Введение к работе
Актуальность темы. Начало развитию теории поляронов положила пионерская идея Л. Д. Ландау [1] о том, что заряженная частица в однородной поляризующейся среде может локализоваться, если локализация обеспечит ей выигрыш в энергии за счет взаимодействия с поляризационным зарядом, возникшим в области ее локализации. Такое локализованное состояние носителя заряда получило название полярон большого радиуса (ПБР), так как влияние дискретности строения среды на формирование полярона не учитывалось, а рассматривался случай, когда область локализации носителя заряда в поляроне значительно больше размеров элементарной ячейки кристалла. Было показано [2], что условием существования ПБР является высокая решеточная поляризуемость кристаллов.
Таким образом, Л. Д. Ландау впервые указал на возможность спонтанного нарушения симметрии квантовой системы. Поставленная им проблема до сих пор остается предметом острых дискуссий, так как Гамильтониан системы носитель заряда плюс поляризующаяся среда коммутирует с оператором импульса. На этом основании многие авторы [2-5] полагают, что основное состояние такой системы должно описываться собственной функцией оператора импульса, однако эти функции не локализованы в пространстве. Уже по той причине, что эта проблема до сих пор не решена, исследования по физике поляронов являются актуальными. В диссертации разработаны методы, позволившие найти решение этой проблемы.
Теория поляронов большого радиуса в середине прошлого века достигла успехов в расчете энергии связи полярона, его эффективной массы и подвижности. Были также предсказаны в общих чертах частоты полос поглощения света, обусловленного фотовозбуждением и фотодиссоциацией ПБР. Однако экспериментально обнаружить предсказанные теорией свойства у каких-либо веществ долгое время не удавалось. Почти единственное исключение – демонстрация К. Торнбером и Р. Фейнманом [6] того, что гигантские потери энергии носителей заряда в оксидных покрытиях холодных катодов могут быть объяснены только свойствами поляронов.
Одной из причин расхождения теории ПБР с экспериментом является, как будет показано ниже, пренебрежение пространственной дисперсией поляризуемости кристаллической решетки при анализе движения полярона. В результате теория неверно предсказывала область температур, в которой могут существовать поляроны. С предсказанием оптических свойств систем с ПБР, которые очень важны для интерпретации спектров оптической проводимости и фотоэмиссионной спектроскопии с разрешением по углам (ARPES) сложных оксидов с сильным электрон-фононным взаимодействием, в частности – низкодопированных купратов, которые демонстрируют высокотемпературную сверхпроводимость при более высоком уровне допирования, исторически сложилась необычная ситуация. Хотя в основополагающей книге С. И. Пекара [2] предсказывался спектр поглощения, обусловленный ПБР, из двух полос, одна из которых связана с переходами носителя в возбужденное состояние в поляризационной потенциальной яме, а другая – с фотодиссоциацией ПБР, затем эти две части спектра исследовались отдельно [7-12] и даже противопоставлялись друг другу. Кроме того, приближение, использованное при расчете полосы в спектре, обусловленной фотодиссоциацией поляронов [10] (а именно – классическое описание поляризационного поля), существенно повлияло на предсказываемые форму и положение полосы. Необходимость пересмотра предсказаний экспериментально наблюдаемых свойств систем с ПБР стала особенно очевидна после открытия высокотемпературной сверхпроводимости сложных оксидов, стимулировавшего исследование свойств диэлектриков, допированных для получения носителей заряда в зоне проводимости.
Таким образом, для развития теории ПБР и ее использования при интерпретации экспериментальных данных необходимо решить вопрос, является ли система, в которой образовался ПБР, трансляционно-симметричной, или в ней происходит спонтанное нарушение трансляционной симметрии; учесть пространственную дисперсию поляризуемости кристаллической решетки при анализе движения ПБР и на основе этого пересмотреть условия существования ПБР, определить его эффективную массу, интерпретировать процессы, ответственные за эффект Торнбера-Фейнмана; рассчитать полосу в оптических спектрах, обусловленную фотодиссоциацией ПБР, при квантовом рассмотрении поляризационного поля. Решить эти задачи в настоящей работе позволило использование сравнительно молодых (по сравнению с теорией поляронов) концепции спонтанного нарушения симметрии и аппарата квантово-когерентных состояний.
