовании термодинамических и кинетических характеристик жидких металлов и сплавов. Выводы, сделанные в диссертации, логически следуют из данных эксперимента.
Личный вклад автора. Выполнен большой объем численных расчетов по обработке, анализу и интерпретации экспериментальных данных, полученных в группе по изучению кинетических свойств в бесщелевых полупроводниках (Лончаков А.Т., Кулеев И.Г., Арапова И.Ю.). Проанализированы подвижность, поперечный эффект Нернста-Эттингсгаузена, термоэдс и теплопроводность кристаллов HgSe:Fe в зависимости от температуры и концентрации примесей. Исследована роль межпримесных кулоновских корреляций, приводящих к пространственному упорядочению в системе ионов железа со смешанной валентностью в кристаллах HgSerFe.
Апробация работы. Результаты работы доложены на 3— и 4— Всероссийских конференциях по физике полупроводников (Москва 1997г., и Новосибирск 1999г.), на 28— Международной школе по физике полупроводниковых соединений (Польша, Яжовец 1999г.), на 27ш зимней школе-симпозиуме физиков-теоретиков "Коуровка-98", на 5— и 6— школах-семинарах молодых ученых "Проблемы физики твердого тела и высоких давлений" (Туапсе 1997г., 1999г.), а также на Уральских международных зимних школах по физике полупроводников "Электронные свойства низкоразмерных полу-и сверхпроводниковых структур" (Екатеринбург 1997г., 1999г.).
Публикации. Основное содержание диссертации опубликовано в семи работах в виде статей и тезисов конференций [1-7].
Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы,
включающего 70 наименований. Объем диссертации - 136 страниц, 4 таблицы, 29 рисунков.