Многочисленные споры и дискуссии при обсуждении проблем физики ПБР, не приводившие к согласию сторон, указывали на существование некоторого фундаментального свойства систем с сильной электрон-фононной связью, не учитывавшегося сторонами. В диссертации показано, что таким фундаментальным свойством является наличие деформации фононного вакуума в области локализации носителя заряда. Именно оно делает эффективным метод квантово-когерентных состояний фононного поля. Именно наличие деформации фононного вакуума, развивающейся в соответствии с классическими уравнениями движения, обосновывает допустимость использования модели Ландау-Пекара с классическим описанием поля поляризации. Именно ее свойства устанавливают возможность перемещения ПБР в пространстве. Именно она формирует спектры оптической проводимости и ARPES систем с ПБР. Можно сказать, что целью диссертации был поиск и исследование этого отличительного элемента систем с ПБР, а также использование его свойств для предсказания экспериментально наблюдаемых характеристик систем с ПБР.
Основными задачами работы являлись:
-
Ответ на вопрос, остается ли система, в которой образуется ПБР, трансляционно-инвариантной, как это предполагалось в работах [2-5], или при образовании ПБР происходит спонтанное нарушение трансляционной инвариантности системы.
-
Использование базиса квантово-когерентных состояний для описания состояния поля поляризации в ПБР. Разработка метода определения параметров деформации фононного вакуума в ПБР. Обоснование использования в задачах, не связанных с разрушением ПБР, классического представления и классических уравнений движения для поля поляризации.
-
Применение полученных параметров когерентного состояния поля поляризации в ПБР для предсказания оптических свойств систем с ПБР, обусловленных фотодиссоциацией ПБР.
-
Сопоставление предсказанных оптических свойств систем с ПБР (спектров оптической проводимости и ARPES) со свойствами низкодопированных сложных оксидов с сильным электрон-фононным взаимодействием (купратов [13-27], никелатов [28] и пр.).
-
Развитие теории ПБР при учете пространственной дисперсии фононной поляризуемости для анализа движения ПБР по кристаллу. На этой основе определение условий существования ПБР, его эффективной массы (как “энергетической”, так и компонент тензора инертной массы), условий возникновения когерентного квазичеренковского излучения волны поляризации при движении ПБР.
-
Исследование эффектов когерентного квазичеренковского излучения волны поляризации при движении ПБР со скоростью, превышающей максимальную групповую скорость фононов одной из ветвей, взаимодействующих с носителем заряда.
-
Построение термодинамической функции распределения носителей заряда в системе, где могут формироваться ПБР, при учете ограниченности области их существования по скоростям и локализованности в пространстве. Использование ее для предсказания температурного поведения электрических и оптических свойств систем, в которых могут существовать ПБР.
Объектами исследования являются носители заряда, внесенные с малой концентрацией в диэлектрические кристаллы с высокими значениями решеточной поляризуемости и не слишком высокими частотами фононов, сильно взаимодействующих с носителем заряда. В таком случае выполняется условие адиабатичности [2] (условие сильной связи), и при достаточно низких температурах носители заряда находятся в состоянии ПБР. Среди реальных подобных объектов наибольший интерес в настоящее время представляют сложные оксиды, в частности – низкодопированные купраты, демонстрирующие при более высоком уровне допирования высокотемпературную сверхпроводимость.
Научная новизна. Абсолютное большинство концепций данной диссертационной работы являются новыми. Впервые продемонстрирована возможность спонтанного нарушения трансляционной симметрии системы вследствие сильного электрон-фононного взаимодействия.
Впервые предложен метод определения параметров квантово-когерентного состояния фононного поля в ПБР. Эти параметры впервые использованы при расчете полосы, обусловленной фотодиссоциацией ПБР, в спектре оптической проводимости и в спектре фотоэмиссионной спектроскопии с разрешением по углам (ARPES). Впервые показано, что положение и форма этих полос демонстрирует корреляцию. Продемонстрировано наличие такой корреляции в приведенных в литературе экспериментальных спектрах оптической проводимости и ARPES низкодопированных купратов, и таким образом показано, что носители заряда в них находятся в состояниях ПБР.
Впервые обосновано использование классических уравнений движения фононного поля в ПБР при описании его движения. Впервые получены выражения для компонент тензора эффективной инертной массы ПБР при учете пространственной дисперсии решеточной поляризуемости.
Впервые рассмотрено движение ПБР, формирующегося в системе с двухкомпонентной поляризацией, и продемонстрировано возникновение когерентного квазичеренковского излучения волны поляризации при движении ПБР со скоростью, большей максимальной групповой скорости одной из фононных ветвей, взаимодействующих с носителем заряда. Исследовано торможение полярона вследствие взаимодействия с излученной волной поляризации и условия стабилизации по той же причине движения одного и двух ПБР на круговой орбите на частотах параметрического резонанса.
Впервые построена термодинамическая функция распределения носителей заряда в системах, где возможно сосуществование их локализованных и делокализованных состояний. На ее основе впервые продемонстрировано, что тепловое разрушение ПБР происходит при температурах, много меньших их энергии связи, определяемых, помимо энергии связи, максимальной групповой скоростью фононов. Впервые учитывается тепловое разрушение поляронов при расчете температурного поведения удельного сопротивления систем, где возможно формировние ПБР. Впервые продемонстрировано, что химический потенциал систем с ПБР может увеличиваться с температурой в некоторой области температур, что делает возможной бозе-конденсацию метастабильных биполяронов.
1. В системе сильно взаимодействующих носителя заряда и квантованного поля поляризации имеет место спонтанное нарушение трансляционной симметрии вследствие энергетической выгодности формирования автолокализованного состояния носителя заряда – полярона большого радиуса (ПБР). Поле поляризации в ПБР находится в квантово-когерентном состоянии, параметры которого (модуль и фазу деформации вакуума каждой гармоники фононного поля) можно определить вариационым методом. Вследствие неопределенности числа квантов в каждой гармонике поля поляризации в ПБР поляризационная “шуба” ПБР представляет собой фононный конденсат.
2. Быстрое удаление носителя заряда из капли конденсата (например, в результате фотодиссоциации полярона) приводит к самопроизвольному распаду конденсата. Поскольку конденсат является сфазированной системой фононов, при его распаде число возникающих фононов не имеет определенного значения, а среднее число фононов 2Ep/ (где Ep – энергия связи полярона, - энергия фонона) много больше единицы. Фотодиссоциация ПБР с энергией связи Ep при нулевой температуре проявляется в спектре оптической проводимости в виде полосы с максимумом около энергии фотона 4.2Ep и полушириной 2.2-2.8Ep, а в спектрах фотоэмиссионной спектроскопии с разрешением по углам (ARPES) - в виде полосы с максимумом при энергии связи носителя 3.2Ep и полушириной 1.5-1.7Ep. Таким образом, спектры оптической проводимости и ARPES материалов с ПБР демонстрируют корреляцию положения и ширины полос, обусловленных фотодиссоциацией ПБР. Такая корреляция наблюдается в экспериментальных спектрах оптической проводимости и ARPES низкодопированных купратов, что позволяет сделать вывод о том, что носители заряда в них находятся в состоянии ПБР.
3. ПБР представляет собой связанное состояние волнового пакета носителя заряда, движущегося со скоростью, соответствующей среднему импульсу, и волнового пакета поляризационного заряда, порождаемого носителем. Центры распределения обоих зарядов, а также скорости перемещения этих центров, совпадают. Возможные состояния поляронов отличаются по скорости движения центров распределения зарядов и составляют зону с максимальным значением скорости, равным максимальной групповой скорости фононов u. В веществах с несколькими оптическими ветвями поляризационных колебаний при ускорении движения полярона в электрическом поле возможно последовательное изменение фононного конденсата, с потерей вначале составляющей конденсата, соответствующей фононной ветви с наименьшей максимальной групповой скоростью u1, затем – ветви с u2>u1, и т.д., пока для ПБР с оставшимися составляющими конденсата выполняется условие адиабатичности.
4. Эффективная масса полярона, как “энергетическая”, так и компоненты тензора инертной массы, полученные при учете пространственной дисперсии решеточной поляризуемости, демонстрируют зависимость от скорости полярона и максимальной групповой скорости фононов. С увеличением максимальной групповой скорости фононов эффективная масса ПБР уменьшается вследствие роста способности поляризации самостоятельно перемещаться.
5. Полярон, движущийся в кристалле со скоростью, превышающей максимальную групповую скорость ui фононов i-й ветви, порождает когерентное квазичеренковское излучение волны поляризации, соответствующей этой фононной ветви. Это приводит к гигантскому торможению его движения, экспериментально наблюдаемому в диэлектрических покрытиях холодных катодов. Взаимодействие с этим излучением способно стабилизировать движение двух поляронов на круговой орбите на частотах параметрического резонанса с колебаниями той же ветви, то есть формировать двухцентровый резонансный биполярон.
6. Ограниченность зоны ПБР по скоростям приводит к сильной ограниченности области существования поляронов по температурам, изменению концентрации ПБР с температурой и к сосуществованию автолокализованных и делокализованных носителей в достаточно широком интервале температур. Химический потенциал носителей в такой системе может увеличиваться с повышением температуры в некотором интервале, делая возможной Бозе-конденсацию метастабильных биполяронов. Концентрация биполяронов, необходимая для их бозе-конденсации при заданной температуре, существенно меньше, чем для обычных бозонов, вследствие ограниченности зоны биполяронов по импульсам. Если время релаксации полярона меньше или равно времени релаксации делокализованного носителя, проводимость систем, где возможно образование ПБР, будет увеличиваться с температурой в интервале температур, соответствующих постепенному разрушению поляронов.
Научная и практическая значимость. Полученные в диссертационной работе результаты развивают, систематизируют, а в некоторых случаях и меняют теоретические представления об электрон-фононных системах с сильным взаимодействием. Предложено обобщение модели полярона Ландау-Пекара с квантовомеханическим описанием поля поляризации. В этом подходе показано, что при сильном электрон-фононном взаимодействии состояние системы, в котором носитель локализован в некоторой области пространства, а фононное поле находится в когерентном состоянии, является энергетически более выгодным, чем делокализованное состояние носителя. На этом основании сделан вывод, что основное состояние электрон-фононной системы при сильном взаимодействии является состоянием со спонтанно нарушенной трансляционной симметрией. Разработан вариационный метод определения параметров деформации фононного вакуума (фононного конденсата). Полученные этим методом параметры фононного конденсата позволили произвести аналитический расчет полосы, обусловленной фотодиссоциацией ПБР, в спектре оптической проводимости и ARPES и предсказать корреляцию положения этих полос. Обнаружение такой корреляции в спектрах низкодопированных купратов позволяет утверждать, что носители заряда в них находятся в состояниях ПБР.
Фундаментальное значение также имеет учет пространственной дисперсии решеточной поляризуемости (ПД РП) в уравнениях движения электрон-фононных систем с сильным взаимодействием. Он позволяет корректно рассматривать движение ПБР по кристаллу, поскольку фононный конденсат как волновой пакет может перемещаться со скоростью не больше максимальной групповой скорости фононов. Решение уравнений движения при учете ПД РП в модели с несколькими фононными ветвями, взаимодействующими с носителем заряда, позволило доказать ограниченность области существования ПБР по скоростям и продемонстрировать возникновение когерентного квазичеренковского излучения волны поляризации поляроном, движущимся со скоростью, превышающей максимальную групповую скорость фононов, взаимодействующих с носителем заряда. Также оно позволило рассчитать эффективную массу ПБР, как энергетическую, так и инертную, и потери полярона за счет взаимодействия с излучаемой им волной поляризации. Наконец, показано, что взаимодействие полярона с излученной им волной поляризации может приводить к образованию связанных состояний нового типа двух поляронов с реальными фононами.
Еще один важный научный результат – построение термодинамической функции распределения носителей заряда в системах, где возможно формирование ПБР. Полученная функция распределения позволила определять химический потенциал и концентрации носителей в поляронном и делокализованном состояниях в зависимости от температуры. В результате показано, что химический потенциал в системах, где возможно формирование ПБР, увеличивается с ростом температуры в ограниченной области температур в отличие от систем обычных фермионов, что делает возможной бозе-конденсацию метастабильных биполяронов. Показано также, что концентрация носителей в поляронных состояниях с ростом температуры уменьшается, и поляроны исчезают из системы при температурах, много меньших их энергии связи. Этот вывод позволяет предсказать особенности температурного поведения электрических и оптических свойств электрон-фононных систем с сильным электрон-фононным взаимодействием.
Все основные результаты работы опубликованы в наиболее авторитетных международных и российских журналах.
Практическое приложение результатов может осуществляться в нескольких областях.
Результаты диссертации могут применяться в диагностике материалов для выделения таковых с сильным электрон-фононным взаимодействием на основе комплексного исследования их спектров оптической прводимости и фотоэмиссии с угловым разрешением.
Результаты диссертации должны помочь в интерпретации спектров оптической проводимости и ARPES низкодопированных сложных оксидов, в частности, купратов, а также температурной зависимости удельного сопротивления таких систем. Кроме того, результаты диссертации позволяют определять по спектрам оптической проводимости или ARPES энергию связи ПБР, а также по одному из этих спектров предсказать положение максимума полосы, обусловленной фотодиссоциацией ПБР, в другом.
Еще одно направление применения результатов диссертации – использование предсказанного в ней когерентного излучения в терагерцовой области частот, порождаемого движением поляронов.
Результаты диссертации могут быть использованы для расчета свойств конкретных электрон-фононных систем с сильным взаимодействием: эффективной массы полярона, потерь его энергии на излучение, полосы в оптических и фотоэмиссионных спектрах, обусловленной фотодиссоциацией полярона, температурной зависимости удельного сопротивления.
Полученные результаты позволяют также определить некоторые направления дальнейшего развития самой теории поляронов. В частности, из них ясно, что для описания перехода от делокализованных состояний электрон-фононных систем к локализованным по мере увеличения силы электрон-фононного взаимодействия необходима теория, учитывающая как некогерентную, так и когерентную составляющую фононного поля. Новые модели и теоретические методы исследования, разработанные в диссертационной работе, могут применяться для изучения других свойств ПБР или других электрон-фононных систем с сильным взаимодействием (например, биполяроны, электронные струны, электронные капли).
Совокупность полученных результатов и положений, выносимых на защиту, их научная значимость и признание на международном уровне позволяют классифицировать представленную работу как новое перспективное направление в теории электрон-фононных систем, которое учитывает возможность образования квантово-когерентных состояний фононного поля.
Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на Международном симпозиуме по высокотемпературной сверхпроводимости (г. Ростов-на-Дону, 1998 г.), 3-й Международной конференции по высокотемпературной сверхпроводимости Stripes-2000, (г. Рим, Италия, 2000), на Международном симпозиуме по физике локальных деформаций кристаллической решетки (г. Цукуба, Япония, 2000), на Международном семинаре по системам с коррелированными фермионами (г. Лафборо, Великобритания, 2002), на 2-й Международной конференции по фундаментальным проблемам сверхпроводимости ФПС-2006 (г. Звенигород, 2006), на 2-й Международной конференции по коррелированным электронам и фотоэмиссионной спектроскопии CORPES-2007 (г. Дрезден, Германия, 2007), на 57-й Международной конференции по ядерной физике “Nucleus-2007” (г. Воронеж, 2007), на 16, 17 и -18-й Всероссийских конференциях по физике сегнетоэлектриков ВКС-16 (г. Тверь, 2002), ВКС-17 (г. Пенза, 2005), ВКС-18 (г. Санкт-Петербург, 2008).
Публикации. По теме диссертации автором опубликованы 42 работы. Основными работами по теме диссертации, опубликованными автором в рецензируемых журналах, рекомендованных ВАК РФ, являются 20 публикаций (A1-A20), включая 8 статей в Phys. Rev. B и ЖЭТФ, статьи в Phys. Lett. A, отечественных журналах ФТТ, Известия РАН (серия физическая) и др.
Личный вклад автора. Научные положения диссертации, выносимые на защиту, сформулированы автором лично. Задачи данной работы были полностью сформулированы и в значительной степени решены автором. Проблема получения зонной структуры ПБР при учете ПД РП (включая определение его эффективной массы) поставлена и решена автором. Автором доказано возникновение квазичеренковского излучения волны поляризации при движении ПБР с v>u1 и исследованы его свойства, для чего впервые в теории ПБР введена модель среды с двухкомпонентной поляризуемостью. Постановку и решение задачи об определении параметров квантово-когерентного состояния поля поляризации в ПБР и использовании их для предсказания оптических свойств систем с ПБР и задачи о построении термодинамической функции распределения носителей заряда в системах с ПБР автор осуществил совместно с профессором Э. Н. Мясниковым. Проф. Э.Н. Мясников также принимал участие в обсуждении результатов решения задач об эффективной массе полярона. В решении задачи об оптических свойствах систем с ПБР участвовала также успешно защитившаяся аспирантка проф. Э. Н. Мясникова З. П. Мастропас. Соавтором автора, кроме вышеупомянутых, является профессор университета г. Лафборо (Великобритания) Ф. В. Кусмарцев, принимавший участие в обсуждении результатов решения задачи о спонтанном нарушении трансляционной симметрии в системах с сильным электрон-фононным взаимодействием.
Объем и структура работы. Работа состоит из введения, пяти глав и заключения, содержит 282 страницы, 37 рисунков, 4 таблицы, библиографию из 123 наименований, список работ автора из 20 наименований. Ссылки в тексте автореферата на работы автора начинаются с буквы “А”.
